CN108963354A - 锂离子电池的状态推定装置和状态推定方法 - Google Patents

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Abstract

本公开提供一种锂离子电池的状态推定装置和状态推定方法，用于推定锂离子电池的劣化状态。所述锂离子电池的状态推定装置具有控制装置，所述控制装置算出冻结温度测定值Am从初期冻结温度A0的上升量ΔAm，算出与冻结温度的上升量ΔAm对应的容量下降量作为材料劣化造成的容量下降量ΔBx。控制装置算出容量测定值Bm从初期容量B0的下降量作为整体的容量下降量ΔBm，使用ΔBx与ΔBm算出材料劣化比例X。而且，控制装置算出从ΔBm减去ΔBx得到的值作为Li析出造成的容量下降量ΔBy，使用ΔBy与ΔBm算出Li析出劣化比例Y。

Description

锂离子电池的状态推定装置和状态推定方法
技术领域
本公开涉及推定锂离子电池的劣化状态的技术。
背景技术
日本特开2009-199936号公报中记载了基于表示锂离子电池充放电的历史的充放电历史信息，算出在锂离子电池的负极析出的锂量。
发明内容
在锂离子电池中，由于材料劣化(负极的被膜劣化、活性物质的结构破坏、电解液的劣化等)、以及锂向负极的析出，完全充电容量(以下也简称为“容量”)会下降。因此，为了推定锂离子电池的劣化状态，掌握容量下降量很重要。
然而，即使假设容量下降量相同，根据其容量下降是由材料劣化引起的、还是由锂析出引起的，锂离子电池的特性(例如今后的容量下降量、容量下降速度等)有所不同。因此，从电池的充放电控制或者再利用的观点出发，不仅简单地掌握整体的容量下降量，精度良好地推定材料劣化造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例(以下也称为“材料劣化比例”)、和锂析出造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例(以下也称为“析出劣化比例”)很重要。
日本特开2009-199936号公报所公开的技术中，可以使用充放电历史信息算出锂离子电池的锂析出量。但是，由于充放电历史信息中包含误差，因此在该锂离子电池的使用期间长的情况下，误差会长时间地积累，存在锂析出量的算出精度下降这样的课题。
本公开是为了解决上述课题而完成的，其目的是精度良好地算出锂离子电池的材料劣化比例和析出劣化比例。
(1)本公开中的锂离子电池的状态推定装置，具备：能够算出锂离子电池的电解液的冻结温度测定值的第1计算部、能够算出锂离子电池的容量测定值的第2计算部、以及能够推定锂离子电池的状态的推定部。推定部使用冻结温度测定值与容量测定值，算出锂离子电池中的材料劣化造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例即材料劣化比例、以及锂析出造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例即析出劣化比例的至少一者。
在对解决上述课题的方法进行研讨时，本申请发明人等着眼于锂离子电池的电解液的冻结温度(凝固点)的上升量具有与材料劣化相关而与锂析出无关这一特性。具体而言，电解液的冻结温度由于电解液中的盐浓度的下降而上升时，如果发生材料劣化则盐浓度下降，冻结温度上升，而即使发生锂析出，盐浓度也几乎不下降，冻结温度几乎不变化。因此，冻结温度的上升量与材料劣化造成的容量下降量相关，而与锂析出造成的容量下降量无关。
着眼于这样的特性，由上述构成得到的推定部使用冻结温度测定值和容量测定值，算出材料劣化比例和析出劣化比例的至少一者。由此，例如，通过使用冻结温度测定值算出与冻结温度的上升量对应的容量下降量(即材料劣化造成的容量下降量)，使用容量测定值算出整体的容量下降量，由此能够算出材料劣化比例。进而，通过算出从整体的容量下降量减去材料劣化造成的容量下降量得到的值作为锂析出造成的容量下降量，也能够算出析出劣化比例。其结果，无需使用充放电历史信息(随着使用期间的经过误差会积累下去的信息)，就能够精度良好地算出材料劣化比例和析出劣化比例中的至少一者。
(2)在一实施方式中，状态推定装置还具备存储部，所述存储部预先存储表示在没有发生锂析出而发生了材料劣化时的容量与冻结温度的对应关系的信息。推定部参照存储在存储部中的信息，算出冻结温度测定值与初期冻结温度的差量所对应的第1容量下降量，算出容量测定值与初期容量的差量作为第2容量下降量，并算出第1容量下降量除以第2容量下降量得到的值作为材料劣化比例。
根据上述技术方案，可以使用存储在存储部中的信息、冻结温度测定值、容量测定值，算出材料劣化比例。具体而言，表示没有发生锂析出而发生了材料劣化时的容量与冻结温度的对应关系的信息被预先存储在存储部中。因此，可以参照存储在存储部中的信息，容易地算出冻结温度测定值与初期冻结温度(新产品时的冻结温度)的差量所对应的第1容量下降量、即材料劣化造成的容量下降量。并且，可以通过将材料劣化造成的容量下降量除以第2容量下降量(整体的容量下降量)，算出材料劣化比例。
(3)在一实施方式中，推定部从第2容量下降量减去第1容量下降量得到第3容量下降量，然后算出所述第3容量下降量除以第2容量下降量得到的值作为析出劣化比例。
根据上述技术方案，可以通过从第2容量下降量(整体的容量下降量)减去第1容量下降量(材料劣化造成的容量下降量)得到第3容量下降量(锂析出造成的容量下降量)，然后将所述第3容量下降量除以第2容量下降量这一简单的方法，算出析出劣化比例。
(4)在一实施方式中，第1计算部在使锂离子电池的温度上升和下降的状态下依次进行锂离子电池的阻抗测定。第1计算部使用阻抗测定的结果，对锂离子电池的电阻相对于温度变化开始发生滞后的温度进行确定，将电阻开始发生滞后的温度作为冻结温度测定值。
本申请的发明人等在对测定冻结温度的方法进行研讨时，发现了在电解液冻结了的状态下使电池的温度下降的情况和使其上升的情况下具有锂离子电池的电阻变化发生滞后这一特性，并着眼于该特性。具体而言，上述技术方案中的第1计算部在使温度上升和下降的状态下依次进行锂离子电池的阻抗测定，使用阻抗测定的结果对锂离子电池的电阻相对于温度变化开始发生滞后的温度进行确定，将电阻开始发生滞后的温度作为冻结温度测定值。由此，能够精度良好地确定锂离子电池的冻结温度。
(5)本公开中的锂离子电池的状态推定方法包括：算出锂离子电池的电解液的冻结温度测定值的步骤；算出锂离子电池的容量测定值的步骤；使用冻结温度测定值与容量测定值，算出材料劣化造成的容量下降量相对于锂离子电池的整体的容量下降量的比例即材料劣化比例、以及锂析出造成的容量下降量相对于整体的容量下降量的比例即析出劣化比例中的至少一者的步骤。
在上述的状态推定方法中，与状态推定装置同样地，可以精度良好地算出锂离子电池的材料劣化比例和析出劣化比例中的至少一者。
本发明的上述和其他目的、特征、方式和优点，从与附图相关可理解的本发明的以下详细说明变得清楚。
附图说明
图1是示意地表示推定锂离子二次电池的劣化状态的系统的整体结构的图。
图2是表示锂离子二次电池所含的各单元电池的构成的一例的图。
图3是概略地表示图1示出的推定系统的构成的一例的图。
图4是示意地表示锂离子二次电池的电解液的盐浓度与冻结温度A的对应关系的图。
图5是归纳了容量下降的原因、与盐浓度和冻结温度A的关系的图。
图6是表示没有发生Li析出而发生了材料劣化时的容量B与冻结温度A的对应关系的信息(材料劣化线)的图。
图7是表示控制装置的处理顺序的一例的流程图(其1)。
图8是示意地表示锂离子二次电池的使用期间与容量下降量的对应关系的图。
图9是表示将交流阻抗测定的结果在复平面上进行Cole-Cole绘图(科尔-科尔绘图)而得到的阻抗轨迹的波形一例的图。
图10是表示将各样品温度T1～Tn与电阻R的组合进行绘制而得到的轨迹的一例的图。
图11是表示控制装置的处理顺序的一例的流程图(其2)。
具体实施方式
以下，参照附图，对本公开的实施方式详细说明。再者，图中对相同或相当的部分附带同一标记，不重复说明。
<系统的整体结构>
图1是示意地表示对锂离子二次电池10的劣化状态进行推定的系统的整体结构的图。以下，以锂离子二次电池10为车载用的电池组的情况为例进行说明。但是，锂离子二次电池的用途不限定于车载用。而且，锂离子二次电池也不限定于电池组，可以是单电池(单元电池)的状态。
车辆1是混合动力车、电动车或燃料电池汽车。车辆1中搭载有积蓄行驶用的电力的锂离子二次电池10。锂离子二次电池10是组合了锂离子单电池的电池组，包含多个单元电池11(参照图2)。锂离子二次电池10可在经销商(销售店)或修理厂等从车辆1卸下回收。
被回收的锂离子二次电池10设置于推定系统3，其劣化状态由推定系统3推定。基于由推定系统3推定出的劣化状态判定为能够再利用的锂离子二次电池10被搭载于其他车辆、和/或在工厂、住宅或者店铺等作为固定用途二次电池再利用。
图2是表示锂离子二次电池10所含的各单元电池11的构成的一例的图。再者，图2中示出各单元电池11的形状为方型的例子，但各单元电池11的形状可以为任意形状，例如可以为圆筒型。
单元电池11的壳体111上表面被盖体112密封。在盖体112设置正极端子113和负极端子114。正极端子113和负极端子114各自的一方端从盖体112向外部突出。正极端子113和负极端子114各自的另一方端在壳体111内部，分别与内部正极端子和内部负极端子(均未图示)电连接。
在壳体111内部收纳有电极体115(图2中将壳体111透视用虚线表示)。电极体115例如通过隔着隔板118层叠而成的正极片116与负极片117以筒状卷绕来形成。再者，将电极体115形成卷绕体不是必须的，电极体115也可以是没有卷绕的层叠体。
正极片116包含集电箔和在集电箔表面形成的正极活性物质层。同样地，负极片117包含集电箔和在集电箔表面形成的负极活性物质层。隔板118被设置为与正极活性物质层和负极活性物质层这两者接触。电极体115被电解液浸渗。
作为正极活性物质、负极活性物质、隔板118和电解液的材料，可以使用以往公知的各种材料。作为一例，正极活性物质可使用镍、钴、锰的层状三元系(NCM)物质。负极活性物质可使用石墨系物质。隔板118可使用例如聚乙烯(PE)制的多孔质膜等。电解液包含有机溶剂、锂盐和添加剂。
<锂离子二次电池的劣化状态的推定>
在锂离子二次电池10中，由于材料劣化(负极的被膜劣化、活性物质的结构破坏、电解液的劣化等)、以及锂(Li)向负极析出，完全充电容量(以下，也简称为“容量B”)会下降。因此，为了推定锂离子二次电池10的劣化状态，掌握容量B的下降量变得很重要。
然而，即使假设容量B的下降量相同，根据其容量下降是由材料劣化引起的、还是由锂析出引起的，锂离子二次电池10的特性(例如今后的容量下降量、容量下降速度等)有所不同。因此，从锂离子二次电池10的充放电控制或者再利用的观点出发，不仅是简单地掌握整体的容量下降量，而是精度良好地推定材料劣化造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例(以下也称为“材料劣化比例X”)、以及锂析出造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例(以下也称为“析出劣化比例Y”)变得很重要。
鉴于上述观点，本实施方式中的推定系统3，在算出锂离子二次电池10的电解液的冻结温度A的测定值(以下，也简称为“冻结温度测定值Am”)的同时，算出锂离子二次电池10的容量B的测定值(以下，也简称为“容量测定值Bm”)。然后，推定系统3使用冻结温度测定值Am和容量测定值Bm，算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y。
图3是示意地表示图1示出的推定系统3的构成的一例的图。推定系统3能够设置从车辆1回收的锂离子二次电池10。
推定系统3具备：控制装置300、充放电器310、阻抗测定器320、调温装置325、电压传感器330、电流传感器340和温度传感器350。
充放电器310能够执行锂离子二次电池10的充放电。具体而言，充放电器310根据来自控制装置300的充电指令，将从外部电源(例如系统电源)4A供给的交流电转换为直流电，对锂离子二次电池10进行充电。另外，充放电器310根据来自控制装置300的放电指令，将积蓄在锂离子二次电池10中的电力向外部负荷4B放电。
阻抗测定器320根据来自控制装置300的指令(或者使用者的操作)，采用交流阻抗法算出锂离子二次电池10的电阻(电荷移动阻力)R。具体而言，阻抗测定器320向锂离子二次电池10的电极间依次施加预定范围所含的多个频率的交流信号，每次施加各频率的交流信号时计测电极间的响应信号，对于施加的交流信号与计测的响应信号的各个组合算出阻抗的实数分量和虚数分量，进行在二维坐标的横轴和纵轴分别绘制的处理(所谓的Cole-Cole绘图)。然后，阻抗测定器320根据由Cole-Cole绘图得到的阻抗圆，算出锂离子二次电池10的电阻R(参照后述的图9)。再者，采用交流阻抗法的电阻R的计算方法本身是公知的方法，因此在此不重复详细的说明。
调温装置325通过根据来自控制装置300的指令(或者使用者的操作)，将锂离子二次电池10冷却或加热，来调整锂离子二次电池10的温度Tb。再者，调温装置325可以使用公知的温度调整器。
电压传感器330对锂离子二次电池10(可以是各单元电池11或由多个单元电池11构成的模块)的电压Vb进行检测。电流传感器340对锂离子二次电池10所输入和输出的电流Ib进行检测。温度传感器350对锂离子二次电池10的温度Tb进行检测。各传感器向控制装置300输出显示其检测结果的信号。
控制装置300包括：数据获取部301、冻结温度计算部302、容量计算部303、状态推定部304、存储部305和显示部306。
数据获取部301获取显示各传感器(电压传感器330、电流传感器340和温度传感器350)的检测结果的信号，向冻结温度计算部302和容量计算部303输出。
冻结温度计算部302通过使用来自数据获取部301的信息控制阻抗测定器320和调温装置325，由此算出冻结温度测定值Am。再者，对于冻结温度测定值Am的具体计算方法详细说明如下。
容量计算部303通过使用来自数据获取部301的信息控制充放电器310，由此算出容量测定值Bm。对于容量测定值Bm的具体计算方法，可以采用公知的方法。例如，可以通过在锂离子二次电池10的电压Vb从表示完全充电状态的值变为表示空状态的值为止以恒定电流从锂离子二次电池10放电，将其间的锂离子二次电池10的电流Ib累计，由此算出容量测定值Bm。
状态推定部304使用由冻结温度计算部302算出的冻结温度测定值Am、由容量计算部303算出的容量测定值Bm、以及存储在存储部305中的信息，算出整体的容量下降量ΔBm、材料劣化造成的容量下降量ΔBx、Li析出造成的容量下降量ΔBy。然后，状态推定部304算出材料劣化造成的容量下降量ΔBx相对于整体的容量下降量ΔBm所占的比例(即材料劣化比例X)，并算出Li析出造成的容量下降量ΔBy相对于整体的容量下降量ΔBm所占的比例(即Li析出劣化比例Y)。对于材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y的更详细的计算方法详细说明如下。
状态推定部304使用材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y、以及存储在存储部305中的信息，推定锂离子二次电池10的劣化状态(今后的容量下降量、容量下降速度等)。
存储部305对状态推定部304涉及的处理所用的各种信息进行存储。显示部306例如通过显示器来实现，显示状态推定部304涉及的处理结果。使用者可以确认在显示部306显示出的锂离子二次电池10的状态，决定锂离子二次电池10今后的用途。
再者，冻结温度计算部302、容量计算部303和状态推定部304可以作为各自分开的的运算处理装置构成，也可以作为1个运算处理装置构成。以下，有时将冻结温度计算部302、容量计算部303和状态推定部304不加区别地记载为控制装置300。
<材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y的计算>
在研讨算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y的方法时，本申请的发明人等着眼于冻结温度A的上升量具有与材料劣化相关但与锂析出无关这一特性。
图4是示意地表示锂离子二次电池10的电解液的盐浓度与冻结温度A的对应关系的图。如图4所示，电解液中的盐浓度越低，冻结温度A就变得越高。因此，能够理解冻结温度A具有因电解液中的盐浓度下降而上升的特性。
图5是归纳了容量下降的原因与盐浓度和冻结温度A的关系的图。当容量下降的原因是材料劣化的情况下，电解液中的盐浓度下降。冻结温度A因该盐浓度的下降而上升(参照上述图4)。另一方面，当容量下降的原因是锂析出的情况下，电解液中的盐浓度几乎不下降，因此冻结温度A几乎不变化。因此，可以说冻结温度A的上升量具有与材料劣化造成的容量下降量相关，而与锂析出造成的容量下降量无关这样的特性。
利用这样的特性，本实施方式中的控制装置300使用冻结温度测定值Am、容量测定值Bm和存储在存储部305中的信息，算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y。
图6是示出表示没有发生Li析出而发生了材料劣化时(即材料劣化比例X为100％时)的容量B与冻结温度A的对应关系的信息(以下也称为“材料劣化线”)的图。该材料劣化线通过实验等预先求得并存储在存储部305中。
参照图6，对于材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y的计算方法进行说明。在图6中，容量测定值Bm与初期容量B0的差量(＝|Bm-B0|)相当于整体的容量下降量ΔBm。再者，初期容量B0是新产品时的容量B，与材料劣化线一同存储在存储部305中。另外，在图6中，冻结温度测定值Am与初期冻结温度A0的差量(＝|Am-A0|)相当于冻结温度上升量ΔAm。再者，初期冻结温度A0是新产品时的冻结温度A，与材料劣化线一同存储在存储部305中。
假设整体的容量下降量ΔBm全部由材料劣化引起时，容量测定值Bm与冻结温度A的关系变为沿着材料劣化线，因此冻结温度A应该变为由材料劣化线与容量测定值Bm求得的冻结推定温度As。
但是，图6所示的例子中，实际的冻结温度测定值Am比冻结推定温度As低。认为这是由于上述特性、即冻结温度A的上升量与材料劣化相关但与锂析出无关这一特性引起的。根据该特性，由冻结温度上升量ΔAm(＝|Am-A0|)所对应的容量下降量、即材料劣化线与冻结温度测定值Am求得的推定容量Bs与初期容量B0的差量(＝|Bs-B0|)，变得与材料劣化造成的容量下降量ΔBx相当。并且，从整体的容量下降量ΔBm减去材料劣化造成的容量下降量ΔBx得到的值(＝|ΔBm-ΔBx|)变得与Li析出造成的容量下降量ΔBy相当。
因此，控制装置300参照材料劣化线算出冻结温度上升量ΔAm所对应的容量下降量，并将算出的容量下降量作为“材料劣化造成的容量下降量ΔBx”(第1容量下降量)。另外，控制装置300算出容量测定值Bm与初期容量B0的差量作为“整体的容量下降量ΔBm”(第2容量下降量)。控制装置300算出从整体的容量下降量ΔBm减去材料劣化造成的容量下降量ΔBx得到的值作为“Li析出造成的容量下降量ΔBy”(第3容量下降量)。
然后，控制装置300算出材料劣化造成的容量下降量ΔBx除以整体的容量下降量ΔBm得到的值作为材料劣化比例X，并算出Li析出造成的容量下降量ΔBy除以整体的容量下降量ΔBm得到的值作为Li析出劣化比例Y。
图7是表示控制装置300算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y时执行的处理顺序的一例的流程图。
首先，控制装置300算出“冻结温度测定值Am”(步骤S10)。关于冻结温度测定值Am的具体计算方法详细说明如下。
接着，控制装置300读取存储在存储部305中的初期冻结温度A0(参照图6)，算出冻结温度测定值Am与初期冻结温度A0的差量(＝|Am-A0|)作为“冻结温度上升量ΔAm”(步骤S20)。
接着，控制装置300参照存储在存储部305中的材料劣化线(参照图6)，算出冻结温度上升量ΔAm所对应的容量下降量，将算出的容量下降量作为“材料劣化造成的容量下降量ΔBx”(步骤S21)。
接着，控制装置300通过控制充放电器310来算出容量测定值Bm(步骤S30)。关于容量测定值Bm的具体计算方法如上所述，可以采用公知的方法。
接着，控制装置300读取存储在存储部305中的初期容量B0(参照图6)，算出容量测定值Bm与初期容量B0的差量(＝|Bm-B0|)作为“整体的容量下降量ΔBm”(步骤S31)。
接着，控制装置300算出从整体的容量下降量ΔBm减去材料劣化造成的容量下降量ΔBx而得到的值作为“Li析出造成的容量下降量ΔBy”(步骤S32)。
接着，控制装置300使用下述的式(1)算出材料劣化比例X(％)(步骤S40)。
材料劣化比例X＝(ΔBx/ΔBm)×100…(1)
接着，控制装置300使用下述的式(2)算出Li析出劣化比例Y(％)(步骤S41)。
Li析出劣化比例Y＝(ΔBy/ΔBm)×100…(2)
接着，控制装置300使用在步骤S40、S41中算出的材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y，推定锂离子二次电池10的劣化状态(步骤S42)。
图8是示意地表示锂离子二次电池10的使用期间与容量下降量的对应关系的图。在图8中，横轴表示使用期间，纵轴表示容量下降量。一点划线表示材料劣化比例X为100％(Li析出劣化比例Y为0％)时的对应关系。两点划线表示材料劣化比例X为0％(Li析出劣化比例Y为100％)时的对应关系。实线表示材料劣化比例X为“预定值Xd”(0<Xd<100)％时的对应关系。
如图8所示，容量下降量与使用期间相应增加，不久收敛为预定值，容量下降量的大小不仅依赖于使用期间，也依赖于材料劣化比例X(Li析出劣化比例Y)。具体而言，即使使用期间相同，材料劣化比例X越小(Li析出劣化比例Y越大)，容量下降量变得越大。
基于这一点，在本实施方式中，表示使用期间与容量下降量的对应关系的信息按材料劣化比例X(Li析出劣化比例Y)被存储在存储部305中。然后，控制装置300从存储部305读取在步骤S40、S41中算出的材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y所对应的对应关系信息，根据读取出的对应关系信息与整体的容量下降量ΔBm，推定今后的容量下降量ΔBf、容量下降速度L1。
图8所示的例子中，读取在步骤S40中算出的材料劣化比例X为预定值Xd％时用实线表示的对应关系信息，参照读取出的对应关系信息(实线)，推定整体的容量下降量ΔBm所对应的今后的容量下降量ΔBf、容量下降速度L1。因此，与例如简单地使用材料劣化比例X为100％时的对应关系(一点划线)的情况相比，能够精度良好地预测今后的容量下降量、容量下降速度。
<<冻结温度测定值Am的计算>>
接着，对于算出冻结温度测定值Am的处理(图7的步骤S10的处理)的详情进行说明。
本申请的发明人等在研讨冻结温度测定值Am的计算方法时，发现锂离子二次电池10的电解液冻结了的状态下在使锂离子二次电池10的温度Tb下降时和上升时具有锂离子二次电池10的电阻变化发生滞后(hysteresis)这样的特性，并着眼于该特性。
利用上述特性，本实施方式中的控制装置300按以下的顺序算出冻结温度测定值Am。控制装置300通过控制调温装置325，使锂离子二次电池10的温度Tb依次变为预先确定的多个样品温度T1～Tn(n为2以上的整数)。再者，样品温度T1～Tn被设定为：使温度Tb从常温水平下降到预测电解液完全冻结的冻结水平之后，使温度Tb再次上升到常温水平。
然后，每当温度Tb调整到各样品温度T1～Tn，控制装置300采用由阻抗测定器320进行的交流阻抗测定算出锂离子二次电池10的电阻R。
图9是表示将交流阻抗测定的结果在复平面上进行Cole-Cole绘图得到的阻抗轨迹的一例的图。在图9中，横轴表示阻抗的实数分量(电阻分量)，纵轴表示阻抗的虚数分量(容量分量)。如图9所示，在由Cole-Cole绘图得到的阻抗轨迹的一部分，出现也被称为阻抗圆的半圆状轨迹。控制装置300根据该阻抗圆，算出锂离子二次电池10的电阻R。每当温度Tb调整为各样品温度T1～Tn，控制装置300进行这样的电阻R的计算。因此，算出与样品温度T1～Tn分别对应的电阻R1～Rn。
控制装置300在以横轴为温度Tb、以纵轴为电阻R的二维坐标分别绘制各样品温度T1～Tn与各电阻R1～Rn的组合，根据由绘制得到的轨迹，对电阻R相对于温度Tb的变化开始发生滞后的温度进行确定，将确定了的温度作为冻结温度测定值Am。
图10是表示在二维坐标分别绘制各样品温度T1～Tn与各电阻R1～Rn的组合而得到的轨迹的一例的图。在图10中，示出按样品温度T1～T17的顺序依次算出电阻R的例子。另外，示出从样品温度T1到样品温度T8单调减少(T1>T2>T3>…>T8)，从样品温度T8到样品温度T17单调增加(T8<T9<T10<T11…<T17)的例子。另外，设定为T1＝T17、T2＝T16、T3＝T15、T4＝T14、T5＝T13。
在图10所示的轨迹中，能够理解在样品温度T5(＝T13)时，电阻R开始发生滞后。该情况下，控制装置300算出电阻R开始发生滞后的温度T5(温度T13)作为冻结温度测定值Am。
图11是表示执行控制装置300算出冻结温度测定值Am的处理(图7的步骤S10的处理)时的处理顺序的一例的流程图。
首先，控制装置300将样品编号i设定为“1”(步骤S11)。
接着，控制装置300通过控制调温装置325，将锂离子二次电池10的温度Tb调整为与样品编号i对应的样品温度Ti(步骤S12)。
如果温度Tb被调整为样品温度Ti，则控制装置300通过由阻抗测定器320进行的交流阻抗测定，算出样品温度Ti下的锂离子二次电池10的电阻Ri(步骤S13)。
如果完成电阻Ri的计算，则控制装置300判定样品编号i是否达到了预定值n(步骤S14)。
当样品编号i没有达到预定值n的情况下(步骤S14中为否)，控制装置300将样品编号i仅增加1(步骤S15)。其后，控制装置300使处理返回步骤S12，反复进行从步骤S12到步骤S15的处理，直到样品编号i达到预定值n。再者，如上所述，样品温度T1～Tn被设定为在使温度Tb从常温水平下降到冻结水平之后，使温度Tb再次上升到常温水平。因此，通过使样品编号i从1增加到预定值n，与样品编号i对应的样品温度Ti在从常温水平下降到冻结水平之后，再次上升到常温水平。
当样品编号i达到了预定值n的情况下(步骤S14中为是)，控制装置300如上述图10所示，在二维坐标分别绘制各样品温度T1～Tn与各电阻R1～Rn的组合，根据由绘制得到的轨迹，对电阻R相对于温度变化开始发生滞后的温度进行确定，将确定出的温度作为冻结温度测定值Am(步骤S16)。
如上所述，本实施方式中的控制装置300利用锂离子二次电池10的冻结温度A的上升量与材料劣化相关而与Li析出无关这一特性，算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y。具体而言，控制装置300使用冻结温度测定值Am算出冻结温度上升量ΔAm，参照材料劣化线(图6)算出与冻结温度上升量ΔAm对应的容量下降量(材料劣化造成的容量下降量ΔBx)，使用容量测定值Bm算出整体的容量下降量ΔBm，使用材料劣化造成的容量下降量ΔBx与整体的容量下降量ΔBm算出材料劣化比例X。而且，控制装置300算出从整体的容量下降量ΔBm减去材料劣化造成的容量下降量ΔBx得到的值作为Li析出造成的容量下降量ΔBy，使用Li析出造成的容量下降量ΔBy与整体的容量下降量ΔBm算出Li析出劣化比例Y。
因此，在本实施方式中，不是使用锂离子二次电池10的充放电历史信息(误差随着使用期间的经过积累下去的信息)，而是能够使用在某一时间点的冻结温度测定值Am和容量测定值Bm，算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y。其结果，与使用充放电历史信息的情况相比，能够精度良好地算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y。
此外，在本实施方式中，图6示出的材料劣化线(表示没有发生Li析出而发生了材料劣化时的容量B与冻结温度A的对应关系的信息)，通过实验等求得并预先存储在存储部305中。因此，通过参照存储在存储部305中的材料劣化线，能够容易算出与冻结温度上升量ΔAm对应的容量下降量(即材料劣化造成的容量下降量ΔBx)。
此外，本实施方式中的控制装置300，利用锂离子二次电池10的电解液冻结了的状态下电阻R的变化相对于温度Tb的变化发生滞后这一特性，算出冻结温度测定值Am。具体而言，在使温度Tb上升和下降的状态下依次进行锂离子二次电池10的阻抗测定，使用阻抗测定的结果，对锂离子二次电池10的电阻R的变化相对于温度Tb的变化开始发生滞后的温度进行确定，将确定出的温度作为冻结温度测定值Am。由此，能够精度良好地确定冻结温度测定值Am。
此外，本实施方式中的控制装置300，使用算出的材料劣化比例X(或者Li析出劣化比例Y)，推定锂离子二次电池10的劣化状态(参照图8)。因此，与不使用材料劣化比例X(或者Li析出劣化比例Y)的情况(例如仅简单地使用整体的容量下降量ΔBm的情况)相比，能够精度良好地预测锂离子二次电池10的劣化状态(今后的容量下降量ΔBf、容量下降速度L1等)。
再者，在上述的实施方式中示出算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y这两者的例子，但也可以仅算出材料劣化比例X和Li析出劣化比例Y中的某一者。
对于本发明的实施方式进行了说明，但应该认为在此公开的实施方式在所有方面都是例示而不是限定性的。本发明的范围被权利要求所表示，意图包括在与权利要求均等的含义和范围内的所有变更。

Claims (5)

1.一种锂离子电池的状态推定装置，具备：
能够算出所述锂离子电池的电解液的冻结温度测定值的第1计算部、
能够算出所述锂离子电池的容量测定值的第2计算部、以及
能够推定所述锂离子电池的状态的推定部，
所述推定部使用所述冻结温度测定值与所述容量测定值，算出所述锂离子电池中的材料劣化造成的容量下降量相对于整体的容量下降量所占的比例即材料劣化比例、和锂析出造成的容量下降量相对于所述整体的容量下降量所占的比例即析出劣化比例中的至少一者。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池的状态推定装置，所述状态推定装置还具备存储部，所述存储部预先存储表示在没有发生所述锂析出而发生所述材料劣化时的所述容量与所述冻结温度的对应关系的信息，
所述推定部参照存储在所述存储部中的所述信息，算出所述冻结温度测定值与初期冻结温度的差量所对应的第1容量下降量，
算出所述容量测定值与初期容量的差量作为第2容量下降量，
并算出所述第1容量下降量除以所述第2容量下降量得到的值作为所述材料劣化比例。
3.根据权利要求2所述的锂离子电池的状态推定装置，所述推定部从所述第2容量下降量减去所述第1容量下降量得到第3容量下降量，然后算出所述第3容量下降量除以所述第2容量下降量得到的值作为所述析出劣化比例。
4.根据权利要求1～3的任一项所述的锂离子电池的状态推定装置，所述第1计算部在使所述锂离子电池的温度上升和下降的状态下依次进行所述锂离子电池的阻抗测定，
使用所述阻抗测定的结果，对所述锂离子电池的电阻相对于温度变化开始发生滞后的温度进行确定，
将所述电阻开始发生滞后的温度作为所述冻结温度测定值。
5.一种锂离子电池的状态推定方法，包括：
算出所述锂离子电池的电解液的冻结温度测定值的步骤；
算出所述锂离子电池的容量测定值的步骤；以及
使用所述冻结温度测定值与所述容量测定值，算出所述锂离子电池中的材料劣化造成的容量下降量相对于整体的容量下降量的比例即材料劣化比例、和锂析出造成的容量下降量相对于所述整体的容量下降量的比例即析出劣化比例中的至少一者的步骤。
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