CN108780667B - 裂变产物吸气剂 - Google Patents

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Abstract

吸气元件包括吸气材料,该吸气材料与包含在离开核反应堆的燃料组件的液体流和/或气体流中的裂变产物反应。至少一个传输路径通过吸气元件,所述吸气元件被按尺寸制造成以足以将通过吸气元件的输入流的流量保持在高于选定的流量水平。至少一个传输路径包括足以吸收预定量的裂变产物的反应表面区域。

Description

裂变产物吸气剂
相关申请的交叉引用
本申请要求题为“Fission Product Getter”并且于2016年3月8日提交的美国临时专利申请第62/305,272号的优先权权益,对于它公开或教导的全部,该临时专利申请通过引用被特定地并入本文。
技术领域
本公开内容大体上涉及裂变产物吸气装置(fission product getter device)以及制造裂变产物吸气装置的方法。
概述
根据本公开内容的一个或更多个说明性实施方案,公开了裂变产物吸气装备。在一个说明性实施方案中,裂变产物吸气装备包括吸气主体,所述吸气主体包括一定体积的吸气材料(getter material)并具有空隙结构。在另一说明性实施方案中,吸气材料与包含在来自核裂变反应堆的流体流中的核裂变产物反应。在另一说明性实施方案中,吸气主体具有确定的体积参数,该体积参数足以保持流体通过吸气主体的空隙结构的流动持续选定的时间段。在另一个说明性实施方案中,吸气主体的确定的体积参数具有确定的体积参数,并且在吸气主体内提供足以在选定的时间段内将吸气主体的膨胀保持在低于选定的膨胀阈值的空隙体积。
前述内容是概述并且因此可以包含细节的简化、概括、包含和/或省略;因此,本领域技术人员应理解,本概述仅仅是说明性的并且不意图以任何方式是限制性的。本文描述的装置和/或工艺和/或其他主题的其他方面、特征和优点在本文陈述的教导中将变得明显。
附图简述
图1示出了具有快速核反应堆堆芯的示例性核裂变反应堆。
图2示出了由包括吸气材料的体积体(volume)形成的示例性吸气主体。
图3A示出了包括由封盖元件支撑的吸气主体的示例性吸气元件 (examplegetter element)。
图3B示出了图3A中所示的封盖元件之一的另一视图。
图4A示出了包括由封盖元件支撑的吸气主体的另一示例性吸气元件。
图4B示出了图4A中所示的封盖元件之一的另一视图。
图5A示出了适用于吸气元件的示例性支撑结构。
图5B示出了适用于吸气元件的另一示例性支撑结构的简化示意图。
图6示出了适用于吸气元件的另一示例性支撑结构。
图7示出了另一示例性吸气主体的端视图。
图8示出了又一示例性吸气主体的端视图。
图9示出了配备有示例性吸气元件的核反应堆的燃料细棒(fuel pin) 的横截面图。
图10示出了配备有串联布置在核燃料和裂变增压室(fission plenum) 之间的两个示例性吸气元件的核反应堆的燃料细棒的横截面图。
图11示出了包括一组包含吸气元件的燃料细棒的示例性燃料组件的俯视图。
图12示出了包括一组燃料组件的核反应堆堆芯的透视图。
图13示出了用于形成用于清洁核反应堆的裂变气体输出流的吸气主体的示例性操作。
图14示出了用于制备吸气工艺混合物(getter process mixture)和形成具有多于一个的空隙的吸气主体的一系列示例性操作。
图15A示出了形状为球形的牺牲性空隙形成结构(sacrificial void-formingstructure)的示例性体积。
图15B示出了形状为椭球体的牺牲性空隙形成结构的示例性体积。
图15C示出了扁球体形状的牺牲性空隙形成结构的示例性体积。
图15D示出了长椭球体形状的牺牲性空隙形成结构的示例性体积。
图16示出了吸气工艺混合物的固结体积体的一部分的概念图。
图17示出了描绘作为施加的模头压力(die pressure)的函数而获得的吸气工艺混合物的理论密度(TD)的百分比的图。
图18A示出了包括牺牲性空隙形成结构和吸气材料的示例性吸气主体。
图18B示出了在经历分解牺牲性空隙形成结构而留下空隙的热处理或化学处理之后的图19A的示例性吸气主体。
图19A示出了所制造的吸气元件的径向横截面,并描绘了形成吸气元件的整个空隙结构的多个孔。
图19B示出了图19A 的制造的吸气元件的单个孔的放大视图。
图20示出了用于形成吸气元件的一系列示例性增材制造操作(additivefabrication operation)。
图21示出了经由增材制造工艺形成的示例性吸气主体。
图22示出了经由增材制造工艺形成的另一示例性吸气主体。
图23示出了经由增材制造工艺形成的又一示例性吸气主体。
图24示出了用于经由牺牲模板化工艺(sacrificial templating process)形成吸气元件的示例性操作。
图25示出了用于经由直接发泡操作形成吸气元件的示例性操作。
详述
在下文的详述中,对形成该详述的一部分的附图进行了参考。在附图中,相似的符号通常标识相似的部件,除非上下文另有规定。在详述、附图和权利要求中描述的说明性实施方案不意味着是限制性的。在不脱离本文呈现的主题的精神或范围下,可采用其他实施方案并且可作出其他改变。
本公开内容涉及用于从气体流和/或液体流中去除一种或更多种裂变产物的吸气元件的各种实施方案,所述裂变产物例如在核反应堆的核燃料内的反应过程期间形成的裂变产物。吸气元件包括一个或更多个内部通道,其促进流体(液体和/或气体)流的连续通过;并且还包括吸气材料,其与目标裂变产物化学反应以从流中去除裂变产物。所公开的技术适合于在各种核反应堆中实施,包括而不限于快速核反应堆、增殖反应堆、增殖和燃烧反应堆(breed and burn reactor)和/或在某些情况下行波反应堆。本公开内容还涉及形成吸气元件的各种方法。
图1示出了具有快速核反应堆堆芯132的示例性核裂变反应堆130。快速核反应堆堆芯132被布置在由保护容器136围绕的反应堆容器140内。在一种实施方式中,快速核反应堆堆芯132包括核裂变触发器(nuclear fission igniter)(未示出),其为可裂变核燃料的裂变反应提供中子。核裂变反应堆130包括多个燃料组件(例如,视图B中的燃料组件138),并且每个燃料组件还包括多个燃料元件,其在本文也称为燃料细棒。在所公开的技术的一种实施方式中,单独的燃料细棒各自还包括用于从输入流收集一种或更多种裂变产物的机构,如下文参考视图B、C和D所述。
快速核反应堆堆芯132通常包含冷却剂,例如冷却剂(例如液体钠)的池或冷却剂可流过整个核裂变反应堆的回路。在一些反应堆中,在快速核反应堆堆芯132上方的顶部空间148中存在冷却剂的储器。热交换器(未示出)可位于冷却剂的储器附近或与冷却剂的储器接触,以帮助将热量从快速核反应堆堆芯132传送出去。
参照视图A,核裂变反应堆130包括在视图B中更详细示出的多个燃料组件(例如,燃料组件138)。每个燃料组件还包括多个燃料细棒,例如燃料细棒120(在视图C中示出)。视图B示出了适于在快速核反应堆堆芯132 内使用的核燃料组件装置的阵列142。每个组件包括多个燃料细棒(例如燃料细棒120)。尽管设想其他的装置形状和阵列配置,但是图1的示例性核燃料组件装置各自都包括围绕的固体六边形管。非六边形管也可以被用于某些实施方式。阵列142内的单独的燃料组件装置138的部件在视图C和 D中更详细地示出。
如视图C所示,核燃料组件装置138围绕多于一个的长形燃料元件,例如燃料细棒120。当核裂变在燃料细棒内发生时,产生可以有助于细棒内的建造压力的裂变产物。在一些反应堆中,燃料细棒被设计成包括大的增压区(plenum area),以在高燃耗(burn-up)时适应这种压力。其他反应堆可包括设计成排出气体以减轻压力的燃料细棒,例如排出以允许裂变产物流入与顶部空间148中的冷却剂储器接触。由于一些裂变产物可能是挥发性的,所以这种排出可以构成风险。
通风燃料细棒设计(venting fuel pin design)和非通风燃料细棒设计两者都可以受益于本文公开的技术,该技术通常提供用于从核裂变反应堆130 内的流体流中去除一种或更多种裂变产物的工具和技术。
燃料细棒120的部件在下文描述的视图D中更详细地示出。在一种实施方式中,每个单独的燃料组件装置例如核燃料组件装置138的管状结构允许冷却剂通过相邻管壁之间的中间间隙(interstitial gap)流过燃料细棒。每根管还允许单独的组件开孔(assemblyorificing),为燃料棒束提供结构支撑,并将处理负载从处理插口(handling socket)传输到入口喷嘴。燃料细棒通常由多个核燃料棒(nuclear fuel rod)(例如铀、钚或钍)组成,这些核燃料棒被包层(并且有时另外的屏障和/或衬垫)围绕,以分离辐射材料和冷却剂流。在快速核反应堆堆芯132中的核燃料组件装置138的单独的细棒可以包括可裂变核燃料和/或增殖性核燃料(fertile nuclear fuel),取决于插入到细棒中的原始核燃料棒材料以及在细棒内的增殖状态。
在视图D中更详细地示出了示例性燃料细棒120。燃料细棒120包括燃料122、吸气元件100、和任选的增压区124。吸气元件100存储与裂变产物110化学反应的材料(未示出),裂变产物110包括在从燃料122接收的输入流108中。例如,输入流108包括在燃料122的核裂变期间产生的一种或更多种裂变产物。吸气元件100包括至少一个内部流体流动路径,该内部流体流动路径促进气体和/或液体穿过吸气元件100的连续传输。流体流动路径可以是例如一个或更多个长形通道、互连孔、微流体结构 (microfluidic structure)等。穿过吸气元件100的流体流动路径提供吸气元件 100内部的表面区域,该吸气元件100可以与裂变产物110化学反应以从输入流108中去除裂变产物110,并且从而产生相比于输入流108具有较低密度的裂变产物110的输出流112。在各种实施方式中,裂变产物110 可以是挥发性的或非挥发性的。尽管增压区124示出在吸气元件100上方,并且吸气元件100示出在燃料122上方,但是应当理解的是,可以将这些部件以任何合适的顺序和方式相对于彼此放置。
本文描述的燃料细棒(例如,燃料细棒120)的各种示例可以表示通风燃料细棒或非通风燃料细棒。在通风燃料细棒中,增压区124有时与核反应堆中的顶部空间148或其他适当的气体储器流体连通。例如,燃料细棒可以包括促进增压区124和顶部空间148之间的流体连通的各种通风口或开口。
如本文使用的术语“吸气元件”(如在示例性吸气元件100中的)意图指的是包括能够与裂变产物化学反应并由此从输入流中去除一定量的裂变产物的“吸气材料”的任何结构。可以将吸气材料结合在“吸气主体”内或形成为“吸气主体”。例如,吸气主体可以是自立式结构、颗粒(例如粉末)的集合、小胶囊或小球。吸气主体可以包括单独的吸气材料,或除了不与裂变产物110反应的一种或更多种其他非吸气材料之外还包括吸气材料。在一些情况下,吸气元件包括吸气主体,并且还包括用于保持吸气主体的容器。
吸气元件100包括一个或更多个通道,用于将输入流108设置成与吸气主体流体连通。在一种实施方式中,吸气主体具有设计成使吸气主体和穿过吸气元件100的输入流108之间的接触表面积最大化的特性。例如,吸气主体可以包括增加其总表面积的孔或其他通道。在另外的和/或可选择的实施方式中,吸气元件100包括具有一个或更多个扩散元件的容器,该扩散元件用于引导输入流108与吸气主体接触。在吸气元件100和吸气主体的内部或整个内部的流体空间允许输入流108接触吸气材料并化学反应以从输入流中去除裂变产物110。
在一些实施方式中,吸气元件100不包括在如所示的燃料细棒(例如燃料细棒120)中。相反,将吸气元件100定位在核裂变反应堆130内的其他地方,处于目标裂变产物可到达的位置。例如,可以将吸气元件100定位于反应堆容器内的反应堆堆芯上方和/或核裂变反应堆130的顶部空间148 中,以接收离开燃料子组件的裂变产物流体并与该裂变产物流体反应。
值得注意地,示例性核裂变反应堆130的某些结构已经被从图1中省略,例如冷却剂循环回路、冷却剂泵、热交换器、反应堆冷却剂系统等,以便简化附图。因此,应当理解,示例性核裂变反应堆130可以包括在图 1中未被示出的另外的结构。
图2示出了由包括吸气材料204的体积体形成的示例性吸气主体200。吸气主体200包括用于将输入流208的流传输穿过吸气主体200的至少一个贯通通道(through-channel)(例如,贯通通道220)。贯通通道可以沿着吸气主体200的纵向长度延伸(例如,如所示,在输入流208的方向),和/或可以在一个或更多个其他方向延伸以便促进将气体从吸气主体200的一侧传送到另一相对侧。
吸气主体200的贯通通道在本文公开的各种实施方式中呈现各种不同的形式。合适的形式包括而不限于互连的空隙或孔、设计的路径(engineered pathway)和/或离散颗粒之间的间隔(例如,在吸气主体是松散粉末的实施方式中,如下文参考图3进一步描述的)。
输入流208可以是气态、液态或其组合,并且还包含裂变产物210,裂变产物210可以是气态、液态、固态、溶解的、悬浮的或其组合。在一种实施方式中,吸气材料204包括与裂变产物210化学反应的一种或更多种材料。在这点上,当包含裂变产物210的输入流208接触吸气主体200 时,吸气材料204与裂变产物210化学反应以形成保留在吸气主体200内的副产物,而输入流208的剩余部分作为输出流212离开或移动经过或穿过吸气主体200。因此,输出流212比输入流208包含更少的裂变产物210。经由与吸气材料的化学反应从输入流208中去除裂变产物210的过程在本文中也称为“吸收”(例如,吸气主体200“吸收”裂变产物210)。在一种实施方式中,吸气主体被特别地设计成在一段时间内,例如在燃料细棒的有效寿命内,提供对在燃料细棒内产生的基本上全部的所选裂变产物的吸收。如本文所使用的,对所选裂变产物的“基本上全部”的吸收是指对所选裂变产物的至少95%并且在某些情况下大于95%的吸收。
吸气主体200的贯通通道用于多种目的。首先,这些通道的存在有助于通过允许某些内容物(例如惰性气体)逸出来减轻在吸气主体200和/或相应燃料细棒的区域中的压力。其次,这些贯通通道的存在为吸气主体200 提供了例如以高燃耗率膨胀进入的区域,从而降低了对相关燃料细棒和/ 或燃料子组件的相关区域的潜在损坏的可能性。在一种实施方式中,尽管吸气材料在预定热膨胀范围内膨胀,但贯通通道具有足以将通流保持在高于预选的流动水平的体积。
再次,这些贯通通道的存在增加了可与裂变产物208反应的可用表面积。在一种实施方式中,这些贯通通道的表面积被特别地设计成促进吸收特定计算量的裂变产物208,例如预期在给定时间间隔内由相关燃料细棒产生的基本上全部的裂变产物208。
输入流208的裂变产物210可以是挥发性或非挥发性裂变产物。示例性挥发性裂变产物包括而不限于:铯(Cs)或Cs基化合物(例如Cs2、CsBr、 Cs2I2、CsI等)、铷(Rb)或Rb基化合物(Rb、Rb2、RbI、RbBr等)、锶(Sr) 或锶基化合物(Sr等)、和碘(及其化合物)。示例性非挥发性裂变产物包括而不限于锆、钼、钕等。
吸气材料204包括本领域已知的与裂变产物210化学反应的任何材料。尽管多种材料可以是合适的吸气材料,但是所公开的技术的一些实施方式包括吸气材料内的金属氧化物,例如氧化锆(例如ZrO2)、氧化钛(例如 TiO2)、氧化钼(例如MoO2、MoO3)、氧化铌(NbO2、Nb2O5)、氧化钽(例如 Ta2O5)等中的一种或更多种。因为所考虑的吸气材料并不表现出与所关注的所有裂变产物的等效反应性,所以吸气材料也可以包括组分的混合物,并且该混合物组成被设计成使吸气材料与一种或更多种目标裂变产物之间的反应最大化(例如75%-Ta2O3/25%-Nb2O3混合物)。尽管在一些实施方案中,使这些不同的组分混合可能是有益的,但在其他实施方案中,具有离散层以在优选阶段选择性地从流体中去除目标裂变产物以防止与吸气材料的后续层的潜在有害相互作用可能是有益的。吸气材料还可以包括一种或更多种非反应性组分,例如粘合剂、结构稳定剂等。
在一种实施方式中,吸气材料204包括与铯(Cs)或Cs基化合物反应的一种或更多种材料。在相同或另一实施方案中,吸气材料204包括与铷(Rb) 或Rb基化合物反应的至少一种材料。在相同或另一实施方案中,吸气材料204包括与碘或碘基化合物反应的至少一种材料。
在图2中,吸气主体200显示为包括空隙结构206(例如,孔)的圆柱形固体结构。在一种实施方式中,空隙结构206包括形成开孔结构的随机分布或规则分布的孔。分布的孔可以在尺寸、形状、互连性、结构稳定性、分布模式(distribution schema)等方面被选择性地设计。存在多种用于在吸气主体内形成空隙结构206和/或其他通道的合适工艺,包括而不限于牺牲模板化、增材制造(additive manufacturing)、模板复制(templatereplication) 和直接发泡。下文更详细地讨论这些方法。
在一个实施方案中,吸气主体200的空隙结构206经由牺牲模板化工艺形成。例如,空隙结构206可以通过将吸气材料204与空隙形成材料混合来形成。通过去除(例如烧掉或溶解)空隙形成材料来形成空隙。作为去除空隙形成材料的结果,在吸气主体200的吸气材料204的整个体积中形成空隙(例如,孔或小室(cell))。由Andre R.Studart等人在Processing Routes to Macroporous Ceramics:Review,J.Am.Ceram.Soc.89[6]1771-1789 (2006)(其通过引用被整体并入本文)中描述了牺牲模板化程序的实施方式的一个示例。多种处理可适用于进行从吸气材料中的空隙材料去除并形成空隙结构,包括溶解、热处理(例如,在烧结期间或在专用的烧化循环期间)等中的任何一种或更多种。参考图14-20更详细地讨论了示例性牺牲模板化工艺的另外的细节。
在另一实施方案中,吸气主体200的空隙结构206经由增材制造工艺形成。例如,吸气主体200可以经由三维印刷工艺制造。在这点上,吸气主体200的空隙结构206可以被直接地设计,并且其形成可以经由制造工艺被直接地控制。用于三维印刷材料的选择性激光烧结可以是另外地或可选择地合适的,并且在1986年10月17日提交的美国专利第4,863,538号中被大体上描述,该专利通过引用被整体并入本文。下文参考图20-23描述了示例性增材制造工艺的另外的细节。
在另一实施方案中,吸气主体200的空隙结构206经由模板复制工艺形成。例如,可以通过用吸气材料悬浮液(或前体溶液)浸渍空隙结构(例如,微孔结构(cellularstructure)或多孔结构)来形成孔,导致呈现与原始多孔材料相同(或几乎相同)的形态的一定体积的多孔吸气材料。由Andre R. Studart等人在Processing Routes toMacroporous Ceramics:Review,J.Am. Ceram.Soc.89[6]1771-1789(2006)(其通过引用被整体并入上文)中描述了复制程序的一个示例。参考图24描述了模板复制中的基本程序步骤。
在另一实施方案中,吸气主体200的空隙结构206经由直接发泡工艺形成。例如,吸气主体200的空隙结构206可以通过将气体(例如空气)结合到吸气材料(或吸气材料的前体)的悬浮液或液体形式中而形成,其用于在悬浮液或液体内建立泡沫结构。然后,材料经历凝固或固化步骤,该步骤用于锁定在泡沫内形成的空隙结构206。由Andre R.Studart等人在 Processing Routes to Macroporous Ceramics:Review,J.Am.Ceram.Soc.89 [6]1771-1789(2006)(其通过引用被整体并入上文)中描述了直接发泡程序的一个适当的示例。参考图25描述了直接发泡中的基本程序步骤。
在又其他实施方案中,吸气主体200的空隙结构206通过其他物理方法(例如,机械研磨、蚀刻激光烧蚀等)或化学方法例如化学蚀刻来形成。值得注意地,也可以组合使用上述技术中的任何两种或更多种(例如,牺牲模板化、增材制造、模板复制、直接发泡、化学/物理蚀刻、研磨、烧蚀等) 以产生空隙结构206。例如,最初可使用牺牲模板化工艺以在吸气主体200 中产生小空隙,并且此后可使用机械加工工艺来产生较大空隙,例如在吸气主体200的裂变气体入口附近。
图3A-3B示出了示例性吸气元件300的简化示意图,吸气元件300包括吸气主体302,吸气主体302被配置成位于封盖元件(capping element) 314a、314b之间和/或附接到封盖元件314a、314b任一端部。尽管还设想其他结构(例如,参考图4-5),但是图3的吸气主体302是包括空隙结构306的自立式固体元件。在操作中,封盖元件314a、314b用于为吸气主体 302提供机械支撑,并进一步促进输入流308穿过吸气元件300的排出。
在一些实施方式中,主吸气主体302不是固体自立式结构。例如,主吸气主体302可以是以颗粒形式(例如粉末),或者是元件的集合(例如进一步存储颗粒的固体小球或小胶囊)。在这些实施方式中,封盖元件314a、 314b可以与用于包含并进一步支撑主吸气主体302的容器或支撑壳 (supporting shell)结合使用。
封盖元件314a、314b由耐热材料制成,该耐热材料当经受核反应堆堆芯的高温和中子通量时抵抗变形。理想的候选材料还可以是与包括在输入流308中的裂变产物(例如裂变产物310)不反应的。用于封盖元件314a、 314b的示例性合适材料包括例如钢、难熔金属/合金或结构陶瓷。
在图3A和3B中,一个或更多个封盖元件314a、314b由多孔材料形成。例如,一个或更多个封盖元件314a、314b可以包括多孔金属板313(例如,如图3B 中所示的多孔金属盘)。还设想其他多孔结构,例如通风口、网状材料等。在一种实施方式中,封盖元件314a、314b是包括多个通孔例如钻孔(drilled hole)的固体结构。孔可以是各种尺寸和分布,这取决于具体的实施方式细节,例如所需的流量、具体的吸气材料、目标裂变产物等。
图4A和4B示出了另一示例性吸气元件400的简化示意图,吸气元件 400包括吸气主体402,吸气主体402被配置成位于封盖元件414a和414b 之间和/或附接到封盖元件414a和414b。吸气主体402具有空隙结构406,并包括吸气材料404用于与包括在输入流408中的裂变产物410反应,从而与输入流408相比,降低了输出流412中裂变产物410的浓度。与图3A、 3B中的封盖元件的多孔结构不同,封盖元件414a、414b是通风金属板415 (例如通风金属盘)。封盖元件414a、414b的合适的构造材料和其他细节可以与上文参考图3A、3B所描述的构造材料和细节相同或相似。
图5A示出了适用于吸气元件的示例性支撑结构500的简化示意图。支撑结构500包括附接到端盖514a、514b的容器部分521。在操作中,支撑结构500可以为吸气主体提供机械支撑,并促进输入流508穿过吸气元件和/或吸气主体排出。支撑结构500可以支撑固体、自立式吸气主体(例如,如在图4A的主吸气主体部分402中的);可选择地,支撑结构500可以支撑是以颗粒形式(例如粉末)或以其他方式表示为自立式元件的集合 (例如进一步存储颗粒的固体小球或小胶囊)的吸气主体。
容器部分521可以由在所选核反应堆环境的流体流、中子辐照和裂变产物的存在下提供热稳定性和化学稳定性及结构稳定性的任何材料形成。在一个实施方案中,容器部分521由钢形成。其他合适的容器材料可以包括难熔金属或合金以及结构陶瓷。尽管在图5中未示出,但是容器部分521 可以包括围绕其圆周的多于一个的开口,以允许流体和/或气体流过容器部分521的侧面以及流过端盖514a、514b中的通风口515或多孔开口。在各种实施方式中,为了设计和/或安全考虑,可以视情况而定使用封盖元件 514a中的通风口515的任何合适的数量、尺寸、位置和/或分布。
图5B示出了用于将吸气主体(例如,如图2的吸气主体200或图3A 和3B的吸气主体300)定位在燃料细棒510内的另一示例性支撑结构502 的简化示意图。支撑结构502包括多孔端盖514a、514B和在圆柱形侧壁 520中具有多个外围开口(例如开口518)的中心主体516,以允许流体流引入(intake)支撑结构502的中心并且引入吸气主体(未示出)内。在一种实施方式中,支撑结构502的宽度W1略小于燃料细棒510的宽度W2,以便允许流体流绕过端盖514a并通过圆柱形侧壁520中的一个或更多个开口 (例如开口518)进入支撑结构502。
图6示出了适用于吸气元件的另一示例性支撑结构600的一部分的示意图。支撑结构600包括容器部分617和扩散器组件609。扩散器组件609 还包括扩散封盖部分614和扩散通道部分622(例如,长形中心通道)。在操作中,将吸气主体(未示出)存储在容器部分617内。例如,吸气主体可以围绕或部分地围绕扩散通道部分622。扩散器组件609有助于使输入流 608的气体或液体与吸气主体的吸气材料流体连通。例如,扩散封盖部分 614和扩散通道部分622包括开口(例如,孔、通风口等),该开口提供进入和/或穿过吸气主体的流体流动路径。
扩散通道部分622在图6中示出为具有多个孔的单个中心通道,所述孔允许气体在扩散通道部分622内部的区域和扩散通道部分622外部的区域之间自由流动。然而,应当理解的是,支撑结构600可以包括多于一个的通道来代替扩散通道部分622或者除扩散通道部分622之外还包括多于一个的通道。例如,扩散器组件609可以包括遍及容器部分617的其他区域分布的其他通道。在一些情况下,扩散器组件609包括围绕吸气主体的气体传输通道,例如围绕吸气主体的多孔环形通道。
由于裂变产物610被吸收到吸气主体中,吸气主体随着时间积聚裂变产物610。裂变产物610在吸气主体内的积聚可导致穿过容器部分617和/ 或遍及容器部分617内的吸气主体的裂变气体流的减少。在积聚严重的一些情况下,吸气主体的一个或更多个多孔结构可能被堵塞。在这样的情况下,扩散器组件609可以有助于保持输入流608流过吸气材料(未示出),而不管这种堵塞。另外,在吸气主体的吸气材料体积膨胀的情况下,扩散器组件609可用于确保流体流穿过吸气主体内的流体流动路径。
扩散封盖部分614可以采取多种形式,例如多孔金属或具有一组通风孔的陶瓷板或通风板。扩散通道部分622也是多孔的,并且可以是例如多孔金属棒或具有一组通风孔的金属棒。一些非金属材料(例如陶瓷)也可适于形成扩散器组件609的所有部件或多种部件。
图7示出了具有空隙结构706的另一示例性吸气主体702的一部分的端视图。在一种实施方式中,吸气主体702被按尺寸制造和成形为分别位于图5和图6的相应支撑结构500或支撑结构600之一内。在操作中,吸气主体702的图示的端部可以接收包含裂变产物的输入流。当输入流接触吸气主体702时,吸气主体702中的吸气材料704与输入流中的一种或更多种裂变产物化学反应,从流中去除那些裂变产物。
在图7中,吸气主体702是自立式固体结构。例如,吸气主体702可以是多孔烧结金属结构或多孔烧结陶瓷结构。尽管设想其他布置,但是吸气主体702的空隙结构706被布置成使得尺寸作为吸气主体702内的位置的函数而变化。例如,空隙结构706的尺寸可以大体上作为距吸气主体702 中心的径向距离的函数而减小。例如,空隙结构706的分布可受到在吸气主体702的制造期间使用的空隙形成结构的尺寸和/或重量影响。在这点上,空隙形成结构(例如,如下文参考图13-20所述的那些)在与吸气材料704混合时,可以经由沉降和/或搅拌过程自排序(self-sort)并形成分布(例如梯度分布)。
吸气主体702的空隙结构706可以以任何图案或分布、遍及吸气主体 702来分布。在一些实施方式中,空隙结构706包括在裂变气体入口附近尺寸较大的孔和在裂变气体出口附近尺寸较小的孔。
图8示出了另一示例性吸气主体802的一部分的端视图,该吸气主体 802的形状为圆柱形并且包括通过传输路径(例如环形空隙806)彼此分离的吸气材料的多个同心区域804a、804b。所示的布置可以有助于最大化吸气主体802的吸气材料和被引导穿过吸气主体800的输入流(未示出)之间的接触表面积。在一种实施方式中,吸气材料的同心区域804a、804b是固体结构,例如烧结金属结构或烧结陶瓷结构。在另一种实施方式中,吸气主体802经由填充吸气容器的多个多孔同心壳中的每一个的粉末形成。还设想各种其他结构(其中一些结构参考以下附图被描述)。
图9示出了配备有示例性吸气元件900的核反应堆的燃料细棒920的横截面图。吸气元件900被示出为设置在燃料细棒920内并定位成接收来自燃料细棒920的核燃料922的输入流908(例如裂变气体)。例如,吸气元件900(单独地或与其他吸气元件组合)被设置在核燃料922和输入流908 的起始点(origination point)的上游但在裂变气体增压室924的下游的位置。在另一种实施方式中,吸气元件900被定位在裂变气体增压室924内(例如,在吸气元件900的任一端或两端具有或不具有增压室的空间)。
封盖元件914a和914b在吸气元件900和紧邻的结构之间提供屏障。在一种实施方式中,分离盖914a、914b是多孔端盖(例如,具有孔或通风口的板)。在另一种实施方式中,分离盖914a和914b是在由输入流908产生的压力下打开的阀。
吸气元件900包括吸气主体(未示出),吸气主体包括吸气材料,吸气材料与一种或更多种挥发性或非挥发性裂变产物910反应,产生输出流 912。离开吸气元件900的输出流912比进入吸气元件900的输入流908 具有更低的挥发性裂变产物含量水平。在一个实施方案中,输出流912从燃料细棒920中被排出,例如通过裂变增压室924的一个或更多个细棒通风口被排出。
在一些实施方式中,吸气材料与输入流908中的一种或更多种挥发性裂变产物910反应,挥发性裂变产物910例如铯、铷、锶等。在另外的或可选择的实施方式中,吸气主体的吸气材料与一种或更多种非挥发性裂变产物反应。
图10示出了配备有串联布置在核燃料1022和裂变增压室1024之间的两个示例性吸气元件1000a、1000b的核反应堆的燃料细棒1020的横截面图。在操作中,来自燃料1022的裂变气体经由输入流1008穿过串联的吸气元件1000a、1000b。在每个吸气元件1000a、1000b内,输入流1008 内的一种或更多种裂变产物1010与吸气材料发生化学反应,从而清洁或部分地清洁输入流1008以降低输出流1012中裂变产物1010的浓度。分离盖1014a、1014b、1014c是多孔的或能够选择性地例如在输入流1008 的压力下打开的屏障。
在一种实施方式中,第一吸气元件1000a包括用于以第一裂变产物的吸收为目标的第一吸气材料,而第二吸气元件1000b包括用于以第二裂变产物的吸收为目标的第二吸气材料。例如,第一吸气元件1000a的第一材料可以包括以吸收第一元素或第一化合物为目标的吸气材料,而第二吸气元件100b的第二材料可以包括以吸收包含第一元素和/或另一不同元素的另一化合物为目标的吸气材料。在一种示例性实施方式中,两个吸气元件1000a和1000b中的一个包括用于吸收铯的吸气材料,例如铌或钛的氧化物,而两个吸气元件1000a和1000b中的另一个包括用于吸收碘的不同吸气材料,例如银、铜、或钡。
本文中值得注意的是,图10的燃料细棒1020不限于两个吸气元件或上文列出的材料,它们被提供仅用于说明目的。其他实施方式可以包括少于或多于两个吸气元件。
本文值得注意的是,本公开内容的一个或更多个吸气元件(例如, 1000a、1000b)的形状不限于图1-10中所示的圆柱形。本公开内容的一个或更多个吸气元件1000可以采取任何一般的几何形状。在其他实施方式中,一个或更多个吸气元件采取各种形状,包括而不限于六棱柱形状、平行六面体形状、三棱柱形状、螺旋的形状、圆锥的形状或类似形状。在一个实施方案中,包含在燃料细棒1020内的一个或更多个吸气元件1000被构造成与燃料细棒1020的内部形状基本上一致。在这点上,一个或更多个吸气元件1000可以采取基于燃料细棒1020的形状的本领域已知的任何形状。
值得注意的是,本公开内容的吸气元件(例如,1000a、1000b)可适于在任何核反应环境中操作。包含在燃料细棒1020内的核燃料可以包括本领域已知的任何可裂变核燃料和/或增殖性核燃料,包括而不限于回收的核燃料、未燃烧的核燃料和浓缩核燃料。
在一个实施方案中,燃料1022包括金属核燃料,并且被用于与多于一个的其他燃料细棒一起形成金属燃料核反应堆的堆芯。在一个实施方案中,金属燃料核反应堆是快堆。例如,金属燃料核反应堆可以包括增殖反应堆,例如而不限于行波反应堆。
图11示出了包括一组燃料组件(例如燃料组件1130)的核反应堆堆芯 1100的透视图。每个燃料组件还包括一组燃料细棒,并且每个燃料细棒包括一个或更多个吸气元件,如本文前面所论述的。
反应堆堆芯的燃料组件的结构和布置可以采取本领域已知的任何形式。在图11的示例性布置中,燃料组件被布置成六边形阵列。值得注意的是,图11中描绘的布置不是对本公开内容的限制,并且仅为了说明的目的被提供。在一些实施方式中,燃料组件根据其他形状被布置,例如但不限于圆柱体、平行六面体、三棱柱、锥形结构、螺旋结构及类似形状。
图12示出了包括一组燃料细棒(例如燃料细棒)的示例性燃料组件 1200的俯视图。每个燃料细棒配备有一个或更多个吸气元件,用于清洁裂变气体以去除一种或更多种挥发性或非挥发性裂变产物。在图12中,燃料细棒是圆柱形的并且被布置成密堆积的六边形阵列;然而,在其他实施方式中,这种布置可以采取其他形式。例如,燃料组件1200的燃料细棒 1220可以单独地被成形为六边形、平行六面体、三角形、螺旋状、锥形以及类似形状。在其他实施方案中,尽管未示出,但是燃料组件1200的燃料细棒1220可以被布置成矩形阵列、正方形阵列、同心环形阵列及类似阵列。
图13示出了用于形成用于清洁核反应堆的裂变气体输出流的吸气主体的示例性操作1300。确定操作1302确定在选定的时间段内包含在从核裂变反应堆堆芯输出的流体流中的裂变产物的量。选定的时间段可以是单个或多个燃料循环,并且可以是反应堆的单个燃料细棒或燃料组件的预期寿命。应当理解的是,不同的燃料组件和/或燃料细棒可以具有不同的预期寿命或燃料循环,其可以适应不同燃料元件的不同预期裂变产物的确定。包含在流体流中的裂变产物的量还对应于在选定的时间段期间消耗的特定量的核裂变燃料,其可以在指定的时间段内使用任何合适的中子方法和 /或燃料元件的当前燃料类型以及预期的中子环境(例如燃料燃耗)的模型来确定。
提供操作1304提供吸气工艺混合物,该吸气工艺混合物包括与从核裂变反应堆堆芯输出的流体流的裂变产物反应的吸气材料。用于形成吸气主体的吸气工艺混合物的量由下文描述的操作1306和操作1308来确定。
另一确定操作1306确定在选定的时间段内经由裂变产物与吸气材料之间的化学反应将要形成的反应产物的期望产量。在一种实施方式中,反应产物的期望产量是根据由吸气材料与基本上全部的在确定操作1302中确定的裂变产物之间的反应所得到的而计算的量。基于反应产物的期望产量,另一确定操作1308确定吸气工艺混合物的体积参数,该体积参数确定在选定的时间段内产生期望量的反应产物所需的吸气工艺混合物的量或体积。确定操作1308还可以不仅确定吸气工艺混合物的量,而且确定适于吸收该体积参数的期望产量的反应产物的吸气材料的期望的体积量度(volumetric measure)或密度。具体地,当发生吸收时,反应产物具有的体积可减小空隙结构或增加吸气材料的密度。通过确定反应产物的期望产量(或反应产物的预定量)的该体积,可以选择与反应产物的期望产量的确定的体积匹配或超过该体积的吸气材料的体积参数,以确保穿过吸气材料的流体流被保持(其可以被保持在或高于选定的流量或流动水平)和/或吸气材料的体积膨胀保持在设计边界内。例如,吸气材料的体积参数可以包括而不限于吸气材料的孔径、孔密度(poreconcentration)、理论密度、吸气材料与牺牲性空隙形成结构的质量比等中的任何一个或更多个。
形成操作1310形成由所确定的体积参数限定的吸气主体。吸气主体通过吸气工艺(getter process)形成。在一些实施方式中,形成操作1310还需要将吸气主体放置在容器内(例如,形成最终的“吸气元件”包括至少一个用于气体或液体通过其传输的通道或通路)。
在一些实施方式中,吸气元件包括在多孔容器内的松散粉末、多个小球、颗粒等形式的吸气主体。在其他实施方式中,吸气主体由产生固体(例如自立式)结构的多个化学的和/或物理的过程形成,例如包括多个互连的孔或多于一个的空隙区域的固体结构。因此,吸气元件可以不总是包括容器。吸气主体可以包括各种其他形状的通道或孔,例如长形通道。在另外其他实施方式中,吸气主体由多个不同的多孔部件(例如,多于一个的自立式多孔小球、多孔扩散部件等)形成。
图14示出了用于制备吸气工艺混合物和形成具有多于一个的空隙(例如孔)的吸气主体的一系列示例性操作1400。示例性操作1400公开了经由使用牺牲性结构的空隙产生,所述牺牲性结构是在热处理和/或化学处理之后分解(从而在吸气工艺混合物中形成“空隙”)的结构。在其他实施方式中(例如下文参考图20-25所描述的那些),吸气主体的空隙通过其他方法和/或其他空隙形成结构来形成。例如,增材制造、模板复制、和直接发泡都是不利用牺牲性空隙形成结构的用于产生空隙形成结构的合适方法。
选择操作1402选择将要包括在吸气工艺混合物中的一定体积的吸气材料。吸气材料可以包括本领域已知的适于与核反应堆中的一种或更多种挥发性或非挥发性裂变产物化学反应的任何单一材料或材料组合。在一个实施方案中,吸气材料以粉末形式被提供。例如,在步骤1402中提供的吸气材料包括但不限于金属氧化物粉末。例如,在步骤1402中提供的金属氧化物粉末可以包括但不限于ZrO2、TiO2、MoO2、MoO3、NbO2、Nb2O5、 Ta2O5、VO2、V2O5、和Cr2O3。已经显示这些材料以及类似材料中的任何一种容易与一种或更多种挥发性裂变产物反应,所述裂变产物包括但不限于Cs、CsBr、CsI、Rb、RbI、RbBr或其他Rb化合物、Sr或Sr基化合物、和碘(及其化合物)。除了一种或更多种反应性材料例如上述的那些反应性材料之外,吸气材料还可以包括一种或更多种非反应性组分,例如粘合剂和结构稳定剂。
在一个实施方案中,吸气材料包括具有选定粒度例如在约100nm和 500nm之间的平均粒度的金属氧化物粉末。在另一实施方案中,吸气材料包括具有平均粒度为100nm或低于100nm的金属氧化物粉末。例如,吸气材料可以包括但不限于具有低于100nm的平均粒度的一定体积的纳米粉末。
提供操作1404提供用于与吸气工艺混合物中的吸气材料组合的一定体积的空隙形成结构(例如牺牲性空隙形成结构)。在一个实施方案中,空隙形成结构包括已知在无氧的情况下在高温经历热解(例如化学分解)的一种或更多种有机材料。例如,可以选择有机材料以便在所施加的烧结温度或低于所施加的烧结温度(例如,在下文描述的致密化操作1408中施加热量期间达到的)的温度分解。可以选择用于形成空隙形成结构的有机材料以便在200℃和600℃之间的温度分解。例如,空隙形成结构可以由在低于约500℃的温度(例如330-410℃)分解的有机材料形成。在一个实施方案中,牺牲性空隙形成结构由合成有机材料来形成。例如,空隙形成结构可以由本领域已知的任何合成有机材料形成,例如但不限于聚乙烯(PE)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚氯乙烯(PVC)、聚苯乙烯(PS)、尼龙、萘及类似物。在另一实施方案中,空隙形成结构由天然有机材料形成。例如,空隙形成结构可以由本领域已知的任何天然有机材料形成,例如但不限于明胶、纤维素、淀粉、蜡及类似物。
在还另一实施方案中,空隙形成结构在化学处理之后分解。例如,空隙形成结构可以由一种或更多种水溶性离子化合物形成。在一个实施方案中,空隙形成结构包括一种或更多种盐。例如,盐基空隙形成结构可以包括但不限于NaCl、KCl、LiCl及类似物。
在另一实施方案中,空隙形成结构包括与一种或更多种酸性浸出剂反应的一种或更多种金属或陶瓷化合物。在H.Wang、I.Y.Sung、X.D.Li、以及D.Kim,“Fabrication ofPorous SiC Ceramics with Special Morphologies by Sacrificing TemplateMethod,”J.Porous Mater.,11[4]265-71(2004)(其通过引用被整体并入本文)中大体讨论了使用化学处理的牺牲模板化。在 H.Kim,C.da Rosa、M.Boaro、J.M.Vohs、和R.J.Gorte,“Fabrication of Highly Porous Yttria-Stabilized Zirconia by Acid Leachingnickel from a Nickel-Yttria-Stabilized Zirconia Cermet,”J.Am.Ceram.Soc.,85[6]1473-6 (2002)(其通过引用被整体并入本文)中也大体讨论了使用化学处理的牺牲模板化。在N.Miyagawa和N.Shinohara,“Fabrication of Porous Alumina Ceramics withUni-Directionally-Arranged Continuous Pores Using a Magnetic Field,”J.Ceram.Soc.Jpn.,107[7]673-7(1999)(其通过引用被整体并入本文)中也大体讨论了使用化学处理的牺牲模板化。
在一个示例性牺牲模板化方法中,用包括吸气材料的悬浮液浸渍固体模板。通过本领域已知的一种或更多种技术(例如,如上述出版物中所说明的)固化该结构,并且例如通过酸性浸出来去除模板结构。例如,珊瑚可以用热蜡来浸渍,蜡可以被冷却,并且珊瑚可以用强酸性溶液来浸出。
在另一实施方案中,空隙形成结构包括经历升华的一种或更多种固体。例如,牺牲性空隙形成结构可以包括容易升华的任何固体,例如但不限于萘。在这点上,一种或更多种固体牺牲性空隙形成结构可以升华离开吸气工艺混合物以产生多孔结构。
空隙形成结构能够产生空隙结构,该空隙结构具有足以维持选定裂变气体流经过吸气主体的体积。例如,空隙形成结构可产生尺寸分布在10μm 和300μm之间的孔。空隙形成结构可以具有但不限于如对于确定的空隙尺寸来说是合适的大约100微米、150微米、50微米、30微米等的平均尺寸。本文值得注意的是,上文列出的尺寸范围不是对本公开内容的限制,并且仅仅是为了说明的目的而提供的。空隙形成结构的选定尺寸和/或浓度可取决于空隙结构的空隙的期望尺寸和所得吸气主体的期望密度。此外,可以选择空隙形成结构的尺寸,以便考虑空隙结构中反应性材料的预期体积增长。
在提供操作1404中提供的空隙形成结构可以采取本领域已知的任何形状,包括但不限于本公开内容的图15A-15D中所示的那些示例性形状。
虽然本公开内容中的许多都集中在固体空隙形成结构上,但这并不是对本公开内容的限制。相反,本文值得注意的是,空隙结构还可以是液体或气体形式。例如,空隙形成结构可以包括蒸发或升华离开吸气主体以产生空隙区域的水和油。在另外其他实施方式中,空隙形成结构是气态形式,例如注入包括吸气材料的液体结构中的气体(例如,如直接发泡中,一种下文描述的技术)。
形成操作1406形成吸气工艺混合物,其包括一定体积的吸气材料和一定体积的空隙形成结构两者。例如,吸气材料和空隙形成结构可以以任何选定的比例混合,以在所得吸气主体中获得期望的空隙结构。在一种实施方式中,吸气材料与空隙形成结构的质量比可以包括但不限于1:1至3:1 之间的比。例如,吸气材料可以是纳米粉末,并且纳米粉末与球形PE空隙形成结构的质量比可以包括但不限于以下中的一种或更多种:1:1、 1.25:1、1.5:1、1.75:1、2:1、2.25:1、2.50:1、2.75:1、或3.0:1。
在一个实施方案中,形成操作1406经由湿混合工艺混合吸气材料和空隙形成结构。例如,空隙形成结构可以与溶液混合以形成组分混合物溶液(component mixturesolution),该组分混合物溶液在一些情况下可以是悬浮混合物(例如,包括足够大以沉降的颗粒)。在其他组分中,溶液可以包括例如水或醇(例如乙醇)。
在一些实施方式中,形成操作1406可能需要向包括空隙形成结构和吸气材料的混合物中添加粘合剂,以帮助吸气材料的内聚(cohesion)和/或从空隙形成结构形成空隙。粘合剂可以包括粉末加工领域中已知的任何粘合剂。例如,粘合剂可以包括但不限于聚乙二醇(PEG)。例如,步骤1406 的混合物可以包括但不限于按质量计1%-10%粘合剂(例如按质量计5% PEG)。粘合剂可用于湿法混合工艺和干法混合工艺两者。
在一个湿法混合工艺中,将表面活性剂添加到包括吸气材料、空隙形成结构和溶液的悬浮液中。表面活性剂用于帮助吸气材料的分散(例如,如果以粉末形式)。在一个实施方案中,在添加吸气材料和/或牺牲性空隙形成结构之前,将表面活性剂添加到溶液中。添加到悬浮液中的表面活性剂的量可以包括但不限于按质量计0.05%至2%(例如按质量计0.1%)。表面活性剂可以包括本领域中已知的任何表面活性剂,例如但不限于聚氧乙烯(20)脱水山梨醇单油酸酯。
在另一示例性湿法混合工艺中,吸气工艺混合物是悬浮液(例如吸气材料、牺牲性空隙形成结构和溶液),并且用超声波浴处理。例如,可以在添加粘合剂和/或表面活性剂(例如,如上所述)之后施加超声波浴。超声波浴可有助于打碎吸气材料粉末的团块,并促进溶液中的吸气材料和牺牲性空隙形成结构的均匀混合。可以使用颗粒物质的另外的或可选择的过滤,包括搅拌、筛网过滤器等。
在包括悬浮液的任何上述实施方案中,形成操作1406还可以包括用于干燥悬浮液的一种或更多种操作。例如,可以使用炉或烘箱来干燥悬浮液。
与上述湿法混合技术和干燥技术相比,形成操作1406也可以是干法混合工艺。例如,包括吸气材料和空隙形成结构的干混合物可以使用本领域中已知的任何混合装置来混合,例如但不限于混合器、滚筒或类似装置。本文值得注意的是,在干法混合工艺中也可以采用粘合剂。在一种这样的实施方式中,将粘合剂(例如,PEG)以选定的比例(例如,按质量计1%-10%粘合剂)添加到干吸气材料粉末和空隙形成结构中。
致密化操作1408使吸气工艺混合物致密化。在一个实施方案中,致密化操作1408包括在选定压力压制吸气工艺混合物以形成固结的小球。尽管所施加的压力可以从一种实施方式到另一种实施方式变化,但所施加的压力通常足以形成自支撑的固结体积体。在一种实施方式中,致密化操作1408将200MPa至1300MPa(例如750MPa)的范围内的压力施加到吸气工艺混合物。
吸气材料和牺牲性空隙形成结构可以使用本领域中已知的任何致密化装置和/或技术来固结。例如,可以使用小球加工(pellet processing)领域中已知的任何小球模具(pellet die)将吸气材料和牺牲性空隙形成结构压制成小球。固结体积体(例如,压缩的吸气工艺混合物)的密度可以由施加到吸气工艺混合物上的模头压力和/或由包括在吸气工艺混合物中的空隙形成结构的量来控制。
在一些实施方式中,致密化操作1408需要烧结。烧结可以例如包括将吸气工艺混合物加热至选定温度持续选定的时间。在一种实施方式中,将吸气工艺混合物加热到约1000℃和1500℃之间的温度,并保持在该温度1小时和24小时之间。例如,可以将吸气工艺混合物加热到1350℃的温度并保持在该温度持续4小时。作为另一个示例,可以将固结体积体加热到1100℃的温度并保持在该温度持续8小时。在Borg,R.J.,&Dienes,G. J.,AnIntroduction to Solid State Diffusion.San Diego:Academic Press Inc. (1988)(其通过引用被整体并入本文)中大体讨论了陶瓷材料的烧结。
在一些实施方式中,吸气工艺混合物的烧结可导致空隙形成结构的热分解。具体地,空隙形成结构可分解(例如经历热解)并离开吸气主体,留下固体吸气主体。在一些实施方式中,烧结在增强空隙形成结构的热解的气氛中进行。例如,烧结步骤可以在含氧的气氛(例如空气)的存在下进行。
在利用烧结的一些实施方式中,致密化操作1408还需要在烧结之前对吸气工艺混合物施加预热处理,以帮助启动和/或完全促进空隙形成结构的热分解。例如,预热处理将吸气工艺混合物加热到低于烧结温度的中间温度持续选定的时间段,以便在烧结之前完全烧尽空隙形成结构。例如,可以将吸气工艺混合物加热到400℃和800℃之间的中间温度,并保持在该中间温度持续1小时至10小时。在一个具体实施方式中,将固结体积体加热到500℃的中间温度持续4小时。
在致密化操作1408中利用热处理的实施方式中,可以以选定的升温速率(ramprate)控制固结体积体的温度。例如,选择用于在空隙形成结构烧化工艺期间使用的升温速率以确保固结体积体在烧结之前不破裂。在一种实施方式中,固结体积体的温度以0.1℃/min和5℃/min之间例如但不限于 1℃/min的速率升温。
值得注意地,所公开的技术的一些实施方式不包括致密化操作1408 (例如,加压、加热、烧结)。例如,一些空隙形成结构可能能够自然地形成空隙,例如通过沉降。在另外其他实施方式中,致密化操作1408需要在没有加热或烧结的情况下的压实。
致密化操作1408的各种参数可以是可选择的以控制所得吸气元件的密度。例如,可以控制吸气材料与空隙形成结构的量(按质量计)的比率,以便控制固结体积体的密度,并且从而控制致密化的吸气元件的密度。作为另一示例,可以控制经由致密化操作1408施加的压力,以便控制吸气工艺混合物和所得吸气元件的密度。此外,可以选择空隙形成结构的重量和尺寸,以形成由特定尺寸或形状梯度可描述的空隙分布。例如,分布可以经由沉降或搅拌不同尺寸或形状的空隙形成结构而自然地形成。在另一实施方案中,在吸气工艺混合物中系统地形成具有不同尺寸和/或形状的多层的空隙形成结构。
图15A-15D示出了当经受热处理和/或化学处理时分解的牺牲性空隙形成结构的示例性形状。图15A-15D的牺牲性空隙形成结构仅是可用于在由吸气工艺混合物形成的吸气主体中产生“空隙”的结构的说明性和非限制性示例。具体地,图15A示出了形状为球形的牺牲性空隙形成结构1500 (例如,牺牲性空隙形成结构1502)的示例性体积。在其他实施方式中,牺牲性空隙形成结构不同地成形,例如椭球体、扁球体、长椭球体等。例如,图15B示出了椭球体形状的牺牲性空隙形成结构的量1502。图15C示出了扁球体形状的牺牲性空隙形成结构的示例性体积1504,并且图15D示出了长椭球体形状的牺牲性空隙形成结构的示例性体积1506。
本文值得注意的是,由具有在50μm和200μm的范围内的尺寸分布的 PE形成的球体在330℃和410℃之间的温度显示出足够的热分解,适合用作本公开内容的空隙形成结构。
图16示出了吸气工艺混合物的固结体积体1600的一部分的概念图,例如在参考图14描述的致密化操作1408期间形成的吸气工艺混合物。固结体积体是包括吸气材料1602和空隙形成结构1604的加压体积体,空隙形成结构1604提供至少一个允许流体流穿过体积体1600传送的贯通通道 1606。
图17示出了图1700,其描绘了作为施加的模头压力的函数的所获得的吸气工艺混合物的理论密度(TD)的百分比。如图1700中所示,密度(根据TD的百分比表示)随着增加的模头压力而增加。在一种实施方式中,选择吸气元件的密度,以平衡吸气元件中的裂变产物吸收和维持穿过吸气元件的足够流量的能力。在一个实施方案中,所制造的吸气元件的密度在25% TD和45% TD之间。例如,所制造的吸气元件的密度可以具有在35% TD 和40%TD之间的密度。在另一种实施方式中,所制造的吸气元件具有在 50%-70% TD之间的密度。在又一种实施方式中,所制造的吸气元件具有在60% TD和70% TD之间的密度。
图18A示出了包括与吸气材料1804混合的牺牲性空隙形成结构1806 的示例性吸气主体1800。图18B示出了在经历分解牺牲性空隙形成结构、留下空隙(例如空隙1808)的热处理或化学处理之后的示例性吸气主体 1800。在一些实施方式中,图18B的吸气主体1800经受高压和热以将吸气主体1800转变成烧结的小球或其他结构。
图19A和19B示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的、使用球形PE空隙形成结构形成的吸气元件的空隙结构的扫描电子显微镜 (SEM)图像。更具体地,图19A示出了所制造的吸气元件的径向横截面,并描绘了形成吸气元件的整个空隙结构的多个孔。在一个实施方案中,所示的空隙结构的平均孔径在50μm和200μm之间。例如,空隙结构可以具有但不限于大约100μm-120μm的平均孔径。应当理解的是,空隙形成结构可以具有如可能合适的任何适当的尺寸和/或形状(或者甚至各种尺寸和/或形状)。例如,空隙形成结构可以包括具有大于200μm的直径的结构。
图19B示出了空隙结构的单个孔的放大图,并描绘了烧结的吸气材料的晶粒结构。本文值得注意的是,与图19A和19B的SEM图像相关联的吸气元件可以具有在上文提供的范围内的密度。
图20示出了用于形成吸气元件的一系列示例性增材制造操作2000。与上述吸气主体形成工艺(例如,参考图14描述的操作1400)不同,增材制造工艺操作2000形成吸气主体,而不使用任何牺牲性空隙形成结构。例如,增材制造操作2000可能需要3D印刷以产生空隙,例如经由选择性激光烧结工艺。
提供操作2002提供吸气材料。在一个实施方案中,以颗粒形式提供吸气材料。例如,吸气材料可以是金属氧化物粉末(例如,ZrO2、TiO2、 MoO2、MoO3、NbO2、Nb2O5、Ta2O5、VO2、V2O5、和Cr2O3)。在一个实施方案中,吸气材料的平均粒度在100nm和500nm之间。在另一实施方案中,平均粒度为100nm或低于100nm。应当理解的是,取决于吸气材料和所采用的制造工艺,包括超过500nm的粒度的宽范围的粒度可以适用于不同的实施方式。
附加的形成操作2004使用增材制造操作(例如3D印刷)来从吸气材料合成自立式三维物体。总体而言,自立式结构形成吸气主体(例如,如下文参考图22-24所示和进一步描述的)。一个示例性合适的增材制造工艺是选择性激光烧结。选择性激光烧结使用激光以通过将激光瞄准并发射到由3D 模型限定的空间中的点来烧结粉末材料,从而将材料结合在一起以产生固体结构。选择性激光烧结在于1986年10月17日提交的美国专利第 4,863,538号中被大体上描述,该专利通过引用被整体并入上文。
经由示例性增材制造操作2000制造的元件可以包括能够维持用于给定应用的裂变产物吸收的任何微观结构和/或宏观结构,这可以维持通过吸气元件的足够的流量。在图21-23中提供了几个示例性吸气主体结构。
图21示出了经由增材制造(例如,3D印刷)工艺形成的示例性吸气主体2102。吸气主体2102的各种元件(例如元件2104)在不同的实施方式中可以呈现不同的形状和尺寸。在一种实施方式中,吸气主体2102的元件不被彼此附接,而是自由地位于容器内(例如,圆柱形容器,以产生所示的分布)。在另一种实施方式中,不同的元件相互连接。吸气主体2102的不同元件之间的空间形成传输通道2106,输入流2108的流体可以穿过传输通道2106并与吸气主体2102内的传输通道的有效表面接触。
图22示出了经由增材制造(例如3D印刷)工艺形成的另一示例性吸气主体2202。吸气主体2202是包括孔2206的行和列的单个自立式结构,以使吸气主体2202和输入流2208之间的接触表面积最大化。
图23示出了经由增材制造工艺形成的又一示例性吸气主体2302。吸气主体2302包括多个单独的元件(例如元件2304),每个元件经由增材制造工艺被添加到互连的结构。吸气主体2302的不同元件之间的空间形成传输通道2306,输入流2308的气体或液体可以穿过该传输通道2306并与吸气主体2302的表面区域接触。
吸气主体2302包括包含不同吸气材料的不同元件,如图23中的阴影所示。例如,印刷到吸气元件的第一部分的第一元件2304包括第一吸气材料,而印刷到吸气元件的第二部分的第二元件2305包括第二吸气材料。在这点上,在单个吸气主体2302中可以提供两种或更多种类型的材料,这促进了来自输入流2308的两种或更多种类型的裂变产物或更多种产物的靶向吸收。例如,第一元件2304可以包括以吸收铯为目标的吸气材料,而第二元件2305包括以吸收另一元素或铯的另一化合物为目标的吸气材料。通过类似工艺形成的其他吸气主体可以包括多于两种的吸气元件,用于吸收多于两种的目标裂变产物。
图24示出了用于经由牺牲模板化工艺形成吸气元件的示例性操作 2400。提供操作2402提供包括与核反应的目标裂变产物反应的吸气材料的悬浮液。浸渍操作2404用悬浮液浸渍多孔模板结构。固化操作2406固化悬浮液,并且去除操作2408去除了模板结构,留下具有模仿多孔模板的多孔结构的固化的吸气元件。例如,去除操作2408可能需要引起多孔模板结构分解的热处理或化学处理。
图25示出了用于经由直接发泡操作形成吸气元件的示例性操作2500。提供操作2502提供包括与目标裂变产物反应的吸气材料的悬浮液。引入操作2504将气体引入悬浮液中以形成包括吸气材料的泡沫。第一固化操作2506固化悬浮液,并且第二固化操作2508固化泡沫以形成具有吸气主体的固化的吸气元件,所述吸气主体包括由气体产生的空隙结构。
为了概念清楚起见,本文描述的部件、操作、装置、物体、以及伴随它们的讨论被用作示例,并且设想各种构造修改。因此,如本文所用,所阐述的具体范例以及所伴随的讨论意图表示这些范例更普遍的类别。一般来说,任何具体范例的使用意图表示其类别,并且具体部件(例如操作)、装置、和物体的未包含不应当被认为是限制性的。
此外,应当理解,本文描述的工艺操作可以按照任何顺序执行,根据需要添加和省略,除非另外明确声明或者声明语言固有地需要特定顺序。上述说明书、示例、以及数据提供了结构的完整的描述和所公开的技术的示例性实施方案的用途。因为所公开的技术的许多实施方案可以被做出而不偏离所公开的技术的精神和范围,所以所公开的技术在于下文中所附的权利要求中。此外,不同实施方案的结构特征可以在又一个实施方案中组合而不偏离所陈述的权利要求。

Claims (23)

1.一种形成吸气元件的方法,包括:
确定在选定的时间段内包含在核裂变反应堆堆芯的流体流中的裂变产物的预期量;
确定在所述预期量的所述裂变产物与吸气材料之间的化学反应中将要形成的反应产物的预期量,所述化学反应在所述选定的时间段内发生;
基于所述裂变产物的预期量和所述反应产物的预期量来确定包括所述吸气材料的吸气工艺混合物的体积参数;以及
用所述吸气工艺混合物形成吸气主体,所述吸气主体包括由所确定的体积参数限定的至少一个贯通通道,
其中用所述吸气工艺混合物形成所述吸气主体包括:
将所述吸气材料与多于一个的空隙形成结构混合以形成所述吸气工艺混合物;以及
从所述吸气工艺混合物中去除所述空隙形成结构以形成所述至少一个贯通通道。
2.如权利要求1所述的方法,其中所确定的体积参数限定了足以促进在所述预期量的所述裂变产物与所述吸气材料之间的化学反应,以在所述选定的时间段内产生所述预期量的反应产物的表面积。
3.如权利要求1所述的方法,其中所述裂变产物包括:
铯和铯化合物中的一种或更多种。
4.如权利要求1所述的方法,其中所述吸气工艺混合物的所述吸气材料包括:
金属氧化物。
5.如权利要求4所述的方法,其中所述金属氧化物包括氧化锆、氧化钛、氧化钼、氧化铌、氧化钽、氧化钒和氧化铬中的一种或更多种。
6.如权利要求4所述的方法,其中所述金属氧化物具有在100nm和500nm之间的平均粒度。
7.如权利要求4所述的方法,其中所述金属氧化物具有小于100nm的平均粒度。
8.如权利要求1所述的方法,其中形成所述吸气主体包括:
形成具有在所述吸气主体的理论密度的25%和45%之间的密度的吸气主体。
9.如权利要求1所述的方法,其中形成所述吸气主体包括:
形成具有在理论密度的50%和70%之间的密度的吸气主体。
10.如权利要求1所述的方法,其中所述方法还包括将所述吸气主体定位在多孔容器内并将所述多孔容器定位在燃料细棒内。
11.如权利要求10所述的方法,其中将所述多孔容器定位在所述燃料细棒内还包括将所述多孔容器定位成使得所述燃料细棒中的基本上全部的裂变产物源在所述燃料细棒内的所述吸气主体的同一侧。
12.如权利要求10所述的方法,其中所述燃料细棒被配置成将在所述燃料细棒内产生的气体排出到核反应堆的顶部空间。
13.如权利要求1所述的方法,其中所述吸气工艺混合物包括促进与所述流体流的第一裂变产物的反应的第一吸气材料,并且还包括用于与所述流体流中的第二裂变产物反应的第二吸气材料。
14.如权利要求1所述的方法,其中所述空隙形成结构由有机材料形成。
15.如权利要求1所述的方法,其中所述空隙形成结构具有50-150微米之间的平均尺寸。
16.如权利要求1所述的方法,其中确定所述体积参数包括确定所述吸气材料与空隙形成结构的质量比为1:1至3:1之间。
17.如权利要求1所述的方法,其中形成所述吸气主体包括使所述吸气工艺混合物致密化。
18.如权利要求17所述的方法,其中使所述吸气工艺混合物致密化包括在约200MPa和约1300MPa之间的选定压力压制所述吸气工艺混合物。
19.如权利要求1所述的方法,其中从致密化的吸气工艺混合物中去除所述多于一个的空隙形成结构还包括:
向所述吸气工艺混合物中添加溶剂以溶解所述多于一个的空隙形成结构。
20.一种通过权利要求1-19中任一项所述的方法制备的吸气元件,包括:
吸气主体,所述吸气主体包括与包含在输入流中的裂变产物反应的吸气材料,所述吸气主体还包括促进所述输入流通过所述吸气主体的流动的至少一个贯通通道,所述吸气主体具有足以在预定时间间隔内保持所述输入流通过所述吸气元件的流动的体积参数,其中所述至少一个贯通通道包括足以在预定时间间隔内吸收预定量的所述裂变产物的反应表面区域。
21.如权利要求20所述的吸气元件,其中所述反应表面区域足以容纳在预定时间间隔内在所述输入流中的基本上全部的所述裂变产物之间的化学反应。
22.如权利要求20所述的吸气元件,其中所述至少一个贯通通道包括多于一个的空隙。
23.如权利要求22所述的吸气元件,其中尽管所述吸气材料在预定的膨胀范围内膨胀,但所述多于一个的空隙具有足以将通流传输保持在高于选定的流动水平的体积。
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