CN109694253B - 一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法，包括：将氮化硅粉体、烧结助剂和碳源混合，得到混合粉体，所述碳源为酚醛树脂、壳聚糖、无水葡萄糖、麦芽糖、果糖和淀粉中的至少一种，所述烧结助剂是以TiO2为主烧结助剂，以Y2O3、Sc2O3、Sm2O3、Lu2O3、Er2O3、MgO、Mg2Si、MgSiN2中的至少一种为辅烧结助剂的混合物、MgTiO3、Mg2TiO4和MgTi2O5的至少一种；将所得混合粉体经成型、排胶，得到陶瓷坯体；将所得陶瓷坯体置于烧结炉中在1600～1800℃下常压烧结，得到致密氮化硅陶瓷。
Description
技术领域
氮化硅陶瓷具有一系列优异的力学性能，包括高抗弯强度和断裂韧性，良好的抗热震性，较小的高温蠕变，同时较好的耐磨损、耐腐蚀性等特点，广泛应用于结构陶瓷领域，诸如汽车，航空航天和电子等。
背景技术
氮化硅的晶体结构由强共价键组成，导致材料烧结难度大，因此通常采用液相烧结制备致密的氮化硅陶瓷材料。同时氮化硅在高温下会发生分解，分解速率随温度的升高而加快，尤其当烧结温度高于1850℃时，其分解速率迅速增加。因此通常采取两种方法来抑制氮化硅的分解，一是通过施加气体压力，即气压烧结，抑制分解反应的进行，最终在较高烧结温度下制备出高性能的氮化硅陶瓷材料；二是通过选用适当的烧结助剂，在较低的温度下制备出致密氮化硅陶瓷材料，即低温液相烧结技术。
目前关于高导热氮化硅陶瓷制备的主要方法是高温气压烧结。日本的研究人员通过添加5mol％MgO和2mol％Y2O3作为烧结助剂在0.1MPa氮气气氛、1400℃条件下反应烧结4小时，然后在1MPa氮气气氛，1900℃条件下保温60小时，最后以0.2℃/分钟速度降温，得到热导率为177W/(m·K)的氮化硅陶瓷。尽管该技术得到了较高的热导率，但是成本过高，对设备的要求苛刻，因此限制了氮化硅陶瓷的进一步发展应用。低温液相烧结烧结温度低、时间短、无需气压，对设备的要求低，是降低高导热氮化硅陶瓷制备成本的关键。通常低温液相烧结技术需要较高含量的烧结助剂，氧含量较高，因此导致材料的相关性能(力学性能和热学性能等)下降。
发明内容
针对上述问题，本发明提出通过引入碳源的方法，在常压液相烧结过程中控制并降低氧含量，以提高氮化硅陶瓷材料的热导率。
一方面，本发明提供了一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法，包括：
将氮化硅粉体、烧结助剂和碳源混合，得到混合粉体，所述碳源为酚醛树脂、壳聚糖、无水葡萄糖、麦芽糖、果糖和淀粉中的至少一种，所述烧结助剂是以TiO2为主烧结助剂，以Y2O3、Sc2O3、Sm2O3、Lu2O3、Er2O3、MgO、Mg2Si、MgSiN2中的至少一种为辅烧结助剂的混合物、MgTiO3、Mg2TiO4和MgTi2O5的至少一种；
将所得混合粉体经成型、排胶，得到陶瓷坯体；
将所得陶瓷坯体置于烧结炉中在1600～1800℃下常压烧结，得到致密氮化硅陶瓷。
本发明通过引入碳源(例如酚醛树脂、壳聚糖、无水葡萄糖、麦芽糖、果糖和淀粉等)的方式得到残余碳(残余碳是在常压烧结中碳源裂解得到)，一方面能够有效促进高温烧结(1600～1800℃下常压烧结)过程中Si3N4颗粒表面形成的SiO气体扩散至晶界处，主要是因为引入的碳与SiO气体反应，从而得到净化的晶格；另一方面能够降低由于烧结助剂(例如，烧结助剂可为以TiO2为主烧结助剂，以Y2O3、Sc2O3、Sm2O3、Lu2O3、Er2O3、MgO、Mg2Si、MgSiN2中的至少一种为辅烧结助剂的混合物、MgTiO3、Mg2TiO4和MgTi2O5等中的至少一种)引入的玻璃相含量，其促进晶界处玻璃相扩散，并集中至三角晶界位置处，从而降低晶界膜厚度，以上两方面共同减少了声子散射，从而获得较高的热导率。
较佳地，所述主烧结助剂与辅烧结助剂的质量比为1：(0.2～1.5)。较佳地，所述烧结助剂为MgO、TiO2和Y2O3的混合物。优选地，所述MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为(5～12):(4～10):1，优选为8:6:1。
又，较佳地，烧结助剂中含有Y2O3，Y2O3占总配料的质量百分比低于3wt％。
较佳地，所述氮化硅粉体和烧结助剂的质量比为(95～85):(5～15)。
较佳地，所述碳源和氮化硅粉体的质量比为(0.25～5％)：1，优选为(0.25～3％)：1，更优选为(0.5～2.5％)：1。由于每一种碳源排胶后的碳残余差异较大，因此优选范围是综合了专利中提及的全部碳源，在优选范围内，材料的热导率明显提升。另外，每一种碳源的优选范围是有差异的，例如果糖，最佳值是0.5wt％，虽然2.5wt％时仍然高于不添加果糖样品的热导率，但是相比于0.5wt％，还是有所降低。另外如酚醛树脂，其最佳添加量为0.25wt％。
较佳地，所述氮化硅粉体的粒径范围为0.5～3μm。
较佳地，所述烧结助剂的纯度为99％以上，平均粒径小于5μm。
较佳地，所述碳源的纯度为99％以上。
较佳地，所述成型的方式为干压成型和/或冷等静压成型或流延成型，所述干压成型和/或冷等静压成型的压力范围在30～300MPa。
较佳地，所述混合的方式为湿法球磨，混合后经干燥、过筛得到混合粉体；优选地，所述干燥的方式为真空干燥或旋转蒸发干燥；优选地，所述过筛的筛网孔径范围为100～300目。
较佳地，所述排胶的温度为600～900℃，时间为1～4小时；优选地，所述排胶的升温速率范围为1～30℃/分钟，降温速率范围为1～30℃/分钟或者随炉降温。由于碳源的含量较低，所以排胶过程较为简单。
较佳地，所述排胶的气氛为真空，优选地，真空度小于5Pa。
较佳地，所述常压烧结的时间为0.5～14小时(优选为0.5～6小时)；优选地所述常压烧结分为两个阶段，第一阶段和第二阶段的烧结温度不同，第一阶段保温时间为0.5～6小时，第二阶段保温时间不超过8小时。
较佳地，所述常压烧结的气氛为保护气氛，优选为氩气、氮气、氦气中的至少一种。
本发明工艺简单稳定，条件易于控制，通过引入适量的烧结助剂以及合适种类和含量的碳源，采用常压液相烧结技术，即可得到以β-Si3N4为主相，TiN为第二相，力学性能优异，具有较高热导率水平的致密氮化硅陶瓷。
附图说明
图1为实施例1所得到氮化硅陶瓷的XRD图谱。
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本发明人通过研究可知，在满足材料致密化条件下，通过其他途径降低烧结助剂含量以及粉体氧含量是提高热导率的关键。因此，本发明人首次提出引入碳源的方式，促进烧结过程形成的SiO气体的扩散以减少晶格氧造成的缺陷(残余碳促进晶格净化)，以及降低晶界膜厚度，从而达到提高氮化硅材料的热导率的目的。以下示例性地说明本发明提供的通过碳掺杂提高氮化硅陶瓷热导率的方法。
本发明以氮化硅粉体、烧结助剂和碳源作为原料。其中，烧结助剂所述烧结助剂是以TiO2为主烧结助剂，以Y2O3、Sc2O3、Sm2O3、Lu2O3、Er2O3、MgO、Mg2Si、MgSiN2中的至少一种为辅烧结助剂的混合物。优选地，烧结助剂中可含有Y2O3，Y2O3占总配料的质量百分比低于3wt％。所述主烧结助剂与辅烧结助剂的质量比可为1：(0.2～1.5)。烧结助剂还可以是MgTiO3、Mg2TiO4和MgTi2O5的至少一种。所用烧结助剂还可以是上述所述的任何两种或两种以上烧结助剂的混合物。例如，所述烧结助剂可为三元烧结助剂TiO2、Y2O3和MgO，其中MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为(5～12):(4～10):1，优选为8:6:1。所述氮化硅粉体和烧结助剂的质量比可为(95～70):(5～30)，优选为(95～85):(5～15)。本发明采用上述烧结助剂具有较低的熔点，能够实现低温烧结，得到致密氮化硅陶瓷。其中在高温阶段，TiO2能够与氮化硅以及氮化硅表面的SiO2反应生成TiN，该相具有良好的力学性能，包括高硬度以及高温稳定性等，有助于提高氮化硅陶瓷的力学性能。
本发明中，所述碳源为酚醛树脂、壳聚糖、无水葡萄糖、麦芽糖、果糖和淀粉中的至少一种。所述碳源的纯度为99％以上，且能够分散于溶剂(球磨混合常用溶剂，例如乙醇、丙酮、2-丁酮等)中，更有利于原料混合。
混料。以总配料质量100％计，95～85wt％的氮化硅粉体，5～15wt％的烧结助剂作为原料，所添加碳源含量是氮化硅粉体总量的0.25％～5％，优选范围为0.25％～3％，均匀混合并干燥、过筛。其中所使用的氮化硅粉体粒径范围可在0.5～3μm，这样可以具有较高的烧结活性。氮化硅粉体的氧含量可不超过1.08wt％，α相含量可大于95％。烧结助剂的粒径可小于5μm，这样可以更均匀的分散在陶瓷颗粒周围。烧结助剂的纯度优选为99％以上。所述混合的方式为可采用湿法球磨1～24小时，得到陶瓷浆料，然后采用真空干燥或者旋转蒸发将所得的浆料干燥得到混合粉体。干燥后将混合粉体过筛，得到混合陶瓷粉体，其中筛网孔径范围可为100～300目。
成型。将所得的混合粉体(陶瓷混合粉体)置于模具中成型，得到陶瓷素坯。成型的方式可以是干压成型或/和冷等静压成型或流延成型等，优选为先干压成型后冷等静压成型。所述干压成型或/和冷等静压成型压力范围在30～300MPa。
排胶。将所得的陶瓷素坯置于脱粘炉中加热排胶，得到陶瓷坯体。所述低温排胶过程的气氛为真空，真空度低于5Pa。排胶的温度可为600～900℃，优选900℃。保温时间可为1～4小时。所述排胶(低温排胶)的升温速率范围可为1～30℃/分钟，降温速率范围可为1～30℃/分钟或者随炉降温。
烧结。将排胶后所得的陶瓷坯体置于烧结炉(例如，高温碳管炉)中常压烧结得到致密氮化硅陶瓷。上述烧结助剂具有较低的熔点，能够实现常压低温烧结，例如烧结温度范围可为1600～1800℃。保温时间可为0.5～14小时，优选为0.5～6小时。烧结的升温速率可为1～30℃/分钟。烧结后的降温速率可为1～30℃/分钟或随炉降温。所述常压烧结的气氛可为保护气氛，例如为氩气、氮气、氦气中的至少一种。在一个示例中，进行两阶段烧结，即在第一温度保温第一时间段，然后在第二温度保温第二时间段。第一温度和第二温度不同，优选为第一温度比第二温度高，例如高20～200℃。第一时间段可为0.5～6小时。第二时间段可为0～8小时，优选为4～8小时。通过进行两阶段烧结，可以有效提高材料的热导率。
作为一个示例，本发明提供一种利用碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法，包括以下步骤：
(1)混料：将氮化硅粉体与烧结助剂按照质量比(95～85)wt％：(5～15)wt％在溶剂中分散均匀，所添加碳源含量是氮化硅粉体总量的0.25％～5％，优选范围为0.25％～3％，球磨1～24小时后得到陶瓷浆料并烘干；
(2)成型：将步骤(1)中得到的混合粉体置于模具中干压成型；
(3)排胶：将步骤(2)中得到的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃，保温时间为1～4小时即可获得氮化硅坯体；
(4)烧结：将步骤(3)中得到的陶瓷坯体置于碳管炉中，采用氩气、氮气、氦气中的一种气体作为保护气进行烧结，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度范围为1600～1800℃，保温时间为0.5～6小时即可获得较高热导率的氮化硅陶瓷材料。
本发明通过引入碳源的方式有效的提高了氮化硅陶瓷的热导率，且所得的氮化硅陶瓷非常致密，其相对密度可为98.9％以上，例如可达99.99％，并且具有高热导率，其热导率可为69W/(m·K)以上，例如可达74W/(m·K)。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
测试方法：
密度：采用排水法，利用阿基米德原理计算；
热导率：采用激光脉冲仪(LFA427Nanoflash,NETZSCH Instruments Co.Ltd.,Selb,Germany)测试。
以下各实施例中，氮化硅粉体购自UBE Industries Ltd,Yamagu-chi,Japan，中位粒径为0.5μm。TiO2购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司，纯度为99.9％。MgO购自秦皇岛一诺高新材料开发有限公司，纯度为99.9％。Y2O3购自上海跃凯金属材料有限公司，纯度为99.9％。Sc2O3购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司，纯度为99.9％。Sm2O3购自上海跃凯金属材料有限公司，纯度为99.9％。Lu2O3购自上海跃凯金属材料有限公司，纯度为99.9％。Er2O3购自上海跃凯金属材料有限公司，纯度为99.9％。Mg2Si购自皓锡纳米(上海)科技有限公司，纯度为99.9％。MgSiN2为采用Mg2Si在氮气气氛下于1400℃保温6小时自制而成。酚醛树脂购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为分析纯。无水葡萄糖购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为分析纯。壳聚糖购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为分析纯。淀粉购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为分析纯。果糖购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为生化试剂。麦芽糖购自国药集团化学试剂有限公司，纯度为生化试剂。
实施例1：
将17.6g氮化硅粉体以及2.4g复合烧结助剂(MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为8:6:1)粉体作为原料，果糖作为碳源，含量为氮化硅粉体的0.5wt％，即0.088g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将所得素坯进行冷等静压成型，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，常压液相烧结过程为在10℃/min升温速率条件下，升温至1800℃，保温4h，之后随炉降温，材料密度、相对密度和热导率分别为3.269g·cm-3，99.99％和74.0W/(m·K)。图1为所得样品的XRD图谱，可以看出得到了以β-Si3N4为主相，TiC0.3N0.7为第二相的氮化硅陶瓷。
实施例2：
将17.6g氮化硅粉体以及2.4g复合烧结助剂(MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为8:6:1)粉体作为原料，果糖作为碳源，含量为氮化硅粉体的1.5wt％，即0.264g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将所得素坯进行冷等静压成型，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，在10℃/min升温速率的条件下，升温至1800℃，保温4h，之后随炉降温。再经1600℃保温6小时，材料密度、相对密度和热导率分别为3.26g·cm-3，99.6％和73.7W/(m·K)。热处理前材料的热导率为70.2W/(m·K)。
实施例3：
将17.6g氮化硅粉体以及2.4g复合烧结助剂(MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为8:6:1)粉体作为原料，果糖作为碳源，含量为氮化硅粉体的2.5wt％，即0.44g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将所得素坯进行冷等静压成型，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，在10℃/min升温速率的条件下，升温至1800℃，保温4h，之后随炉降温。再经1600℃保温6小时，材料密度、相对密度和热导率分别为3.254g·cm-3，99.48％和70.85W/(m·K)，该值低于实施例2获得样品的热导率。
实施例4：
将18.0g氮化硅粉体以及2g复合烧结助剂(MgO和TiO2的摩尔比为2:1)粉体作为原料，酚醛树脂作为碳源，含量为氮化硅粉体的0.25wt％，即0.045g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将所得素坯进行冷等静压成型，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，在10℃/min升温速率的条件下，升温至1780℃，保温2h，之后随炉降温。再经1600℃保温6小时，材料密度、相对密度和热导率分别为3.19g·cm-3，98.57％和64W/(m·K)。未掺碳样品热导率为59.8W/(m·K)。
实施例5：
将18g氮化硅粉体以及2g烧结助剂(MgTiO3)粉体作为原料，无水葡萄糖作为碳源，含量为氮化硅粉体的3wt％，即0.54g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，在10℃/min升温速率的条件下，升温至1780℃，保温1h，之后随炉降温。再经1600℃保温6小时，材料密度、相对密度和热导率分别为3.208g·cm-3，98.56％和67.2W/(m·K)。未掺碳样品热导率为63.37W/(m·K)。
实施例6：
将19.23g氮化硅粉体以及0.77g复合烧结助剂(例如，Sc2O3和TiO2的摩尔比为1:5)粉体作为原料，淀粉作为碳源，含量为氮化硅粉体的0.35wt％，即0.07g，无水乙醇为溶剂，置于球磨罐中球磨4h，然后将干燥过筛后的混合料置于模具中，30MPa干压成型，将所得素坯进行冷等静压成型，压力为200MPa，将最终获得的陶瓷素坯置于真空碳管炉中，采用真空环境进行排胶，升温速率1～30℃/分钟，烧结温度为900℃保温1小时，将排胶得到的样品置于碳管炉中，采用氮气为保护气氛，在10℃/min升温速率的条件下，升温至1800℃，保温4h，之后随炉降温。再经1600℃保温6小时，材料密度、相对密度和热导率分别为3.05g·cm-3，94.53％和66.1W/(m·K)。未掺碳样品热导率为59.84W/(m·K)。
对比例1:
与实施例1基本相同，不同之处在于未添加碳源。得到样品的材料密度、相对密度和热导率分别为3.277g·cm-3，100.02％和68.9W/(m·K)。热导率明显低于实例1所得样品的热导率结果。
对比例2:
与实施例1基本相同，不同之处在于果糖含量为7w％，即1.232g。得到样品的材料密度、相对密度和热导率分别为3.215g·cm-3，98.3％和62W/(m·K)。热导率明显低于实例1和对比例1所得样品的热导率结果。
表1为本发明实施例1-8和对比例1-2所制备的氮化硅陶瓷的性能参数：
。上述表1中若无特殊说明，该烧结助剂为复合烧结助剂(MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为8:6:1)。
本发明在加入烧结助剂的同时，并通过引入碳源的方式有效的提高了氮化硅陶瓷的热导率，获得了高热导、致密氮化硅陶瓷。
Claims (11)
1.一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法，其特征在于，包括：
将氮化硅粉体、烧结助剂和碳源混合，得到混合粉体，所述碳源为酚醛树脂、壳聚糖、无水葡萄糖、麦芽糖、果糖和淀粉中的至少一种，所述碳源和氮化硅粉体的质量比为（0.25～5）：1；所述烧结助剂为三元烧结助剂TiO2、Y2O3和MgO，其中MgO、TiO2和Y2O3的摩尔比为（5～12）:（4～10）:1；
将所得混合粉体经成型、排胶，得到陶瓷坯体；
将所得陶瓷坯体置于烧结炉中在1600～1800℃下常压烧结，得到致密氮化硅陶瓷。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氮化硅粉体和烧结助剂的质量比为（95～70）:（5～30）。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氮化硅粉体和烧结助剂的质量比为（95～85）:（5～15）。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碳源和氮化硅粉体的质量比为（0.25～3%）：1。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氮化硅粉体的粒径范围为0.5～3μm。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烧结助剂的纯度为99%以上，平均粒径小于5μm。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碳源的纯度为99%以上。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述排胶的温度为600～900℃，时间为1～4小时；所述排胶的升温速率范围为1～30℃/分钟，降温速率范围为1～30℃/分钟或者随炉降温。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述常压烧结的时间为0.5～14小时；所述常压烧结分为两个阶段，第一阶段和第二阶段的烧结温度不同，第一阶段保温时间为0.5～6小时，第二阶段保温时间不超过8小时。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的方法，其特征在于，所述常压烧结的气氛为保护气氛。
11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于，所述常压烧结的气氛为氩气、氮气、氦气中的至少一种。
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