CN107068973A - 非水电解质二次电池用正极和非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

本公开提供非水电解质二次电池用正极和非水电解质二次电池。作为实施方式的一例的正极(20)，具备：正极集电体(21)，其以铝为主成分而构成；正极合剂层(22)，其包含含锂的过渡金属氧化物，且形成于正极集电体(21)上；以及，保护层(23)，其介于正极集电体(21)与正极合剂层(22)之间。保护层(23)包含无机物粒子(24)、导电材料和粘结材料，且以无机物粒子(24)为主成分而构成，在正极集电体(21)上，保护层(23)形成于正极合剂层(22)的形成范围的大致整个区域，并且覆盖了没有形成所述正极合剂层(22)而露出所述正极集电体(21)的表面的露出部的至少一部分。

Description

非水电解质二次电池用正极和非水电解质二次电池
技术领域
本公开涉及非水电解质二次电池用正极和非水电解质二次电池。
背景技术
非水电解质二次电池用正极(以下仅称为“正极”)具备正极集电体和在该集电体上形成的正极合剂层。正极例如在成为与正极端子电连接的引线的部分具有未形成正极合剂层而露出集电体表面的露出部。为了确保正负极间的锂离子的顺利的移动，正极被设计得比负极小，在该情况下，正极集电体的露出部隔着隔板而与负极相对。而且，如果异物进入到露出部与负极之间，且该异物刺破隔板，则有时露出部与负极接触而发生流通大电流的低电阻的内部短路、引起大的发热。
为防止这样的低电阻的内部短路，例如在专利文献1中公开了一种具有绝缘层的正极，该绝缘层是在正极集电体的露出部涂布含有粘合剂树脂和溶剂的粘合剂溶液并进行干燥而形成的。
在先技术文献
专利文献1：日本特开2013-45659号公报
发明内容
但是，专利文献1所公开的绝缘层是仅由粘合剂树脂构成的薄膜层，因此抑制由上述异物混入所致的内部短路的效果小。特别是在异物的尺寸大的情况下，可以认为由该绝缘层带来的抑制内部短路的效果并不充分。
进而，对于非水电解质二次电池而言，要求减小因穿刺等而在形成有正极合剂层的范围与负极之间发生了内部短路的情况下的发热量，但专利文献1的技术难以降低该发热量。
作为本公开的一技术方案的非水电解质二次电池用正极，具备：正极集电体，其以铝为主成分而构成；正极合剂层，其包含含锂的过渡金属氧化物，且形成于正极集电体上；以及，保护层，其介于正极集电体与正极合剂层之间，保护层包含无机物粒子、导电材料和粘结材料，且以无机物粒子为主成分而构成，在正极集电体上，保护层形成于正极合剂层的形成范围的大致整个区域，且覆盖了没有形成所述正极合剂层而露出所述正极集电体的表面的露出部的至少一部分。
作为本公开的一技术方案的非水电解质二次电池，具备：上述正极、负极、介于正极与负极之间的隔板、和非水电解质，保护层设置在隔着隔板而与负极相对的位置。
根据作为本公开的一技术方案的非水电解质二次电池用正极，能够不损害电池特性，且高度抑制由异物混入所致的正极集电体与负极的低电阻的内部短路的发生。另外，例如在因穿刺等而发生了内部短路的情况下，能够抑制发热量。
附图说明
图1是表示作为实施方式的一例的非水电解质二次电池的立体图。
图2是作为实施方式的一例的正极的截面图。
图3是表示作为实施方式的一例的电极体的层叠结构的图。
图4是图3中的AA线截面图。
具体实施方式
在作为本公开的一技术方案的正极中，保护层包含无机物粒子、导电材料和粘结材料，以无机物粒子为主成分而构成，在正极集电体上，保护层形成于正极合剂层的形成范围的大致整个区域，并且从正极集电体与正极合剂层之间伸出而形成。即，保护层不仅介于正极集电体与正极合剂层之间，而且覆盖了没有形成正极合剂层而露出正极集电体的表面的露出部的至少一部分。保护层以无机物粒子为主成分而构成，因此硬而难以断裂，另外，能够以1μm以上的厚度形成。因此，根据作为本公开的一技术方案的正极，能够高度抑制由异物混入所致的正极集电体与负极的低电阻的内部短路的发生。
然而，在因穿刺等而在形成有正极合剂层的范围与负极之间发生了内部短路的情况下，存在作为正极活性物质的含锂的过渡金属氧化物和以铝(Al)为主成分的铝集电体发生氧化还原反应从而引起大的发热之虞。上述保护层还具有以下功能：将铝集电体与含锂的过渡金属氧化物隔离，抑制铝集电体参与的氧化还原反应，降低异常发生时的发热量。
为抑制上述氧化还原反应，优选在集电体上形成厚度1μm以上的保护层。如果单纯增加保护层的厚度，则集电性显著降低，会给电池性能造成障碍，但本发明人通过向保护层中添加导电材料成功地确保了集电性，并维持了良好的电池特性。也就是说，根据作为本公开的一技术方案的正极，能够不损害电池特性，且高度抑制低电阻的内部短路的发生，另外，能够得到优异的穿刺安全性。
以下，对本公开涉及的正极和非水电解质二次电池的实施方式的一例进行详细说明。在实施方式的说明中参照的附图是示意性地记载的图，附图中所描绘的构成要素的尺寸比率等有时会与实物不同。具体的尺寸比率等请参考以下的说明来判断。在本说明书中，关于“大致～”的含义，当以“大致整个区域”为例来说明时，包括整个区域以及实质上被认为是整个区域的情况。
图1是表示作为实施方式的一例的非水电解质二次电池10的立体图。非水电解质二次电池10具备电极体11和非水电解质(未图示)。电极体11由正极20、负极30和介于正极20与负极30之间的隔板40构成(参照后述的图3)。电极体11包含多个正极20、多个负极30和多个隔板40，是正极20和负极30隔着隔板40交替层叠而成的层叠型的电极体。再者，本公开的正极也可以应用于卷绕型的电极体中。
非水电解质二次电池10例如是锂离子电池，在电池壳体14内收纳有作为发电要素的电极体11和非水电解质。电池壳体14一般由大致箱形状的壳体主体15和用于封塞壳体主体15的开口部的封口体16构成。非水电解质二次电池10例如为方形电池。壳体主体15和封口体16优选由以铝为主成分的金属材料构成。电池壳体14可以应用以往公知的结构。主成分意指构成正极活性物质的材料之中含量最多的成分。
在封口体16上设有与各正极20电连接的正极端子12、和与各负极30电连接的负极端子13。露出了正极集电体21的表面的正极引线部25(参照后述的图3)直接或经由其它的导电构件而与正极端子12连接。露出负极集电体31的表面的负极引线部35(参照后述的图3)直接或经由其它的导电构件而与负极端子13连接。以下为了便于说明，将正极端子12和负极端子13排列的方向作为横向，将与横向和构成电极体11的各电极的层叠方向垂直的方向作为纵向。
在封口体16的横向两端部分别形成有未图示的贯通孔，正极端子12和负极端子13、或与各端子连接的导电构件从各所述贯通孔插入到电池壳体14内。正极端子12和负极端子13例如经由设置在贯通孔中的绝缘构件17而分别固定于封口体16上。再者，一般地在封口体16上设有气体排出机构(未图示)。
以下，一边参照图2～图4一边对非水电解质二次电池10的各构成要素、特别是电极体11(其中，正极20)进行详细说明。
[正极]
图2是作为实施方式的一例的正极20的截面图。正极20具备：正极集电体21，其以铝(Al)为主成分而构成；正极合剂层22，其包含含锂的过渡金属氧化物，且形成于正极集电体21上；以及保护层23，其介于正极集电体21与正极合剂层22之间。优选正极合剂层22包含含锂的过渡金属氧化物作为正极活性物质，还包含导电材料和粘结材料。正极合剂层22一般形成于正极集电体21的两面。正极20例如可通过下述过程来制作：将包含正极活性物质、粘结材料等的正极合剂浆液涂布在形成有保护层23的正极集电体21上，使涂膜干燥后进行轧制，从而在集电体的两面形成正极合剂层22。再者，正极合剂浆液没有涂布于正极集电体21上的、成为正极引线部25的区域，由此，在正极20的一部分上，形成了未形成正极合剂层22而露出了集电体表面的正极引线部25。
作为正极集电体21，可使用例如铝或铝合金。正极集电体21中的铝的含量，相对于集电体的总重量为50％以上，优选为70％以上，更优选为80％以上。正极集电体21，例如是由铝或铝合金构成的金属箔，具有10～100μm左右的厚度。
作为正极活性物质，可例示含有钴(Co)、锰(Mn)、镍(Ni)等过渡金属元素的锂过渡金属氧化物。锂过渡金属氧化物例如是LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2、LixCoyNi1-yO2、LixCoyM1- yOz、LixNi1-yMyOz、LixMn2O4、LixMn2-yMyO4、LiMPO4、Li2MPO4F(M是Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb、B之中的至少一种，0<x≤1.2，0<y≤0.9，2.0≤z≤2.3)。这些物质可以单独使用一种，也可以混合多种来使用。
正极合剂层22中所含的导电材料，是为了提高合剂层的电导性而使用的。作为导电材料的例子，可举出炭黑(CB)、乙炔黑(AB)、科琴黑、石墨等碳材料等。这些导电材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。
正极合剂层22中所含的粘结材料，是为了维持正极活性物质与导电材料之间的良好的接触状态，并且提高正极活性物质等相对于集电体表面的粘结性而使用的。作为粘结材料的例子，可举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)等氟系树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺系树脂、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。另外，也可以将这些树脂、与羧甲基纤维素(CMC)或其盐(可以是CMC-Na、CMC-K、CMC-NH4等、以及部分中和型的盐)、聚环氧乙烷(PEO)等并用。这些粘结材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。
保护层23包含无机物粒子24、导电材料和粘结材料，且以无机物粒子24为主成分而构成。无机物粒子24是构成保护层23的成分之中重量最多的成分。导电材料使保护层23的导电性提高。粘结材料使无机物粒子24与导电材料粘结，使无机物粒子24等粘结在集电体表面。保护层23形成于正极集电体21上，在保护层23上形成有正极合剂层22。正极合剂层22如上述那样形成于正极集电体21的两面，因此优选保护层23形成于正极集电体21的两面。
保护层23，在正极集电体21上，形成于形成正极合剂层22的范围的大致整个区域，并且从正极集电体21与正极合剂层22之间伸出而形成。以下，保护层23之中，位于形成正极合剂层22的范围从而介于正极集电体21与正极合剂层22之间的部分设为第1区域23a，从正极合剂层22的边缘伸出的部分设为第2区域23b。第1区域23a与第2区域23b没有中断而连续地形成。在本实施方式中，第2区域23b形成于正极引线部25的根部侧。
第1区域23a将以铝为主成分的正极集电体21和锂过渡金属氧化物隔离，抑制正极集电体21参与的氧化还原反应。并且，抑制因穿刺等而发生了内部短路的情况下的发热量，使电池的穿刺安全性提高。第2区域23b高度抑制正极集电体21的没有形成正极合剂层22的部分与负极30的低电阻的内部短路的发生。第2区域23b是以无机物粒子24为主成分的硬质层，因此即使混入的异物强烈地触接也难以断裂。
保护层23的厚度优选为1～20μm，更优选为1～10μm。由于在保护层23中包含导电材料，因此即使较厚地形成保护层23也能够不损害正极集电体21和正极合剂层22的导电性而维持良好的电池特性。但是，如果使保护层23过厚则有时招致电池容量的降低，因此保护层23的厚度优选设定为20μm以下。另外，保护层23的面密度、即正极集电体21上的每单位面积的重量优选为0.1～50g/m2，更优选为1～20g/m2。
在图2所示的例子中，在第1区域23a和第2区域23b中厚度不同。第1区域23a的厚度比第2区域23b的厚度薄，在第1区域23a中，无机物粒子24压入到正极集电体21中。例如，在正极20的轧制工序中，在轧制辊未触接没有形成正极合剂层22的部分从而没有施加压力的情况下，会形成这样的厚度差。通过使第1区域23a变薄，正极集电体21和正极合剂层22的导电性难以受损，因而优选。另外，通过无机物粒子24压入到正极集电体21中，第1区域23a与正极集电体21的粘结性提高，因而优选。第2区域23b较厚时，抑制由混入异物所致的内部短路的效果高，因而优选。
保护层23中所含的无机物粒子24，优选是以电阻率为103Ω·m以上的无机化合物为主成分的粒子。通过使用电阻率为103Ω·m以上的无机化合物，可抑制流通大电流的低电阻的短路的发生。无机物粒子24的含量，相对于保护层23的总重量，优选为70～99.8重量％，特别优选为90～99重量％。
作为优选的无机物粒子24的具体例，可举出选自氧化铝、氧化钛、氧化锰和氧化硅之中的至少一种。其中，优选使用氧化铝(Al2O3)或氧化钛(TiO2)。无机物粒子24的平均粒径例如为1μm以下，优选为0.3～1μm。在此，平均粒径意指采用光散射法测定出的体积平均粒径。
作为保护层23中所含的导电材料，可使用与在正极合剂层22中应用的导电材料同种的导电材料，例如炭黑(CB)、乙炔黑(AB)、科琴黑、石墨等的碳材料等。这些导电材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。导电材料的含量，相对于保护层23的总重量，优选为0.1～20重量％，特别优选为1～10重量％。保护层23中的导电材料的含有率例如高于正极合剂层22中的导电材料的含有率。
作为保护层23中所含的粘结材料，可使用与在正极合剂层22中应用粘结材料同种的粘结材料，例如聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)等氟系树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺系树脂、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。这些粘结材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。粘结材料的含量，相对于保护层23的总重量，优选为0.1～20重量％，特别优选为1～10重量％。
图3和图4是表示电极体11的层叠结构的图。在图3中，用虚线表示负极30，用双点划线表示隔板40。在图4中省略了隔板40的图示。电极体11具有正极20和负极30隔着隔板40而交替层叠的层叠结构。如上所述，为了确保正负极间的锂离子的顺利的移动，正极20被形成得比负极30小，且至少形成有正极合剂层22的部分与负极30的形成有负极合剂层32的部分相对配置。
正极20具有正极集电体21的一部分突出而形成的正极引线部25。正极20例如具有正视为大致矩形形状的主体部26、和从主体部26的纵向一端突出的俯视为大致矩形形状的正极引线部25。正极合剂层22在主体部26的两面的大致整个区域形成，在正极引线部25的根部也微少地形成。换言之，正极合剂层22没有形成于正极引线部25的大部分上。各正极引线部25的露出了集电体表面的部分相互重叠，并与正极端子12连接。
负极30具有负极集电体31的一部分突出而形成的负极引线部35。负极30例如具有正视为大致矩形形状的主体部36、和从主体部36的纵向一端突出的俯视为大致矩形形状的负极引线部35。各负极引线部35的露出了集电体表面的部分相互重叠，并与负极端子13连接。在本实施方式中，正极引线部25配置在电极体11的横向一端侧，负极引线部35配置在电极体11的横向另一端侧。正极引线部25超过与负极30相对的范围而在纵向上延伸。
保护层23，在主体部26的两面的大致整个区域形成，在正极引线部25，也形成于从正极合剂层22的边缘伸出、且没有形成正极合剂层22的部分上。保护层23的从正极合剂层22边缘伸出的部分即第2区域23b，可以只在与负极30相对的范围形成，也可以考虑到正负极的错位而优选超过与负极30相对的范围而形成。在图3所示的例子中，在从正极引线部25的根部起的、该引线部的纵向长度的1/3左右的范围形成有保护层23。并且，在从正极引线部25的顶端起的2/3左右的范围露出了集电体表面。保护层23超过与负极30相对的范围而形成即可，与隔板40的位置关系不作特别限定。通过在极板上电流集中的正极引线部25与负极30相对的范围形成保护层23，能够更加提高异物混入时的安全性。
[负极]
负极30具备如上述那样由金属箔等构成的负极集电体31、和形成于该集电体上的负极合剂层32。作为负极集电体31，可以使用铜等的在负极30的电位范围稳定的金属的箔、将该金属配置为表层的薄膜等。负极合剂层32，优选除了负极活性物质以外还包含粘结材料。负极合剂层32一般形成于负极集电体31的两面。负极30例如可以通过下述过程来制作：将包含负极活性物质、和粘结材料等的负极合剂浆液涂布于负极集电体31上，使涂膜干燥后，进行轧制而在集电体的两面形成负极合剂层32。再者，负极合剂浆液没有涂布于负极集电体31上的、成为负极引线部35的区域，由此，在负极30的一部分上，形成了未形成负极合剂层32而露出了集电体表面的负极引线部35。
作为负极活性物质，只要是能够可逆地吸藏、释放锂离子的物质就不特别限定，可以使用例如天然石墨、人造石墨等碳材料、硅(Si)、锡(Sn)等能与锂进行合金化的金属、或包含Si、Sn等金属元素的合金、复合氧化物等。负极活性物质可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。
作为负极合剂层32中所含的粘结材料，可以与正极的情况同样地使用氟系树脂、PAN、聚酰亚胺系树脂、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。在使用水系溶剂调制负极合剂浆液的情况下，优选使用苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、CMC或其盐、聚丙烯酸(PAA)或其盐(可以是PAA-Na、PAA-K等、以及部分中和型的盐)、聚乙烯醇(PVA)等。
[隔板]
作为隔板40可使用具有离子透过性和绝缘性的多孔性片。作为多孔性片的具体例，可举出微多孔薄膜、织布、无纺布等。作为隔板的材质，优选聚乙烯、聚丙烯等烯烃系树脂、纤维素等。隔板也可以是具有纤维素纤维层和烯烃系树脂等热塑性树脂纤维层的层叠体。另外，也可以是包含聚乙烯层和聚丙烯层的多层隔板，也可以使用在隔板的表面涂布有芳族聚酰胺系树脂等的隔板。
在隔板40与正极20和负极30中的至少一方的界面可以形成有包含无机物填料的填料层。作为无机物填料，可举出例如含有钛(Ti)、铝(Al)、硅(Si)、镁(Mg)中的至少一种元素的氧化物、磷酸化合物等。填料层例如可以将含有该填料的浆液涂布在正极20、负极30或隔板40的表面而形成。
[非水电解质]
非水电解质包含非水溶剂、和溶解于非水溶剂的电解质盐。非水电解质不限于液体电解质(非水电解液)，也可以是使用了凝胶状聚合物等的固体电解质。作为非水溶剂，可使用例如酯类、醚类、乙腈等腈类、二甲基甲酰胺等酰胺类、以及它们中的两种以上的混合溶剂等。非水溶剂也可以含有卤素取代体，所述卤素取代体是将这些溶剂的氢的至少一部分用氟等卤素原子取代而成的。
作为上述酯类的例子，可举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、碳酸甲基异丙基酯等链状碳酸酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯等环状羧酸酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯等链状羧酸酯等。
作为上述醚类的例子，可举出1,3-二氧杂戊环、4-甲基-1,3-二氧杂戊环、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、环氧丙烷、1,2-环氧丁烷、1,3-二烷、1,4-二烷、1,3,5-三烷、呋喃、2-甲基呋喃、1,8-桉树脑、冠醚等环状醚，1,2-二甲氧基乙烷、二乙醚、二丙醚、二异丙醚、二丁醚、二己醚、乙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、甲基苯基醚、乙基苯基醚、丁基苯基醚、戊基苯基醚、甲氧基甲苯、苄基乙基醚、二苯醚、二苄醚、邻二甲氧基苯、1,2-二乙氧基乙烷、1,2-二丁氧基乙烷、二甘醇二甲醚、二甘醇二乙醚、二甘醇二丁醚、1,1-二甲氧基甲烷、1,1-二乙氧基乙烷、三甘醇二甲醚、四甘醇二甲醚等链状醚等。
作为上述卤素取代体，优选使用氟代碳酸亚乙酯(FEC)等氟代环状碳酸酯、氟代链状碳酸酯、氟代丙酸甲酯(FMP)等氟代链状羧酸酯等。
电解质盐优选为锂盐。作为锂盐的例子，可举出LiBF4、LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO2、Li(P(C2O4)F4)、LiPF6-x(CnF2n+1)x(1<x<6，n为1或2)、LiB10Cl10、LiCl、LiBr、LiI、氯化硼锂、低级脂肪族羧酸锂、Li2B4O7、Li(B(C2O4)F2)等硼酸盐类、LiN(SO2CF3)2、LiN(ClF2l+1SO2)(CmF2m+1SO2){l、m为1以上的整数}等酰亚胺盐类等。锂盐可以单独使用其中的一种，也可以混合多种来使用。在这些锂盐之中，从离子传导性、电化学稳定性等观点出发，优选使用LiPF6。锂盐的浓度，优选相对于1L非水溶剂为0.8～1.8mol。
实施例
以下，通过实施例进一步详细说明本公开，但本公开并不被这些实施例限定。
＜实施例1＞
[正极的制作]
将93.5重量份的氧化铝(Al2O3)、5重量份的乙炔黑(AB)和1.5重量份的聚偏二氟乙烯(PVdF)混合，进而添加适量N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)从而调制出浆液。接着，将该浆液涂布在厚度15μm的铝箔制成的长条状的正极集电体的两面并使其干燥，由此形成了厚度为6μm、面密度为10g/m2的保护层。
将97重量份的作为正极活性物质的由LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2表示的含锂的过渡金属氧化物、2重量份的乙炔黑(AB)和1重量份的聚偏二氟乙烯(PVdF)混合，进而添加适量N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，从而调制出正极合剂浆液。接着，将该正极合剂浆液涂布在形成有保护层的正极集电体的两面并使其干燥。利用辊对其进行轧制后，切断为规定的电极尺寸，制作了在正极集电体的两面依次形成有保护层和正极合剂层的正极。
作为正极，在上述切断工序中，形成有俯视为大致矩形形状的主体部、和从主体部的端部突出的正极引线部。在主体部的大致整个区域形成有保护层和正极合剂层。对于正极引线部，在从其根部起的、引线部的纵向长度的1/3左右的范围形成有保护层。而且，在从正极引线部的顶端起的2/3左右的范围露出了正极集电体的表面。再者，在正极引线部的根部及其附近微少地形成有正极合剂层。正极的形状与图3所示的形状同样。
[负极的制作]
将98.7重量份的石墨粉末、0.7重量份的羧甲基纤维素(CMC)和0.6重量份的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)混合，进而添加适量水，从而调制出负极合剂浆液。接着，将该负极合剂浆液涂布在由铜箔构成的长条状的负极集电体的两面并使其干燥。利用辊对其进行轧制后，切断为规定的电极尺寸，制作了在负极集电体的两面形成有负极合剂层的负极。作为负极，与正极同样地形成有主体部和负极引线部。
[非水电解质的调制]
将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二甲酯以3:3:4的体积比混合。使LiPF6以1.2mol/L的浓度溶解在该混合溶剂中，从而调制了非水电解质。
[电池的制作]
通过将上述正极和上述负极隔着聚乙烯制的隔板交替层叠，来制作了层叠型的电极体。正极和负极的层叠枚数分别设为16枚。各正极的正极引线部配置在电极体的横向一端侧，各负极的负极引线部配置在电极体的横向另一端侧。此时，以在正极引线部中从正极合剂层的边缘伸出而形成的保护层的第2区域超过与负极相对的范围的方式将正极和负极层叠。将该电极体收纳于大致箱形状的壳体主体中后，注入了上述非水电解液。然后，将各引线部分别与设置在封口体上的正极端子以及负极端子连接，利用封口体封塞壳体主体的开口部，制作出具备层叠型的电极体的方形电池。
＜实施例2＞
除了将保护层的面密度设为5g/m2、将厚度设为3μm以外，与实施例1同样地制作了电池。
＜实施例3＞
除了将保护层的面密度设为1.6g/m2、将厚度设为1μm以外，与实施例1同样地制作了电池。
＜实施例4＞
除了使用氧化钛(TiO2)来代替氧化铝(Al2O3)以外，与实施例2同样地制作了电池。
＜比较例1＞
除了在保护层的形成中不使用氧化铝(Al2O3)和乙炔黑(AB)以外，与实施例1同样地制作了电池。
＜比较例2＞
除了在保护层的形成中不使用氧化铝(Al2O3)，并且使用石墨粉末来代替乙炔黑(AB)以外，与实施例1同样地制作了电池。
[异物短路试验]
按下述步骤对上述各电池进行了试验。
(1)在25℃的环境下，以0.3C(600mA)的恒流进行充电直到电池电压成为4.2V为止，然后以恒压继续进行充电直到电流值成为0.05C(90mA)为止。
(2)将在(1)中进行了充电的电池的壳体解体并取出电极体后，将小的镍片(高0.2mm×宽0.1mm，各边1mm厚的L字形)插入到正极引线部的形成有保护层的部分(第2区域23b)之中的与负极相对的部位，对该插入部施加压力。
(3)施加压力的结果，确认有无起火。
[穿刺试验]
按下述步骤对上述各电池进行了试验。
(1)在25℃的环境下，以0.3C(600mA)的恒流进行充电直到电池电压成为4.2V为止，然后以恒压继续进行充电直到电流值成为0.05C(90mA)为止。
(2)在25℃的环境下，使Ф3mm粗细的圆钉的尖端接触在(1)中进行了充电的电池的侧面中央部，将圆钉以10mm/sec的速度沿电池的径向刺入，在圆钉完全贯穿了电池的时刻停止圆钉的刺入。
(3)测定距离刺入了圆钉的电池侧面中央部10mm的位置的电池温度，求出最高到达温度。
表1
保护层的厚度 保护层的面密度 异物短路试验 最高到达温度
实施例1 6μm 10g/m2 没有起火 523℃
实施例2 3μm 5g/m2 没有起火 556℃
实施例3 1μm 1.6g/m2 没有起火 598℃
实施例4 3μm 5g/m2 没有起火 575℃
比较例1 0.1μm 0.2g/m2 起火 683℃
比较例2 1μm 2g/m2 起火 665℃
如表1所示，实施例的电池在异物短路试验中都没有确认到起火，另外，与比较例的电池相比，穿刺试验中的最高到达温度都非常低。再者，在比较例的电池的异物短路试验中确认到了起火。根据实施例的电池，能够高度抑制由异物混入所致的正极集电体与负极的低电阻的内部短路的发生，并且在因穿刺而发生了内部短路的情况下能够充分抑制发热量。
本公开的非水电解质二次电池用正极不限于上述的实施方式，例如具备以下的项目所记载的构成。
[项目1]
一种非水电解质二次电池用正极，具备：
正极集电体，其以铝为主成分而构成；
正极合剂层，其包含含锂的过渡金属氧化物，且形成于所述正极集电体上；和
保护层，其介于所述正极集电体与所述正极合剂层之间，
所述保护层包含无机物粒子、导电材料和粘结材料，以所述无机物粒子为主成分而构成，
在所述正极集电体上，所述保护层形成于所述正极合剂层的形成范围的大致整个区域，并且覆盖了没有形成所述正极合剂层而露出所述正极集电体的表面的露出部的至少一部分。
[项目2]
根据项目1所述的非水电解质二次电池用正极，所述无机物粒子以电阻率为103Ω·m以上的无机化合物为主成分。
[项目3]
根据项目1或2所述的非水电解质二次电池用正极，所述保护层的每单位面积的重量为0.1～50g/m2。
[项目4]
根据项目1～3的任一项所述的非水电解质二次电池用正极，所述保护层的厚度为1～20μm。
[项目5]
根据项目1～4的任一项所述的非水电解质二次电池用正极，所述无机物粒子是选自氧化铝、氧化钛、氧化锰和氧化硅之中的至少一种。
[项目6]
一种非水电解质二次电池，具备：
项目1～5的任一项所述的正极；
负极；
介于所述正极与所述负极之间的隔板；和
非水电解质，
所述保护层设置在隔着所述隔板而与所述负极相对的位置。
[项目7]
根据项目6所述的非水电解质二次电池，具备层叠型的电极体，所述电极体包含多个所述正极、多个所述负极和多个所述隔板，是所述正极和所述负极隔着所述隔板交替层叠而成的。
[项目8]
根据项目7所述的非水电解质二次电池，所述正极具有由所述正极集电体的未涂布所述正极合剂层的部分形成的正极引线部，
所述保护层形成在所述正极引线部上。
[项目9]
根据项目8所述的非水电解质二次电池，所述保护层在所述正极集电体上超过与所述负极相对的范围而形成。
附图标记说明
10非水电解质二次电池；11电极体；12正极端子；13负极端子；14电池壳体；15壳体主体；16封口体；17绝缘构件；20正极；21正极集电体；22正极合剂层；23保护层；23a第1区域；23b第2区域；24无机物粒子；25正极引线部；30负极；31负极集电体；32负极合剂层；35负极引线部；40隔板。

Claims (9)

1.一种非水电解质二次电池用正极，具备：
正极集电体，其以铝为主成分而构成；
正极合剂层，其包含含锂的过渡金属氧化物，且形成于所述正极集电体上；和
保护层，其介于所述正极集电体与所述正极合剂层之间，
所述保护层包含无机物粒子、导电材料和粘结材料，且以所述无机物粒子为主成分而构成，
在所述正极集电体上，所述保护层形成于所述正极合剂层的形成范围的大致整个区域，并且覆盖了没有形成所述正极合剂层而露出所述正极集电体的表面的露出部的至少一部分。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用正极，所述无机物粒子以电阻率为103Ω·m以上的无机化合物为主成分。
3.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用正极，所述保护层的每单位面积的重量为0.1～50g/m2。
4.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用正极，所述保护层的厚度为1～20μm。
5.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用正极，所述无机物粒子是选自氧化铝、氧化钛、氧化锰和氧化硅之中的至少一种。
6.一种非水电解质二次电池，具备：
权利要求1所述的正极；
负极；
介于所述正极与所述负极之间的隔板；和
非水电解质，
所述保护层设置在隔着所述隔板而与所述负极相对的位置。
7.根据权利要求6所述的非水电解质二次电池，具备层叠型的电极体，所述电极体包含多个所述正极、多个所述负极和多个所述隔板，是所述正极和所述负极隔着所述隔板交替层叠而成的。
8.根据权利要求7所述的非水电解质二次电池，所述正极具有正极引线部，所述正极引线部由所述正极集电体的未涂布所述正极合剂层的部分形成，
所述保护层形成于所述正极引线部上。
9.根据权利要求8所述的非水电解质二次电池，所述保护层在所述正极集电体上超过与所述负极相对的范围而形成。
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