CN107732268A - 一种运载火箭用热电池的单体电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种运载火箭用热电池的单体电池，其包含隔离粉、加热粉、正极粉和负极粉，所述的隔离粉由LiF‑LiCi‑LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂构成，其中，熔盐吸附剂占隔离粉总质量的50‑65%。实现了热电池在5‑20 s、45‑55 s和65‑75 s三段工作时间内，脉冲压降变化率均小于2%的性能特点，保证了火箭上载荷设备的性能可靠性。本发明提供的热电池的单体电池所用原材料及零部件制备工艺均与常规热电池相同，能在不改造现有生产线的前提下进行大规模生产，生产过程通用性高，在满足新一代固体运载火箭型号研制生产任务的同时，成本压力低，经济效益优良。
Description
技术领域
本发明属于热电池技术领域，涉及一种热电池，具体涉及一种运载火箭用热电池的单体电池。
背景技术
长征-11(以下简称cz-11)是我国首款固体运载火箭，主要用于满足自然灾害、突发事件等应急情况下的发射，为了满足其高效、快速发射的特点，要求箭上各设备必须具备快速响应、测试维护时间短的能力，而传统锌银蓄电池准备时间长达36-48h，显然无法满足长征-11火箭的实际需要。
热电池是用电池本身的加热系统把不导电的固体状态盐类电解质加热熔融呈低阻离子型导体而进入工作状态的一次贮备电池，相较其它化学电源来说，其最大特点是激活时间短(1-5秒)、无维护贮存时间长(15-20年)，因此其作为对准备时间要求很高的固体运载火箭电源来说，是非常合适的。但是，由于运载火箭对可靠性方面性能的突出要求，尤其是火箭某级直接决定了搭载卫星的入轨精度，因此对火箭某级舵机及卫星摆脱平台的性能稳定性提出了极高的要求，而这也就意味着长征-11某级所搭载热电池必须具备在多段时间内均、不同功率条件下均可进行稳定输出的能力。
就目前而言，世界范围内尚没有运载火箭使用热电池作为箭上电源使用的先例存在，将与其性能类似的中远程战略导弹的用电需求进行对比来看，运载火箭对箭上电源的输出功率要求较低，但对输出脉冲输出压降变化率的要求则较高，而现有热电池产品在这两方面尚难以达到锌银蓄电池的水平，因此，开发一种具备满足运载火箭使用要求的热电池不但可以解决我国航天事业进步的现实要求，还能对热电池技术的发展起到积极的作用。
发明内容
本发明的目的是提供一种运载火箭用热电池的单体电池，其能完全满足长征-11固体运载火箭某级对箭上电源的要求，为舵机及卫星摆脱平台提供高精度的电力输出，填补了国内外关于此类热电池的技术空白。
为了达到上述目的，本发明提供了一种运载火箭用热电池的单体电池，该单体电池包含隔离粉、加热粉、正极粉和负极粉，所述的隔离粉由LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂构成，其中，熔盐吸附剂占隔离粉总质量的50-65％。
所述隔离粉的作用类似普通电池中的隔膜，LiCl-LiBr-LiF起到电解液的作用，MgO起到隔膜基体的作用。隔离粉中的两种物质分别为MgO和LiF-LiCi-LiBr电解质，其中，起到离子迁移作用的仅仅是电解质，MgO只起到吸附电解质避免其流动的作用。因此，氧化镁的添加量影响到整个隔离粉的离子迁移率，其占比越多，离子迁移率越差，反之亦然。
较佳地，所述的熔盐吸附剂为轻质MgO。轻质氧化镁为白色轻质疏松无定型粉末。无臭、无味、无毒。轻质所占体积约为重质氧化镁的三倍左右。暴露在空气中极易吸收水分和二氧化碳，难溶于水不溶于醇，能溶于稀酸中生成相应的镁盐溶液。氧化镁有高度耐火绝热性能,比重为3.58(25)，熔点为2852，沸点3600。质量指标：化工部行业标准HG/T2573-2006。
较佳地，轻质MgO占隔离粉总质量的60％。
较佳地，所述的隔离粉的制备方法包含以下步骤：
步骤1，按权利要求1所述的隔离粉的比例称取LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂，均匀混合；
步骤2，将上述混合物置于真空烧结容器中，抽真空至-0.08MPa以下，升温至500℃并保温30min进行真空烧结，升温速率为10-20℃·min，整个烧结过程保证真空度始终小于-0.08MPa；
步骤3，向上述真空烧结容器中通入氩气或氮气以恢复常压，再抽真空至-0.08MPa以下，重复上述充-放气过程至少3次，最后通入氩气或氮气至真空烧结容器内恢复常压，其中，整个充-放气过程保证温度恒定位500±10℃；
步骤4，取出块状烧结产物并自然冷却至室温；
步骤5，粉碎块状烧结产物，获得隔离粉。
较佳地，所述的单体电池还包含加热粉。加热粉的作用是通过剧烈的氧化还原反应(单体电池叠起来成一堆，类似一桶薯片，在垂直壁上贴有引燃纸，在激活时，电信号引爆电点火头，电点火头点燃引燃纸，引燃纸的燃烧触发加热粉的氧化还原反应)，将热电池的温度升高至500℃以上，使得隔离粉中的LiCl-LiBr-LiF融化，成为离子导体，激活热电池。
较佳地，所述的单体电池的总热比为40.5％。总热比指的是加热粉的重量与四种材料总重量的比值。为热电池领域专用名词术语。
较佳地，所述的加热粉为Fe与KClO4的混合物，Fe:KClO4＝84:16，以质量比计。
较佳地，所述的正极粉为CoS2与LiCl-LiBr-LiF的混合物，CoS2:LiCl-LiBr-LiF＝80:20，以质量比计。
较佳地，所述的负极粉选择LiB合金。
较佳地，所述的LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质中，LiF的质量百分含量为8-11％，LiCl的质量百分含量为21-23％，LiBr的质量百分含量为67-70％。
本发明提供的一种运载火箭用热电池之单体电池，其技术优势主要体现在下述三个方面：
1)本发明提供的热电池的单体电池，是目前唯一成功应用于运载火箭型号的热电池产品，极具实际应用前景与经济社会价值。
2)本发明着眼于通过改变隔离粉的制备方法和MgO在其中的含量对热电池脉冲放电时的极化内阻变化率进行控制，通过适当降低隔离粉的离子迁移率(本发明的隔离粉中，MgO所占比例为55-65％，超过普通热电池，因此，离子迁移率有所下降)，并且在隔离粉制备过程中通过真空-常压的环境气压循环，基本排出了轻质MgO颗粒孔道中的吸附空气，保证了隔离粉中轻质MgO吸附剂与碱金属卤化物共熔盐的完全吸附，再配合精确计算与大量试验获得了单体电池最优化配比。最终通过上述三种技术手段，实现了热电池在5-20s、45-55s和65-75s三段工作时间内，脉冲压降变化率均小于2％的性能特点，保证了火箭上载荷设备的性能可靠性。
3)本发明提供的热电池的单体电池所用原材料及零部件制备工艺均与常规热电池相同，可在不改造现有生产线的前提下进行大规模生产，生产过程通用性高，在满足新一代固体运载火箭型号研制生产任务的同时，成本压力低，经济效益优良。
附图说明
图1为本发明的一种运载火箭用热电池的单体电池总的电压输出曲线图。
图2为本发明的一种运载火箭用热电池的单体电池在5-20s工作时间的放电脉冲曲线。
图3为本发明的一种运载火箭用热电池的单体电池在45-55s工作时间的放电脉冲曲线。
图4为本发明的一种运载火箭用热电池的单体电池在65-75s工作时间的放电脉冲曲线。
图5为采用普通隔离粉的单体电池的对比放电曲线。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明的技术方案做进一步的说明。
本发明提供的一种运载火箭用热电池的热电池的单体电池通过调整隔离粉中熔盐吸附剂MgO的含量、开发隔离粉的新型制备工艺和优化单体电池的配比设计等方法来实现。
本发明提供的一种运载火箭用热电池的单体电池包含隔离粉、加热粉、正极粉和负极粉，分别将隔离粉、加热粉、正极粉和负极粉压制成片，再按加热层-正极层-隔离层-负极层的顺序叠加构成单体电池。隔离层是在正极层与负极层之间的，起到离子导通而电子隔绝的电解质隔膜的作用。
所述的隔离粉由LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂构成，其中，熔盐吸附剂占隔离粉总质量的50-65％。
本发明调整隔离粉中熔盐吸附剂MgO的含量优化：隔离粉中轻质MgO熔盐吸附剂的质量百分比优选为60％，余份为LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质。
本发明的隔离粉的制备工艺如下：
首先，按照隔离粉中的组分含量，计算并分别称取所需的轻质氧化镁和LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质后，混合均匀放入石英碗后，置于真空烧结炉中待用；
其次，将真空烧结炉缓慢抽真空至-0.08MPa以下，升温至500℃并保温30min，升温速率为10-20℃·min，整个烧结过程保证真空度始终小于-0.08MPa；
再次，向真空烧结炉中缓慢通入氩气至炉体恢复常压，再缓慢抽真空至-0.08MPa以下，重复上述过程3次，最后再次缓慢通入氩气至炉体恢复常压，整个充-放气过程保证温度恒定位500±10℃；
最后，从高温炉体中取出石英碗，快速倒出块状隔离粉烧结产物并自然冷却至室温，将块状产物高速粉碎后即得到单体电池用隔离粉。
单体电池设计：使用LiB/LiCl-LiBr-LiF/CoS2电化学体系，单体电池中组成部分的具体配比为：加热粉3.50g(Fe:KClO4＝84:16)、正极粉1.90g(CoS2:LiCl-LiBr-LiF＝80:20)、隔离粉2.60g和负极0.65g(LiB合金)，总热比为40.5％。由于正极粉为CoS2为电子导体，不是离子导体，锂离子在其中的迁移率较低，因此，为了提高热电池的性能，在CoS2中加入一定量的电解质，进行改性处理。
电堆组装：将上述单体电池共45片串联成电堆，再与其它零部件组装成为单元热电池，外形尺寸为Φ60mm×110mm。
输出脉冲电流：5-20s、45-55s和65-75s三段工作时间内，叠加脉冲电流分别为40A、35A和5A，脉宽均为200ms。
具体放电结果如图1-4所示。
由于稳态电流可计算出舵机功率，鉴于cz-11的特殊性，该数值较为敏感。通过叠加脉冲电流即可说明极化内阻情况，R＝ΔU/ΔI。
通过图2-4可分别计算出脉冲时的热电池内阻。其中，图2中第一组脉冲中，第一个脉冲时的阻值为(85.96V-81.55V)/40A＝0.1103Ω，最后一个脉冲时的阻值为0.1123Ω。以此类推。图3中分别为0.1103Ω和0.1126Ω。图4中分别为0.120Ω和0.122Ω。可见，本发明的单体电池在5-20s、45-55s和65-75s三段工作时间内，脉冲压降变化率均小于2％的性能特点，保证了火箭上载荷设备的性能可靠性。
单体电池中，若电池极化内阻较大，离子迁移率不能满足电流需要，在持续大电流输出时，因累加效应导致电池的总内阻持续增加，输出功率发生明显变化。采用普通隔离粉的单体电池的对比放电曲线如图5所示，共有三个时间段出现脉冲，每一组脉冲中，第一个脉冲和最后一个脉冲的ΔU值(既黑色直线的长度)明显不同(与图1对比)，在ΔI相同的情况下，表明内阻R在持续增加，也就说明其极化内阻较大，P＝U*I，也就意味着每次脉冲的输出功率越来越低。
综上所述，本发明通过隔离粉新型制备工艺的开发及单体电池配方的优化，大幅降低了脉冲放电时的极化内阻，在5-20s、45-55s和65-75s三段工作时间内，叠加脉冲电流分别为40A、35A和5A，脉宽均为200ms时，脉冲压降分别为4.45±0.04V，3.90±0.04V，0.60±0.01V。本发明在不改造现有生产线的前提下进行大规模生产，生产过程通用性高，在满足新一代固体运载火箭型号研制生产任务的同时，成本压力低，经济效益优良。
尽管本发明的内容已经通过上述优选实施例作了详细介绍，但应当认识到上述的描述不应被认为是对本发明的限制。在本领域技术人员阅读了上述内容后，对于本发明的多种修改和替代都将是显而易见的。因此，本发明的保护范围应由所附的权利要求来限定。
Claims (9)
1.一种运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的单体电池包含隔离粉、加热粉、正极粉和负极粉，所述的隔离粉由LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂构成，其中，熔盐吸附剂占隔离粉总质量的50-65％。
2.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的熔盐吸附剂为轻质MgO。
3.如权利要求2所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，轻质MgO占隔离粉总质量的60％。
4.如权利要求1-3中任意一项所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的隔离粉的制备方法包含以下步骤：
步骤1，按权利要求1所述的隔离粉的比例称取LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质熔盐与熔盐吸附剂，均匀混合；
步骤2，将上述混合物置于真空烧结容器中，抽真空至-0.08MPa以下，升温至500℃并保温30min进行真空烧结，升温速率为10-20℃/min，整个烧结过程保证真空度始终小于-0.08MPa；
步骤3，向上述真空烧结容器中通入氩气或氮气以恢复常压，再抽真空至-0.08MPa以下，重复上述真空-常压过程至少3次，最后通入氩气或氮气至真空烧结容器内恢复常压，其中，整个真空-常压过程保证温度恒定位500±10℃；
步骤4，取出块状烧结产物并自然冷却至室温；
步骤5，粉碎块状烧结产物，获得隔离粉。
5.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的单体电池的总热比为40.5％。
6.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的加热粉为Fe与KClO4的混合物，Fe:KClO4＝84:16，以质量比计。
7.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的正极粉为CoS2与LiCl-LiBr-LiF的混合物，CoS2:LiCl-LiBr-LiF＝80:20，以质量比计。
8.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的负极粉选择LiB合金。
9.如权利要求1所述的运载火箭用热电池的单体电池，其特征在于，所述的LiF-LiCi-LiBr三元全锂电解质中，LiF的质量百分含量为8-11％，LiCl的质量百分含量为21-23％，LiBr的质量百分含量为67-70％。
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