CN107204467A - 钠离子电池负极浆料、负极片及电池 - Google Patents

钠离子电池负极浆料、负极片及电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种钠离子电池负极浆料，包括负极活性物质、导电剂、粘结剂、添加剂和溶剂，所述添加剂为碳酸盐。由于其包含添加剂，在参与反应形成SEI膜的过程中，能在首次充电过程中释放更多的可逆Na，保持极片在充放电过程中的结构稳定，有利于提升钠离子电池的首次充放电效率和循环性能。本发明还提供一种由该负极浆料制成的负极片及包含该负极片的电池。

Description

钠离子电池负极浆料、负极片及电池
技术领域
本发明涉及钠离子电池领域，特别是涉及一种钠离子电池负极浆料、极片及其钠离子电池
背景技术
钠在地壳中储量相对丰富，且分布区域广泛，成本低，安全无毒，钠与锂二者同属于碱金属元素，钠原子与锂原子具有非常类似的物理化学性质且脱/嵌机制类似，所以大规模发展钠离子电池具有非常重要的战略意义。
在众多钠离子电池负极材料中，硬碳和软碳材料由于具有高的比容量和长循环寿命等优良的综合性能而被认为是最有应用前景的一种负极材料。
然而，钠离子电池负极片与电解液之间的界面反应会造成钠离子电池的不可逆容量损失。在电池的首次充放电过程中，电解液溶剂不可避免的要在负极与电解液的相界面上发生反应，形成覆盖在软碳负极表面的固体电解质膜(SEI膜)，而SEI膜的形成消耗的部分Na+，造成正极材料Na的损失，使得首次充放电的不可逆容量损失增大，电极材料的充放电效率和电池容量降低。
发明内容
本发明的目的在于解决现有技术存在的技术缺陷之一，提供一种钠离子电池负极浆料，包括负极活性物质、导电剂、粘结剂、添加剂和溶剂，所述添加剂为碳酸盐。由于其包含添加剂，在参与反应形成SEI膜的过程中，能在首次充电过程中释放更多的可逆Na，保持极片在充放电过程中的结构稳定，有利于提升钠离子电池的首次充放电效率和循环性能。
为了实现上述目的，采用如下技术方案：
一种钠离子电池负极浆料，包括负极活性物质、导电剂、粘结剂、添加剂和溶剂，所述添加剂为碳酸盐。
作为上述方案的优选，所述添加剂为碳酸钠、碳酸氢钠、碳酸钾、碳酸锂中的一种或多种。
作为上述方案的优选，所述负极活性物质为软碳或硬碳；所述导电剂为碳黑、乙炔黑、导电石墨和碳纳米管中的一种或多种；所述粘结剂为聚丙烯腈、聚丙烯酸、羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶中的一种或多种；所述溶剂为去离子水。
作为上述方案的优选，以所述负极活性物质为基准，所述导电剂与其的重量比为0.1％～10％，所述粘结剂与其的重量比为0.1％～10％，所述添加剂与其的重量比为0.01％～10％，所述溶剂与其的重量比为50％～100％。
本发明还提供一种钠离子电池负极片，所述负极片由上述任意一项所述的负极浆料涂覆在集流体上，经干燥、辊压制备得到。
本发明又提供一种钠离子电池，包括电池壳体和密封在所述电池壳体内的电极组和电解液；所述电极组包括正极片、负极片、以及位于正极片和负极片之间的隔膜，其中，所述负极片为上述的钠离子电池负极片。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为实施例8中的电池A8和对比例中的电池B1的首次充放电曲线；
图2为实施例8中的电池A8和对比例中的电池B1的循环性能测试曲线。
具体实施方式
下面将结合本发明的附图，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
(1)负极的制备
负极包含负极活性物质、导电剂、粘结剂、添加剂、溶剂与集流体，其制备方法为本领域技术人员所公知。负极活性物质没有特别限制，可以使用本领域常规的可嵌入释出钠离子的负极活性物质，例如碳材料；导电剂为碳黑、乙炔黑、碳纳米管、导电石墨中的一种或多种；粘结剂为聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯腈(PAN)、丁苯橡胶(SBR)、羧甲基纤维素(CMC)中的一种或多种；溶剂为去离子水，添加剂为碳酸钠、碳酸氢钠、碳酸钾、碳酸锂中的一种或多种；集流体为铝箔或铜箔。
具体制备步骤为：向搅拌器中加入100重量份的溶剂去离子水，4重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入4重量份导电剂乙炔黑和0.2重量份的添加剂碳酸钠，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过200目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a1。
将上述所得到的钠离子电池的负极浆料采用拉浆的方式均匀涂覆在20微米厚铝箔上，烘干、压片、裁成45×29毫米的负极片。
(2)正极的制备
正极包含正极材料、导电剂、粘结剂与集流体，其制备方法为本领域技术人员所公知。其中正极材料化学式为NaxMO2，其中0.6≤x≤1.0，M代表一种或多种过度金属元素。具体步骤为：将100重量份正极活性物质Na[Cu1/3Fe1/3Mn1/3]O2、3重量份粘合剂聚偏氟乙烯(PVDF)，3重量导电剂炭黑加入到50重量份的N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，然后在真空搅拌机中搅拌形成稳定、均匀的正极浆料。将该正极浆料均匀地涂覆在铝箔上，经120℃烘干、辊轧，裁成44×28毫米的正极片。
(3)电池的制备
电池包括正极、负极、隔膜、电解液和壳体，隔膜可以选自本领域技术人员公知的钠离子电池中所用的各种隔膜，例如聚烯烃微多孔膜、聚乙烯毡、玻璃纤维毡等。将上述正极片、20微米厚的聚丙烯隔膜、负极片依次层叠成电极组，装入电池壳中，将电解液以9g/Ah的量注入电池壳中，密封制成软包装钠离子电池，编号A1。电解液含有NaPF6和非水溶剂，电解液中NaPF6的浓度为1摩尔/升，非水溶剂为碳酸乙烯酯(EC)与碳酸二乙酯(DMC)重量比为1:1的混合溶液。
实施例2
向搅拌器中加入100重量份的溶剂去离子水，4重量份粘结剂聚丙烯酸，搅拌1小时；再加入4重量份导电石墨和0.5重量份的碳酸氢钠，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a2。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A2。
实施例3
向搅拌器中加入90重量份的溶剂去离子水，5重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入3重量份导电石墨和1重量份的碳酸钾，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a3。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A3。
实施例4
向搅拌器中加入80重量份的溶剂去离子水，3重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入3重量份导电剂碳黑和1.5重量份的碳酸锂，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a4。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A4。
实施例5
向搅拌器中加入70重量份的溶剂去离子水，2重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入2重量份导电剂碳纳米管和2重量份的碳酸钠，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a5。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A5。
实施例6
向搅拌器中加入70重量份的溶剂去离子水，2重量份羧甲基纤维素钠，搅拌1小时；再加入2重量份导电剂碳纳米管和0.5重量份的碳酸钠以及0.5重量份的碳酸钾，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，最后加入2重量份丁苯橡胶搅拌30min，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a6。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A6。
实施例7
向搅拌器中加入60重量份的溶剂去离子水，2重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入2重量份导电剂碳纳米管和0.75重量份的碳酸氢钠以及0.75重量份的碳酸锂，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质软碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a7。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A7。
实施例8
向搅拌器中加入80重量份的溶剂去离子水，4重量份粘结剂聚丙烯腈，搅拌1小时；再加入3重量份导电剂碳纳米管和0.75重量份的碳酸氢钠以及0.75重量份的碳酸锂，搅拌2小时；然后加入100重量份负极活性物质硬碳搅拌3小时，经过脱泡，过100目筛，制成所需的钠离子电池负极浆料，编号a8。
采用与实施例1相同的方法和步骤制备负极片、正极和电池，制得电池A8。
对比例1
采用与实施例1相同的方法和步骤制备正极、负极和电池，不同的是负极浆料中不加添加剂。制得负极浆料b1和电池B1。
电性能测试：
(1)放电容量测试
将实施例1-8与对比例1中的电池进行对比，在25℃条件下，以恒流充电方式进行充电，充电电流为0.1C(100mA)，终止电压为4.0伏；然后再以恒流放电方式进行放电，放电电流为0.1C(100mA)，放电的截止电压为1.5伏，得到电池在室温下，以0.1C电流放电至1.5伏的首次放电容量，由下式计算首次充放电效率，结果如表1所示。
首次充放电效率＝(首次放电容量/首次充电容量)×100％
(2)循环性能测试
将实施例1-8与对比例1中的电池进行对比，在25℃条件下，将电池分别以0.1C电流充电至4.0伏，然后搁置5分钟；电池以0.1C电流放电至1.5伏，搁置5分钟。重复以上步骤100次，得到电池100次循环后0.1C电流放电至1.5伏的容量，由下式计算循环前后容量维持率，结果如表1所示。
容量维持率＝(第100次循环放电容量/首次循环放电容量)×100％
表1电性能测试
从表1中实施例1-8与对比例1及图1、2中实例8与对比例1的数据可知，采用本发明浆料制备的电池首次充放电效率得到显著提升，循环性能得到改善。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。

Claims (6)

1.一种钠离子电池负极浆料，其特征在于，包括负极活性物质、导电剂、粘结剂、添加剂和溶剂，所述添加剂为碳酸盐。
2.根据权利要求1所述的钠离子电池负极浆料，其特征在于，所述添加剂为碳酸钠、碳酸氢钠、碳酸钾、碳酸锂中的一种或多种。
3.根据权利要求2所述的钠离子电池负极浆料，其特征在于，所述负极活性物质为软碳或硬碳；所述导电剂为碳黑、乙炔黑、导电石墨和碳纳米管中的一种或多种；所述粘结剂为聚丙烯腈、聚丙烯酸、羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶中的一种或多种；所述溶剂为去离子水。
4.根据权利要求2或3所述的钠离子电池负极浆料，其特征在于，以所述负极活性物质为基准，所述导电剂与其的重量比为0.1％～10％，所述粘结剂与其的重量比为0.1％～10％，所述添加剂与其的重量比为0.01％～10％，所述溶剂与其的重量比为50％～100％。
5.一种钠离子电池负极片，其特征在于，所述负极片由权利要求1-4任意一项所述的负极浆料涂覆在集流体上，经干燥、辊压制备得到。
6.一种钠离子电池，其特征在于，包括电池壳体和密封在所述电池壳体内的电极组和电解液；所述电极组包括正极片、负极片、以及位于正极片和负极片之间的隔膜，其中，所述负极片为权利要求5所述的钠离子电池负极片。
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