CN107004900A - 搭载有电池的设备 - Google Patents

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NGK Insulators Ltd
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Abstract

本发明提供一种搭载有电池的设备，其包括：基板；器件，该器件配置在基板上；全固体电池，该全固体电池设置成平面形状与基板上的器件的周缘部吻合，且至少一部分具有与器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状；以及配线，该配线将器件及全固体电池连接在一起。全固体电池包括：正极层，该正极层具有正极活性物质，该正极活性物质为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体；固体电解质层，该固体电解质层由锂离子传导材料构成；以及负极层，该负极层具有负极活性物质。根据本发明，能够提供一种可以在最小限度的空间内确保所需要的电力、并且使设计自由度显著提高的搭载有电池的设备。

Description

搭载有电池的设备
技术领域
本发明涉及搭载有电池的设备。
背景技术
近年来，随着个人计算机、移动电话等便携设备的开发，作为其电源的电池的需求大幅扩大。关于该用途中使用的电池，作为使离子移动的介质，目前使用将可燃性有机溶剂用作稀释溶剂得到的有机溶剂等液体电解质(电解液)。使用该电解液的电池有可能发生电解液漏液、起火、爆炸等问题。
为了消除该问题而从本质上确保安全性，使用固体电解质来代替液体电解质，并且，开发出将其它部件全部由固体构成的全固体电池。该全固体电池的电解质为固体，因此，较少担心起火，不漏液，另外，还不易发生因腐蚀而导致的电池性能劣化等问题。
另外，最近，因电池的用途扩大而要求更大容量且小型的电池。例如可以举出尝试使正极变厚而提高容量的全固体电池。专利文献1(美国专利第8431264号说明书)及专利文献2(日本特表2009－516359号公报)中公开一种全固体电池，该全固体电池包括：厚度大于约4μm且低于约200μm的正极、厚度低于约10μm的固体电解质、以及厚度低于约30μm的负极。并且，看到这些文献中公开的正极均使用无取向的正极活性物质。
另一方面，提出一种锂复合氧化物的取向烧结体板。例如，专利文献3(日本特开2012－009193号公报)及专利文献4(日本特开2012－009194号公报)中公开一种锂复合氧化物烧结体板，该锂复合氧化物烧结体板具有层状岩盐结构，X射线衍射中的、(003)晶面的衍射强度相对于(104)晶面的衍射强度的比率[003]/[104]为2以下。另外，专利文献5(日本特许第4745463号公报)中公开一种板状粒子，该板状粒子以通式：Lip(Nix，Coy，Alz)O2(式中，0.9≤p≤1.3、0.6＜x≤0.9、0.1＜y≤0.3、0≤z≤0.2、x+y+z＝1)表示，且具有层状岩盐结构，并记载有以(003)晶面与粒子的板面交叉的方式取向。
另外，作为具有锂离子传导性的固体电解质，组成为Li7La3Zr2O12(以下称为LLZ)系的石榴石型陶瓷材料备受关注。例如，专利文献6(日本特开2011－051800号公报)中公开：除了加入LLZ的基本元素亦即Li、La及Zr以外还加入Al、由此能够提高致密性、锂离子传导率的内容。专利文献7(日本特开2011－073962号公报)中公开：除了加入LLZ的基本元素亦即Li、La及Zr以外还加入Nb和/或Ta、由此能够进一步提高锂离子传导率的内容。专利文献8(日本特开2011－073963号公报)中公开：包含Li、La、Zr及Al且使Li相对于La的摩尔比为2.0～2.5、由此能够进一步提高致密性的内容。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：美国专利第8431264号说明书
专利文献2：日本特表2009－516359号公报
专利文献3：日本特开2012－009193号公报
专利文献4：日本特开2012－009194号公报
专利文献5：日本特许第4745463号公报
专利文献6：日本特开2011－051800号公报
专利文献7：日本特开2011－073962号公报
专利文献8：日本特开2011－073963号公报
发明内容
关于专利文献1及2中公开的使用了无取向的正极活性物质的全固体电池，存在即使形成较厚的正极层，容量及能量密度的增加也达不到所期待的程度的问题。针对于此，申请人努力开发使用了取向正极板的全固体电池。该取向正极板由包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体构成，因此，即使设置较厚的正极活性物质，也容易在正极层的整个厚度上高效率地进行锂离子的脱离插入，能够最大限度地发挥通过较厚的正极活性物质而得到的容量提高效果。例如较厚的正极层的远离固体电解质的一侧存在的锂也能够充分地用于充放电。通过提高该容量，能够大幅提高全固体电池的能量密度。即，根据该全固体电池，还能够得到容量及能量密度较高的电池性能。因此，能够实现虽然比较薄型或小型但是具有较高的容量和较高的能量密度的安全性高的全固体电池。即，使用了取向正极板的全固体电池具有使正极变厚而能够提高电池的容量及能量密度的优点。
本发明的发明人最近着眼于：该全固体电池除了比较薄型或小型以外，由于是陶瓷材料基底，所以容易在平面方向(即与厚度垂直的方向)自如地赋予所希望的外缘形状(特别是包含多边形、圆弧的异形)。并且发现：通过将像这样具有所希望的外缘形状的全固体电池设置成平面形状与空间有限的基板上的器件的周缘部吻合，即使在可穿戴设备等要求小型及省空间的设备中，也能够在最小限度的空间中确保所需要的电力，并且显著提高设计自由度。
因此，本发明的目的是提供一种能够在最小限度的空间中确保所需要的电力、并且显著提高设计自由度的搭载有电池的设备。
根据本发明的一个方案，提供一种搭载有电池的设备，其包括：
基板，
器件，该器件配置在所述基板上，
全固体电池，该全固体电池的至少一部分具有与所述器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状，并设置成平面形状与所述基板上的所述器件的周缘部吻合，以及
配线，该配线将所述器件及所述全固体电池连接在一起，
其中，所述全固体电池包括：正极层，该正极层具有正极活性物质，该正极活性物质为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体；固体电解质层，该固体电解质层由锂离子传导材料构成；以及负极层，该负极层具有负极活性物质。
附图说明
图1是表示本发明的搭载有电池的设备中使用的全固体电池之一例的剖视简图。
图2A是表示本发明的搭载有电池的设备中的异形全固体电池的配置例的俯视图。
图2B是图2A所示的异形全固体电池的配置例的立体图。
图3是表示本发明的搭载有电池的设备中的异形全固体电池的另一配置例的图。
图4是表示本发明的搭载有电池的设备中的异形全固体电池的另一配置例的图。
图5是表示本发明的搭载有电池的设备中的异形全固体电池的另一配置例的图。
图6是表示本发明的搭载有电池的设备中的异形全固体电池的另一配置例的图。
具体实施方式
搭载有电池的设备
本发明涉及搭载有电池的设备。搭载有电池的设备可以为需要电力的所有设备，例如显示器。本发明的搭载有电池的设备包括：基板、配置在基板上的器件、设置在基板上的器件的周缘部的全固体电池、以及将器件及全固体电池连接在一起的配线。全固体电池包括：具有正极活性物质的正极层、由锂离子传导材料构成的固体电解质层、以及具有负极活性物质的负极层，其中，该正极活性物质为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体。并且，该全固体电池设置成平面形状与基板上的器件的周缘部吻合，且至少一部分具有与器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状。
图1中示意性地给出本发明中使用的全固体电池之一例。图1所示的全固体电池10包括：具有正极活性物质12的正极层14、由锂离子传导材料构成的固体电解质层16、以及具有负极活性物质18的负极层20，且成为用正极层14和负极层20夹持固体电解质层16的构成。并且，正极活性物质12为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体。如上所述，关于专利文献1及2中公开的全固体电池，存在即使形成较厚的正极层，容量及能量密度的增加也达不到所期待的程度的问题。认为这是因为专利文献1及2中正极层所使用的正极活性物质没有取向，所以很难在较厚的正极层的整个厚度上高效率地进行锂离子的脱离插入。例如可能发生没有将较厚的正极层的远离固体电解质的一侧存在的锂充分地取出的情况。就这一点而言，由于正极活性物质12为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体，所以即使设置较厚的正极活性物质，也容易在正极层的整个厚度上高效率地进行锂离子的脱离插入，能够最大限度地发挥通过较厚的正极活性物质而得到的容量提高效果。例如能够将较厚的正极层的远离固体电解质一侧存在的锂也充分地取出。通过提高该容量，还能够大幅提高全固体电池的能量密度。即，根据本发明的全固体电池，得到容量及能量密度较高的电池性能。因此，能够实现虽然比较薄型或小型但是具有较高的容量和较高的能量密度的安全性高的全固体电池。
例如，根据本发明的优选方案，全固体电池可以具有700Wh/L以上的能量密度，厚度为5mm以下，长和宽的尺寸分别为100mm以下。根据本发明的另一个优选方案，全固体电池具有600Wh/L以上的能量密度，厚度为2mm以下，长和宽的尺寸分别为50mm以下。根据本发明的再一个优选方案，全固体电池具有500Wh/L以上的能量密度，厚度为1mm以下，长和宽分别为50mm以下。根据本发明的再一个优选方案，全固体电池具有250Wh/L以上的能量密度，厚度为0.5mm以下，长和宽分别为50mm以下。根据本发明的再一个优选方案，具有100Wh/L以上的能量密度，厚度为0.3mm以下，长和宽分别为50mm以下。或者，根据本发明的另一个优选方案，全固体电池具有100～1000Wh/L的能量密度，厚度为0.1～10mm，长和宽分别为5～100mm，更优选为全固体电池具有250～700Wh/L的能量密度，厚度为0.3～5mm，长和宽分别为10～50mm。
并且，像这样的虽然比较薄型或小型但是可实现高容量及高能量密度的本发明的全固体电池10可有利地应用到迄今全固体电池的实际应用有困难或没有设想过应用全固体电池的各种用途当中。这是因为：本发明的全固体电池除了可实现高容量及高能量密度(这些性能与薄型化或小型化有关)以外，还可以实现高安全性(这是因为不使用可燃性的电解液)、高耐气候性(例如即使在80℃以上也能够工作)、长寿命(这是因为不使用在高温环境下劣化的电解液)等各种有利的特性。另外，如果使像这样的单元电池层叠而制成堆结构的全固体电池，则还能够构成高电压的电池。作为使上述各种有利的特性充分发挥出来的优选用途的例子，可以举出：传感器、传感器网络、无线传感器、无线传感器网络(例如结构物劣化诊断、环境控制传感等)、泛在网络、遥感器、农业用传感器、智能卡、新一代高功能卡、带有电池的智能卡、金融交易处理中使用的智能卡、智能ID卡、ID卡、IC卡、嵌入型卡电源、信用卡、无线自动识别装置(RFID)、RFID贴纸、RFID标签、识别标签、适用于监视或处罚的有源型射频(RF)标签系统、保管商品跟踪用或零售商品防盗用的识别标签、计算机、笔记本电脑、便携式计算机、掌上电脑、工作站、超级计算机、计算机周边硬件、服务器、扫描器、手表、太阳能手表、可穿戴设备(例如高功能手表型可穿戴设备、低功能手表型可穿戴设备、眼镜型可穿戴设备)、可穿戴计算机、移动电话、移动终端、移动设备、电子记事本(PDA)、传呼机、寻呼机、Black Berry(注册商标)型终端、个人数字备忘录、个人用数据辅助设备、收音机、CD播放机、磁带播放机、媒体播放器、MP3播放器、多媒体娱乐设备、其它各种娱乐设备、电视及立体音响系统用遥控装置、追踪系统、GPS系统、轮胎压力监视系统、利用卫星的全球定位系统中应用的定位装置、针对安保系统等的动作检测器、放射线监视器、能量收集器、能量收集器电源、医疗用途、起搏器、可植入体内的药用泵、助听器、嵌入型薄膜电池、时钟的备用电池、汽车、洗衣机、洗涤器、数码相机、磁偏计、加速度传感器、加速度开关、手电筒、无绳电钻及其它电动机械工具、以及3G Shield(例如实现M2M(机器对机器)的技术与应用领域、医疗护理领域、能源领域、环境生态领域、预防犯罪防灾领域、观光娱乐领域、建设保全领域、及地方支援等中的3G Shield应用)。因此，本发明的搭载有电池的设备具备的器件可以为如上所述的用途中使用的各种器件(例如显示器)。
并且，本发明的全固体电池设置成平面形状与基板上的器件的周缘部吻合，且至少一部分具有与器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状。由此，可以提供一种能够在最小限度的空间中确保所需要的电力、并且显著提高设计自由度的搭载有电池的设备。即，特别是如上所述的全固体电池，除了比较薄型或小型以外，由于是陶瓷材料基底，所以容易在平面方向(即与厚度垂直的方向)自如地赋予所希望的外缘形状(特别是包含多边形、圆弧的异形)。这是因为：由于构成正极层的取向多晶体和固体电解质层等全固体电池的主要构成零部件由陶瓷构成，所以使用陶瓷成型技术或陶瓷加工技术能够容易地赋予所希望的外缘形状。并且，通过将像这样具有所希望的外缘形状的全固体电池设置成平面形状与空间有限的基板上的器件的周缘部吻合，即使在可穿戴设备等要求小型及省空间的设备中，也能够在最小限度的空间中确保所需要的电力，并且显著提高设计自由度(特别是用于实现小型化或省空间化的设计自由度)。
作为具有上述优点的搭载有电池的设备的特别优选的用途，可以举出：智能卡、可穿戴设备、可穿戴计算机及它们的组合。关于这些用途，还可以举出通过使用本发明所涉及的全固体电池而带来的以下优点。
‐智能卡：由于寻求埋设在卡中的较薄的电池，所以要求高容量的薄型电池。例如乘车卡，通过提高信号强度和通信距离，乘客不需进行任何行为(不拿出卡等行为)就能够通过检票。另外，信用卡可提供一次性密码服务，能够提高安全性。
‐可穿戴设备及可穿戴计算机：小型轻量是不可欠缺的，为了高功能化而需要高容量电池。并且，由于时常戴在身上，所以要求高安全性。
(1)正极活性物质
正极活性物质12为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体。该一定方向优选为锂离子的传导方向，典型方案是：正极活性物质12被构成为各粒子的特定结晶面向从正极层14朝向负极层20的方向取向而得到的层。
正极活性物质12所包含的粒子由锂过渡金属氧化物构成。锂过渡金属氧化物优选具有层状岩盐结构或尖晶石结构，更优选具有层状岩盐结构。层状岩盐结构的性质如下：因吸留锂离子而使氧化还原电位降低，因锂离子脱离而使氧化还原电位上升，其中，特别优选包含较多Ni的组成。此处，所谓层状岩盐结构，是指锂以外的过渡金属系层和锂层夹持氧原子的层而交替层叠得到的结晶结构、即锂以外的过渡金属等的离子层和锂离子层夹持氧化物离子交替层叠而得到的结晶结构(典型的是α－NaFeO2型结构：过渡金属和锂在立方晶岩盐型结构的[111]轴向规则排列而成的结构)。作为具有层状岩盐结构的锂－过渡金属系复合氧化物的典型例，可以举出：镍酸锂、锰酸锂、镍·锰酸锂、镍·钴酸锂、钴·镍·锰酸锂、钴·锰酸锂等，这些材料可以进一步包含Mg、Al、Si、Ca、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Ga、Ge、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ag、Sn、Sb、Te、Ba、Bi等元素中的1种以上。
即，锂过渡金属氧化物的组成优选以LixM1O2或Lix(M1，M2)O2(式中，0.5＜x＜1.10、M1为从由Ni、Mn及Co构成的组中选择的至少一种过渡金属元素、M2为从由Mg、Al、Si、Ca、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Ga、Ge、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ag、Sn、Sb、Te、Ba及Bi构成的组中选择的至少一种元素)表示，更优选其组成以Lix(M1，M2)O2表示，M1为Ni和Co，M2为从由Mg、Al及Zr构成的组中选择的至少一种，进一步优选以Lix(M1，M2)O2表示，M1为Ni和Co，M2为Al。Ni在M1和M2的总量中所占的比例按原子比计优选为0.6以上。另一个更优选的组成以LixM1O2表示，M1为Ni、Mn及Co，或者M1为Co。这些组成都可以采用层状岩盐结构。应予说明，M1为Ni和Co且M2为Al的Lix(Ni，Co，Al)O2系组成的陶瓷有时被称为NCA陶瓷。特别优选的NCA陶瓷以通式：Lip(Nix，Coy，Alz)O2(式中，0.9≤p≤1.3、0.6＜x≤0.9、0.1＜y≤0.3、0≤z≤0.2、x+y+z＝1)表示，且具有层状岩盐结构。另外，还优选组成以LixM1O2表示且M1为Ni、Mn及Co、或者M1为Co的锂过渡金属氧化物。
如上所述，正极活性物质12为包含多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体。锂过渡金属氧化物粒子优选被形成为厚度2～100μm左右的板状的粒子。特别优选上述的特定晶面为(003)晶面，该(003)晶面向从正极层14朝向负极层20的方向取向。由此，不构成锂离子相对于正极活性物质12进行脱离插入时的阻力，在高输入时(充电时)，能够释放较多的锂离子，在高输出时(放电时)，能够接纳较多的锂离子。可以使(003)晶面以外的例如(101)晶面或(104)晶面沿着正极活性物质12的板面取向。关于上述的粒子及取向多晶体的详细内容，可以参见专利文献3(日本特开2012－009193号公报)、专利文献4(日本特开2012－009194号公报)及专利文献5(日本特许第4745463号公报)，这些文献的公开内容通过参照而引入本说明书中。
如上所述，构成正极活性物质12的取向多晶体比无取向的多晶体更适合于增厚。从提高每单位面积的活性物质容量的观点考虑，取向多晶体的厚度优选为5μm以上，更优选为10μm以上，进一步优选为25μm以上。厚度的上限值没有特别限定，认为500μm以下比较实际，更实际的可以为200μm以下，更加实际的可以为100μm以下。
正极活性物质12优选被形成为片状。该被形成为片状的正极活性物质(以下称为正极活性物质片材)的优选制造方法在后面进行说明。应予说明，可以由1块正极活性物质片材构成正极活性物质12，也可以使分割正极活性物质片材得到的多个小片以层状排列而构成正极活性物质12。
(2)固体电解质层
构成固体电解质层16的锂离子传导材料优选由石榴石系陶瓷材料、氮化物系陶瓷材料、钙钛矿系陶瓷材料、磷酸系陶瓷材料、硫化物系陶瓷材料、或高分子系材料构成，更优选为从由石榴石系陶瓷材料、氮化物系陶瓷材料、钙钛矿系陶瓷材料、及磷酸系陶瓷材料构成的组中选择的至少一种。作为石榴石系陶瓷材料的例子，可以举出Li－La－Zr－O系材料(具体的为Li7La3Zr2O12等)、Li－La－Ta－O系材料(具体的为Li7La3Ta2O12等)，还可以使用专利文献6(日本特开2011－051800号公报)、专利文献7(日本特开2011－073962号公报)及专利文献8(日本特开2011－073963号公报)中记载的物质，这些文献的公开内容通过参照而引入本说明书中。作为氮化物系陶瓷材料的例子，可以举出Li3N。作为钙钛矿系陶瓷材料的例子，可以举出Li－La－Zr－O系材料(具体的为LiLa1－xTixO3(0.04≤x≤0.14)等)。作为磷酸系陶瓷材料的例子，可以举出：磷酸锂、氮置换磷酸锂(LiPON)、Li－Al－Ti－P－O、Li－Al－Ge－P－O、及Li－Al－Ti－Si－P－O(具体的为Li1+x+yAlxTi2－xSiyP3－yO12(0≤x≤0.4、0＜y≤0.6)等)。
从即使与负极锂直接接触也不发生反应的方面考虑，特别优选的锂离子传导材料为石榴石系陶瓷材料。尤其是具有包含Li、La、Zr及O而构成的石榴石型或类似石榴石型的结晶结构的氧化物烧结体由于烧结性优异而容易致密化，并且离子传导率也较高，所以优选。这种组成的石榴石型或类似石榴石型的结晶结构称之为LLZ结晶结构，具有与CSD(Cambridge Structural Database)的X射线衍射文件No.422259(Li7La3Zr2O12)类似的XRD图谱。应予说明，与No.422259相比，构成元素不同，另外，陶瓷中的Li浓度等也可能不同，因此，衍射角度、衍射强度比有时也不同。Li相对于La的摩尔数比Li/La优选为2.0～2.5，Zr相对于La的摩尔比Zr/La优选为0.5～0.67。该石榴石型或类似石榴石型的结晶结构还可以是进一步包含Nb和/或Ta而构成的结晶结构。即，通过将LLZ的Zr的一部分用Nb及Ta中的任意一方或双方置换，能够使传导率与置换前相比有所提高。关于Zr被Nb和/或Ta置换的量(摩尔比)，优选使(Nb+Ta)/La的摩尔比成为0.03～0.20的量。另外，该石榴石系氧化物烧结体优选进一步包含Al，这些元素可以存在于晶格中，还可以存在于晶格以外。Al的添加量优选为烧结体的0.01～1质量％，Al相对于La的摩尔比Al/La优选为0.008～0.12。该LLZ系陶瓷的制造可以按照专利文献6(日本特开2011－051800号公报)、专利文献7(日本特开2011－073962号公报)及专利文献8(日本特开2011－073963号公报)中记载的公知方法或将这些方法进行适当的改变来进行，这些文献的公开内容通过参照而引入本说明书中。
另外，作为特别优选的另一个锂离子传导材料，还可以举出磷酸系陶瓷材料，其中，优选氮置换磷酸锂(LiPON)。
固体电解质层16的尺寸没有特别限定，从充放电速度特性和机械强度的观点考虑，厚度优选为0.0005mm～0.5mm，更优选为0.001mm～0.2mm，进一步优选为0.005～0.1mm。
作为固体电解质层16的形成方法，可以使用各种粒子喷涂法、固相法、溶液法、气相法、直接接合(Direct bonding)法。作为粒子喷涂法的例子，有气溶胶沉积(AD)法、气相沉积(GD)法、喷粉沉积(PJD)法、冷喷(CS)法、喷镀法等。其中，气溶胶沉积(AD)法可以在常温下成膜，因此，在工艺中没有组成偏差，不会因与正极板的反应而形成高电阻层，故特别优选。作为固相法的例子，有带层叠法、印刷法等。其中，带层叠法能够形成较薄的固体电解质层16，另外，容易控制厚度，故优选。作为溶液法的例子，有水热合成法、溶胶凝胶法、沉淀法、微乳液法、溶剂蒸发法等。这些方法中，水热合成法在低温下容易得到结晶性高的晶粒，所以特别优选。另外，可以使使用这些方法合成的微晶沉积在正极上，还可以使其直接析出在正极上。作为气相法的例子，有激光沉积(PLD)法、溅射法、蒸发浓缩(PVD)法、气相反应法(CVD)法、真空蒸镀法、分子束外延(MBE)法等。其中，激光沉积(PLD)法的组成偏差少，容易得到结晶性比较高的膜，所以特别优选。直接接合(Direct bonding)法是使预先形成的固体电解质层16和正极活性物质12各自的表面成为化学活性的状态而在低温下接合的方法。关于界面的活性化，可以使用等离子等，也可以使用羟基等官能团的化学修饰。
(3)负极活性物质
负极活性物质18可以为可用于全固体锂电池的各种公知的负极活性物质。作为负极活性物质18的优选例，可以举出：锂金属、锂合金、碳质材料、钛酸锂(LTO)等。优选可以如下制作负极活性物质18：通过真空蒸镀法、溅射法、CVD法等在负极集电体24(铜箔等)上形成锂金属或者与锂合金化的金属的薄膜，从而形成锂金属或者与锂合金化的金属的层。
(4)集电体
正极层14优选包括正极活性物质12和形成在该正极活性物质12的与固体电解质层16相反一侧的端面的正极集电体22。另外，负极层20优选包括负极活性物质18和形成在该负极活性物质18的与固体电解质层16相反一侧的端面的负极集电体24。作为构成正极集电体22及负极集电体24的材料的例子，可以举出：铂(Pt)、铂(Pt)/钯(Pd)、金(Au)、银(Ag)、铝(Al)、铜(Cu)、ITO(铟－锡氧化膜)等。
(5)容器
容器26只要是能够容纳单元电池或使多个单元电池串联或者并联层叠而得到的堆的容器即可，没有特别限定。特别是由于全固体电池10无须担心电解液泄漏，所以容器26可以采用比较简单的容器形态。例如可以采用安装于电子电路用的芯片形态、用于薄且宽度大的空间用途的层压电池形态(例如铝(Al)/聚丙烯(PP)的多层产品)。
(6)全固体电池的形状及配置
本发明中使用的全固体电池至少一部分具有与器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状，且设置成平面形状与基板上的器件的周缘部吻合。由此，能够在可穿戴设备等要求小型及省空间的设备中显著提高设计自由度。并且，根据本发明所涉及的全固体电池，由于虽然小型或薄型，但具有高容量及高能量密度，所以能够在最小限度的空间确保所需要的电力。在配置全固体电池时，所谓“形状吻合”，典型的是指器件和全固体电池具有同样的外缘形状，并且是包含像凹部和凸部这样的关系的概念。从这种含义上讲，该外缘形状可以称为“互补的外缘形状”。关于形状的吻合，只要器件的外缘形状的至少一部分与全固体电池的外缘形状的至少一部分吻合即可。这种情况下，从设计自由度显著提高、并且有效利用全固体电池配置空间、且能够确保所需要的容量及能量的方面考虑，优选在吻合的外缘形状中包含直线部以外的形状。因此，全固体电池的互补的外缘形状优选包含コ字型、V字型、U字型和/或圆弧状的缺口形状，利用该形状，能够大幅提高搭载有电池的设备的设计自由度。此处，设备没有特别限定，只要是由全固体电池经由配线而供电进行工作的设备即可。另外，所配置的全固体电池可以为一个，还可以为多个。
关于全固体电池的面内方向(与厚度正交的方向)的形状，只要至少一部分具有上述互补的外缘形状即可，没有特别限定，除了正方形、长方形以外，还可以为包含三角形在内的多边形，另外，也可以为圆弧状，还可以为在外缘形状中部分地包含这些形状的形状。全固体电池特别优选具有包含多边形和/或圆弧的表面形状，利用该形状，能够大幅提高搭载有电池的设备的设计自由度。可以在制造全固体电池的构成的一部分或全部的途中或完成时刻，利用例如激光等加工来赋予该形状，还可以利用模具来赋予形状，其方法没有特别限定。
根据本发明的优选方案，搭载有电池的设备包括多个全固体电池。由此，能够将器件配置在所希望的位置，并且在其间隙区域以较高的空间效率配置多个全固体电池。图2A及2B中给出该包括多个全固体电池的搭载有电池的设备之一例。图2A及2B所示的搭载有电池的设备30、特别是安装于该搭载有电池的设备30的器件34可以为显示器等设备，当然也可以为前述的各种用途中使用的需要电力的所有设备。图2A及2B所示的搭载有电池的设备30中，在具有配线38的矩形设备基板32的中央部配置有显示器等矩形器件34，并且，将该器件34配置成：具备コ字型的缺口形状的2个全固体电池36从两侧包围器件34。此时，器件54的两侧部的具有2个角部的外缘形状与全固体电池36的一部分外缘形状(即コ字型的缺口形状)吻合，并且，在器件34的周缘部的基板32上的间隙区域以形状吻合的方式配置有全固体电池36。应予说明，此处，形成比较厚的全固体电池36，但并不限定于此，当然也可以较薄。另外，在与对象设备亦即显示器等设备的厚度的关系中，全固体电池可以薄，也可以厚，可以根据其适用对象进行适当设定。另外，形状不吻合的部分中的全固体电池的外缘形状没有特别限定，可以为直线状，也可以为曲线状。应予说明，设备基板52可以不具有挠性，也可以具有挠性。
优选像这样在基板32的中央部配置器件34而在基板32上的没有配置器件34的间隙区域配置全固体电池36。另外，还优选在基板32上的器件34的两侧配置全固体电池36。总之，通过配置多个全固体电池，能够无浪费地充分利用被器件34限制的间隙区域。优选全固体电池36占有基板32上的没有配置器件的间隙区域的50％以上区域，更优选为60％以上，进一步优选为70％以上。将这些优选方案的其它例子示于图3～6。
关于图3所示的搭载有电池的设备40，在具有配线48的矩形设备基板42的中央部以使显示器等矩形器件44旋转45度的朝向(即以矩形器件44的对角线与基板42的外缘的4个边平行或垂直的朝向)配置有显示器等矩形器件44，并且，将该器件44配置成：具有V字型的缺口形状的2个全固体电池46从两侧包围器件44。此时，器件44的两侧部的具有1个角部的外缘形状与全固体电池46的一部分外缘形状(即V字型的缺口形状)吻合，并且，在器件44的周缘部的基板42上的间隙区域以形状吻合的方式配置有全固体电池76。因此，可以在基板42上的矩形器件44以外的间隙区域的大部分配设2块全固体电池46。因此，虽然是基板42上的被器件44限制的最小限度的空间，但是能够确保所需要的电力，由此，能够制成实现了省空间化的小型的搭载有电池的设备40。
关于图4所示的搭载有电池的设备50，在具有配线58的矩形设备基板52的中央部配置有显示器等圆形器件54，并且，将该器件54配置成：具有圆弧状的缺口形状的4个全固体电池56从四方包围器件54。此时，器件54的圆弧状的外缘形状与全固体电池56的一部分外缘形状(即圆弧状的缺口形状)吻合，并且，在器件54的周缘部的基板52上的间隙区域以形状吻合的方式配置有全固体电池56。因此，能够在基板52上的圆形器件54以外的间隙区域的大部分配设4块全固体电池56。因此，虽然是基板52上的被器件54限制的最小限度的空间，但是能够确保所需要的电力，由此，能够制成实现了省空间化的小型的搭载有电池的设备50。
关于图5所示的搭载有电池的设备60，在具有配线68的梯形设备基板62的中央部配置有显示器等矩形器件64，并且，将该器件64配置成：具有コ字型的缺口形状的2个全固体电池66从两侧包围器件64。此时，器件64的两侧部的具有2个角部的外缘形状与全固体电池66的一部分外缘形状(即コ字型的缺口形状)吻合，并且，在器件64的周缘部的基板62上的间隙区域以形状吻合的方式配置有全固体电池66。因此，能够在基板62上的矩形器件64以外的间隙区域的大部分配设2块全固体电池66。因此，虽然是基板62上的被器件64限制的最小限度的空间，但是能够确保所需要的电力，由此，能够制成实现了省空间化的小型的搭载有电池的设备60。
关于图6所示的搭载有电池的设备70，在具有配线78的椭圆状设备基板72的中央部配置有显示器等圆形器件74，并且，将该器件74配置成：具有圆弧状的缺口形状的2个全固体电池76从两侧包围器件74。此时，器件74的圆弧状的外缘形状与全固体电池76的一部分外缘形状(即圆弧状的缺口形状)吻合，并且，在器件74的周缘部的基板72上的间隙区域以形状吻合的方式配置有全固体电池76。因此，能够在基板72上的圆形器件74以外的间隙区域的大部分配设2块全固体电池76。因此，虽然是基板72上的被器件74限制的最小限度的空间，但是能够确保所需要的电力，由此，能够制成实现了省空间化的小型的搭载有电池的设备70。
应予说明，图2A～6中，给出了在同一基板上配置有多个全固体电池的例子，但是，也可以制成在一个基板上配置一个全固体电池的一个单元，还可以将在一个基板上配置多个全固体电池得到的结构作为小单元，可以将它们通过另行准备的配线或者导线等导电部件连接起来。另外，也可以将它们层叠在另一个基板上，将各个全固体电池单元通过另行准备的配线或者导线等导电部件连接起来，还可以通过该另一个基板上的配线连接起来。由此，能够将配置有全固体电池的基板通过另行准备的配线或者导线等导电部件连接起来，进而，还可以制成能够自如弯曲的搭载有电池的设备。该方案中，基板不限于挠性基板，还可以适用不具有挠性的基板。另外，作为基板，可以使用大小与所配置的全固体电池大致相同的基板，可以在外缘部具有一个或多个壁部，还可以为外缘部全部具有壁部且上表面被开口的基板，例如可以为箱状。使用被开口的基板的情况下，开口部分的形状优选与全固体电池形状大致相同，但并不限定于此，并且所配置的全固体电池形状也没有特别限定。
配置有全固体电池的基板只要能够提供所希望的搭载有电池的设备即可，没有特别限定，如上所述，还可以制成能够自如弯曲的搭载有电池的设备。这种情况下，优选：全固体电池(优选为多个全固体电池)和器件配置在能够弯曲的基板(例如挠性基板)上，并将多个全固体电池及器件经由配线连接起来。由此，可以形成能够弯曲的搭载有电池的设备，例如在智能卡、可穿戴设备、可穿戴计算机等用途中特别优选。在能够弯曲的基板上配置全固体电池时，可以在将所希望的电池容量分割为多个单元(小型全固体电池)的基础上配置到基板上。由此，可以形成在配置状态下能够自如弯曲的搭载有电池的设备，另外，用于实现小型化、省空间化的设计自由度能够显著提高，故优选。另外，通过采用该构成，能够减少以任何形式施加到全固体电池上的外部应力，从提高可靠性的观点考虑优选。能够弯曲(bendable)的基板只要是能够弯曲(bend)的程度的挠性(flexibility)即可，不需要达到可以折叠(fold)的程度。当然，如果不会对搭载有电池的设备的性能造成障碍，则也可以为能够折叠(foldable)的基板。因此，能够弯曲的基板可以称为挠性基板，不过，将多块不具有挠性的基板以能够弯曲的方式连接而得到的基板在整体上也能够弯曲，故优选。能够弯曲的基板没有特别限定，可以将基板整体采用一个材质来构成，还可以将材质不同的基板层叠而制成层状结构，只要为在整体上显示出与用途相对应的挠性的基板即可。进一步优选在挠性基板等能够弯曲的基板上形成有配线，例如可以举出挠性印刷基板，但并不限定于此。即，挠性基板等能够弯曲的基板优选具有配线，作为其中之一例，可以举出挠性印刷基板(FPC)。这种情况下，能够在挠性印刷基板上安装配线的至少一部分，能够实现进一步的小型化及省空间化。挠性印刷基板的典型方案是包含绝缘树脂层和配线层。
应予说明，在基板上配置全固体电池的方法没有特别限定。即，可以为利用粘结剂接合的配置，也可以为利用销连接的配置，另外，还可以通过埋入来配置。
正极活性物质片材的制造方法
以下，对正极活性物质片材的优选制造方法进行说明。
(1)原料粒子的准备
作为原料粒子，使用按合成后的组成为具有层状岩盐结构的正极活性物质LiMO2将Li、Co、Ni、Mn等的化合物的粒子适当混合而得到的物质。或者，作为原料粒子，可以使用组成为LiMO2的物质(合成后的物质)。
或者，根据需要，可以使用不包含锂化合物的、将Co、Ni、Mn等的各化合物的粒子混合得到的粒子或组成为(Co、Ni、Mn)Ox的粒子。这种情况下，通过在成型体的烧成工序后，使烧成后的成型体和锂化合物进一步反应来得到LiMO2。
为了促进粒生长、或者补偿烧成中挥发的量的目的，可以以0.5～30mol％过量地放入锂化合物。另外，为了促进粒生长的目的，可以按0.001～30wt％添加氧化铋等低熔点氧化物、硼硅酸玻璃等低熔点玻璃。
(2)原料粒子的成型工序
将原料粒子成型为片状的自立成型体。即，“自立成型体”的典型方案是能够以其单体保持片状的成型体形状。应予说明，即便是无法以其单体保持片状的成型体形状、在任何基板上贴附或者成膜并在烧成前或烧成后从该基板上剥离得到的成型体也包含在“自立成型体”当中。
作为成型体的成型方法，例如可采用使用了包含原料粒子的浆料的刮刀法。另外，成型体的成型中，可使用：在热的滚筒上涂布包含原料的浆料、使其干燥后、用刮刀刮取的滚筒干燥机。另外，成型体的成型中，还可使用：在热的圆板面上涂布浆料、使其干燥后、用刮刀刮取的盘式干燥机。另外，通过适当设定喷雾干燥机的条件得到的中空的造粒体也可以视作具有曲率的片状成型体，因此，可以适合用作成型体。进而，使用了包含原料粒子的坯料的挤压成型法也可用作成型体的成型方法。
使用刮刀法的情况下，在具有挠性的板(例如PET膜等有机聚合物板等)上涂布浆料，将涂布的浆料干燥固化而制成成型体，将该成型体和板剥离，由此，可以制作板状多晶粒子的烧成前的成型体。在成型前调制浆料或坯料时，可以使无机粒子分散在适当的分散介质中，适当添加粘合剂、增塑剂等。另外，浆料优选调制成粘度为500～4000cP，优选通过减压化进行脱泡。
(3)成型体的烧成工序
该烧成工序中，将成型工序中得到的成型体以例如被成型的状态(片状态)载放在承烧板上进行烧成。或者，关于烧成工序，可以将片状的成型体适当切断、破碎，然后放入匣钵中进行烧成。
原料粒子为合成前的混合粒子的情况下，该烧成工序中，进行合成，进而发生烧结及粒生长。本发明中，由于成型体为片状，所以厚度方向的粒生长被限制。因此，在成型体的厚度方向上进行粒生长直至成为1个晶粒后，仅在成型体的面内方向上进行粒生长。此时，能量稳定的特定晶面在片材表面(板面)扩展。因此，得到以特定晶面与片材表面(板面)平行的方式取向的膜状的片材(自立膜)。
原料粒子为LiMO2的情况下，可以使锂离子良好地出入的晶面亦即(101)晶面或(104)晶面以暴露在片材表面(板面)的方式进行取向。另一方面，原料粒子不包含锂(例如尖晶石结构的M3O4)的情况下，可以使在与锂化合物发生反应而形成为LiMO2时成为(104)晶面的(h00)晶面以暴露在片材表面(板面)的方式进行取向。
烧成温度优选为800℃～1350℃。在低于800℃的温度下，粒生长不充分，并且取向度降低。另一方面，在高于1350℃的温度下，进行分解、挥发。烧成时间优选为1～50小时之间。如果短于1小时，则取向度降低。另一方面，如果长于50小时，则能耗过大。烧成气氛以烧成中不进行分解的方式进行适当设定。发生锂挥发的情况下，优选将碳酸锂等配置在相同的匣钵内而使其成为锂气氛。烧成中发生氧释放、进而发生还原的情况下，优选在氧分压较高的气氛下进行烧成。
由不包含锂化合物的原料粒子通过烧成而得到取向的片材的情况下，通过使其与锂化合物(硝酸锂、碳酸锂等)发生反应，得到以锂离子良好地出入的晶面暴露在板面的方式进行取向的正极活性物质膜。例如按Li和M的摩尔比Li/M为1以上在取向片上撒上硝酸锂，进行热处理，由此导入锂。此处，热处理温度优选为600℃～800℃。在低于600℃的温度下，没有充分进行反应。在高于800℃的温度下，取向性降低。
(a)使用了LiCoO2粒子的正极活性物质片材
使用LiCoO2粒子的正极活性物质片材例如可以如下制造。首先，形成含有Co3O4和Bi2O3的生片。将该生片在900～1300℃的范围内的温度下进行规定时间的烧成，由此，形成包含向粒子板面方向(h00)取向的多个板状的Co3O4粒子的独立的薄膜状片材(自立膜)。此处，“(h00)取向”表示以(h00)晶面与板面平行的方式进行取向。应予说明，在该烧成时，通过挥发从片材中除去铋，且Co3O4被还原而相变为CoO。此处，“独立的”片材(自立膜)是指在烧成后从其它支撑体中独立出来而能够以单体进行操作的片材。即，“独立的”片材不包含通过烧成固定在其它支撑体(基板等)上而与该支撑体一体化(不能分离或者分离困难)的片材。像这样被形成为薄膜(自立膜)状的生片中，与粒子板面方向即面内方向(与厚度方向正交的方向)相比，厚度方向存在的材料的量极少。因此，在厚度方向具有多个粒子的初期阶段，沿着随机方向进行粒生长。另一方面，当进行粒生长而使厚度方向的材料被消耗时，粒生长方向被限制在面内的二维方向。由此，可靠地促进在面方向上的粒生长。特别是即便生片的厚度为100μm左右或者为100μm以上比较厚的厚度，通过尽可能地大幅促进粒生长等，也能够更可靠地促进在面方向上的粒生长。另外，此时仅在生片的面内具有表面能量最低的晶面的粒子选择性地在面内方向以扁平状(板状)进行粒生长。结果，通过片材烧成，得到纵横尺寸比较大且包含特定的晶面(此处为(h00)晶面)向粒子板面方向取向的CoO的板状结晶粒子。进而，在温度下降的过程中，CoO被氧化为Co3O4。此时，CoO的取向方位被继承，由此，得到特定的晶面(此处为(h00)晶面)向粒子板面方向取向的Co3O4板状结晶粒子。在CoO被氧化为Co3O4时，取向度容易降低。这是因为：由于CoO和Co3O4的结晶结构及Co－O的原子间距离有很大不同，所以在氧化、即氧原子插入时，结晶结构容易错乱。因此，优选选择适当条件，以使取向度尽量不会降低。例如优选减小降温速度、在规定的温度下保持、或者减小氧分压。并且，通过对该生片进行烧成，得到特定的晶面向粒子板面方向取向的薄板状的多个粒子在晶界部于面方向结合的薄膜(自立膜)。即，形成实质上厚度方向的结晶粒子的个数为1个的薄膜(自立膜)。此处，“实质上厚度方向的结晶粒子的个数为1个”的含义不排除在面方向邻接的结晶粒子的一部分(例如端部)在厚度方向上彼此重合的情形。该自立膜可以成为如上所述的薄板状的多个粒子无间隙地结合而成的致密的陶瓷片材。通过将上述工序中得到的(h00)取向的Co3O4陶瓷片材和Li2CO3混合并进行规定时间的加热，而在Co3O4粒子中导入锂。由此，得到(003)晶面向从正极层14到负极层20的方向取向且(104)晶面沿着板面取向的膜状的正极活性物质12用的片材。
(b)使用了Lip(Nix，Coy，Alz)O2粒子的正极活性物质片材
使用了Lip(Nix，Coy，Alz)O2粒子的正极活性物质片材例如可以如下制造。首先，形成含有NiO粉末、Co3O4粉末以及Al2O3粉末的生片，将该生片在1000℃～1400℃的范围内的温度下，在大气气氛中进行规定时间的烧成，由此形成包含(h00)取向的多个板状的(Ni，Co，Al)O粒子的独立的膜状片材(自立膜)。此处，通过添加MnO2、ZnO等作为助剂，来促进粒生长，结果，能够提高板状结晶粒子的(h00)取向性。此处，“独立的”片材是指在烧成后从其它支撑体中独立出来而能够以单体进行操作的片材。即，“独立的”片材不包含通过烧成固定在其它支撑体(基板等)上而与该支撑体一体化(不能分离或者分离困难)的片材。像这样被形成为自立膜状的生片中，与板面方向即面内方向(与厚度方向正交的方向)相比，厚度方向存在的材料的量极少。因此，在厚度方向具有多个粒子的初期阶段，沿着随机方向进行粒生长。另一方面，当进行粒生长而使厚度方向的材料被消耗时，粒生长方向被限制在面内的二维方向。由此，可靠地促进在面方向上的粒生长。特别是即便生片的厚度为100μm左右或者为100μm以上比较厚的厚度，通过尽可能地大幅促进粒生长等，也能够更可靠地促进在面方向上的粒生长。即，优先促进表面能量较低的面与板面方向、即面内方向(与厚度方向正交的方向)平行的粒子在面方向上的粒生长。因此，通过对如上所述被形成为膜状的生片进行烧成，得到以特定的晶面与粒子的板面平行的方式取向的薄板状的多个粒子在晶界部于面方向结合的自立膜。即，形成实质上厚度方向的结晶粒子的个数为1个的自立膜。此处，“实质上厚度方向的结晶粒子的个数为1个”的含义不排除在面方向邻接的结晶粒子的一部分(例如端部)在厚度方向上彼此重合的情形。该自立膜可以成为如上所述的薄板状的多个粒子无间隙地结合而成的致密的陶瓷片材。通过将上述的工序中得到的(h00)取向的(Ni，Co，Al)O陶瓷片材和硝酸锂(LiNO3)混合并进行规定时间的加热，而在(Ni，Co，Al)O粒子中导入锂。由此，得到(003)晶面向从正极层14到负极层20的方向取向且(104)晶面沿着板面取向的膜状的正极活性物质12用的Li(Ni0.75Co0.2Al0.05)O2片材。
锂离子传导材料的制造方法
以下，对构成固体电解质层16的锂离子传导材料的代表例之一、亦即添加有Al的LLZ陶瓷烧结体的优选制造方法进行说明。
首先，第一烧成工序中，对包含Li成分、La成分及Zr成分的原料进行烧成，得到包含Li、La、Zr及氧的陶瓷合成用的一次烧成粉末。然后，第二烧成工序中，对第一烧成工序中得到的一次烧成粉末进行烧成，合成包含Li、La、Zr及氧的具有石榴石型或类似石榴石型的结晶结构的陶瓷。由此，能够容易地得到具有LLZ结晶结构、且含有铝而具备可处理的烧结性(密度)及传导性的陶瓷粉末或烧结体。
(Li成分、La成分及Zr成分)
这些各种成分没有特别限定，可以适当选择包含各金属成分的、金属氧化物、金属氢氧化物、金属碳酸盐等各种金属盐进行使用。例如，作为Li成分，可以使用Li2CO3或LiOH，作为La成分，可以使用La(OH)3或La2O3，作为Zr成分，可以使用ZrO2。应予说明，氧通常作为构成这些包含构成金属元素的化合物的一部分的元素包含在内。用于得到陶瓷材料的原料可以以各Li成分、La成分及Zr成分等通过固相反应等而得到LLZ结晶结构的程度包含Li成分、La成分及Zr成分。可以按照LLZ的化学计量组成以7：3：2或者近似于组成比的组成使用Li成分、La成分及Zr成分。考虑Li成分消失的情况下，Li成分包含与基于LLZ中的Li的化学计量的摩尔比相当量相比增量约10％的量，另外，可以按相当于LLZ摩尔比的量来分别含有La成分及Zr成分。例如按Li：La：Zr的摩尔比为7.7：3：2来含有。作为使用具体的化合物时的摩尔比，在Li2CO3：La(OH)3：ZrO2时，摩尔比为约3.85：约3：约2，在Li2CO3：La2O3：ZrO2时，摩尔比为约3.85：约1.5：约2，在LiOH：La(OH)3：ZrO2时，为约7.7：约3：约2，在LiOH：La2O3：ZrO2时，为约7.7：约1.5：约2。应予说明，在调制原料粉末时，可以适当采用公知的陶瓷粉末合成中的原料粉末调制方法。例如可以投入到破碎机等或适当的球磨机等中进行均匀混合。
(第一烧成工序)
第一烧成工序是进行至少Li成分、La成分等的热分解而得到在第二烧成工序中容易形成LLZ结晶结构的一次烧成粉末的工序。一次烧成粉末有时已经具有了LLZ结晶结构。烧成温度优选为850℃～1150℃的温度。第一烧成工序还可以在上述温度范围内包括在更低的加热温度下进行加热的步骤和在更高的加热温度下进行加热的步骤。通过具备这样的加热步骤，能够得到更均匀的状态的陶瓷粉末，并且，通过第二烧成工序能够得到优质的烧结体。在以像这样的多个步骤实施第一烧成工序时，优选在各烧成步骤结束后，使用破碎机、球磨机及振动磨等进行混炼、粉碎。另外，粉碎方法优选以干式进行。由此，在第二烧成工序中能够得到更加均匀的LLZ相。构成第一烧成工序的热处理步骤优选实施850℃～950℃的热处理步骤和1075℃～1150℃的热处理步骤。进一步优选为875℃～925℃(更优选为约900℃)的热处理步骤和1100℃～1150℃(更优选为约1125℃)的热处理步骤。第一烧成工序优选整体上作为加热温度设定的最高温度下的加热时间的合计为10小时～15小时左右。第一烧成工序由2个热处理步骤构成的情况下，优选分别使最高温度下的加热时间为5～6小时左右。另一方面，通过变更起始原料的1个或多个成分，能够缩短第一烧成工序。例如，将LiOH用作起始原料中包含的成分之一的情况下，为了得到LLZ结晶结构，可以使包含Li、La及Zr的LLZ构成成分在850℃～950℃的热处理步骤中最高温度下的加热时间为10小时以下。这是因为：由于起始原料中使用的LiOH在低温下形成液相，所以在更低的温度下容易与其它成分发生反应。
(第二烧成工序)
第二烧成工序可以为将第一烧成工序中得到的一次烧成粉末在950℃～1250℃的温度下进行加热的工序。根据第二烧成工序，对第一烧成工序中得到的一次烧成粉末进行烧成，最终能够得到复合氧化物亦即具有LLZ结晶结构的陶瓷。为了得到LLZ结晶结构，例如将包含Li、La及Zr的LLZ构成成分在1125℃～1250℃的温度下进行热处理。使用Li2CO3作为Li原料时，优选在1125℃～1250℃下进行热处理。这是因为：如果低于1125℃，则不易得到LLZ的单相且Li传导率较小；如果超过1250℃，则发现形成了异相(La2Zr2O7等)且Li传导率较小，另外，由于结晶生长明显，所以存在难以保持作为固体电解质的强度的倾向。更优选为约1180℃～1230℃。另一方面，通过变更起始原料的1个或多个成分，能够使第二烧成工序低温化。例如将LiOH作为Li原料用于起始原料的情况下，为了得到LLZ结晶结构，即使在950℃以上且低于1125℃的温度下也能够对包含Li、La及Zr的LLZ构成成分进行热处理。这是因为：由于起始原料中使用的LiOH在低温下形成液相，所以在更低的温度下容易与其它成分发生反应。第二烧成工序中的上述加热温度下的加热时间优选为18小时～50小时左右。时间短于18小时的情况下，LLZ系陶瓷的形成不充分；长于50小时的情况下，除了容易借助填充粉与承烧板发生反应以外，结晶生长明显，作为样品，没有保持强度。优选为30小时以上。第二烧成工序优选在使用众所周知的压制方法将一次烧成粉末加压成型而赋予所希望的三维形状(例如可作为全固体电池的固体电解质使用的形状及尺寸)、制成成型体的基础上进行实施。通过制成成型体，除了促进固相反应以外，还能够得到烧结体。应予说明，可以在第二烧成工序后，将第二烧成工序中得到的陶瓷粉末制成成型体，在与第二烧成工序中的加热温度同样的温度下，另行实施烧结工序。第二烧成工序中对包含一次烧成粉末的成型体进行烧成而使其烧结的情况下，优选将成型体埋在相同的粉末内进行实施。由此，能够抑制Li的损失，从而抑制第二烧成工序前后的组成变化。应予说明，原料粉末的成型体通常以在铺满原料粉末后进行载放的状态埋在原料粉末内。由此，能够抑制与承烧板发生反应。另外，根据需要将成型体自填充粉的上下用承烧板压住，由此，能够防止烧结体在烧成时发生翘曲。另一方面，第二烧成工序中使用LiOH作为Li原料等而低温化的情况下，即使没有将一次烧成粉末的成型体埋在相同的粉末内也能够使其烧结。这是因为：第二烧成工序低温化，由此比较抑制Li的损失，另外，能够抑制与承烧板发生反应。
根据以上的烧成工序，能够得到具有LLZ结晶结构的固体电解质层16。应予说明，通过在含铝(Al)化合物的存在下实施第一烧成工序及第二烧成工序中的任意一个或者两个工序，可以制造具有结晶结构且含有铝的固体电解质层。
实施例
通过以下的例子，对本发明的搭载有电池的设备中使用的全固体电池进一步具体地进行说明。应予说明，以下所示的全固体电池不具有异形，但是，通过在以下所示的例子中将正极层等各层形成为异形，当然能够制作具有适合于本发明的异形的全固体电池。
例1
制作图1所示的构成的全固体电池10。作为正极活性物质12，制作具有层状岩盐结构且组成为Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2(以下称为NCM)的、(003)晶面向从正极层14朝向负极层20的方向取向的正极活性物质片材。正极活性物质片材的厚度为30μm。在片状的正极活性物质12上形成固体电解质层16。作为构成固体电解质层16的锂离子传导材料，使用包含添加有Al的Li7La3Zr2O12(以下称为LLZ－Al)的具有石榴石系结晶结构的陶瓷材料。固体电解质层16的厚度为10μm。负极活性物质18由锂金属构成，厚度为10μm。应予说明，将正极集电体22用厚度10μm的铝箔构成，将负极集电体24用厚度10μm的铜箔构成。得到包括这些构成要素的层叠体作为单元电池。将该单元电池以铝(Al)/聚丙烯(PP)的多层产品进行层压封装。从上表面观察这样得到的全固体电池得到的尺寸(长×宽)为20mm×30mm，全固体电池的厚度为0.24mm。
在求体积能量密度时，实施上述制作的电池的充放电试验。1mA的恒流充电后，实施4.1V的恒压充电，然后，实施1mA的恒流放电直至电压达到3V。结果，放电容量(mAh)为20mAh。使平均放电电压为3.9V，以下式(1)求出体积能量密度，结果为542Wh/L。
(E×C)/V(1)
(式中，E为电压(＝3.9V)，C为容量(mAh)，V为电池体积(cm3)。)
例2
将例1中得到的单元电池并联层叠，制作容量100mAh的电池。与例1同样地求出能量密度，结果为650Wh/L。
例3
将例1中得到的单元电池并联层叠，制作容量300mAh的电池。与例1同样地求出能量密度，结果为750Wh/L。
例4
使构成固体电解质层16的锂离子传导材料为LiPON，使固体电解质层16的厚度为5μm，得到除此以外的构成与例1同样的单元电池。将该单元电池与例1同样地进行层压封装。从上表面观察这样得到的全固体电池得到的尺寸(长×宽)为20mm×30mm，全固体电池的厚度为0.24mm。以与例1同样的方法求出得到的全固体电池的体积能量密度，结果，容量为20mAh，能量密度为542Wh/L。
例5
将例4中得到的单元电池并联层叠，制作容量100mAh的电池。与例4同样地求出能量密度，结果为650Wh/L。
例6
将例4中得到的单元电池并联层叠，制作容量300mAh的电池。与例1同样地求出能量密度，结果为750Wh/L。
结果
将例1～6中制作的电池的尺寸及性能汇总如下。
表1
表1所示的电池的尺寸及性能极其适合于本发明中设想的各种用途。为了参考，将若干用途中理想的电池和申请人考虑的电池的尺寸和性能示于以下的表2。可知本发明的全固体电池非常有希望用于包含表2所示的用途在内的前述各种用途当中。应予说明，表2中还包含像电动车这样容量极高的用途，不过，通过将单元电池并联层叠，能够实现该高容量。
表2

Claims (18)

1.一种搭载有电池的设备，其包括：
基板，
器件，该器件配置在所述基板上，
全固体电池，该全固体电池的至少一部分具有与所述器件的全部或一部分的外缘形状吻合的互补的外缘形状，并设置成平面形状与所述基板上的所述器件的周缘部吻合，以及
配线，该配线将所述器件及所述全固体电池连接在一起，
其中，
所述全固体电池包括：
正极层，该正极层具有正极活性物质，该正极活性物质为包含向一定方向取向的多个锂过渡金属氧化物粒子的取向多晶体，
固体电解质层，该固体电解质层由锂离子传导材料构成，以及
负极层，该负极层具有负极活性物质。
2.根据权利要求1所述的搭载有电池的设备，其中，
所述搭载有电池的设备被用于从由智能卡、可穿戴设备及可穿戴计算机构成的组中选择的至少1个用途。
3.根据权利要求1或2所述的搭载有电池的设备，其中，
所述全固体电池具有包含多边形和/或圆弧的表面形状。
4.根据权利要求1～3中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述全固体电池的所述互补的外缘形状包含コ字型、V字型、U字型和/或圆弧状的缺口形状。
5.根据权利要求1～4中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述搭载有电池的设备包括多个所述全固体电池。
6.根据权利要求5所述的搭载有电池的设备，其中，
在所述基板的中央部配置有所述器件，在所述基板上的没有配置所述器件的间隙区域配置有所述全固体电池。
7.根据权利要求5或6所述的搭载有电池的设备，其中，
在所述基板上的所述器件的两侧配置有所述全固体电池。
8.根据权利要求5～7中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述全固体电池占有所述基板上的没有配置所述器件的间隙区域的50％以上的区域。
9.根据权利要求1～8中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述全固体电池：
具有700Wh/L以上的能量密度，厚度为5mm以下，长和宽的尺寸分别为100mm以下，或者
具有600Wh/L以上的能量密度，厚度为2mm以下，长和宽的尺寸分别为50mm以下，或者
具有500Wh/L以上的能量密度，厚度为1mm以下，长和宽分别为50mm以下，或者
具有250Wh/L以上的能量密度，厚度为0.5mm以下，长和宽分别为50mm以下，或者
具有100Wh/L以上的能量密度，厚度为0.3mm以下，长和宽分别为50mm以下，或者
具有100～1000Wh/L的能量密度，厚度为0.1～10mm，长和宽分别为5～100mm，或者
具有250～700Wh/L的能量密度，厚度为0.3～5mm，长和宽分别为10～50mm。
10.根据权利要求1～9中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
构成所述正极活性物质的所述取向多晶体的厚度为5μm以上。
11.根据权利要求1～10中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
构成所述正极活性物质的所述取向多晶体的厚度为10μm以上。
12.根据权利要求1～11中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
构成所述正极活性物质的所述取向多晶体的厚度为25μm以上。
13.根据权利要求1～12中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述正极活性物质所包含的所述粒子具有层状岩盐结构或尖晶石结构。
14.根据权利要求1～13中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述正极活性物质所包含的所述粒子的组成以LixM1O2或Lix(M1，M2)O2表示，式中，0.5＜x＜1.10、M1为从由Ni、Mn及Co构成的组中选择的至少一种过渡金属元素，M2为从由Mg、Al、Si、Ca、Ti、V、Cr、Fe、Cu、Zn、Ga、Ge、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ag、Sn、Sb、Te、Ba及Bi构成的组中选择的至少一种元素。
15.根据权利要求14所述的搭载有电池的设备，其中，
所述组成以Lix(M1，M2)O2表示，M1为Ni和Co，M2为从由Mg、Al及Zr构成的组中选择的至少一种，或者所述组成以LixM1O2表示，M1为Ni、Mn及Co，或M1为Co。
16.根据权利要求1～15中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述正极活性物质所包含的所述粒子具有组成以Lip(Nix，Coy，Alz)O2表示的层状岩盐结构，式中，0.9≤p≤1.3、0.6＜x＜0.9、0.1＜y≤0.3、0≤z≤0.2、x+y+z＝1。
17.根据权利要求1～16中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
构成所述固体电解质层的所述锂离子传导材料由石榴石系陶瓷材料、氮化物系陶瓷材料、钙钛矿系陶瓷材料、磷酸系陶瓷材料、硫化物系陶瓷材料或高分子系材料构成。
18.根据权利要求1～17中的任意一项所述的搭载有电池的设备，其中，
所述正极层包括所述正极活性物质和形成在该正极活性物质的与所述固体电解质层相反一侧的端面的正极集电体，且所述负极层包括所述负极活性物质和形成在该负极活性物质的与所述固体电解质层相反一侧的端面的负极集电体。
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