CN109065812A - 隔膜涂层组合物、浆料及其制备方法、隔膜及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂离子电池隔膜制备技术领域,公开了一种隔膜涂层组合物、浆料及其制备方法、隔膜及锂离子电池。该隔膜涂层组合物包括:以重量份计,8‑30份聚合物、3‑10份分散剂、0.2‑1.0份润湿剂、2‑6份粘结剂和0.05‑0.5份消泡剂。所述浆料包括隔膜涂层组合物和溶剂;通过将分散剂、润湿剂溶解于溶剂中再加入聚合物,搅拌后再依次加入粘结剂和消泡剂并搅拌得到。本发明提供的隔膜包括基膜和涂覆于基膜一侧或两侧的聚合物涂层,所述聚合物涂层通过将所述浆料涂覆于基膜一侧或两侧,进行干燥而形成。本发明通过提供一种隔膜涂层组合物、浆料及其制备方法,无需改变现有涂膜设备,即可制得高通透性涂覆隔膜,将其应用于锂离子电池时,有利于提高电池的性能。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子电池隔膜制备技术领域,更具体而言,涉及一种隔膜涂层组合物、聚合物浆料及其制备方法、高通透性聚合物涂覆隔膜以及包含该隔膜的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池具有高比能量、长循环寿命、无记忆效应的特性以及安全、可靠且能快速充放电等优点,成为近年来新型电源技术的研究热点。锂离子电池的构成包括正极、负极、隔膜和电解质,隔膜作为正负极之间的阻隔物对锂离子电池的性能起到至关重要的作用,其性能直接影响到电池的容量和循环,特别是影响到电池安全性能的重要因素,在隔膜表面进行涂覆是提高隔膜安全性的有效方法。聚偏氟乙烯(PVDF)涂覆的锂离子电池隔膜是在传统隔膜的基础上,经过特殊工艺处理表面涂覆PVDF材料。PVDF涂覆层可与锂离子电池中电解质结合为稳定的凝胶质导电聚合物,显著提高锂离子电池的性能。与普通隔膜相比,PVDF涂覆隔膜具有以下优点:1、PVDF涂覆隔膜可以增加对电解液的吸液性和保液性,显著提高电池的安全性;2、PVDF涂覆隔膜明显提高电芯一致性;3、PVDF涂覆隔膜减少电池膨胀率,具有低的漏液气胀率;4、PVDF涂覆隔膜能够增加电池的循环性能;5、PVDF涂层可以粘接隔膜和极片,使得极片硬度变高,电池更薄更结实,方便加工和运输。
现有锂离子电池PVDF浆料在常规涂膜设备下制备的涂层完全覆盖基膜或者陶瓷涂层的表面,容易造成隔膜堵孔,严重影响隔膜透气性,从而影响电池性能,缩小了电池中正负极材料的有效利用空间,使电池容量及性能受到限制。
发明内容
因此,鉴于现有的聚合物浆料在常规涂膜设备下制备的涂层完全覆盖基膜或陶瓷涂层的表面,容易造成隔膜堵孔,影响隔膜透气性的问题,本发明提供了一种含润湿剂和消泡剂的隔膜涂层组合物,并用该组合物制备了一种聚合物浆料,利用消泡剂会降低润湿剂的润湿效果,导致在部分区域聚合物浆料无法与基膜表面或陶瓷涂层表面润湿,干燥后形成非全覆盖式聚合物涂层,从而改善隔膜的透气性,提高电池性能。
为了实现上述目的,本发明一方面提供了一种隔膜涂层组合物,所述组合物包括:8-30重量份的聚合物、3-10重量份的分散剂、0.2-1.0重量份的润湿剂、2-6重量份的粘结剂和0.05-0.5重量份的消泡剂。
优选地,所述润湿剂与所述消泡剂的质量比为1:1-20:1。
优选地,所述润湿剂与所述消泡剂的质量比为2:1-15:1。
优选地,所述聚合物为聚偏氟乙烯材料。
本发明另一方面提供了一种聚合物浆料,所述浆料包括所述的隔膜涂层组合物和溶剂。
优选地,所述溶剂为水。
本发明另一方面还提供了一种聚合物浆料的制备方法,所述方法包括如下步骤:
将分散剂和润湿剂加入溶剂中搅拌得到溶液;
然后将聚合物加入所述溶液中搅拌得到聚合物预分散液;
将粘结剂加入所述聚合物预分散液中搅拌得到聚合物分散液;
将消泡剂加入所述聚合物分散液中搅拌得到聚合物浆料。
优选地,所述消泡剂加入所述聚合物分散液后,以300-700r/min的转速搅拌5-30min。
本发明另一方面还提供了一种高通透性聚合物涂覆隔膜,所述隔膜包括基膜和涂覆于所述基膜一侧或两侧的聚合物涂层,所述聚合物涂层包括所述的隔膜涂层组合物。
本发明另一方面还提供了一种高通透性聚合物涂覆隔膜,所述隔膜包括基膜和涂覆于所述基膜一侧或两侧的聚合物涂层,所述聚合物涂层通过将所述的聚合物浆料涂覆于所述基膜一侧或两侧,进行干燥而形成。
优选地,所述基膜与所述聚合物涂层之间设有陶瓷涂层。
优选地,所述聚合物涂层的厚度为0.5-2μm。
本发明另一方面还提供了一种锂离子电池,所述电池包含所述的高通透性聚合物涂覆隔膜。
有益效果
本发明相比较于现有技术具有如下优点及效果:
1、本发明提供了一种含润湿剂和消泡剂的隔膜涂层组合物,并用该组合物制备了一种聚合物浆料,利用消泡剂会降低润湿剂的润湿效果,导致在部分区域聚合物浆料无法与基膜表面或陶瓷涂层表面润湿,干燥后形成非全覆盖式聚合物涂层,从而改善隔膜的透气性,提高电池性能。
2、本发明制备的聚合物浆料可以使用本领域任何合适的涂膜方法涂覆在所述基膜一侧或两侧,得到高通透性聚合物涂覆隔膜,不需要改变现有的涂膜设备,易推广。
3、本发明中所述溶剂为水,生产过程对环境友好、安全性高,生产成本低。
4、本发明中所述聚合物为聚偏氟乙烯材料,该材料在电解液中能够溶胀,对电解液有良好的吸液性和保液性,可以增加电池循环寿命,提高电芯一致性和电池安全性。
附图说明
从下面结合附图的详细描述中,将会更加清楚的理解本发明的上述及其他目的、特征和其他优点,其中,
图1示出了本发明一个实施方案中制备的聚合物涂层为孔状分布的隔膜结构俯视示意图(1为PE/PP基膜,2为聚合物涂层,3为孔洞);
图2示出了本发明一个实施方案中制备的聚合物涂层为孔状分布的隔膜结构侧视示意图(1为PE/PP基膜,2为聚合物涂层,3为孔洞);
图3示出了本发明另一个实施方案中制备的聚合物涂层为点状分布的隔膜结构俯视示意图(1为PE/PP基膜,2为聚合物涂层);
图4示出了本发明另一个实施方案中制备的聚合物涂层为点状分布的隔膜结构侧视示意图(1为PE/PP基膜,2为聚合物涂层)。
具体实施方式
现有的聚合物浆料在常规涂膜设备下制备的涂层完全覆盖于基膜或陶瓷涂层的表面,影响了隔膜的透气性。本申请提供了一种隔膜涂层组合物,由所述隔膜涂层组合物制得的聚合物浆料在常规涂膜设备下即可制备非全覆盖式聚合物涂层,将其应用在锂离子电池的涂覆隔膜中,制得高通透性涂覆隔膜,进而改善隔膜的透气性。
本发明提供了一种隔膜涂层组合物,所述隔膜涂层组合物包括:8-30重量份的聚合物、3-10重量份的分散剂、0.2-1.0重量份的润湿剂、2-6重量份的粘结剂和0.05-0.5重量份的消泡剂。优选所述隔膜涂层组合物包括:8-12重量份的聚合物、3-5重量份的分散剂、0.2-1.0重量份的润湿剂、2-3重量份的粘结剂和0.05-0.5重量份的消泡剂。由该配比下的隔膜涂层组合物制得的涂覆隔膜通透性更好。
在本发明的一些实施方案中,所述聚合物为聚偏氟乙烯材料,包括聚偏氟乙烯均聚物、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物中的一种或两种的组合,如法国Arkema公司提供的聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物粉末Kynar Flex 2801。聚偏氟乙烯材料在电解液中能够溶胀,对电解液有良好的吸液性和保液性,可以增加电池循环寿命,提高电芯一致性和电池安全性。
润湿剂可以提高聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层表面的润湿性能,促使聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层表面铺展开。根据本发明的一些实施方案,所述润湿剂为烷基磺酸盐、磺酸盐类阴离子表面活性剂、硅醇类非离子表面活性剂或硅氧烷类表面活性剂中的一种或多种的组合,在本发明的一些实施方案中,优选硅氧烷类表面活性剂,如BYK LPX20990作为润湿剂,可以显著提高聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层表面的润湿效果。
分散剂可提高润湿剂在体系中的分散程度,进一步改善聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层表面的润湿效果。根据本发明的一些实施方案,所述分散剂可以为本领域已知的任何合适的分散剂,例如油酸聚氧乙烯酯、磷酸三乙酯、六偏磷酸钠、聚乙二醇、BYK LPC22136或BYK LPW 21486中的一种或多种的组合。在本发明的一些实施方案中,优选的分散剂为BYK LPC 22136或BYK LPW 21486,可使得润湿剂在体系中分散更均匀。
在本发明的一些实施方案中,所述粘结剂可使用本领域已知的任何合适的粘结剂,例如丁苯乳胶水溶液、聚乙烯醇、乙烯-醋酸乙酯、羟甲基纤维素钠或聚乙烯吡咯烷酮中的一种或多种的组合。粘结剂可提高聚合物浆料与基膜表面或陶瓷涂层表面的结合力,从而提高隔膜结构的稳定性。
在本发明的一些实施方案中,所述消泡剂可使用本领域已知的任何合适的消泡剂。本申请的发明人发现,消泡剂不仅可以消除浆料配置过程中产生的气泡,为操作带来便利,还可以降低润湿剂的润湿效果,导致在部分区域聚合物浆料无法在基膜表面或陶瓷涂层表面润湿,从而制得非全覆盖式聚合物涂层。根据本发明的一些实施方案,所述消泡剂可以优选为硅类消泡剂或聚合物消泡剂中的一种或多种的组合,例如硅类消泡剂中的BYK019或聚二甲基硅氧烷,聚合物消泡剂中的聚氧丙烯氧化乙烯甘油醚等。
在本发明的一些实施方案中,所述润湿剂与所述消泡剂的质量比为1:1-20:1,优选为2:1-15:1。由该配比下的隔膜涂层组合物制得的涂覆隔膜通透性更佳。
发明人还发现,所述润湿剂与所述消泡剂的质量之比会影响聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层表面的润湿情况,干燥后形成不同分布形式的聚合物涂层。根据本发明的一些实施方案,当所述润湿剂与所述消泡剂的质量之比为10:1~15:1时,制备的聚合物涂层呈孔状分布,如图1和图2中所示。当所述润湿剂与所述消泡剂的质量之比为2:1~3:1时,消泡剂中和了更多的润湿剂,聚合物浆料在基膜表面或陶瓷涂层的表面无法润湿的区域扩大至相邻之间彼此连接,干燥后就会形成点状分布的聚合物涂层,如图3和图4中所示。两种分布形式的聚合物涂层均有利于改善隔膜的透气性,提高电池性能。
基于此,本发明提供了一种聚合物浆料,所述浆料包括所述的隔膜涂层组合物和100重量份的溶剂。
根据本发明的一些实施方案,所述溶剂优选为去离子水,生产过程对环境友好、安全性高,生产成本低。
本发明还提供了所述聚合物浆料的制备方法,包括如下步骤:先将分散剂和润湿剂加入溶剂中搅拌得到溶液;然后将聚合物加入所述溶液中搅拌得到聚合物预分散液;继续将粘结剂加入所述聚合物预分散液中搅拌得到聚合物分散液;最后将消泡剂加入所述聚合物分散液中搅拌得到聚合物浆料。
根据本发明的一些实施方案,搅拌操作可使用本领域已知的任何合适的设备进行,以物质混合后溶解或分散均匀为目的来选择任何合适的搅拌速度及搅拌时间。例如,将分散剂与润湿剂加入溶剂中,200-500r/min搅拌20-50min后,再将聚合物加入其中继续搅拌20-50min,并使用高速振荡器震荡20-40min,制成聚合物预分散液,继续将粘结剂加入所述聚合物预分散液中,200-500r/min搅拌20-50min后将消泡剂加入其中,以300-700r/min的转速搅拌5-30min,制得聚合物浆料。
发明人还发现,将消泡剂加入所述聚合物分散液后,在相同的搅拌速度下,随着搅拌时间的延长,对于孔状分布的聚合物涂层,其孔洞由少变多再变少,对应的孔洞尺寸由大变小至变无,最后形成全覆盖式聚合物涂层;而对于点状分布的聚合物涂层,随着搅拌时间的延长,润湿剂的润湿效果被消泡剂逐渐中和,涂层中的圆点的数量由少变多再变少,对应的圆点尺寸由大变小至变无,最后无法形成聚合物涂层。因此,可以调节消泡剂加入所述聚合分散液后的搅拌速度及时间来获得不同分布形式的非全覆盖式聚合物涂层,以获得具有更好透气性的隔膜。
基于此,本发明另一方面还提供了一种高通透性聚合物涂覆隔膜,所述隔膜包括基膜和涂覆于所述基膜一侧(第一表面侧或第二表面侧)或两侧(第一表面侧和第二表面侧)的聚合物涂层,所述基膜为聚烃烯基膜,优选聚乙烯(PE)基膜或聚丙烯(PP)基膜;所述聚合物涂层包含所述的隔膜涂层组合物,具体是通过将所述的聚合物浆料涂覆于所述基膜一侧或两侧,进行干燥而形成。
根据本发明的一些实施方案,聚合物涂层可直接涂覆于基膜的表面,也可涂覆于陶瓷涂层的表面,所述陶瓷涂层位于所述基膜与所述聚合物涂层之间。所述陶瓷涂层有利于提高隔膜的热稳定性。
在本发明的一些实施方案中,所述基膜的厚度为5-16μm,所述聚合物涂层的厚度为0.5-2μm,所述陶瓷涂层的厚度为2-6μm,制备的隔膜不宜太厚,隔膜太厚容易使得电阻太大,不利于电池快速充放电,同时也会使得隔膜的卷绕次数减少,增加电池的体积,造成充放电容量下降。
在本发明的一些实施方案中,可以使用本领域已知的任何合适的涂覆方法,如使用浸涂、刷涂或者微凹版涂等任何一种涂覆方式将获得的聚合物浆料涂覆于基膜一侧或两侧,然后使用本领域任何合适的干燥设备和干燥条件进行干燥,例如放置于50-150℃的真空干燥箱中干燥0.5-2h,即可得到高通透性聚合物涂覆隔膜。所述隔膜的聚合物涂层为非全覆盖式涂层,极大改善了隔膜的透气性,提高了电池性能。
上述制备方法不需要改变现有涂膜设备,易推广。且用水作为制备聚合物浆料所需的溶剂,生产过程对环境友好、安全性高,生产成本低。
本发明另一方面还提供了一种锂离子电池,所述锂离子电池包含所述高通透性聚合物涂覆隔膜。本发明制备的隔膜透气性好,并且用于锂离子电池时,聚合物在电解液中能够溶胀,对电解液有良好的吸液性和保液性,可以增加电池循环寿命,提高电芯一致性和电池安全性。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及具体实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例1:
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.3g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min;④将0.15g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌15min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得点状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的点涂层平均直径为1mm左右。
实施例2
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.6g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④将0.06g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌15min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得孔状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的聚合物涂层的孔洞的平均直径为1mm左右。
实施例3
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.3g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④将0.15g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌5min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30mi,制得点状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的点涂层平均直径为3mm左右。
实施例4
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.6g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④将0.06g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌5min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得孔状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的聚合物涂层的孔洞的平均直径为2mm左右。
实施例5
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.6g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④将0.04g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌5min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得孔状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的聚合物涂层的孔洞的平均直径为1.5mm左右。
实施例6
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.3g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④将0.1g消泡剂(BYK 019)加入聚合物分散液中,500r/min搅拌5min,制得聚合物浆料;⑤使用自动涂膜机将聚合物浆料涂覆在PE基膜上;⑥于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得点状分布的聚合物涂覆隔膜,所述隔膜的点涂层平均直径为4mm左右。
对比例1
①将3g分散剂(BYK LPC 22136)与0.3g润湿剂(BYK LPX 20990)分别加入100g去离子水中,300r/min搅拌溶解30min后;②将10g聚合物(Kynar Flex 2801)粉末加入其中继续搅拌30min,并使用高速振荡器震荡30min,制成聚合物预分散液③将2g粘结剂(丁苯橡胶水溶液)加入聚合物预分散液中,300r/min搅拌30min制成聚合物分散液;④使用自动涂膜机将聚合物分散液涂覆在PE基膜上;⑤于70℃的真空干燥箱中干燥30min,制得全覆盖式聚合物涂覆隔膜。
使用格利透气度测试仪Gurley-4110N对实施例1-6和对比例1中使用的PE基膜以及在基膜上制得的隔膜进行透气性测试,测试结果见表1。
表1隔膜透气性测试结果
从表1中看出,含消泡剂成分的隔膜涂层组合物或聚合物浆料制备的涂覆隔膜(实施例1-6)的Gurley值均小于不含消泡剂成分的隔膜涂层组合物或聚合物浆料制备的涂覆隔膜(对比例1),Gurley值越小,表明透气性越好,说明,本发明提供的隔膜涂层组合物或聚合物浆料制备的涂覆隔膜透气性好。且从实施例1-6的Gurley值还可以看出,隔膜涂层组合物或聚合物浆料的配比及制备过程中搅拌时间的差异均能够影响隔膜的透气性。
以上所述仅为本发明的较佳实施方式而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种隔膜涂层组合物,其特征在于,所述组合物包括:8-30重量份的聚合物、3-10重量份的分散剂、0.2-1.0重量份的润湿剂、2-6重量份的粘结剂和0.05-0.5重量份的消泡剂。
2.如权利要求1所述的隔膜涂层组合物,其特征在于,所述润湿剂与所述消泡剂的质量比为1:1-20:1。
3.如权利要求1所述的隔膜涂层组合物,其特征在于,所述聚合物为聚偏氟乙烯材料。
4.一种聚合物浆料,其特征在于,所述浆料包括权利要求1至3中任一项所述的隔膜涂层组合物和溶剂。
5.一种聚合物浆料的制备方法,其特征在于,所述方法包括如下步骤:
将分散剂和润湿剂加入溶剂中搅拌得到溶液;
然后将聚合物加入所述溶液中搅拌得到聚合物预分散液;
将粘结剂加入所述聚合物预分散液中搅拌得到聚合物分散液;
将消泡剂加入所述聚合物分散液中搅拌得到聚合物浆料,搅拌速率为300-700r/min,搅拌时间为5-30min。
6.一种高通透性聚合物涂覆隔膜,其特征在于,所述隔膜包括基膜和涂覆于所述基膜一侧或两侧的聚合物涂层,所述聚合物涂层包括权利要求1至3中任一项所述的隔膜涂层组合物。
7.一种高通透性聚合物涂覆隔膜,其特征在于,所述隔膜包括基膜和涂覆于所述基膜一侧或两侧的聚合物涂层,所述聚合物涂层通过将权利要求4所述的聚合物浆料涂覆于所述基膜一侧或两侧,进行干燥而形成。
8.如权利要求6或7所述的高通透性聚合物涂覆隔膜,其特征在于,所述基膜与所述聚合物涂层之间设有陶瓷涂层。
9.如权利要求6或7所述的高通透性聚合物涂覆隔膜,其特征在于,所述聚合物涂层的厚度为0.5-2μm。
10.一种锂离子电池,其特征在于,所述电池包含权利要求6至9中任一项所述的高通透性聚合物涂覆隔膜。
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