CN107924814B - 基于硅的熔融组合物和使用其的SiC单晶的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及通过溶液法形成SiC单晶的基于硅的熔融组合物,所述组合物包含硅、碳、和金属,所述金属对于由以下式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足0.70≤Csi sol≤1.510:Csi sol=A‑B+μ1‑μ2式(1),其中在上述式中,A是包含金属和碳的硅晶格中的包含硅原子、碳原子和金属原子的第一评估晶格的第一能量(A);B是包含金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的‑5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;并且μ2是作为常数值的‑9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势。
Description
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2015年10月26日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2015-0148846号的优先权和权益,其全部内容通过引用并入本文。
本发明涉及基于硅的熔融组合物和使用其的SiC单晶的制造方法。
背景技术
已经研究了SiC单晶作为功率半导体器件的基板。与现有硅相比,SiC 单晶具有优异的带隙和介电击穿强度。使用这种SiC基板的半导体可以以高功率使用并且使由能量转换导致的损害最小化。
此外,由于包括SiC基板的装置可以在高温下操作,因此可以防止器件因热解吸而损坏,并且期望简化冷却装置,使得SiC单晶可以用作能够替换硅的下一代功率半导体器件。
作为如上所述的SiC单晶的生长方法,已知升华法、化学气相沉积 (CVD)法、艾奇逊(Acheson)法、溶液法等。其中,溶液法是在将硅或含硅合金溶解在坩埚中之后,从含硅和碳的熔融溶液中使SiC单晶在籽晶上析出并生长的方法。
发明内容
技术问题
本发明致力于提供基于硅的熔融组合物和使用其的SiC单晶的制造方法。更具体地,本发明致力于提供具有以下优点的基于硅的熔融组合物和使用其的SiC单晶的制造方法:通过包含具有预定水平的溶解度参数 (Csi sol)值的金属来改善碳的溶解度。
技术方案
本发明的一个示例性实施方案提供了用于通过溶液法形成SiC单晶的基于硅的熔融组合物,基于硅的熔融组合物包含硅、碳、和金属,所述金属对于由以下式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足0.70≤Csi sol≤1.510:
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
其中,A是在包含金属原子和碳原子的硅晶格(silicon crystal lattice) 中的包含硅原子、碳原子、和金属原子的第一评估晶格(first evaluation lattice)的第一能量(A);B是在包含金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的-5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;并且μ2是作为常数值的-9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势。
所述金属对于由式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)可满足0.72≤Csi sol≤ 1.36。
所述金属可包括至少两种金属。
所述金属可包括选自以下的至少两种金属:铝、镍、铪、镓、和钽。
基于总计为100重量份的硅,金属的含量可以为25重量份至85重量份。
所述金属的含量可以为20原子%至50原子%。
本发明的另一个实施方案提供了SiC单晶的制造方法,所述制造方法包括:准备SiC籽晶;制备包含硅、碳、和金属的熔融溶液;以及过冷却 (supercooling)所述熔融溶液以在所述SiC籽晶上生长SiC单晶,其中所述金属对于由式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足0.70≤Csi sol≤1.510:
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
其中,A是包含金属原子和碳原子的硅晶格中的包含硅原子、碳原子、和金属原子的第一评估晶格的第一能量(A);B是包含金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的-5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;并且μ2是作为常数值的-9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势。
第一能量可以通过在硅晶格中用金属原子替换硅原子的过程,以及用碳原子替换硅原子而形成第一评估晶格的过程导出。
第二能量可以通过在硅晶格中用金属原子替换硅原子而形成第二评估晶格的过程导出。
可以利用VASP(Vienna Ab-Initio Simulation Package)编码使用密度函数理论(DFT)方法导出第一能量、第二能量、第一常数、和第二常数。
有益效果
根据本发明的实施方案,如上所述的基于硅的熔融组合物可包含具有预定水平的溶解度参数值的金属,并且碳在基于硅的熔融组合物中的溶解度可以通过金属来提高。此外,SiC单晶的产率可以由上述溶解度的提高来改善。
附图说明
图1是根据本发明的一个示例性实施方案的第一评估晶格的平面视图。
图2是根据本发明的示例性实施方案的第二评估晶格的平面视图。
图3的(a)是根据实施例的形态模拟图像,以及图3的(b)是根据比较例的形态模拟图像。
图4是示出根据实施例和比较例的均方位移图。
图5是示出根据实施例的x-射线衍射(XRD)分析结果图。
具体实施方式
本发明可以进行各种修改并且具有各种不同类型,并且将参照附图详细描述本发明的具体实施方案。然而,本发明不限于本文所述的示例性实施方案,但是在本发明的精神和范围内的所有修改、等同物和替换也包括在本发明中。
根据本发明的一个示例性实施方案的基于硅的熔融组合物可包含硅、碳、和金属,所述金属对于由以下式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足 0.70≤Csi sol≤1.510,更优选0.72≤Csi sol≤1.36。
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
在式(1)中,A是包含金属原子和碳原子的硅晶格中的包含硅原子、碳原子、和金属原子的第一评估晶格的第一能量(A);B是包含金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的-5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;并且μ2是作为常数值的-9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势。
根据本发明的示例性实施方案的基于硅的熔融组合物的溶解度参数 (Csi sol)值为1.510或更小。原因在于在不含金属的情况下的溶解度参数 (Csi sol)值为1.510,1.510或更小的数值表明基于硅的熔融组合物在热力学方面更加稳定。
此外,根据本发明的示例性实施方案的基于硅的熔融组合物的溶解度参数(Csi sol)值为0.70或更大。因此,所述金属可包含满足0.70≤Csi sol≤ 1.510的任何金属。
根据本发明的示例性实施方案的金属可包含至少两种金属。可以使用任意组合的至少两种金属,只要这些金属对于由式(1)定义的溶解度参数 (Csi sol)可满足0.70≤Csi sol≤1.510,更优选0.72≤Csi sol≤1.36即可。
至少两种金属可包含选自由镍(Ni)、铪(Hf)、镓(Ga)、和钽(Ta) 组成的第一组的一种,以及选自由铝(Al)、钽(Ta)、和铪(Hf)组成的第二组的一种。作为实例,金属可包含铝和镍的组合、铝和铪的组合、镓和钽的组合、镓和铪的组合、或者铝和钽的组合。例如,在其中金属包含铝和镍的情况下,溶解度参数值可为0.72至0.73、或0.721,在其中金属包含铪和镍的情况下,溶解度参数值可为0.92至0.93、或0.928,在其中金属包含钽和铝的情况下,溶解度参数值可为1.03至1.04、或1.032,在其中金属包含镓和钽的情况下,溶解度参数值可为1.35至1.36、或1.359,在其中金属包含镓和铪的情况下,溶解度参数值可为1.30至1.31、或 1.308。
基于总计为100重量份的硅,金属的含量可以为25重量份至85重量份。或者,基于所述基于硅的熔融组合物,金属的含量可以为20原子%至50原子%、30原子%至50原子%、或35原子%至45原子%。在其中基于硅的总重量,金属含量过低的情况下,基于硅的熔融溶液中的碳的溶解度低,并且不可能获得足够的SiC单晶生长速率。此外,在其中基于硅的总重量,金属含量过高的情况下,可能形成硅和金属的化合物,或可能容易发生SiC的多晶化,使得单晶的生长可能变得困难。
此外,在其中金属包含彼此不同的至少两种金属的情况下,所述金属的含量可以满足上述重量份。
因此,不管金属的种类,基于总计为100重量份的硅,金属的含量可以为25重量份至85重量份、优选60重量份至70重量份。或者,不管金属的种类,基于所述基于硅的熔融组合物,金属的含量可以为20原子%至50原子%。
此外,根据本发明的示例性实施方案,金属可以位于硅晶格中或硅晶格之间的间隙位置(interstitial site)。作为实例,铪和钽可以位于硅晶格之间的间隙位置,并且增加了位于硅晶格中的硅原子之间的距离。位于硅晶格之间的间隙位置中的金属可以使碳原子更容易位于所述硅晶格中,从而能够提高基于硅的熔融溶液中的碳的溶解度。
在其中基于硅的熔融组合物包含具有在上述范围内的溶解度参数值的金属的情况下,基于硅的熔融组合物中的碳的溶解度可以是优异的。
下文中,将详细描述导出(deduce)由式(1)定义的溶解度参数(Csi sol) 的过程。根据本发明的基于硅的熔融组合物可以包含如上所述的至少两种金属。下文中,将例举式地说明其中基于硅的熔融组合物包含第一金属原子和第二金属原子的情况。
然而,金属不限于此,而可以是单一金属或包含至少三种金属。在其中金属是单一金属的情况下,第一金属原子和第二金属原子可以被单一金属原子替换,在其中金属包含三种金属的情况下,第一金属原子和第二金属原子可以被第一金属原子至第三金属原子替换。
将描述导出第一能量(A)的过程。
准备具有金刚石晶体结构的硅晶格。硅晶格指通过将具有金刚石晶体结构的硅晶胞(unit cell)沿X、Y、和Z晶轴方向上延伸两倍而获得的2×2×2 超晶胞(supercell)。此外,优选地,使用用于计算电子的能量(本征值) 的倒易点格中的k-点网格仅包括γ点的条件。
特别地,基于硅的熔融组合物实际上具有无定形结构,但是在无定形结构中,不能确定原子结构,即使在相同的组分组合物中也存在各种各样的情况。因此,在导出根据本发明的示例性实施方案的第一能量的过程中,假定硅晶格为具有三维周期性边界条件的晶格,并且在所有能量计算中,使用具有晶体结构的硅晶格。
接下来,如图1所示,硅晶格中的任意硅原子之一被第一金属原子 M1替换。然后,包含经替换的第一金属原子M1的硅晶格中的另一任意硅原子被第二金属原子M2替换。
此处,第一金属原子和第二金属原子在列或行方向上彼此相邻定位,因此第一金属原子和第二金属原子彼此不结合(not bound)。特别地,优选的是第一金属原子与第二金属原子之间的间隔(interval)为或更小。
也就是说,如图1所示,第一金属原子和第二金属原子可以被定位成在对角线方向上彼此相对,并且在它们之间的间隔为或更小。然而,第一金属原子和第二金属原子的位置不限于此,但是只要满足上述条件即可以进行各种不同变化。
在具有金刚石晶体结构的硅晶格中的一些原子被第一金属原子和第二金属原子替换之后,位于第一金属原子与第二金属原子之间的硅原子被碳原子C替换。
详细地,通过实施反复计算来进行结构优化,使得施加至硅原子、碳原子、以及第一金属原子和第二金属原子的力在上述范围内。优选地,进行反复计算直到通过计算电子能量而获得的施加至每个原子的力小于±0.01eV/A,从而找到最佳原子结构。
此外,为了获得包含碳原子、第一金属原子和第二金属原子、以及硅原子,并且结构上优化的晶格,基于位于第一金属原子M1与第二金属原子M2之间的碳原子C,对位于半径内的晶格进行优化。此处,基于位于第一金属原子与第二金属原子之间的碳原子,位于半径之内的晶格被定义为第一评估晶格。也就是说,第一评估晶格包含第一金属原子和第二金属原子、硅原子、和碳原子。
在完成结构优化之后,导出第一能量(A),其是包含碳原子、第一金属原子和第二金属原子、以及硅原子的第一评估晶格的总能量。
此处,在其中第一评估晶格处于电子基态的情况下,可以利用VASP (Vienna Ab-Initio Simulation Package)编码使用密度函数理论(DFT)方法导出第一能量(A)。
详细地,可以使用基于平面波的利用VSAP编码的DFT方法计算第一能量(A)。在基于DFT方法的计算中,使用PBE (Perdew-Burke-Ernzerhof)函数通过广义梯度近似(generalized-gradient approximation,GGA)评估电子之间相互作用的交换-关联(exchange-correlation)。此外,电子的动能截止被设定为400eV,并且在能量拖尾(energysmearing)中,使用高斯方法。
此外,为了获得关于包含金属原子的评估晶格的精确能量,所有计算涉及考虑自旋极化的总能量。此外,对于计算效率,使用赝势 (pseudopotential)方法代替其中全部电子在计算中被反射的全电子方法,并且将基本赝势施加至包括在VASP包的每个元素。
接下来,将描述导出第二能量(B)的过程。
制备具有金刚石晶体结构的硅晶格。硅晶格是指通过沿X、Y和Z晶轴方向将具有金刚石晶体结构的硅晶胞延伸两倍而获得的2×2×2超晶胞 (supercell)。此外,优选地,使用用于计算电子的能量(本征值)的倒易点格中的k-点网格仅包括γ点的条件。
特别地,基于硅的熔融组合物实际上具有无定形结构,但是在无定形结构中,不能确定原子结构,而即使在相同的组分组合物中也存在各种各样的情况。因此,在根据本发明的示例性实施方案导出第二能量的过程中,假定硅晶格为具有三维周期性边界条件的晶格,并且在所有能量计算中,使用具有晶体结构的硅晶格。
接下来,如图2所示,硅晶格中的任意硅原子之一被第一金属原子 M1替换。包含经替换的第一金属原子M1的硅晶格中的另一任意硅原子被第二金属原子M2替换。
此处,第一金属原子和第二金属原子彼此不结合(bound),并且特别地,它们在列或行方向上彼此不相邻定位。此处,优选的是第一金属原子与第二金属原子之间的间隔为或更小。例如,如图2所示,第一金属原子和第二金属原子可以被定位成在对角线方向上彼此相对,并且它们之间的间隔为或更小。然而,第一金属原子和第二金属原子的位置不限于此,但是只要满足上述条件就可以进行各种不同变化。
接下来,进行结构优化过程使得施加至硅原子以及第一金属原子和第二金属原子的力为或更小。详细地,通过进行反复计算进行结构优化使得施加至硅原子以及第一金属原子和第二金属原子的力在上述范围内。优选地,进行反复计算直到通过计算电子能量而获得的施加至每个原子的力小于±0.01eV/A,从而找到最佳原子结构。
此外,在进行结构优化时,基于位于第一金属原子M1与第二金属原子M2之间的硅原子,对位于半径内的晶格进行结构优化。在这种情况下,基于位于第一金属原子与第二金属原子之间的硅原子,位于半径内的晶格被定义为第二评估晶格。第二评估晶格包含第一金属原子和第二金属原子以及硅原子。
在完成结构优化之后,导出包含第一金属原子和第二金属原子以及硅原子的第二评估晶格的第二能量(B)。
此处,在其中第二评估晶格处于电子基态的情况下,可以使用VASP (Vienna Ab-Initio Simulation Package)编码利用密度函数理论(DFT)方法导出第二能量(B),并且将忽略与导出第一能量(A)的方法相似或相等的导出第二能量(B)的方法的描述。
使用由上述方法导出的第一能量(A)和第二能量(B)来计算由以下式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)。
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
如上所述计算的溶解度参数值定量地表明碳的溶解度根据所述基于硅的熔融组合物中包含的金属而变化。在其中在基于硅的熔融组合物中包含的金属变化的情况下,碳的溶解度变化,并且基于硅的熔融组合物的溶解度参数值也变化。
在具有如上所述的各种不同溶解度参数的基于硅的熔融组合物中,根据本发明的示例性实施方案的包含金属的基于硅的熔融组合物的溶解度参数(Csi sol)值满足0.70≤Csi sol≤1.510,优选地0.72≤Csi sol≤1.36。原因如下:1.510或更小的溶解度参数值表明基于硅的熔融组合物在热动力学方面更稳定。
下文中,将描述SiC单晶的制造方法,并且在根据一个示例性实施方案的制造方法中,使用上述基于硅的熔融组合物。下文中,将忽略上述溶解度参数等的描述。
在石墨坩埚中准备SiC籽晶,并且向石墨坩埚中注入包含硅和金属的初始熔融组合物(初始注入)。
此处,对于由式(1)定义的溶解度参数(Csi sol),金属是满足0.70≤Csi sol≤ 1.510的金属,并且金属可包含满足0.70≤Csi sol≤1.510的任何金属。更优选地,金属可为满足0.72≤Csi sol≤1.36的金属。
根据本发明的示例性实施方案的金属可包含至少两种金属。对于由式 (1)定义的溶解度参数(Csi sol),可以使用任意组合的至少两种金属,只要这些金属可以满足0.70≤Csi sol≤1.510,更优选0.72≤Csi sol≤1.36即可。
至少两种金属可以包含选自以下的至少两种金属:铝(Al)、镍(Ni)、铪(Hf)、镓(Ga)、和钽(Ta)。作为示例,金属可包含铝和镍的组合、铝和铪的组合、镓和钽的组合、镓和铪的组合、或者铝和钽的组合。
基于总计为100重量份的硅,金属的含量可以为25重量份至85重量份。或者,基于所述基于硅的熔融组合物,金属的含量可以为20原子%至50原子%。在其中基于总计为100重量份的硅,金属的含量等于或小于25重量份的情况下,在基于硅的熔融溶液中的碳的溶解度低,并且不可能获得足够的SiC单晶的生长速率。此外,在其中基于总计为100重量份的硅,金属的含量等于或高于85重量份的情况下,可以形成硅和金属的化合物,或者可以容易发生SiC的多晶化,使得单晶的生长可能变得困难。此外,在其中金属包含彼此不同的至少两种金属的情况下,金属的含量可以满足上述的重量份。
因此,无论金属的种类为何,基于总计为100重量份的硅,金属的含量可以为25重量份至85重量份、优选60重量份至70重量份。或者,无论金属的种类,基于所述基于硅的熔融组合物,金属的含量可以为20原子%至50原子%。在其中金属包含两种金属的情况下,其一种金属的含量可以大于另一种金属的含量。
接下来,在惰性气氛(例如Ar等)下,加热其中注入籽晶和初始熔融组合物的石墨坩埚。通过如上所述的加热,在石墨坩埚中碳被洗提 (eluted)出来,并且初始熔融组合物变成包含碳、硅和金属的基于硅的熔融组合物。
作为实例,在加热时可以使用加热器,可以使用感应线圈和感受器 (susceptor)组合的方法,电阻加热方法等,但是本发明不限于此。
在石墨坩埚达到预定温度之后,石墨坩埚中的熔融溶液的温度缓慢降低,并且在熔融溶液中的碳的溶解度降低。因此,当SiC在籽晶附近过饱和时,过饱和导致SiC单晶在籽晶上的生长。
同时,SiC单晶通过从熔融溶液中接收硅和碳而进一步生长。因此,在熔融溶液中包含的硅和碳逐渐减少,并且从熔融溶液中析出SiC的条件可能改变。在这种情况下,可以通过随着时间的推移添加硅和碳来使熔融溶液的组分组合物在预定的范围内,从而适合于熔融溶液的组分组合物。可以连续或不连续地注入所添加的硅和碳。
实施例
准备平均颗粒尺寸为30μm至50μm的Si、Al、和Ni细粉末(原材料)。接下来,将Si(56原子%(at%))、Al(4原子%)、和Ni(40原子%) 彼此混合使得全部混合物的重量为50g或更大。此处,通过将细粉末(原材料)放入塑料容器中并使用三维混合机以80rpm的旋转速度旋转塑料容器1小时来进行混合。
然后,由孔隙率为15%的各向同性石墨制成的坩埚(内部容积:20cc) 填充有经混合的原材料(填充率30%),并且坩埚位于高温气氛下的用于电阻加热方法的装置的内部中心处。
在室温下通过操作真空泵除去坩埚中的空气之后,将Ar气体放入坩埚中,使得坩埚中的压力保持在大气压。将坩埚以10度/分钟加热至1800 度以使坩埚内的混合物的原材料完全熔化,并且将坩埚的温度保持在1800 度6小时以使碳组分从坩埚的内壁溶解到熔体中。
然后,缓慢冷却坩埚,使坩埚内的熔体凝结。将坩埚内的凝结物切成预定尺寸(中心直径:10mm,长度:5mm),由此形成样品。然后,将该样品研磨成平均颗粒尺寸为5μm的粉末。
通过使用碳分析仪对在高温燃烧时产生的二氧化碳组分进行红外吸收法来测量粉末中包含的碳含量。
比较例
准备平均颗粒尺寸为30μm至50μm的Si、Al、和Ni细粉末(原材料)。接下来,将Si(76.8原子%)、Al(4原子%)、和Ni(19.2原子%) 彼此混合使得全部混合物的重量为50g或更大。与实施例相同的石墨坩埚填充有经混合的粉末(填充率:30%),并且以与实施例相同的方式加热坩埚并冷却。然后,测量关于凝结物样品的碳含量。
作为比较实施例和比较例中的碳含量的结果,可以理解的是,实施例中的熔融溶液中的碳含量等于比较例中的碳含量的10倍或高于比较例中的碳含量的10倍。也就是说,可以理解的是,在如本发明的实施例中那样的包含满足预定参数值的金属的熔融组合物中,相对于硅,碳的溶解度增加。
下文中,将参照图3的(a)至图5描述实施例和比较例中的基于硅的熔融组合物。图3的(a)是根据实施例的形态模拟图像,并且图3的(b)是根据比较例的形态模拟图像,图4是示出根据实施例和比较例的均方位移的图,并且图5是示出根据实施例的x-射线衍射(XRD)分析结果的图。
图3的(a)和图3的(b)示出了通过使用从头分子动力学(AIMD,ab initiomolecular dynamics)计算方法模拟碳的扩散而获得的结果。为了模拟在石墨坩埚中熔化硅和金属时碳溶解在石墨坩埚表面上的现象,使用由石墨层、硅层、和金属层组成的模型。图3的(a)(对应实施例)示出了在高温下将60个镍原子,6个铝原子和96个硅原子放到并熔化到石墨表面上并且在NVT整体条件(NVT ensemble condition,其中体系的原子数和体积和温度在该条件下是恒定的)下保持5ps之后的原子结构。图3的(b)(对应比较例)在没有添加金属的情况下仅将96个硅原子放到石墨表面上并然后在NVT集合条件下保持5ps之后的原子结构。使用VASP编码进行 AIMD计算,并且通过广义梯度近似(GGA)方法评价指示电子之间的相互作用的交换-关联函数。将电子的动能截止设定为300eV,并且在k-点的情况下,仅使用γ点。特别地,由于在用于建模中的碳原子中,在最下面的碳原子中,存在悬挂键,悬挂键被氢原子终止,并且被固定,使得在计算时间期间没有运动,从而使可能由周期性边界条件产生的计算误差最小化。
作为使用软件分析实施例和比较例中的基于硅的熔融组合物的结果,如图3的(a)和图3的(b)所示,可以理解的是,在实施例(图3的(a))中,位于石墨坩埚的表面上并且以它们彼此连接的状态所示的碳原子之间的键被基于硅的熔融组合物中的包含的金属原子断裂。相反,可以理解的是,在比较例(图3的(b))中,位于下端且彼此连接(linked)的碳原子之间的键大部分保持原样。
也就是说,可以理解的是,在其中基于硅的熔融组合物还包含满足根据本发明的实施例中那样的预定参数的金属元素的情况下,碳原子之间的键被断裂,并且其间的键被断裂的碳原子可以溶解在基于硅的熔融组合物中。因此,在实施例中,可以改善基于硅的熔融组合物中的碳的溶解度。
在下文中,将描述图4中所示的碳原子的均方位移(mean square displacement)。
可以理解的是,在根据实施例的包含满足预定参数的镍和铝的基于硅的熔融组合物的情况下,均方位移值随着时间(5ps)的推移而增加。因此,可以理解的是,均方位移值相对于时间的斜率(由图4中的虚线表示) 具有预定值。
相反,在使用如比较例的不含除硅(Si)以外的金属的基于硅的熔融组合物的情况下,尽管时间推移,但是碳(C)的均方位移值仅在约0至 0.5之间变化。
碳相对于时间的均方位移的斜率越大,碳的溶解度越高。根据图4所示的实施例的图具有预定的斜率,但是根据比较例的图具有几乎接近零的斜率。也就是说,可以证实,与比较例相比,基于硅的熔融组合物中的碳的溶解度是优异的。
下文中,将参照表1描述根据实施例1和2以及比较例的基于硅的熔融组合物的碳的溶解度。
更具体地,表1示出了通过测量在硅、镍和铝细粉末根据每个组分组合物彼此混合,倒入石墨坩埚并在1800度(℃)下熔化6小时之后溶解在凝结物中的碳的量而获得的结果。
[表1]
组合物 | 碳的溶解度(原子%) | |
实施例1 | Si<sub>0.56</sub>Ni<sub>0.4</sub>Al<sub>0.04</sub> | 3.88 |
实施例2 | Si<sub>0.768</sub>Ni<sub>0.192</sub>Al<sub>0.04</sub> | 0.84 |
比较例 | Si | 0.39 |
如表1所示,可以理解的是与根据比较例的不包含满足预定参数的金属的基于硅的熔融组合物相比,根据实施例1和2的包含满足预定参数的金属(镍和铝)的基于硅的熔融组合物具有较高的碳溶解度。特别地,证实了根据实施例1的基于硅的熔融组合物具有最高的碳溶解度。
图5是示出根据实施例1的基于硅的熔融组合物的x-射线衍射(XRD) 分析结果图,并且证实在指示SiC的峰处表现出显著的强度。因此,证实了根据实施例1的基于硅的熔融组合物中的碳的溶解度高,并且因此,从根据实施例1的基于硅的熔融组合物析出的碳化硅(SiC)的析出量是优异的。
Claims (16)
1.一种基于硅的熔融组合物,包含:
硅、碳、和金属,所述金属对于由以下式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足0.70≤Csi sol≤1.510,
其中通过溶液法使用所述基于硅的熔融组合物形成SiC单晶:
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
在式(1)中,A是在包含金属原子和碳原子的硅晶格中的包含硅原子、碳原子、和金属原子的第一评估晶格的第一能量(A);B是在包含金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的-5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以在单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;μ2是作为常数值的-9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以在单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势;以及
其中所述金属包括至少两种金属,
其中第一种选自由镍(Ni)、铪(Hf)、镓(Ga)、和钽(Ta)组成的第一组,并且第二种选自由铝(Al)、钽(Ta)、和铪(Hf)组成的第二组。
2.根据权利要求1所述的基于硅的熔融组合物,其中:
所述金属对于由式(1)定义的所述溶解度参数(Csi sol)满足0.72≤Csi sol≤1.36。
3.根据权利要求1所述的基于硅的熔融组合物,其中:
基于总计为100重量份的硅,所述金属的含量为25重量份至85重量份。
4.根据权利要求1所述的基于硅的熔融组合物,其中:
所述金属的含量为20原子%至50原子%。
5.一种SiC单晶的制造方法,所述制造方法包括:
准备SiC籽晶,
制备包含硅、碳、和金属的熔融溶液;以及
过冷却所述熔融溶液以在所述SiC籽晶上生长SiC单晶,
其中所述金属对于由下列式(1)定义的溶解度参数(Csi sol)满足0.70≤Csi sol≤1.510,
Csi sol=A-B+μ1-μ2 式(1)
在式(1)中,A是在包含金属原子和碳原子的硅晶格中的包含硅原子、碳原子、和金属原子的第一评估晶格的第一能量(A);B是在包含所述金属原子的硅晶格中的包含硅原子和金属原子的第二评估晶格的第二能量(B);μ1是作为常数值的-5.422,其是通过具有金刚石晶体结构的硅的总能量除以单元晶格中存在的硅原子的数目而获得的化学势;μ2是作为常数值的-9.097,其是通过具有金刚石晶体结构的碳的总能量除以单元晶格中存在的碳原子的数目而获得的化学势;以及
其中所述金属包括至少两种金属,
其中第一种选自由镍(Ni)、铪(Hf)、镓(Ga)、和钽(Ta)组成的第一组,并且第二种选自由铝(Al)、钽(TA)、和铪(Hf)组成的第二组。
6.根据权利要求5所述的制造方法,其中:
所述金属对于由式(1)定义的所述溶解度参数(Csi sol)满足0.72≤Csi sol≤1.36。
7.根据权利要求5所述的制造方法,其中:
基于总计为100重量份的硅,所述金属的含量为25重量份至85重量份。
8.根据权利要求5所述的制造方法,其中:
所述金属的含量为20原子%至50原子%。
11.根据权利要求5所述的制造方法,其中:
所述第一能量通过在所述硅晶格中用金属原子替换硅原子的过程,以及用碳原子替换硅原子而形成所述第一评估晶格的过程导出。
12.根据权利要求11所述的制造方法,其中:
所述第二能量通过在所述硅晶格中用金属原子替换硅原子而形成所述第二评估晶格的过程导出。
16.根据权利要求5所述的制造方法,其中:
利用VASP(Vienna Ab-Initio Simulation Package)编码使用密度函数理论(DFT)方法导出所述第一能量、所述第二能量、所述μ1和所述μ2。
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