CN107408586B - 太阳能电池电极形成用导电性糊 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供获得良好的电特性、对于基板获得更为充分的粘接强度的太阳能电池电极形成用导电性糊。上述太阳能电池电极形成用导电性糊包含:碲系玻璃料、导电性粉末和有机载体;以氧化物换算计,该碲系玻璃料以30~70摩尔%的比率含有碲、以15~40摩尔%的比率含有钨、以5~30摩尔%的比率含有锌、以0~20摩尔%的比率含有硼、以0~10摩尔%的比率含有锆,其中硼与锆的合计含量比0摩尔%大;该导电性粉末以银作为主成分,比表面积为0.4m2/g以上。
Description
技术领域
本发明涉及烧成型的导电性糊,其包含导电性粉末和玻璃料,用于太阳能电池的电极形成。
背景技术
以往,一般的太阳能电池元件具有硅系的半导体基板、扩散层、减反射膜、背面电极、表面电极(以下也有时称为“受光面电极”)。其中,特别是在表面电极的形成时,使用将以银等金属作为主成分的导电性粒子、玻璃料、有机载体和溶剂等混合而成的导电性糊,采用丝网印刷、孔版印刷等进行了电极形成。
作为一例,在图1中所示的结晶系硅太阳能电池中,一般在形成了称为纹理结构的凹凸形状的p型结晶系硅基板4的表面(受光面)形成扩散层3。其中,扩散层3通过在半导体基板4的受光面使磷(P)等杂质扩散而形成,为呈现与半导体基板4相反的导电型的区域,本例中用n型进行说明。n型扩散层3例如通过将半导体基板4配置在扩散炉中,在氧氯化磷(POCl3)等中进行加热而形成。在该扩散层3上,为了在具有减反射功能的同时保护太阳能电池元件,形成由氮化硅、氧化硅、氧化钛等构成的绝缘性的减反射膜2。例如在氮化硅(以下称为“SiN”)的情况下,采用使用了硅烷(SiH4)和氨(NH3)的混合气体的等离子体CVD法等形成。就减反射膜2而言,考虑与半导体基板4的折射率差等,例如折射率为1.8~2.3左右,形成为5~100nm左右的厚度。
然后,通过在减反射膜2上,采用丝网印刷法等,使用上述的导电性糊将表面电极1印刷·涂布为格网状,在500~900℃左右的温度下烧成,从而形成表面电极1。在该烧成时,通常,通过利用导电性糊中所含的玻璃料的作用,将减反射膜2溶解·除去,从而实现表面电极1与n型扩散层3的电接触。这一般被称为透烧(fire-through)。
另一方面,在半导体基板4的背面侧,例如形成铝等扩散的高浓度p型的BSF层,同时形成背面电极5。
为了良好地进行透烧,作为导电性糊中的玻璃料,希望使用与减反射膜2的溶解性好的玻璃。其中,以往作为表面电极形成的导电性糊中所含的玻璃料,从玻璃的软化点的调节容易进行、与基板的密合性(粘接强度)也优异、能够比较良好地进行透烧、获得优异的太阳能电池特性的理由出发,大量使用了含氧化铅的玻璃。
例如专利文献1、2、4中记载的太阳能电池电极形成用银糊中,使用硼硅酸铅玻璃料,在专利文献3中除了硼硅酸铅系以外,记载了硼酸铅系的玻璃料。
然而,在上述的透烧中,在表面电极1的烧成时,由于玻璃料的作用的波动等,存在着表面电极1没有将减反射膜2贯通而在表面电极1与在半导体基板4的表面形成了的n型扩散层3之间没有获得稳定的欧姆接触、或粘接强度也波动的问题。如果欧姆接触变得不充分,则在输出功率的取出时产生损失,存在着太阳能电池的转换效率降低、或另外电流电压特性变差的问题。
另一方面,如专利文献4的段落[0004]、专利文献5的段落[0017]等中记载那样,已知在透烧过剩的情况下电压特性也劣化的问题。如上述所述,减反射膜2的厚度充其量为5~100nm左右,在表面电极1穿透减反射膜2、进而也穿透作为其下层的n型扩散层3、也侵蚀至半导体基板4内部的情况下,将pn结破坏,很有可能对由电流-电压特性的测定得到的曲线因子(填充因子,以下记为“FF”)产生不良影响。另外,今后,为了实现高效率化,要将n型扩散层3进一步薄层化的情况下,更容易发生穿透,因此其控制变得更为困难。
图2为用透射型电子显微镜(TEM)对市售的太阳能电池基板的表面电极和半导体基板的界面进行观察所得的图。应予说明,在该市售的太阳能电池中,在表面电极中使用了铅系的玻璃。图2中,在表面电极层1与作为减反射膜的SiN层2之间存在含有导电性糊中的银成分的铅系玻璃层6,其一部分7穿透SiN层2而与硅基板4(或n型扩散层3)接触,在其一部分8中透烧过度进行,可看到以突起状深深地侵蚀到了半导体基板4的内部的样子。
另外,近年来,由于对环境问题的意识的高涨,对于太阳能电池也希望向不使用铅的材料·部件的更换。因此,以往,与铅系玻璃同样地,以容易进行玻璃的软化点的调整、与基板的密合性(粘接强度)也优异、能够良好地进行透烧、获得优异的太阳能电池特性为目标,不断进行了替代材料·部件的开发。
作为一例,专利文献3中要使用硼硅酸锌系的玻璃料,专利文献4中要使用硼硅酸铋系和硼硅酸锌系的玻璃料,专利文献6中要使用硅酸铋系的玻璃料,以及专利文献7中要使用硼酸锌系的玻璃料,形成表面电极。但是,根据发明人的研究,即使在使用了这些无铅玻璃的情况下,透烧也不充分,没有获得欧姆接触,或者与图2同样地,屡次看到透烧过度进行、表面电极的一部分深深地侵蚀到半导体基板的情形等,透烧的控制困难。
因此,特别是近年来,在太阳能电池的电极形成中使用碲系玻璃的技术逐渐受到关注。例如根据本申请的申请人的专利文献8中公开了在导电糊中配合含有25~90摩尔%的氧化碲的碲系玻璃,使用该糊形成太阳能电池的电极。在专利文献8中研究了大量的碲系玻璃,均显示出在控制透烧的同时获得充分的欧姆接触。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开平11-213754号公报
专利文献2:日本特开2001-093326号公报
专利文献3:日本特开2001-118425号公报
专利文献4:日本特开平10-326522号公报
专利文献5:日本特开2004-207493号公报
专利文献6:日本特表2008-543080号公报
专利文献7:日本特开2009-194121号公报
专利文献8:日本特开2011-96747号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明是对于专利文献8中记载的碲系玻璃进一步进行了研究开发、结果而得到的,目的在于提供获得良好的电特性、获得对于基板更为充分的粘接强度的太阳能电池电极形成用的导电性糊。
用于解决课题的方案
本发明由以下的构成组成。
(1)太阳能电池电极形成用导电性糊,其包含:碲系玻璃料、导电性粉末和有机载体;以氧化物换算计,该碲系玻璃料以30~70摩尔%的比率含有碲、以15~40摩尔%的比率含有钨、以5~30摩尔%的比率含有锌、以0~20摩尔%的比率含有硼、以0~10摩尔%的比率含有锆,其中硼与锆的合计含量比0摩尔%大;该导电性粉末以银作为主成分,比表面积为0.4m2/g以上。
(2)(1)所述的太阳能电池电极形成用导电性糊,其中,上述导电性粉末的比表面积为1.0m2/g以下。
(3)(1)或(2)所述的太阳能电池电极形成用导电性糊,其中,以氧化物换算计,上述碲系玻璃料含有5摩尔%以上的硼。
(4)(1)-(3)的任一项所述的太阳能电池电极形成用导电性糊,其中,上述碲系玻璃料包含硼和锆这两者。
(5)(1)-(4)的任一项所述的太阳能电池电极形成用导电性糊,其中,以氧化物换算计,上述碲系玻璃料含有40~60摩尔%的碲、20~30摩尔%的钨、7~20摩尔%的锌、5~10摩尔%的硼、1~5摩尔%的锆。
(6)(1)-(5)的任一项所述的太阳能电池电极形成用导电性糊,其中,相对于上述导电性粉末100质量份,含有0.1~10质量份的上述碲系玻璃料。
发明的效果
根据本发明,能够得到能够形成优异的太阳能电池电极的导电性糊。
附图说明
图1为太阳能电池元件的示意图。
图2为使用了以往的铅系玻璃的表面电极与基板的界面的TEM照片。
具体实施方式
以下对本发明涉及的导电性糊和太阳能电池元件的一实施方式进行说明,但本发明的范围并不限定于以下的实施方式。另外,以下表示数值范围的符号“~”只要无特别说明,则表示包含符号“~”的前后记载的数值的范围。
首先,对于本发明涉及的导电性糊进行说明。
本发明的导电性糊是使特定的导电性粉末和特定的碲系玻璃料在有机载体中分散而成的,该糊能够适合用于太阳能电池的表面(受光面)电极形成,具体地,通过将本发明的糊印刷·烧成于太阳能电池表面的氮化硅等的减反射膜,从而得到发挥优异的太阳能电池特性的电极。
以下对各成分进行说明。
本发明中导电性粉末是以银作为主成分、采用BET法测定的比表面积为0.4m2/g以上的银系导电性粉末。虽然原因并不确定,但根据本发明人的研究,在使用包含碲系玻璃的导电性糊形成太阳能电池电极的情况下,其电特性、对于基板的粘接强度、进而对于烧成温度的工艺窗口的宽度大幅地依赖于该糊中所含的碲系玻璃的组成和导电性粉末的比表面积的组合。换言之,即使将本发明涉及的碲系玻璃与比表面积不到0.4m2/g的导电性粉末组合,也不能充分地获得本发明的作用效果。例如,后面的表2的试样39~41的导电性糊包含本发明涉及的碲系玻璃,但该糊中含有的导电性粉末的比表面积不到0.4m2/g,在表2的实验例的烧成条件下未获得充分的结果。即,本发明的作用效果是通过将比表面积为0.4m2/g以上的导电性粉末与后述的组成的碲系玻璃组合而首次获得的。
优选地,该比表面积为0.45m2/g以上,特别优选为0.5m2/g以上。
再有,该比表面积无特别的上限,但如果过大,则导电性粉末容易在低温下烧结,有可能损害烧成时的玻璃的流动性、有机载体的燃烧性等,与糊中的其他成分的匹配性变得困难。因此,比表面积优选为1.0m2/g以下。
作为导电性粉末的形状,能够使用球状、薄片状、树枝状等以往已使用的形状。另外,除了纯银粉末以外,也可使用至少表面由银层构成的银被覆复合粉末、以银作为主成分的合金等。可将平均粒径、粒度分布、形状等不同的两种以上的银粉末混合使用,进而,可将银粉末和银以外的导电性粉末混合使用。作为与银粉末进行复合化、合金化或混合的金属,只要不损害本发明的作用效果,则并无特别限制,例如可列举出铝、金、钯、铜、镍等。不过,作为本发明的导电性糊中的以银作为主成分的导电性粉末,优选使用含有51质量%以上的银的导电性粉末,从导电性的观点出发,特别优选使用纯银粉末。
在本发明涉及的碲系玻璃中,氧化碲(TeO2)是在单独的情况下没有玻璃化而形成玻璃的主要结构的网眼形成成分,就其含量而言,相对于碲系玻璃料全体,以氧化物换算计,为30~70摩尔%。如果不到30摩尔%或超过70摩尔%,则玻璃形成困难,优选为40~60摩尔%的范围。再有,就碲系玻璃的各成分的含量而言,只要无特别说明,则以相对于碲系玻璃料全体的氧化物换算计表示。
本发明涉及的碲系玻璃包含15~40摩尔%的氧化钨(WO3)作为补充玻璃网络的形成的成分。氧化钨有助于碲系玻璃的玻璃化范围的扩大和稳定化。优选为20~30摩尔%的范围。
本发明涉及的碲系玻璃还包含5~30摩尔%的氧化锌(ZnO)作为有助于玻璃化范围的扩大和稳定化的成分,优选为7~20摩尔%的范围。
本发明涉及的碲系玻璃包含氧化硼(B2O3)或氧化锆(ZrO2)的至少一者。推测氧化硼通过控制玻璃的流动性、与基板上的SiN层适度地反应,从而有助于粘接强度的提高,另外,推测氧化锆有效地作用于电极层与基板的热膨胀的匹配,有助于电极层对于基板的粘接强度的提高。在本发明涉及的碲系玻璃中,以0~20摩尔%的范围含有氧化硼,以0~10摩尔%的范围含有氧化锆,但氧化硼与氧化锆的合计含量比0摩尔%大。优选地,氧化硼为5~10摩尔%,氧化锆为1~5摩尔%。另外,优选包含氧化硼与氧化锆这两者。
在本发明涉及的碲系玻璃中,在不妨碍本发明的作用效果的范围内,可进一步包含锂、钠这样的碱金属元素、镁、钙、锶、钡这样的碱土类金属元素、铝、镝、钇、铌、镧、银、钛、锗、磷、钽等元素。特别地,以氧化物换算计,如果包含0.1~4摩尔%的铝,则发现玻璃化范围扩大、玻璃的稳定性增加、电特性也提高的倾向,因此优选。
本发明涉及的碲系玻璃优选软化点为300~550℃。软化点比300℃低的情况下,容易过度地进行透烧,表面电极不仅穿透SiN层、甚至也穿透n型扩散层,破坏pn结的可能性升高。另外,软化点比550℃高的情况下,没有将玻璃充分地供给于表面电极和减反射膜的接合界面,不能得到上述的特有的结构,损害欧姆接触,另外,电极的粘接强度也降低。
本发明中,在导电性糊中,除了上述的碲系玻璃料以外,可将碲系以外的玻璃料并用。为了控制烧成温度、对于SiN层的反应性等,控制作为太阳能电池元件的特性,作为碲系以外的玻璃料,能够从SiO2-B2O3系、SiO2-B2O3-ZnO系、SiO2-Bi2O3系、B2O3-ZnO系等公知的玻璃中适当地选择而与碲系玻璃组合,优选地,希望与SiO2-B2O3系、SiO2-B2O3-ZnO系玻璃并用。
本发明的导电性糊中所含的玻璃料可以是太阳能电池电极形成用的导电性糊中通常可含的量,作为一例,相对于导电性粉末100质量份,优选为0.1~10质量份。相对于导电性粉末100质量份,如果玻璃料的配合量比0.1质量份少,则电极对于基板的密合性、电极强度变得极弱。另外,如果超过10质量份,则发生如下问题:在电极表面发生玻璃浮起,或由于流入界面的玻璃而使接触电阻增加。
再有,在以往的太阳能电池电极形成用导电性糊中,为了良好地进行透烧,必须配合某程度的量的玻璃料,但本发明的导电性糊即使在控制了玻璃的配合量的情况下也获得充分的欧姆接触,因此能够得到导电性高的电极。相对于导电性粉末100质量份,更优选的玻璃料的配合量为0.1~5质量份。
虽然并无特别限定,但作为本发明的导电性糊中所配合的玻璃料,优选平均粒径为0.5~5.0μm。
再有,本发明的导电性糊优选基本上不含铅成分。例如,导电性糊中的铅含量优选为1000ppm以下。
在本发明的导电性糊中,此外,根据需要,在不损害本发明的效果的范围内能够适当地配合作为添加剂通常可添加的增塑剂、粘度调节剂、表面活性剂、氧化剂、金属氧化物、金属有机化合物等。另外,也可配合根据本申请人的日本特开2007-242912号公报中记载的碳酸银、氧化银、醋酸银这样的银化合物,此外,为了改善烧成温度、太阳能电池特性等,可适当地添加氧化铜、氧化锌、氧化钛等。
本发明的导电性糊通过将上述的导电性粉末、玻璃料、适宜的添加剂一起在有机载体中分散、混合,以适于丝网印刷等印刷方法的流变学的糊、涂料或墨状制造。
作为有机载体,并无特别限定,适宜地选择配合作为银糊的载体通常所使用的有机粘结剂、溶剂等。例如,作为有机粘结剂,可列举出纤维素类、丙烯酸系树脂、酚醛树脂、醇酸树脂、松香酯等,另外,作为溶剂,可列举出醇系、醚系、酯系、烃系等有机溶剂、水、它们的混合溶剂。在此,对有机载体的配合量并无特别限定,用可将导电性粉末、玻璃料等无机成分在糊中保持的适当的量、根据涂布方法等适当地调整,通常相对于导电性粉末100质量份,为1~40质量份左右。
作为应用本发明的导电性糊的太阳能电池元件的一例,如以下所述制造。
半导体基板优选由单晶硅或多晶硅构成,例如,通过含有硼等,从而使其呈现一导电型(例如p型)。通过在半导体基板的受光面侧的表面使磷原子等扩散而形成扩散层,从而形成呈现与半导体基板的导电型相反的导电型(例如n型)的区域,进而在其上设置氮化硅等的减反射膜。另外,在受光面的相反侧的基板表面,为了形成背面电极以及高浓度的p型的BSF层,将铝糊和银糊、或者银-铝糊涂布·干燥。然后,在上述减反射膜上使用本发明涉及的导电性糊,采用丝网印刷法等通常的方法涂布·干燥,然后,在峰值到达温度500~900℃的高温下烧成总烧成时间1~30分钟左右,使有机载体成分分解、挥发,同时形成表面电极、背面电极、BSF层。应予说明,表面电极、背面电极未必同时进行烧成,可在背面电极的烧成后形成表面电极,也可在表面电极烧成后形成背面电极。另外,为了获得高的光电转换效率,优选半导体基板的受光面侧的表面具有凹凸状(或角锥状)的纹理结构。
实施例
以下利用实施例对本发明具体地说明,但本发明并不限定于这些实施例。
首先,相对于采用BET法测定的比表面积为0.70m2/g的银粉末100质量份,使表1中所示的组成的玻璃料1.8质量份在由乙基纤维素1.4质量份、丁基卡必醇6.6质量份组成的有机载体中分散,制作了导电性糊(试样1~38)。应予说明,表中,试样序号中带有符号*的试样为比较例,玻璃组成的各成分都用相对于玻璃料全体的氧化物换算计的摩尔%表示。
为了进行上述制作的导电性糊的初期评价,如以下那样,基于TLM(transmissionline model)法测定了接触电阻。
作为半导体基板,使用了在其受光面侧的表面具有角锥型纹理结构的p型硅基板上使磷扩散而将薄层电阻值调整为95~115Ω/□后形成了SiN层的3cm×3cm的正方形状的硅基板(市售品)。
接下来,在SiN层上,使用上述制作的试样1~38,以2mm间距形成多条宽100μm、厚15μm的细线形状的表面电极,使用数字万用表(HEWLETT PACKARD公司制造:3458AMULTIMETER)对成为基准的细线电极和与该电极的距离不同的细线电极间的电阻值进行5点测定,将电极间的距离设为x、将电阻值设为y绘制时的y截距的1/2作为接触电阻率求出。将其对各试样每个各进行2次,将其平均值一并示于表1中。
再有,本例中,通过将各试样在上述的基板的SiN层表面印刷,用烧成峰值温度780℃、总烧成时间70秒进行烧成,从而进行上述的表面电极的形成。
另外,为了考察形成的电极的粘接强度,进行了拉伸强度试验。与上述同样地在上述基板的SiN层表面形成了拉伸强度试验用的表面电极图案后,使用焊料,将铜线安装于该表面电极,通过将其在垂直方向上提升,从而测定评价。拉伸强度弱的情况下,在提升时将表面电极从基板剥离,拉伸强度强的情况下,提升时没有使表面电极从基板剥离,与基板一起被破坏。对于1个试样进行6次测定,如果没有将表面电极从基板剥离,与基板一起被破坏的次数为6次中的4次以上(以下记为4/6以上)则,评价为满足了表面电极所要求的拉伸强度。拉伸强度优选为5/6以上。将该拉伸强度的测定结果一并示于表1。
应予说明,表中的“综合评价”栏的符号如以下所述。
○:接触电阻率为30mΩ·cm2以下,拉伸强度为5/6以上
△:接触电阻率为30mΩ·cm2以下,拉伸强度为4/6
×:接触电阻率比30mΩ·cm2大、或者、拉伸强度为3/6以下
虽然在比较低的温度下烧成,但如表1中所示那样,将本发明的组成范围内的碲系玻璃与具有表中所示的比表面积的本发明的导电性粉末一起使用了的导电性糊得到大致良好的接触电阻率,粘接强度(拉伸强度)也满足了要求标准。
[表1]
接下来,除了使导电性糊中所含的玻璃的组成和使用的银粉末如表2中所示那样,使表面电极形成的烧成温度的峰值温度成为810℃以外,与试样1~38的情形同样地求出接触电阻率和拉伸强度,进行了评价。将其结果示于表2中。表2中所示的比表面积为采用BET法测定的比表面积。应予说明,表中在试样序号中带有符号*的试样为比较例,试样39中使用的银粉末为专利文献8中记载的银粉末Z的同等品,同样地,试样40为银粉末X的同等品、试样41为银粉末Y的同等品。
[表2]
进而,对于试样43,没有改变其组成,将总烧成时间固定为70秒,只将烧成峰值温度改变为720℃、735℃、750℃、780℃、810℃、850℃,进行烧成,对于得到的电极,与试样1~38的情形同样地分别求出接触电阻率和拉伸强度,进行了评价。将其结果示于表3中。
[表3]
如以上所示那样,根据本发明,能够得到对于烧成温度的工艺窗口宽、电特性也良好、对于基板的粘接强度更为牢固的太阳能电池电极形成用的导电性糊。
附图标记的说明
1 表面电极
2 减反射膜
3 扩散层
4 基板
5 背面电极
6 玻璃层
Claims (4)
1.太阳能电池电极形成用烧成型导电性糊,其包含:碲系玻璃料、导电性粉末和有机载体;以氧化物换算计,该碲系玻璃料由以下成分构成:40~60摩尔%的碲、20~30摩尔%的钨、7~20摩尔%的锌、5~10摩尔%的硼、1~5摩尔%的锆;该导电性粉末以银作为主成分,比表面积为0.4m2/g以上。
2.太阳能电池电极形成用烧成型导电性糊,其包含:碲系玻璃料、导电性粉末和有机载体;以氧化物换算计,该碲系玻璃料由以下成分构成:40~60摩尔%的碲、20~30摩尔%的钨、7~20摩尔%的锌、5~10摩尔%的硼、1~5摩尔%的锆、0.1~4摩尔%的铝;该导电性粉末以银作为主成分,比表面积为0.4m2/g以上。
3.权利要求1或2所述的太阳能电池电极形成用烧成型导电性糊,其中,上述导电性粉末的比表面积为1.0m2/g以下。
4.权利要求1或2所述的太阳能电池电极形成用烧成型导电性糊,其中,相对于上述导电性粉末100质量份,含有0.1~10质量份的上述碲系玻璃料。
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