CN109390476B - 一种具有氧化石墨烯界面层的qled器件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法，其中，所述具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其包括依次叠层设置的衬底、底电极、第一功能层、量子点发光层、第二功能层和顶电极，其中，所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层。通过在量子点发光层与功能层之间加入官能团功能化的氧化石墨烯界面层，能通过静电作用或键合等途径同时与量子点和功能层中的纳米颗粒紧密锚定，有效改善了量子点发光层与功能层之间的界面结构，钝化界面缺陷，从而有效提高QLED器件性能。

Description

一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及显示技术领域，特别涉及一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法。
背景技术
量子点（Quantum dot）是一种准零维纳米材料，类似超晶格和量子阱，其颗粒大小约为1~100 nm，具有量子限域效应、表面效应、量子尺寸效应和量子隧道效应等性能，以及单色性好、色纯度高、发光光谱窄、等突出优点，是一种非常有前景的纳米材料。基于量子点的发光二极管被称为量子点发光二极管（Quantum dots light-emitting diode，QLED），是一种新型的显示器件。量子点显示的优势在于色域覆盖广、色彩容易控制以及色纯度高等优点，被认为是显示技术的新星，同时也被认为是显示技术的革命性代表。
目前研究的QLED器件大多采用溶液法加工制备，如旋涂法、印刷法等，溶液法与物理镀膜法相比不仅工艺简单，而且成本低廉，有利于QLED器件的产业化制备。尽管如此，溶液法的成膜质量往往不及物理镀膜法，所得的膜层往往会出现覆盖不全、结构疏松、厚度不均匀、界面缺陷大等问题，导致所制备的QLED器件性能不高、发光不均匀和性能不稳定。特别地，目前普遍研究的QLED器件大多采用胶体量子点作为发光材料，采用金属氧化物纳米颗粒作为电子传输层材料，另外，也有采用金属氧化物纳米颗粒作为空穴传输层材料，并通过溶液法依次成膜制备所得。
研究表明，量子点发光层与金属氧化物载流子传输层之间的界面对器件性能和稳定性有极其重要的影响。在现有技术的器件制备方法中，量子点和金属氧化物纳米颗粒由于其尺寸与普通离子或有机小分子相比较大，且如果配体脱落等原因容易引起团聚或沉降，大大地影响其成膜均匀性及膜层覆盖度。此外，不均匀的量子点发光层或者不均匀的金属氧化物载流子传输层会造成两者之间的界面不平整或具有大量缺陷，极大地影响了器件性能及发光均匀性。
因而现有技术还有待改进和提高。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足之处，本发明的目的在于提供一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法，通过在量子点发光层与功能层之间加入官能团功能化的氧化石墨烯界面层，能通过静电作用或键合等途径同时与量子点和功能层中的纳米颗粒紧密锚定，有效改善了量子点发光层与功能层之间的界面结构，钝化界面缺陷，从而有效提高QLED器件性能。
为了达到上述目的，本发明采取了以下技术方案：
一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其包括依次叠层设置的衬底、底电极、第一功能层、量子点发光层、第二功能层和及顶电极，其中，所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为空穴功能层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为电子功能层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为电子功能层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，当所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为空穴功能层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层中，官能团为-OH、-COOH、-NH2、-NH-、-NHCONH-、-SH、-CN、-SO3H、-SOOH、-NO2、-CONH2、-CONH-、-COCl、-CO-、-O-、-COS-、-CH=N-、O=P(R)2、-CHO、-Cl、-Br中的至少一种。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述氧化石墨烯界面层通过官能团与量子点发光层、以及与其相邻功能层的纳米颗粒直接连接，或者与纳米颗粒表面的配体连接。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述空穴功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层或有机空穴传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述电子功能层为金属氧化物电子传输层或有机电子传输层。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述金属氧化物电子传输层的材料为ZnO、TiO2、SnO、SnO2、MgO、Ta2O3中的至少一种。
所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中，所述金属氧化物电子传输层的材料为掺杂金属氧化物，所述掺杂金属氧化物为铝掺杂氧化锌、镓掺杂氧化锌、铟掺杂氧化锌、镁掺杂氧化锌、铜掺杂氧化锌、钇掺杂氧化锌、钴掺杂氧化锌、锰掺杂氧化锌、镉掺杂氧化锌、锂掺杂氧化锌、铝掺杂氧化钛、镓掺杂氧化钛、铟掺杂氧化钛、镁掺杂氧化钛、铜掺杂氧化钛、钇掺杂氧化钛、钴掺杂氧化钛、锰掺杂氧化钛、镉掺杂氧化钛、锂掺杂氧化钛、锌掺杂氧化锡、中的至少一种。
一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件的制备方法，其包括如下步骤：
A、在衬底上沉积底电极；
B、在所述底电极上依次沉积第一功能层、量子点发光层和第二功能层，其中，在所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还沉积一官能团功能化的氧化石墨烯界面层；
C、在所述第二功能层上沉积顶电极，制得具有氧化石墨烯界面层的QLED器件。
相较于现有技术，本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法中，所述具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其包括依次叠层设置的衬底、底电极、第一功能层、量子点发光层、第二功能层和及顶电极，其中，所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层。通过在量子点发光层与功能层之间加入官能团功能化的氧化石墨烯界面层，能通过静电作用或键合等途径同时与量子点和功能层中的纳米颗粒紧密锚定，有效改善了量子点发光层与功能层之间的界面结构，钝化界面缺陷，从而有效提高QLED器件性能。
附图说明
图1 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第一实施例的结构示意图。
图2 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第二实施例的结构示意图。
图3 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第三实施例的结构示意图。
图4 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第一较佳实施例的结构示意图。
图5 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第二较佳实施例的结构示意图。
图6 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第三较佳实施例的结构示意图。
图7 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第四较佳实施例的结构示意图。
图8 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第五较佳实施例的结构示意图。
图9 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件第六较佳实施例的结构示意图。
图10 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件中氧化石墨烯界面层的作用效果示意图。
图11 为本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件的制备方法的流程图。
具体实施方式
鉴于现有技术中QLED器件内部由于量子点发光层以及功能层成膜不均匀，界面缺陷多导致器件性能不佳等缺点，本发明的目的在于提供一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法，通过在量子点发光层与功能层之间加入官能团功能化的氧化石墨烯界面层，能通过静电作用或键合等途径同时与量子点和功能层中的纳米颗粒紧密锚定，有效改善了量子点发光层与功能层之间的界面结构，钝化界面缺陷，从而有效提高QLED器件性能。
为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下参照附图并举实施例对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
请参阅图1、图2和图3，本发明提供的具有氧化石墨烯界面层15的QLED器件包括依次叠层设置的衬底11、底电极12、第一功能层13、量子点发光层14、第二功能层16和及顶电极17，其中，所述第一功能层13与量子点发光层14之间，和/或所述量子点发光层14与第二功能层16之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层15。即根据器件结构的不同，本发明可通过设置氧化石墨烯界面层15的位置实现不同结构的器件，具体如图1所示，本发明第一实施例中，QLED器件的结构为衬底11/底电极12/第一功能层13/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/第二功能层16/顶电极17，本发明第二实施例中，如图2所示，QLED器件的结构为衬底11/底电极12/第一功能层13/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/第二功能层16/顶电极17，本发明第三实施例中，如图3所示，QLED器件的结构为衬底11/底电极12/第一功能层13/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/第二功能层16/顶电极17，可根据具体的器件结构要求灵活选择。
本发明通过加入所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，一方面能够以其表面丰富的官能团通过静电作用或键合等途径与量子点紧密锚定，另一方面，其同样以表面丰富的官能团通过静电作用或键合等途径与功能层纳米颗粒紧密锚定，从而达到同时固定量子点和功能层纳米颗粒的作用，进而有效改善QLED器件的发光均匀性、发光效率、稳定性与发光寿命等等器件性能。
进一步地，本发明中所述第一功能层和第二功能层可根据氧化石墨烯界面层设置的位置需求灵活调整，并且根据低电极和顶电极的极性也跟根据第一功能层和第二功能层的载流子特性进行相应调整，实现正型结构器件与反型结构器件，以适用于不同应用场合的要求，具体包括以下六种较佳实施例。
具体地，请参阅图4，本发明第一较佳实施例中，仅在所述第一功能层13与量子点发光层14之间设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为金属氧化物电子传输层131，所述第二功能层16则为空穴功能层160，优选地，为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，当然，可以理解的是，在其他实施例中所述空穴注入层162并不是必须的，可根据需要进行选择。此时的器件结构为衬底11/底电极12/金属氧化物电子传输层131/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/空穴功能层160/空穴注入层162/顶电极17，本实施例中，QLED器件为反型结构，底电极12作为阴极而顶电极17作为阳极。本实施例中，由于所述空穴功能层160与量子点发光层14之间没有设置氧化石墨烯界面层15，因此所述空穴功能层160可为金属氧化物空穴传输层、或金属硫化物空穴传输层、或有机空穴传输层，具体可根据实际需求进行选择。
进一步地，请参阅图5，本发明第二较佳实施例中，仅在所述第一功能层13与量子点发光层14之间设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161，即所述第一功能层13可以为金属氧化物空穴传输层或者金属硫化物空穴传输层，同样为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，所述第二功能层16为电子功能层130，即此时的器件结构为衬底11/底电极12/空穴注入层162/金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/电子功能层130/顶电极17，本实施例中，QLED器件为正型结构，底电极12作为阳极而顶电极17作为阴极。本实施例中，由于所述电子功能层130与量子点发光层14之间没有设置氧化石墨烯界面层15，因此所述电子功能层130可为金属氧化物电子传输层，或有机电子传输层。具体可根据实际需求进行选择。
进一步地，请参阅图6，本发明第三较佳实施例中，仅在所述量子点发光层14与第二功能层16之间设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为电子功能层130，所述第二功能层16则为金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161，即所述第二功能层16可以为金属氧化物空穴传输层或者金属硫化物空穴传输层，同样为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，即此时的器件结构为衬底11/底电极12/电子功能层130/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161/空穴注入层162/顶电极17，本实施例中，QLED器件为反型结构，底电极12作为阴极而顶电极17作为阳极。本实施例中，由于所述电子功能层130与量子点发光层14之间没有设置氧化石墨烯界面层15，因此所述电子功能层130可为金属氧化物电子传输层，或有机电子传输层。具体可根据实际需求进行选择。
进一步地，请参阅图7，本发明第四较佳实施例中，仅在所述量子点发光层14与第二功能层16之间设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为空穴功能层160，所述第二功能层16为金属氧化物电子传输层131，同样为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，即此时的器件结构为衬底11/底电极12/空穴注入层162/空穴功能层160/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/金属氧化物电子传输层131/顶电极17，本实施例中，QLED器件为正型结构，底电极12作为阳极而顶电极17作为阴极。优选地，本实施例中，由于所述空穴功能层160与量子点发光层14之间没有设置氧化石墨烯界面层15，因此所述空穴功能层160可为金属氧化物空穴传输层、或金属硫化物空穴传输层、或有机空穴传输层，具体可根据实际需求进行选择。
进一步地，请参阅图8，本发明第五较佳实施例中，同时在所述第一功能层13与量子点发光层14之间，以及所述量子点发光层14第二功能层16之间均设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为金属氧化物电子传输层131，所述第二功能层16则为金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161，即所述第二功能层16可以为金属氧化物空穴传输层或者金属硫化物空穴传输层，同样为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，即此时的器件结构为衬底11/底电极12/金属氧化物电子传输层131/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161/空穴注入层162/顶电极17，本实施例中，QLED器件为反型结构，底电极12作为阴极而顶电极17作为阳极。
进一步地，请参阅图9，本发明第六较佳实施例中，同时在所述第一功能层13与量子点发光层14之间，以及所述量子点发光层14第二功能层16之间均设置所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层15，且所述第一功能层13为金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161，即所述第一功能层13可以为金属氧化物空穴传输层或者金属硫化物空穴传输层，同样为了进一步提高器件效果，本实施例中还设置有空穴注入层162，所述第二功能层16为金属氧化物电子传输层131，即此时的器件结构为衬底11/底电极12/空穴注入层162/金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161/氧化石墨烯界面层15/量子点发光层14/氧化石墨烯界面层15/金属氧化物电子传输层131/顶电极17，本实施例中，QLED器件为正型结构，底电极12作为阳极而顶电极17作为阴极。
因此本发明提供的具有氧化石墨烯界面层15的QLED器件可为正型结构或反型结构，通过在量子点发光层14与金属氧化物电子传输层131，和/或量子点发光层14与金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161之间沉积具有官能团功能化的氧化石墨烯层，使得氧化石墨烯层以其表面丰富的官能团通过静电作用或键合等途径与量子点和金属氧化物纳米颗粒紧密锚定，作用效果图如图10所示，达到同时固定量子点和金属氧化物纳米颗粒的作用，并有效地改善了量子点发光层14与金属氧化物电子传输层131、以及量子点发光层14与金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161的界面结构、钝化界面缺陷，提高了器件成膜质量。
优选地，为进一步提高QLED器件的性能，所述QLED器件还可进一步设置界面功能层或界面修饰层，例如电子阻挡层、空穴阻挡层、电极修饰层、隔离保护层中的一种或多种，并且还可对所述QLED器件进行部分封装或者全封装或者不封装，进一步提高器件发光效率以及寿命。
具体来说，本发明采用的具有官能团功能化的氧化石墨烯层中，官能团为-OH、-COOH、-NH2、-NH-、-NHCONH-、-SH、-CN、-SO3H、-SOOH、-NO2、-CONH2、-CONH-、-COCl、-CO-、-O-、-COS-、-CH=N-、O=P(R)2、-CHO、-Cl、-Br中的至少一种，可根据不同量子点材料、不同金属氧化物电子传输层131材料，选择具有不同表面官能团的氧化石墨烯界面修饰层，以达到不同的纳米颗粒锚定程度、成膜效果、界面结构等作用，从而适应不同的QLED器件。特别地，所示氧化石墨烯为单层或多层，优选为单层，具体可根据器件需求进行选择，本发明对此不作限定。
进一步地，具体锚定的形式可以为键合或静电作用形式，所述官能团与量子点发光层14以及与其相邻功能层的纳米颗粒直接连接，或者与纳米颗粒表面的配体连接，该相邻功能层可为金属氧化物电子传输层131、或金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161。即官能团均可锚定量子点发光层14、金属氧化物电子传输层131、金属氧化物/金属硫化物空穴传输层161，具体锚定方式根据量子点与金属氧化物材料种类或其表面配体而有所不同。
对于锚定对象，所述官能团可直接与量子点或金属氧化物颗粒锚定（例如氧化石墨烯表面的巯基直接与量子点连接），也可以与量子点或金属氧化物颗粒表面的配体连接。锚定方式可以为键合或静电作用，所述键合是指氧化石墨烯表面的官能团与量子点或金属氧化物颗粒直接反应成键，以及与量子点或金属氧化物颗粒的表面配体成键。例如氧化石墨烯表面的-COOH与量子点（或ZnO）表面配体中的-OH反应，最终以酯基（-COO-）键合连接，氧化石墨烯表面的-COOH与量子点（或ZnO）表面配体中的-NH2反应，最终以-CONH-键合连接，从而实现锚定，改善界面结构缺陷。
具体地，所述配体为有机配体或无机配体，其中，所述的有机配体包括长链有机配体和/或短链有机配体；所述的有机配体包括但不限于巯基乙酸、巯基丙酸、巯基丁酸、巯基油酸、巯基甘油、谷胱甘肽、巯基乙胺、巯基油胺、三辛基膦、三辛基氧化膦、油酸、各类氨基酸、各类烷基酸、各类烷基胺、各类磺酸、各类硫醇中的一种或多种；所述的无机配体包括但不限于Cl-、Br-、S2-、HS-、SnS4 4-、Sn2S6 4-、ZnCl4 2−、Zn(OH)4 2−中的一种或多种；其中，所述的有机配体含有一个或多个-OH、-COOH、-NH2、-NH-、-SH、-CN、-SO3H、-SOOH、-NO2、-CONH2、-CONH-、-COCl、-CO-、-CHO、-Cl、-Br配位基团。
所述官能团功能化的氧化石墨烯材料可通过成熟的溶液相化学反应法制备所得，具体可包括：首先使用强化学氧化剂将石墨剥离并氧化成表面带有丰富官能团的氧化石墨烯片，然后将其清洗并分散在溶剂中，配制成氧化石墨烯溶液或氧化石墨烯墨水；特别地，在得到氧化石墨烯片后，可进一步根据所需功能化官能团的种类采用特定化学试剂通过湿化学法在氧化石墨烯片表面引入该官能团，从而得到具有特定官能团的氧化石墨烯材料。
进一步地，本发明提供的具有氧化石墨烯界面层15的QLED器件中，所述金属氧化物电子传输层131的材料为非掺杂金属氧化物或者掺杂金属氧化物，其中所述非掺杂金属氧化物为ZnO、TiO2、SnO、SnO2、MgO、Ta2O3中的至少一种，所述掺杂金属氧化物为铝掺杂氧化锌、镓掺杂氧化锌、铟掺杂氧化锌、镁掺杂氧化锌、铜掺杂氧化锌、钇掺杂氧化锌、钴掺杂氧化锌、锰掺杂氧化锌、镉掺杂氧化锌、锂掺杂氧化锌、铝掺杂氧化钛、镓掺杂氧化钛、铟掺杂氧化钛、镁掺杂氧化钛、铜掺杂氧化钛、钇掺杂氧化钛、钴掺杂氧化钛、锰掺杂氧化钛、镉掺杂氧化钛、锂掺杂氧化钛、锌掺杂氧化锡、铝掺杂氧化镁中的至少一种，通过采用具有电子传输能力的非掺杂金属氧化物或掺杂金属氧化物，达到提高电子迁移率的效果，同时本发明针对不同的电子传输材料在量子点发光层14和金属氧化物电子传输层131之间采用经不同的表面官能团修饰的氧化石墨烯界面层15进行界面修饰，有针对性地进行薄膜质量改善，进一步提高QLED器件性能。
具体实施时，本发明中所采用的衬底11可为刚性衬底11或柔性衬底11，以实现不同设备的要求，例如采用柔性衬底11可制备柔性器件实现柔性显示。其中，所述刚性衬底11包括但不限于玻璃、金属箔片中的一种或多种；所述柔性衬底11包括但不限于聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、对苯二甲酸乙二醇酯（PEN）、聚醚醚酮（PEEK）、聚苯乙烯（PS）、聚醚砜（PES）、聚碳酸酯（PC）、聚芳基酸酯（PAT）、聚芳酯（PAR）、聚酰亚胺（PI）、聚氯乙烯（PV）、聚乙烯（PE）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、纺织纤维中的一种或多种，具体可根据实际需求进行选择。
优选地，如上所述，本发明在中底电极12和顶电极17均可作为阳极或阴极，具体需根据器件结构决定，其中阳极可选用掺杂金属氧化物，其中包括但不限于铟掺杂氧化锡（ITO）、氟掺杂氧化锡（FTO）、锑掺杂氧化锡（ATO）、铝掺杂氧化锌（AZO）、镓掺杂氧化锌（GZO）、铟掺杂氧化锌（IZO）、镁掺杂氧化锌（MZO）、铝掺杂氧化镁（AMO）中的一种或多种，或者阳极还可选用掺杂或非掺杂的透明金属氧化物之间夹着金属的复合电极，其中包括但不限于AZO/Ag/AZO、AZO/Al/AZO、ITO/Ag/ITO、ITO/Al/ITO、ZnO/Ag/ZnO、ZnO/Al/ZnO、TiO2/Ag/TiO2、TiO2/Al/TiO2、ZnS/Ag/ZnS、ZnS/Al/ZnS、TiO2/Ag/TiO2、TiO2/Al/TiO2中的一种或多种；阴极可选用导电碳材料、导电金属氧化物材料、金属材料中的一种或多种，其中导电碳材料包括但不限于掺杂或非掺杂碳纳米管、掺杂或非掺杂石墨烯、掺杂或非掺杂氧化石墨烯、C60、石墨、碳纤维、多空碳、或它们的混合物；导电金属氧化物材料包括但不限于ITO、FTO、ATO、AZO、或它们的混合物；金属材料包括但不限于Al、Ag、Cu、Mo、Au、或它们的合金；其中所述的金属材料中，其形态包括但不限于致密薄膜、纳米线、纳米球、纳米棒、纳米锥、纳米空心球、或它们的混合物；优选地，所述阴极为Ag、Al。
进一步地，本发明较佳实施例中所采用的空穴注入层162的材料包括但不限于聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）、酞菁铜（CuPc）、2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰醌-二甲烷（F4-TCNQ）、2,3,6,7,10,11-六氰基-1,4,5,8,9,12-六氮杂苯并菲（HATCN）、掺杂或非掺杂过渡金属氧化物、掺杂或非掺杂金属硫系化合物中的一种或多种；其中，所述的过渡金属氧化物包括但不限于MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO、或它们的混合物；所述的金属硫系化合物包括但不限于MoSx、MoSex、WSx、WSex、CuSx、或它们的混合物。
所述金属氧化物空穴传输层的材料为掺杂过渡金属氧化物或者非掺杂过渡金属氧化物，例如掺杂或非掺杂的MoOx、VOx、WOx、CrOx、CuO、NiOx或它们的混合物；所述金属硫化物空穴传输层的材料为掺杂金属硫化物或者非掺杂金属硫化物，例如掺杂或非掺杂的MoSx、MoSex、WSx、WSex、CuSx、MoSx或它们的混合物。
即当空穴功能层160为掺杂或非掺杂的过渡金属氧化物、掺杂或非掺杂的金属硫系化合物时，氧化石墨烯界面层也可以位于其与量子点发光层之间，上述掺杂的方式包括但不限于铝掺杂、镓掺杂、铟掺杂、镁掺杂、铜掺杂、钇掺杂氧、钴掺杂、锰掺杂、镉掺杂、锂掺杂。具体可根据实际需求进行选择，本发明对此不作限定。
优选地，当空穴功能层160与量子点发光层14之间没有设置氧化石墨烯界面层15时，所述空穴功能层160的材料则不仅限于掺杂或非掺杂的金属氧化物及金属硫系化合物，还可选用其他具有空穴传输能力的有机材料，具体所述有机材料包括但不限于聚(9,9-二辛基芴-CO-N-(4-丁基苯基)二苯胺)（TFB）、聚乙烯咔唑（PVK）、聚(N, N'双(4-丁基苯基)-N,N'-双(苯基)联苯胺)（poly-TPD）、聚(9,9-二辛基芴-共-双-N,N-苯基-1,4-苯二胺)（PFB）、4,4’,4’’-三(咔唑-9-基)三苯胺（TCTA）、4,4'-二(9-咔唑)联苯（CBP）、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-1,1’-联苯-4,4’-二胺（TPD）、N,N’-二苯基-N,N’-（1-萘基）-1,1’-联苯-4,4’-二胺（NPB）、掺杂石墨烯、非掺杂石墨烯、C60、或它们的混合物。具体可根据实际需求进行选择，本发明对此不作限定。
更进一步地，本发明中所述量子点发光层14所采用的量子点包括掺杂或非掺杂的II-V族化合物半导体、III-V族化合物半导体、IV-VI 族化合物半导体及其核壳结构中的一种或多种，优选地，所述量子点还包括掺杂或非掺杂的无机钙钛矿型半导体、和/或有机-无机杂化钙钛矿型半导体；具体地，所述的无机钙钛矿型半导体的结构通式为AMX3，其中A为Cs+离子，M为二价金属阳离子，包括但不限于Pb2+、Sn2+、Cu2+、Ni2+、Cd2+、Cr2+、Mn2+、Co2+、Fe2+、Ge2+、Yb2+、Eu2+，X为卤素阴离子，包括但不限于Cl-、Br-、I-；所述的有机-无机杂化钙钛矿型半导体的结构通式为BMX3，其中B为有机胺阳离子，包括但不限于CH3(CH2)n-2NH3 + (n≥2)或NH3(CH2)nNH3 2+ (n≥2)。当n=2时，无机金属卤化物八面体MX6 4-通过共顶的方式连接，金属阳离子M位于卤素八面体的体心，有机胺阳离子B填充在八面体间的空隙内，形成无限延伸的三维结构；当 n＞2时，以共顶的方式连接的无机金属卤化物八面体MX6 4-在二维方向延伸形成层状结构，层间插入有机胺阳离子双分子层（质子化单胺）或有机胺阳离子单分子层（质子化双胺），有机层与无机层相互交叠形成稳定的二维层状结构；M为二价金属阳离子，包括但不限于Pb2+、Sn2+、Cu2+、Ni2+、Cd2+、Cr2+、Mn2+、Co2+、Fe2+、Ge2+、Yb2+、Eu2+；X为卤素阴离子，包括但不限于Cl-、Br-、I-。
基于上述具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，本发明还相应提供一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件的制备方法，如图6所示，其包括如下步骤：
S100、在衬底上沉积底电极；
S200、在所述底电极上依次沉积第一功能层、量子点发光层和第二功能层，其中，在所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还沉积一官能团功能化的氧化石墨烯界面层；
S300、在所述第二功能层上沉积顶电极，制得具有氧化石墨烯界面层的QLED器件。
具体实施时，所述底电极、顶电极、以及不与氧化石墨烯界面层相邻的功能层所采用的沉积方法可以是化学法或物理法，其中化学法包括但不限于化学气相沉积法、连续离子层吸附与反应法、阳极氧化法、电解沉积法、共沉淀法中的一种或多种；物理法包括但不限于物理镀膜法或溶液法，其中溶液法包括但不限于旋涂法、印刷法、刮涂法、浸渍提拉法、浸泡法、喷涂法、滚涂法、浇铸法、狭缝式涂布法、条状涂布法；物理镀膜法包括但不限于热蒸发镀膜法、电子束蒸发镀膜法、磁控溅射法、多弧离子镀膜法、物理气相沉积法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法中的一种或多种。
所述氧化石墨烯界面层的沉积方法为溶液法，其包括但不限于旋涂法、印刷法、刮涂法、浸渍提拉法、浸泡法、喷涂法、滚涂法、浇铸法、狭缝式涂布法、条状涂布法；优选地，所述的沉积方法为墨水打印法、旋涂法中的一种或多种。
所述量子点发光层以及与所述氧化石墨烯界面层相邻的功能层的沉积方法为溶液法，其包括但不限于旋涂法、印刷法、刮涂法、浸渍提拉法、浸泡法、喷涂法、滚涂法、浇铸法、狭缝式涂布法、条状涂布法。
以下举具体应用实施例对本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件的制备方法进行进一步说明。
实施例1
在ITO导电玻璃上旋涂一层PEDOT:PSS薄膜作为空穴注入层；之后在PEDOT:PSS层上旋涂一层TFB层；之后在TFB层上旋涂一层CdSe/ZnS量子点发光层；之后在CdSe/ZnS量子点发光层上旋涂一层氧化石墨烯界面层，其中，所述的氧化石墨烯层表面带有大量羟基和羧基；之后在上述氧化石墨烯界面层上旋涂一层ZnO层；之后在ZnO层上蒸镀一层Al阴极层，得到量子点发光二极管。
实施例2
在ITO导电玻璃上旋涂一层PEDOT:PSS薄膜作为空穴注入层；之后在PEDOT:PSS层上旋涂一层TFB层；之后在TFB层上旋涂一层CdSe/ZnS量子点发光层；之后在CdSe/ZnS量子点发光层上旋涂一层氧化石墨烯界面层，其中，所述的氧化石墨烯层表面带有大量羟基和巯基；之后在上述氧化石墨烯界面层上旋涂一层InSnO层；之后在InSnO层上蒸镀一层Al阴极层，得到量子点发光二极管。
实施例3
在ITO导电玻璃上旋涂一层PEDOT:PSS薄膜作为空穴注入层；之后在PEDOT:PSS层上旋涂一层TFB层；之后在TFB层上旋涂一层CdSe/ZnS量子点发光层；之后在CdSe/ZnS量子点发光层上旋涂一层氧化石墨烯界面层，其中，所述的氧化石墨烯层表面带有大量氨基；之后在上述氧化石墨烯界面层上旋涂一层铝掺杂氧化镁层；之后在铝掺杂氧化镁层上蒸镀一层Al阴极层，得到量子点发光二极管。
综上所述，本发明提供的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件及其制备方法中，所述具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其包括依次叠层设置的衬底、底电极、第一功能层、量子点发光层、第二功能层和及顶电极，其中，所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层。通过在量子点发光层与功能层之间加入官能团功能化的氧化石墨烯界面层，能通过静电作用或键合等途径同时与量子点和功能层中的纳米颗粒紧密锚定，有效改善了量子点发光层与功能层之间的界面结构，钝化界面缺陷，从而有效提高QLED器件性能。
可以理解的是，对本领域普通技术人员来说，可以根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，而所有这些改变或替换都应属于本发明所附的权利要求的保护范围。

Claims (8)

1.一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，包括依次叠层设置的衬底、底电极、第一功能层、量子点发光层、第二功能层和顶电极，其中，所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层；所述第一功能层和所述第二功能层具有纳米颗粒；
当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为空穴功能层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为电子功能层；
或当所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为电子功能层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层；
或当所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为空穴功能层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层。
2.根据权利要求1所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述官能团功能化的氧化石墨烯界面层中，官能团为-OH、-COOH、-NH2、-NH-、-NHCONH-、-SH、-CN、-SO3H、-SOOH、-NO2、-CONH2、-CONH-、-COCl、-CO-、-O-、-COS-、-CH＝N-、O＝P(R)2、-CHO、-Cl、-Br中的至少一种。
3.根据权利要求2所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述氧化石墨烯界面层通过官能团与量子点发光层、以及与其相邻功能层的纳米颗粒直接连接，或者与纳米颗粒表面的配体连接。
4.根据权利要求1所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述空穴功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层或有机空穴传输层。
5.根据权利要求1所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述电子功能层为金属氧化物电子传输层或有机电子传输层。
6.根据权利要求1所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述金属氧化物电子传输层的材料为ZnO、TiO2、SnO、SnO2、MgO、Ta2O中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的具有氧化石墨烯界面层的QLED器件，其特征在于，所述金属氧化物电子传输层的材料为掺杂金属氧化物，所述掺杂金属氧化物为铝掺杂氧化锌、镓掺杂氧化锌、铟掺杂氧化锌、镁掺杂氧化锌、铜掺杂氧化锌、钇掺杂氧化锌、钴掺杂氧化锌、锰掺杂氧化锌、镉掺杂氧化锌、锂掺杂氧化锌、铝掺杂氧化钛、镓掺杂氧化钛、铟掺杂氧化钛、镁掺杂氧化钛、铜掺杂氧化钛、钇掺杂氧化钛、钴掺杂氧化钛、锰掺杂氧化钛、镉掺杂氧化钛、锂掺杂氧化钛、锌掺杂氧化锡、铝掺杂氧化镁中的至少一种。
8.一种具有氧化石墨烯界面层的QLED器件的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
A、在衬底上沉积底电极；
B、在所述底电极上依次沉积第一功能层、量子点发光层和第二功能层，其中，在所述第一功能层与量子点发光层之间，和/或所述量子点发光层与第二功能层之间还沉积一官能团功能化的氧化石墨烯界面层；所述第一功能层和所述第二功能层具有纳米颗粒；
C、在所述第二功能层上沉积顶电极，制得具有氧化石墨烯界面层的QLED器件；
当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为空穴功能层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为电子功能层；
或当所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为电子功能层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层；
或当所述第二功能层与量子点发光层之间包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为空穴功能层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物电子传输层时，所述第二功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层；
或当所述第一功能层与量子点发光层之间、以及第二功能层与量子点发光层之间同时包括官能团功能化的氧化石墨烯界面层，且所述第一功能层为金属氧化物空穴传输层或金属硫化物空穴传输层时，所述第二功能层为金属氧化物电子传输层。
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