CN107615539B - 固体氧化物型燃料电池 - Google Patents

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Abstract

固体氧化物型燃料电池具备：板状的单元(1)，其具有在金属支承体(3)层叠燃料极(4)、固体电解质(5)以及空气极(6)而成的构造；集电体(2)，其以夹持单元(1)的两面的方式层叠。集电体(2)与单元(1)的两面分别接触。单元(1)具有比单元(1)的其他部分易于变形的变形引导部(10、20、30)，在单元(1)随着热膨胀而变形之际，单元(1)易于以变形引导部(10、20、30)为基点变形。

Description

固体氧化物型燃料电池
技术领域
本发明涉及固体氧化物型燃料电池。
背景技术
燃料电池是通过电化学反应将化学能量转换成电能的装置(参照例如专利文献1)。在作为这样的燃料电池的一种的固体氧化物型燃料电池中，成为如下结构：将燃料极、固体电解质以及空气极各层层叠，将层叠体作为燃料电池的发电部而从外部向燃料极供给氢、烃等燃料气体，且向空气极供给空气等氧化剂气体而使电产生。
一般而言，作为燃料电池的发电部的单元(cell)被从燃料极和空气极对电子进行集电的集电体夹持，而且，该集电体作为划分形成燃料流路和空气流路的隔离件发挥功能。另外，单元为了确保强度而被金属支承体保持，成为金属支承体、燃料极、固体电解质、空气极的层叠构造。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2001-35514号公报
发明内容
发明要解决的问题
在前述那样的固体氧化物型燃料电池中，特别是在快速起动时能在单元的外缘部(壳体附近的部分)与比外缘部靠内侧的区域之间产生温度差。此时，单元由于热膨胀而伸长，结果，由于周围被壳体保持，所以板状的单元存在沿着膜厚方向大幅度弯曲变形的可能性。该单元的沿着膜厚方向的弯曲变形使接触着的单元与集电体分离，有可能集电电阻(ASR)增加，使燃料电池的输出降低。
因此，本发明目的在于提供一种快速起动时的单元与集电体之间的接触性良好、能够抑制集电电阻的增加和燃料电池的输出的降低的固体氧化物型燃料电池。
用于解决问题的方案
在本发明的固体氧化物型燃料电池中，单元和集电体被层叠。在单元设有比单元的其他部分易于变形的变形引导部。
发明的效果
在单元随着热膨胀而变形之际，单元易于以变形引导部为基点变形，因此，能够抑制集电体与单元分离。由此，快速起动时的单元与集电体之间的接触性变得良好，能够抑制集电电阻的增加和燃料电池的输出的降低。
附图说明
图1是本发明的第一实施方式的固体氧化物型燃料电池的局部剖视图。
图2是表示第一实施方式的单元变形后的状态的说明图。
图3是表示制造第一实施方式的单元的方法的一个例子的说明图。
图4是表示集电电阻改善度的评价结果的图表。
图5是本发明的第二实施方式的固体氧化物型燃料电池的局部剖视图。
图6是本发明的第三实施方式的固体氧化物型燃料电池的局部剖视图。
具体实施方式
以下，与附图一起详细叙述本发明的实施方式。
[第一实施方式]
基于图1～图4对本发明的第一实施方式的固体氧化物型燃料电池进行说明。
固体氧化物型燃料电池是作为通过电化学反应将化学能量转换成电能的装置的燃料电池的一种。如图1所示，本实施方式的固体氧化物型燃料电池具备：作为燃料电池的发电部的单元1；集电体2，其从单元1的燃料极4和空气极6对电子进行集电；壳体(未图示)，其收容这些单元1和集电体2。
单元1具有固体电解质5夹在燃料极(阳极)4与空气极(阴极)6之间而成的三层的层叠构造，而且，这些燃料极4、固体电解质5以及空气极6层叠于用于确保强度的金属支承体(金属支撑)3。即、单元(金属支承型单元)1作为金属支承体3、燃料极4、固体电解质5、空气极6的层叠体而形成为板状。
金属支承体3以燃料电池的每单位面积的输出提高为目的而由具有导电性的材料形成，为了向电极供给燃料气体或氧化剂气体，金属支承体3也要求透气性。该金属支承体3由对高Cr不锈钢的微粒子进行烧结而成的多孔质金属基板形成。
作为燃料极4，能够使用例如镍(Ni)、钴(Co)和铂(Pt)等贵金属。另外，作为燃料极4，也能够使用镍(Ni)和固体电解质的金属陶瓷。作为该燃料极4所要求的特性，可列举出还原气氛强、使燃料气体透过、电导率较高、将氢分子转换成质子的催化剂作用优异等。
另一方面、作为空气极6，能够使用例如银(Ag)、铂(Pt)等金属系粉末粒子。另外，作为空气极6，也能够使用镧锶锰(LSM：LaSrMnO)、镧锶钴(LSC：LaSrCoO)所代表的钙钛矿构造的氧化物粉末粒子。作为该空气极6所要求的特性，可列举出氧化较强、使氧化剂气体透过、电导率较高、将氧分子转换成氧离子的催化剂作用优异等。
在空气极6，在成为活性位点的三相界面中氧气体分子分解成氧离子和电子，氧离子通过固体电解质5而向燃料极4传导。而且，在燃料极4，在成为相同的活性位点的三相界面中，由固体电解质5传导来的氧离子与燃料气体分子反应，此时电子被释放。
作为所述固体电解质5，例如能够使用固溶有例如氧化钇(Y2O3)、氧化钕(Nd2O3)、氧化钐(Sm2O3)、氧化钆(Gd2O3)、氧化钪(Sc2O3)等的稳定化氧化锆。另外，作为固体电解质5，也能够使用氧化铈(CeO2)类固溶体、氧化铋(Bi2O3)、镧镓氧化物(LaGaO3)等氧化物粉末粒子。
集电体2以夹持单元1的两面的方式层叠，与单元1的两面分别接触。该集电体2还作为在其与单元1之间划分形成燃料流路和空气流路的隔离件发挥功能。集电体2由耐氧化性优异、且具有导电性的材料(例如、Fe合金、SUS)形成。
集电体2的与单元1中的有助于发电的有效区域相对应的部分形成为波板状，以与金属支承体3接触的接触部7、与空气极6接触的接触部8交替地排列的方式形成。另外，集电体2的层叠设为与金属支承体3接触的接触部7、与空气极6之间的接触部8将单元1夹在中间而处于相同位置的对称层叠。并且，通过将集电体2的与金属支承体3接触的接触部7焊接，从而集电体2相对于单元1被固定。以椭圆形表示焊接部9。
在这样的固体氧化物型燃料电池中，成为如下结构：将氢、烃等燃料气体向燃料极4供给，另一方面，将空气、氧等氧化剂气体向空气极6供给，而使电产生。将层叠多层前述的单元1和集电体2而成的层叠体作为具有堆叠构造的固体氧化物型燃料电池。
并且，在本实施方式的固体氧化物型燃料电池中，在单元1设有变形引导部10，该变形引导部10成为比单元1的其他部分易于变形那样的结构，在单元1伴随热膨胀而变形之际，单元1易于以变形引导部10为基点变形。
变形引导部10在金属支承体3上沿着集电体2的与单元1接触的接触部7、8、即沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图1的纸面正交的方向)呈线状延伸。变形引导部10是如若将单元1例示为折纸、则预先带有折痕等那样地用于使单元1易于以变形引导部10为基点变形的构造。一般而言，该变形引导部10难以设于燃料极4、固体电解质5以及空气极6，因此，设置在金属支承体3。
以每一对变形引导部10在金属支承体3上将集电体2的与金属支承体3接触的接触部7夹在它们之间的方式配设变形引导部10。而且，变形引导部10在金属支承体3上配设于彼此相邻的接触部7、7之间的中间部位。第一实施方式的变形引导部10是金属支承体3的膜厚比其他部分的膜厚薄的薄膜部11。虽未图示，但该薄膜部11沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图1的纸面正交的方向)间断地配设。
接着，基于图3对制造第一实施方式的单元1的方法的一个例子进行说明。
首先，使高Cr不锈钢的微粒子烧结而制作板状的金属支承体3(图3的(a))。
接下来，使用磨削加工、蚀刻加工等在金属支承体3的两面中的任一面形成薄膜部11(图3的(b))。此时，将薄膜部11形成于与集电体2接触的接触部位的外侧部位，而且，将另一薄膜部11形成于与集电体2接触的接触部位和相邻的接触部位之间的中间部位。
接下来，在金属支承体3的两面中的、与形成有薄膜部11的面相反的一侧的面对燃料极4、固体电解质5以及空气极6进行成膜(图3的(c))。此时，使用溅射法对固体电解质5进行了成膜，使用涂敷法来对空气极6进行了成膜。
接下来，以集电体2的与金属支承体3接触的接触部7、集电体2的与空气极6接触的接触部8将金属支承体3夹在中间且在相同位置相对的方式层叠集电体2(图3的(d))。
并且，最后，将集电体2的与金属支承体3接触的接触部7焊接(图3的(e))。
以下，说明为了确认本实施方式的效果进行的集电电阻测定试验。
[供试体]
供试体的隔离件间距是4mm、单元的膜厚是300μm。另外，当然，供试体具有图1所示那样的、单元和集电体多层层叠而成的堆叠构造，单元的外缘面被壳体保持。实施例的供试体在金属支承体设有变形引导部(薄膜部)，比较例的供试体在金属支承体未设置变形引导部(薄膜部)。
[集电电阻测定试验]
在由于快速升温而壳体与单元之际的温度差成为300℃的时间点，开始了集电电阻的测定。通过加热气体向空气流路流动来进行了快速升温。
[比较结果]
通过实施例的供试体的集电电阻值与比较例的供试体的集电电阻值之间的比较来确认了效果。如图4所示，可知：实施例的供试体的集电电阻值相对于比较例的供试体的集电电阻值减少了15％。
[考察]
在集电电阻测定试验后，观察了比较例的供试体，结果可知：确认到集电体的与空气极接触的接触部与空气极分离，存在最大250μm的间隙。与此相对，同样地，在集电电阻测定试验后，观察了实施例的供试体，结果未确认到集电体的与空气极接触的接触部与空气极分离(参照图2)。即、通过抑制集电体与单元分离，能够抑制集电电阻的增加。
以下，说明本实施方式的作用效果。
(1)本实施方式的固体氧化物型燃料电池具备：板状的单元1，其具有燃料极4、固体电解质5以及空气极6层叠于金属支承体3而成的构造；集电体2，其以夹持单元1的两面的方式层叠。集电体2与单元1的两面分别接触。单元1具有比单元1的其他部分易于变形的变形引导部10。
在单元1伴随热膨胀而变形之际，单元1易于以变形引导部10为基点变形，因此，能够抑制集电体2与单元1分离。由此，快速起动时的单元1与集电体2之间的接触性变得良好，能够抑制集电电阻的增加和燃料电池的输出的降低。
(2)变形引导部10呈线状延伸。
通过变形引导部10呈线状延伸，在单元1伴随热膨胀而变形之际，如图2所示，单元1易于以变形引导部10为基点变形。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够更可靠地抑制集电体2与单元1分离。
(3)以每一对变形引导部10将集电体2的与单元1(金属支承体3)接触的接触部7夹在它们之间的方式配设变形引导部10。
通过以每一对变形引导部10将接触部7夹在它们之间的方式配设变形引导部10，在单元1伴随热膨胀而变形之际，如图2所示，易于以集电体2的与单元1接触的接触部7、8为支点挠曲。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够更可靠地抑制集电体2与单元1分离。
(4)变形引导部10配设于彼此相邻的接触部7、7之间的中间部位。
通过变形引导部10配设于彼此相邻的接触部7、7之间的中间部位，在单元1伴随热膨胀而变形之际，如图2所示，易于以集电体2的与单元1接触的接触部7、8为支点挠曲。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够更可靠地抑制集电体2与单元1分离。
(5)变形引导部10是金属支承体3的膜厚比其他部分的膜厚薄的薄膜部11。
变形引导部10是金属支承体3的膜厚比其他部分的膜厚薄的薄膜部11，如图2所示，单元1易于以薄膜部11为基点变形。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够更可靠地抑制集电体2与单元1分离。
[第二实施方式]
基于图5对本发明的第二实施方式的固体氧化物型燃料电池进行说明。此外，通过对与前述的第一实施方式相同的部分标注相同附图标记，省略其说明。
如图5所示，在第二实施方式的固体氧化物型燃料电池中，在单元1设有变形引导部20，该变形引导部20设为比单元1的其他部分易于变形那样的结构，在单元1伴随热膨胀而变形之际，单元1易于以变形引导部20为基点变形。
变形引导部20在金属支承体3上沿着集电体2的与单元1接触的接触部7、8、即沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图5的纸面正交的方向)呈线状延伸。变形引导部20是如若将单元1例示为折纸、则预先带有折痕等那样地用于使单元1易于以变形引导部20为基点变形的构造。一般而言，该变形引导部20难以设于燃料极4、固体电解质5以及空气极6，因此，设置在金属支承体3。
以每一对变形引导部20在金属支承体3上将集电体2的与金属支承体3接触的接触部7夹它们之间的方式配设变形引导部20。而且，变形引导部20在金属支承体3上配设于彼此相邻的接触部7、7之间的中间部位。第二实施方式的变形引导部20是构成金属支承体3的多孔质金属基板的气孔率比其他部分的气孔率高的疎构造部21。虽未图示，但该疎构造部21沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图5的纸面正交的方向)间断地配设。所述疎构造部21也可以沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图5的纸面正交的方向)连续地配设。
接着，对制造第二实施方式的单元1的方法的一个例子进行说明。此外，制造第二实施方式的单元1的方法仅中途的工序与第一实施方式不同，因此，省略图示。
首先，使高Cr不锈钢的微粒子烧结而制作板状的金属支承体3。
接下来，使用磨削加工、蚀刻加工在金属支承体3的两面中的任一面形成槽。此时，将槽形成于与集电体2接触的接触部位的外侧部位，而且，将另一槽形成于与集电体2接触的接触部位和相邻的接触部位之间的中间部位。
而且，使粒径比金属支承体3的粒径大的高Cr不锈钢的粒子分散于具有粘性的有机粘合剂溶液中，形成具有粘性的浆，在将该浆填充到所述槽之后，进行烧结处理。通过这样的工序，在金属支承体3上形成了疎构造部21。
接下来，在金属支承体3的两面中的、与形成有疎构造部21的面相反的一侧的面对燃料极4、固体电解质5以及空气极6进行成膜。此时，固体电解质5使用溅射法来进行了成膜，空气极6使用涂敷法来进行了成膜。
接下来，以集电体2的与金属支承体3接触的接触部7、集电体2的与空气极6接触的接触部8将金属支承体3夹在中间而在相同位置相对的方式层叠集电体2。
并且，最后，将集电体2的与金属支承体3之间的接触部7焊接。
以下，说明第二实施方式的作用效果。
第二实施方式的变形引导部20是构成金属支承体3的多孔质金属基板的气孔率比其他部分的气孔率高的疎构造部21。
变形引导部20是构成金属支承体3的多孔质金属基板的气孔率比其他部分的气孔率高的疎构造部21，从而单元1易于以疎构造部21为基点变形。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够抑制集电体2与单元1分离。另外，变形引导部20是疎构造部21，从而与变形引导部20是缺口、槽等的情况相比较，能够提高电极面内方向的电子路径。
[第三实施方式]
基于图6对本发明的第三实施方式的固体氧化物型燃料电池进行说明。此外，通过对与前述的第一实施方式相同的部分标注相同的附图标记，省略其说明。
如图6所示，在第三实施方式的固体氧化物型燃料电池中，在单元1设有变形引导部30，该变形引导部30设为比单元1的其他部分易于变形那样的结构，在单元1随着热膨胀而变形之际，单元1易于以变形引导部30为基点变形。
变形引导部30在金属支承体3上沿着集电体2的与单元1之间的接触部7、8、即沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图6的纸面正交的方向)呈线状延伸。变形引导部30是如若将单元1例示为折纸、则预先带有折痕等那样地用于使单元1易于以变形引导部30为基点而变形的构造。一般而言该变形引导部30难以设于燃料极4、固体电解质5以及空气极6，因此，设置在金属支承体3。
以每一对变形引导部30在金属支承体3上将集电体2的与金属支承体3接触的接触部7夹在它们之间的方式配设变形引导部30。而且，变形引导部30在金属支承体3上配设于彼此相邻的接触部7、7之间的中间部位。第三实施方式的变形引导部30是设于金属支承体3的表面的槽部31。虽未图示，但该槽部31沿着燃料流路或空气流路的流动方向(与图6的纸面正交的方向)连续地延伸。
制造第三实施方式的单元1的方法与第一实施方式大致相同，因此，省略说明。
以下，说明第三实施方式的作用效果。
第三实施方式的变形引导部30是设于金属支承体3的表面的槽部31。
变形引导部30是设于金属支承体3的表面的槽部31，从而单元1易于以槽部31为基点变形。因而，在单元1伴随热膨胀而变形之际，能够抑制集电体2与单元1分离。
以上，按照实施方式对本发明的内容进行了说明，但本发明并不限定于这些记载，能进行各种变形和改良对本领域技术人员来说是不言而喻的。
例如，在前述的实施方式中，以燃料极4、固体电解质5以及空气极6这三层的层叠构造中的、燃料极4与金属支承体3接触的方式层叠，但并不限定于此，也可以以空气极6与金属支承体3接触的方式层叠。另外，第一实施方式的变形引导部10(薄膜部11)、第二实施方式的变形引导部20(疎构造部21)和第三实施方式的变形引导部30(槽部31)能相互组合来使用。
附图标记的说明
1、单元；2、集电体；3、金属支承体；4、燃料极；5、固体电解质；6、空气极；7、接触部；8、接触部；10、变形引导部；11、薄膜部；20、变形引导部；21、疎构造部；30、变形引导部；31、槽部。

Claims (8)

1.一种固体氧化物型燃料电池，其特征在于，
该固体氧化物型燃料电池具备：
板状的单元，其具有在金属支承体层叠燃料极、固体电解质以及空气极而成的构造；
第一集电体，其具有沿着与所述单元的层叠方向正交的方向与所述单元接触的多个第一接触部；
第二集电体，其隔着所述单元位于与所述第一集电体相反的一侧，具有沿着与所述单元的层叠方向正交的方向与所述单元接触的多个第二接触部；
所述多个第一接触部和所述多个第二接触部全部具有在所述单元的层叠方向重叠的区域，
所述金属支承体具有变形引导部，该变形引导部以比所述金属支承体的其他部分易于变形的方式构成，在所述单元随着热膨胀而变形之际成为所述单元的变形的基点。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物型燃料电池，其特征在于，
所述变形引导部呈线状延伸。
3.根据权利要求2所述的固体氧化物型燃料电池，其特征在于，
以每一对所述变形引导部将所述第一接触部夹在它们之间的方式配设所述变形引导部。
4.根据权利要求3所述的固体氧化物型燃料电池，其特征在于，
所述变形引导部配设于彼此相邻的所述第一接触部之间的中间部位。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的固体氧化物型燃料电池，其中，
所述变形引导部具有所述金属支承体的膜厚比其他部分的膜厚薄的薄膜部。
6.根据权利要求1～4中任一项所述的固体氧化物型燃料电池，其中，
所述金属支承体由多孔质金属基板形成，
所述变形引导部具有所述多孔质金属基板的气孔率比其他部分高的疎构造部。
7.根据权利要求1～4中任一项所述的固体氧化物型燃料电池，其中，
所述变形引导部具有设于所述金属支承体的表面的槽部。
8.根据权利要求1所述的固体氧化物型燃料电池，其中，
所述金属支承体由多孔质金属基板形成，
所述变形引导部具有所述多孔质金属基板的气孔率比其他部分高的疎构造部，
在所述金属支承体的两面中的、与层叠有所述燃料极、所述固体电解质以及所述空气极的面相反的一侧的面上，所述疎构造部配设于相邻的所述第一接触部之间。
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