CN115312879A - 水系电解液和电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种水系电解液和电池，所述水系电解液包括：电解质主盐、二元醇和水，其中，所述电解质主盐为高氯酸锌。采用该水系电解液可以提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性，稳定正极材料结构，抑制负极锌枝晶的生长，将该水系电解液组装成电池，可以明显改善电池的电化学性能和安全性能。

Description

水系电解液和电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，具体涉及一种水系电解液和电池。
背景技术
电解液是化学电池、电解电容等使用的介质，为电池或电容器正常工作提供离子，并保证工作中发生的化学反应是可逆的。电解液包括两大类，水系电解液和非水系电解液。非水系电解液主要以无水有机溶剂为主，并具有较高的电化学窗口，但是有机电解液易燃、有毒以及严格的操作条件等限制了其进一步应用。故水系电解液凭借其所具有的安全、易操作和绿色环保等特性，逐渐引起人们的关注。但是，现有的水系电解液仍然存在一些缺陷，例如：(1)阳离子嵌入/脱嵌可逆性较差，电池循环过程充放电效率低；(2)当正极材料接触H2O，存在活性物质溶出现象，导致正极材料结构坍塌，因而影响电池的容量和循环性能。尤其是锰基、钒基等材料作为正极时，活性物质溶出现象非常明显；(3)负极枝晶现象明显，影响电池寿命。
因此，现有的水系电解液有待改进。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出一种水系电解液和电池，采用该水系电解液可以提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性，稳定正极材料结构，抑制负极锌枝晶的生长，将该水系电解液组装成电池，可以明显改善电池的电化学性能和安全性能。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种水系电解液。根据本发明的实施例，所述水系电解液包括：电解质主盐、二元醇和水，其中，所述电解质主盐为高氯酸锌。
根据本发明实施例的水系电解液，通过添加高氯酸锌可以提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性，提高电池循环过程充放电效率，具体的，高氯酸根是大阴离子，会夺取Zn2+周围的水分子，从而降低Zn2+与H2O之间的束缚力，提高Zn2+的传输能力和电荷转移能力。同时，避免了碱式硫酸锌等副产物的生成；通过添加二元醇，与H2O互溶后，可以降低电解液中水的活性，从而可以抑制活性物质的溶出，稳定正极材料的结构，进而提高电池的容量和循环性能；另外，二元醇与Zn2+之间存在分子间作用力，可以诱导Zn2+在负极均匀沉积，有效抑制负极锌枝晶的生长，从而可以提高电池的安全性和循环寿命。由此，采用本申请的水系电解液可以解决现有水系锌离子电池中阳离子嵌入/脱嵌可逆性较差、正极活性材料溶出以及锌负极枝晶生长等问题，从而提高电池的比容量、循环性能和安全性。
另外，根据本发明上述实施例的水系电解液还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述水系电解液进一步包括：电解质副盐，所述电解质副盐包括高氯酸锰、高氯酸铝、高氯酸钾、高氯酸钠、高氯酸锂和高氯酸铵中的至少之一。由此，可以提高正极材料的结构稳定性，辅助提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性。
在本发明的一些实施例中，所述电解质主盐的浓度为0.5～2mol/L。由此，可以提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性。
在本发明的一些实施例中，所述电解质副盐的浓度为0.05～0.2mol/L。由此，可以提高正极材料的结构稳定性，辅助提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性。
在本发明的一些实施例中，所述二元醇与所述水的体积比为1：(1.5～9)。由此，有利于提高电池的比容量，稳定正极材料结构，抑制负极锌枝晶的生长。
在本发明的一些实施例中，所述二元醇包括乙二醇、丙二醇和二酚基丙烷中的至少之一。
在本发明的第二个方面，本发明提出了一种电池。根据本发明的实施例，所述电池包括正极、负极、电解液和隔膜，其中，所述电解液采用上述的水系电解液。由此，该电池具有高比容量、长循环寿命和高安全性。
另外，根据本发明上述实施例的电池还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述正极包括锰基材料和钒基材料中的至少之一，其中，所述锰基材料包括LiMn2O4、MnO2、Mn2O3和MnO中的至少之一；所述钒基材料为V2O5。
在本发明的一些实施例中，所述负极包括金属锌和锌的化合物中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述隔膜包括AGM玻璃纤维膜、磺化隔膜、PP膜、PE膜、无纺布、改性AGM玻璃纤维膜、改性磺化隔膜、改性PP膜、改性PE膜和改性无纺布中的至少之一。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是实施例1和对比例1中组装的电池的循环性能对比图。
具体实施方式
下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的第一个方面，本发明提出了一种水系电解液。根据本发明的实施例，该水系电解液包括：电解质主盐、二元醇和水，其中，电解质主盐为高氯酸锌。
发明人发现，通过添加高氯酸锌可以提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性，提高电池循环过程充放电效率，具体的，高氯酸根是大阴离子，会夺取Zn2+周围的水分子，从而降低Zn2+与H2O之间的束缚力，提高Zn2+的传输能力和电荷转移能力。同时，避免了碱式硫酸锌等副产物的生成；通过添加二元醇，与H2O互溶后，可以降低电解液中水的活性，从而可以抑制活性物质的溶出，稳定正极材料的结构，进而提高电池的容量和循环性能；另外，二元醇与Zn2+之间存在分子间作用力，可以诱导Zn2+在负极均匀沉积，有效抑制负极锌枝晶的生长，从而可以提高电池的安全性和循环寿命。由此，采用本申请的水系电解液可以解决现有水系锌离子电池中阳离子嵌入/脱嵌可逆性较差、正极活性材料溶出以及锌负极枝晶生长等问题，从而提高电池的比容量、循环性能和安全性。
进一步地，上述水系电解液进一步包括：电解质副盐。电解质副盐同样为高氯酸盐，其具体类型并不受特别限制，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择，例如，包括高氯酸锰、高氯酸铝、高氯酸钾、高氯酸钠、高氯酸锂和高氯酸铵中的至少之一。由此，可以提高正极材料的结构稳定性，辅助提高阳离子嵌入/脱嵌的可逆性。
进一步地，上述电解质主盐的浓度为0.5～2mol/L，具体的，可以为0.5mol/L、0.8mol/L、1.1mol/L、1.4mol/L、1.7mol/L或者2mol/L等。发明人发现，若电解质主盐的浓度过高，在充放电过程中可能存在电解质析出的情况，增加内阻；而若电解质主盐的浓度过低，会导致活性离子减少，电导系数降低，影响容量发挥。由此，采用本申请的电解质主盐浓度，一方面有利于电池容量的发挥；另一方面可以避免电解质析出。
进一步地，上述电解质副盐的浓度为0.05～0.2mol/L，具体的，可以为0.05mol/L、0.08mol/L、0.11mol/L、0.14mol/L、0.17mol/L或者0.2mol/L等。发明人发现，若电解质副盐的浓度过高，在充放电过程中会导致电解质主盐析出，增加内阻；而若电解质副盐的浓度过低，正极材料的结构稳定性可能会受到影响，从而影响循环性能。由此，采用本申请的副盐浓度，一方面有利于提高电池的循环性能；另一方面可以避免电解质主盐析出。
进一步地，上述二元醇与水的体积比为1：(1.5～9)，具体的，可以为1:1.5、1:2、1:3、1:4、1:5、1:6、1:7、1:8或者1:9等。发明人发现，若二元醇与水的体积比过大，会限制Zn2+的反应活度，导致比容量降低；而若二元醇与水的体积比过小，对水的活性的束缚能力不足，去溶剂化效果不佳，从而会导致正极活性材料部分溶出，且对负极锌枝晶的生长的抑制效果有限。由此，采用本申请的二元醇与水的体积比有利于提高电池的比容量，稳定正极材料结构，抑制负极锌枝晶的生长。需要说明的是，本领域技术人员可以根据实际需要对二元醇的具体类型进行选择，例如，二元醇包括乙二醇、丙二醇和二酚基丙烷中的至少之一。
在本发明的第二个方面，本发明提出了一种电池。根据本发明的实施例，该电池包括正极、负极、电解液和隔膜，其中，电解液采用上述的水系电解液。由此，该电池具有高比容量、长循环寿命和高安全性。
需要说明的是，本领域技术人员可以根据实际需要对上述电池的正极、负极和隔膜的具体类型进行选择，例如，正极包括锰基材料和钒基材料中的至少之一，具体的，锰基材料包括LiMn2O4、MnO2、Mn2O3和MnO中的至少之一，钒基材料为V2O5；负极包括金属锌和锌的化合物中的至少之一；隔膜包括AGM玻璃纤维膜、磺化隔膜、PP膜、PE膜、无纺布、改性AGM玻璃纤维膜、改性磺化隔膜、改性PP膜、改性PE膜和改性无纺布中的至少之一。具体的，上述改性方式为：在隔膜上结合亲水基团、在隔膜中增加力学强度更高的材料，亲水基团和力学强度更高的材料的具体类型并不受特别限制，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择。
需要说明的是，上述针对水系电解液所描述的特征和优点同样适用于该电池，此处不再赘述。
下面详细描述本发明的实施例，需要说明的是下面描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。另外，如果没有明确说明，在下面的实施例中所采用的所有试剂均为市场上可以购得的，或者可以按照本文或已知的方法合成的，对于没有列出的反应条件，也均为本领域技术人员容易获得的。
实施例1
电解液：将乙二醇与水按体积比1:5混合均匀，然后加入主盐高氯酸锌、副盐高氯酸锰，Zn2+浓度为1.0mol/L，Mn2+浓度为0.2mol/L，混合均匀得到电解液；
电池组装：以MnO2作正极，锌箔作负极，AGM隔膜作隔膜组装成电池。
电池测试：25℃环境中，电池在50mA/g电流密度下，在1.0～1.9V电压范围下，5圈活化后，比容量为215.3mAh/g，100圈后容量保持为188.8mAh/g，容量保持率为87.7％。见附图1。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
对比例1
将高氯酸盐更换为硫酸盐，即1.0mol/L ZnSO4+0.2mol/L MnSO4，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，初始比容量为223.9mAh/g，100圈后容量保持为100.9mAh/g，容量保持率为45.1％。见附图1。
100圈后拆解，负极表面有轻微枝晶，正极球形颗粒形貌局部破损，整体保持良好。
对比例1比实施例1电性能差的原因：
(1)采用硫酸盐作为电解液，在电池放电过程中，电解液中的硫酸根离子会与Zn2+、H2O一同形成碱式硫酸锌Zn4(OH)6(SO4)·5H2O，该物质以片状形式大量存在于正极表面，阻碍锌离子的反应，导致电池内阻增加，效率降低。
(2)正极活性物质溶解进入电解液。
实施例2
将高氯酸锌浓度更换为2.0mol/L，其他同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为212.5mAh/g，100圈后容量保持为162.1mAh/g，容量保持率为76.3％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
实施例3
将高氯酸锌浓度更换为0.5mol/L，其他同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为205.6mAh/g，100圈后容量保持为172.8mAh/g，容量保持率为84.0％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
实施例4
将乙二醇与水按体积比改为1:1.5混合均匀，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为196.0mAh/g，100圈后容量保持为165.0mAh/g，容量保持率为84.2％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
实施例5
将乙二醇与水按体积比改为1:9混合均匀，其他同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为205.6mAh/g，100圈后容量保持为162.8mAh/g，容量保持率为79.2％
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
对比例2
不加入乙二醇，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为211.6mAh/g，100圈后容量保持为142.8mAh/g，容量保持率为67.5％。
100圈后拆解，负极表面有明显枝晶，正极球形颗粒形貌破损明显。
实施例6
将正极材料更换为LiMn2O4，电解液更换为1.0mol/L高氯酸锌+0.15mol/L高氯酸锂，其余同实施例1；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为110.6mAh/g，100圈后容量保持为104.8mAh/g，容量保持率为94.8％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
实施例7
将乙二醇更换为二酚基丙烷，其余同实施例1；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为212.9mAh/g，100圈后容量保持为193.0mAh/g，容量保持率为90.7％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶。
实施例8
将高氯酸锰更换为高氯酸铝，其余同实施例1；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为217.2mAh/g，100圈后容量保持为189.0mAh/g，容量保持率为87.0％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
实施例9
将高氯酸锰更换为高氯酸钠，副盐的浓度更换为0.05mol/L，其余同实施例1；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为215.7mAh/g，100圈后容量保持为184.4mAh/g，容量保持率为85.5％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
实施例10
将高氯酸锰更换为高氯酸铵，副盐的浓度更换为0.15mol/L，其余同实施例1；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为211.0mAh/g，100圈后容量保持为181.7.0mAh/g，容量保持率为86.1％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
实施例11
将正极材料更换为V2O5，隔膜更换为磺化隔膜，乙二醇与水的体积比更换为1:7，不加副盐，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为170.2mAh/g，100圈后容量保持为139.0mAh/g，容量保持率为81.7％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
对比例3
将高氯酸锌更换为硝酸锌，其余同实施例11；
电性能表现为：5圈活化后，比容量为172.0mAh/g，100圈后容量保持为115.5.0mAh/g，容量保持率为67.2％。
100圈后拆解，负极表面有明显枝晶，正极球形颗粒形貌部分破坏。
对比例3比实施例11电性能差的原因：
(1)采用硝酸盐作为电解液，在电池放电过程中，电解液中的硝酸根离子会与Zn2+、H2O一同形成碱式硝酸锌Zn5(OH)8(NO3)2·2H2O，该物质以片状形式大量存在于正极表面，阻碍锌离子的反应，导致电池内阻增加，效率降低。
(2)正极活性物质溶解进入电解液。
实施例12
将正极材料更换为Mn2O3，隔膜更换为改性PP膜，乙二醇更换为丙三醇，Zn2+浓度更换为1.4mol/L，不加副盐，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为144.9mAh/g，100圈后容量保持为101.0mAh/g，容量保持率为69.7％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
实施例13
将正极材料更换为MnO，隔膜更换为改性AGM玻璃纤维膜，乙二醇更换为丙三醇，丙三醇与水的体积比更换为1:6，Zn2+浓度更换为0.8mol/L，不加副盐，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为143.1mAh/g，100圈后容量保持为102.0mAh/g，容量保持率为71.3％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
实施例14
将正极材料更换为MnO，隔膜更换为无纺布，乙二醇更换为二酚基丙烷，二酚基丙烷与水的体积比更换为1:3，Zn2+浓度更换为1.7mol/L，不加副盐，其余同实施例1。
电性能表现为：5圈活化后，比容量为147.5mAh/g，100圈后容量保持为108.1mAh/g，容量保持率为73.3％。
100圈后拆解，负极表面未有明显枝晶，正极球形颗粒形貌保持良好。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种水系电解液，其特征在于，包括：电解质主盐、二元醇和水，其中，所述电解质主盐为高氯酸锌。
2.根据权利要求1所述的水系电解液，其特征在于，进一步包括：电解质副盐，所述电解质副盐包括高氯酸锰、高氯酸铝、高氯酸钾、高氯酸钠、高氯酸锂和高氯酸铵中的至少之一。
3.根据权利要求1或2所述的水系电解液，其特征在于，所述电解质主盐的浓度为0.5～2mol/L。
4.根据权利要求2所述的水系电解液，其特征在于，所述电解质副盐的浓度为0.05～0.2mol/L。
5.根据权利要求1或2所述的水系电解液，其特征在于，所述二元醇与所述水的体积比为1：(1.5～9)。
6.根据权利要求1或2所述的水系电解液，其特征在于，所述二元醇包括乙二醇、丙二醇和二酚基丙烷中的至少之一。
7.一种电池，包括正极、负极、电解液和隔膜，其特征在于，所述电解液采用权利要求1～6中任一项所述的水系电解液。
8.根据权利要求7所述的电池，其特征在于，所述正极包括锰基材料和钒基材料中的至少之一，其中，所述锰基材料包括LiMn2O4、MnO2、Mn2O3和MnO中的至少之一；所述钒基材料为V2O5。
9.根据权利要求7所述的电池，其特征在于，所述负极包括金属锌和锌的化合物中的至少之一。
10.根据权利要求7所述的电池，其特征在于，所述隔膜包括AGM玻璃纤维膜、磺化隔膜、PP膜、PE膜、无纺布、改性AGM玻璃纤维膜、改性磺化隔膜、改性PP膜、改性PE膜和改性无纺布中的至少之一。
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