CN106894089A - 碳化硅单晶的制备方法 - Google Patents

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    • C30B23/00—Single-crystal growth by condensing evaporated or sublimed materials

Abstract

本发明涉及碳化硅单晶制备领域，公开了一种碳化硅单晶的制备方法，包括：将装有碳化硅原料的坩埚放入长晶炉中，加热碳化硅原料使其升华而在籽晶上进行再结晶，将晶体冷却，得到碳化硅单晶，其中，所述加热方式为以下依次进行的阶段：(1)在温度为1200‑1300℃、压力为550‑650托的条件下维持10‑20min；(2)压力为550‑650，将温度升至2100‑2200℃；(3)将压力降为350‑450托，并维持20‑40min；(4)将压力降为1‑2托，并维持30‑40h；(5)将压力升至350‑450托，并维持20‑40min；(6)将压力升至550‑650托。该方法能得到大尺寸且高质量的碳化硅单晶。

Description

碳化硅单晶的制备方法
技术领域
本发明涉及碳化硅单晶制备领域，具体涉及一种碳化硅单晶的制备方法。
背景技术
碳化硅单晶具有禁带宽度大、击穿电场高、热导率大和介电常数小及物理和化学性能稳定等独特的性能，被认为是制造光子器件、高频大功率器件等理想的半导体材料，通常，碳化硅单晶中4H晶型越多，碳化硅单晶的质量越好。
作为碳化硅晶体的制造方法，一般是通过在高温条件下使原料碳化硅粉末进行升华再结晶，在碳化硅籽晶上生长而形成碳化硅的单晶体或多晶体。众所周知，制备碳化硅晶体的工艺条件对最终制得的碳化硅晶体的尺寸和质量有重要的影响。现有技术中，制备的碳化硅单晶的尺寸一般为2-3英寸，采用现有技术的方法制备4英寸以上的碳化硅单晶时，制备得到的碳化硅单晶中的4H晶型面积较小，晶体质量明显变差。因此，本领域急需要开发一种能制备大尺寸且高质量碳化硅单晶的方法。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术制备碳化硅单晶尺寸小、质量不佳的问题，提供一种碳化硅单晶的制备方法，该制备方法可以有效提高碳化硅单晶的晶体质量，并且碳化硅单晶的尺寸大。
为了实现上述目的，本发明提供一种碳化硅单晶的制备方法，该制备方法包括：将装有碳化硅原料的坩埚放入长晶炉中，加热所述坩埚中的碳化硅原料使其升华而在籽晶上进行再结晶，将结晶后形成的晶体冷却，得到碳化硅单晶，其中，所述加热的方式为以下依次进行的阶段：(1)第一阶段：在温度为1200-1300℃、压力为550-650托的条件下维持10-20min；(2)第二阶段：压力为550-650，将温度升至2100-2200℃；(3)第三阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为350-450托，并维持20-40min；(4)第四阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为1-2托，并维持30-40h；(5)第五阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至350-450托，并维持20-40min；(6)第六阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至550-650托；所述温度为所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度。
本发明中，通过控制碳化硅单晶长晶过程的工艺条件，使得到的碳化硅单晶的尺寸可以达到4-6英寸，并且得到的碳化硅单晶中具有较高的4H晶型面积，晶体质量较佳。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明提供了一种碳化硅单晶的制备方法，该制备方法包括：将装有碳化硅原料的坩埚放入长晶炉中，加热所述坩埚中的碳化硅原料使其升华而在籽晶上进行再结晶，将结晶后形成的晶体冷却，得到碳化硅单晶，其中，所述加热的方式为以下依次进行的阶段：(1)第一阶段：在温度为1200-1300℃、压力为550-650托的条件下维持10-20min；(2)第二阶段：压力为550-650，将温度升至2100-2200℃；(3)第三阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为350-450托，并维持20-40min；(4)第四阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为1-2托，并维持30-40h；(5)第五阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至350-450托，并维持20-40min；(6)第六阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至550-650托；所述温度为所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度。
本发明中，优选地，所述加热的方式中的第二阶段的升温过程的时间为1-1.5h。优选地，所述加热的方式中的第三阶段的降压过程的时间为20-30min。优选地，所述加热的方式中的第四阶段的降压过程的时间为40-50min。优选地，所述加热的方式中的第五阶段的升压过程的时间为40-50min。优选地，所述加热的方式中的第六阶段的升压过程的时间为20-30min。
本发明中，为了提高大尺寸碳化硅单晶的质量，优选情况下，从所述第一阶段至所述第二阶段的压力保持不变，从所述第三阶段至所述第六阶段的温度保持不变。此处所述“压力保持不变”是指压力不会在较大范围内波动，例如，压力波动的范围小于±1托，所述“温度保持不变”是指温度不会在较大范围内波动，例如，温度波动的范围小于±5℃。
本发明中，所述压力是指所述长晶炉中且坩埚外的压力，优选地，在所述加热之前，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa(如1×10-4Pa-3×10-4Pa)。
本发明中，长晶炉中的压力可以通过现有的能够用于控制压力的方法，优选地，在所述再结晶的过程中，向所述长晶炉中通Ar气和氮气，通过调节Ar气和氮气的通入量来控制压力。其中，Ar气和氮气的流量比例可以根据目标压力大小进行调节，例如，目标压力为600托时，Ar气流量可以为1.5L/min，氮气流量可以为1sccm；目标压力为400托时，Ar气流量可以为1L/min，氮气流量可以为1sccm；目标压力为1托时，Ar气流量可以为120sccm，氮气流量可以为80sccm。
本发明中，为了提高碳化硅单晶的生长质量，所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为40-70℃。
本发明中，所述籽晶可以为现有能够用于生长碳化硅单晶的籽晶，可以通过自制或商购得到。为了得到大尺寸高质量的碳化硅单晶，优选地，所述籽晶的厚度为1.5-3mm。如果厚度太薄，会由于籽晶和碳的热膨胀率不同而在长晶的过程中发生龟裂；如果厚度太厚，会增加经济成本。
本发明中，优选情况下，所述坩埚包括台座，所述籽晶通过粘结剂粘附在所述台座上。
本发明中，所述粘结剂可以现有的能够用于粘附籽晶的粘结剂，优选为碳粘结剂。所述碳粘结剂可以通过商购得到，例如，可以为日清纺化学公司的牌号为ST-201的市售品。
本发明中，为了使籽晶粘附牢固，优选地，所述粘附的过程可以为：(1)在台座的粘结面上薄薄地涂一层粘结剂，将籽晶的Si面贴在台座的粘结面上，对籽晶施压，使粘结剂将籽晶与台座粘合；(2)将粘附有籽晶的台座在45-50℃下加热1-1.5h；(3)每隔30-40分钟加一个月500g的砝码，一共加十个砝码，如果籽晶发生移动的话，重复步骤(2)；(4)将粘附有籽晶的台座逐步升温至200-210℃，进行粘结剂的硬化，然后冷却。
本发明中，优选地，在进行再结晶过程之前，对粘附了籽晶的台座进行热处理以碳化粘结剂。
本发明中，所述碳化粘结剂的过程的温度优选为1900-2100℃，最优选为2000℃。
本发明中，在将粘结剂加热升温的过程中，温度增加的速度不能太快，否则，可能造成籽晶脱落。优选地，所述碳化粘结剂的过程可以为：先将温度升高至700-800℃，保持2-3小时，再将温度逐步升高至1200-1300℃，保持10-20分钟，再将温度逐步升高至1900-2100℃，碳化2-3小时后，进行降温。
本发明中，所述碳化硅原料的粒径优选为400-600μm。所述碳化硅原料可以通过商购得到，例如，可以为太平洋蓝达姆公司的牌号为NG-F36的市售品。
本发明中，为了得到质量较佳的大尺寸碳化硅单晶，优选地，将所述碳化硅原料升华之前，对所述碳化硅原料在另一密闭坩埚中进行加热预处理，所述加热预处理过程包括以下依次进行的阶段：(1)第一阶段：将所述碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为1200-1300℃、压力为550-650托的条件下加热10-20min；(2)第二阶段：压力为550-650托，将温度升至2100-2200℃；(3)第三阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为350-450托，并维持20-40min；(4)第四阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为1-2托，并维持1-3h；(5)第五阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至350-450托，并维持20-40min；(6)第六阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至550-650托，然后降温。所述压力的控制可以同长晶过程中压力的控制方式，在此不再赘述。
本发明中，优选地，所述碳化硅原料加热预处理中的第二阶段的升温过程的时间为1-1.5h。优选地，所述碳化硅原料加热预处理中的第三阶段的降压过程的时间为20-30min。优选地，所述碳化硅原料加热预处理中的第四阶段的降压过程的时间为40-50min。优选地，所述碳化硅原料加热预处理中的第五阶段的升压过程的时间为40-50min。优选地，所述碳化硅原料加热预处理中的第六阶段的升压过程的时间为20-30min。
在本发明的碳化硅原料加热预处理中，所述降温的过程优选为：先在20-30min内将温度降至1700-1800℃，然后在1-1.5h内将温度降至500-600℃，然后自然冷却至室温。
在上述碳化硅原料预处理过程中，优选地，从所述第一阶段至所述第二阶段的压力保持不变，从所述第三阶段至所述第六阶段的温度保持不变。此处所述“压力保持不变”是指压力不会在较大范围内波动，压力波动的范围小于±1托，所述“温度保持不变”是指温度不会在较大范围内波动，温度波动的范围小于±5℃。
在本发明所述的制备方法中，所述冷却的速度不能过快，如果冷却速度过快，会使晶体发生龟裂，为了提高晶体的质量，优选情况下，所述冷却的过程包括以下阶段：(1)第一阶段：按照降温速度为20-25℃/min降至1700-1800℃；(2)第二阶段：按照降温速度为25-30℃/min降至400-500℃。上述过程之后，自然冷却到室温。
本发明中，所述制备方法还包括：将晶体冷却之后，将晶体从坩埚中取出。可以通过刀具将晶体割下，即可取出晶体。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。以下实施例中，
“室温”指“25℃”；
碳化硅单晶的尺寸参数按照GB/T 30866-2014测得；
碳化硅单晶的4H晶型面积通过拉曼光谱仪检测；碳化硅单晶的微管密度通过光学显微镜检测；电导率通过电阻仪测得；
碳化硅原料为太平洋蓝达姆公司的牌号为NG-F36的市售品，粒径为400-600μm；
籽晶为天科合达公司牌号为TK-71001010的市售品；
粘结剂为日清纺化学公司的牌号为ST-201的市售品；
以下对比例和实施例中，压力都是通过调节通入的Ar气和氮气的流量进行控制。
实施例1
(1)籽晶预处理：
在台座的粘结面上薄薄地涂一层粘结剂，将籽晶的Si面贴在台座的粘结面上(籽晶的厚度为2mm，下同)，对籽晶施压，使粘结剂将籽晶与台座粘合；将粘附有籽晶的台座在45℃下加热1h；每隔30分钟加一个约500g的砝码，一共加十个砝码，如果籽晶发生移动的话，重复步骤上述加热；将粘附有籽晶的台座逐步升温至200℃，进行粘结剂的硬化，然后冷却；
将粘附有籽晶的台座置于一个坩埚中，将坩埚放入加热炉，先将温度升高至700℃，保持2小时，再将温度逐步升高至1200℃，保持10分钟，再将温度逐步升高至1900℃，碳化2小时后，进行降温至室温，即完成籽晶预处理；
(2)碳化硅原料预处理
依次进行以下阶段：第一阶段：将碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为1300℃、压力为600托(Ar气流量为1.5L/min，氮气流量为1sccm，下同)的条件下加热10min；第二阶段：压力为600托，在1h内将温度升至2150℃；第三阶段：温度为2150℃，在20min内将压力降为400托(Ar气流量为1L/min，氮气流量为1sccm，下同)，并维持30min；第四阶段：温度为2150℃，在40min内将压力降为1托(Ar气流量为120sccm，氮气流量为80sccm)，并维持2h；第五阶段：温度为2150℃，在40min内将压力升至400托，并维持30min；第六阶段：温度为2150℃，在20min内将压力升至600托，然后降温(先在20min内将温度降至1700℃，然后在1h内将温度降至500℃，再自然冷却至室温)；
(3)长晶
将步骤(1)得到的粘附有籽晶的台座置于坩埚内上部中，并将步骤(2)得到的碳化硅原料置于坩埚内下部，将坩埚置于长晶炉中，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa，依次进行以下阶段：第一阶段：在温度为1300℃、压力为600托的条件下维持20min；第二阶段：压力为600，在1h内将温度升至2150℃；第三阶段：温度为2150℃，在20min内将压力降为400托，并维持30min；第四阶段：温度为2150℃，在40min内将压力降为1托，并维持35h，；第五阶段：温度为2150℃，在40min内将压力升至400托，并维持30min；第六阶段：温度为2150℃，在20min内将压力升至600托，长晶结束；上述长晶过程中，控制所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为70℃；
(4)冷却和移除
按照以下过程对步骤(3)的系统进行冷却：第一阶段：按照降温速度为20℃/min降至1800℃；(2)第二阶段：按照降温速度为30℃/min降至500℃。然后自然冷却，冷却至室温后将刀具将晶体割下，即得到碳化硅单晶A1。
对上述碳化硅单晶A1的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例2
(1)籽晶预处理：
在台座的粘结面上薄薄地涂一层粘结剂，将籽晶的Si面贴在台座的粘结面上(籽晶的厚度为2mm，下同)，对籽晶施压，使粘结剂将籽晶与台座粘合；将粘附有籽晶的台座在50℃下加热1h；每隔20分钟加一个月500g的砝码，一共加十个砝码，如果籽晶发生移动的话，重复步骤上述加热；将粘附有籽晶的台座逐步升温至210℃，进行粘结剂的硬化，然后冷却；
将粘附有籽晶的台座置于一个坩埚中，将坩埚放入加热炉，先将温度升高至800℃，保持2小时，再将温度逐步升高至1300℃，保持10分钟，再将温度逐步升高至2100℃，碳化2小时后，进行降温至室温，即完成籽晶预处理；
(2)碳化硅原料预处理
依次进行以下阶段：第一阶段：将碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为1200℃、压力为650托(Ar气流量为1.6L/min，氮气流量为1.5sccm，下同)的条件下加热20min；第二阶段：压力为650托，在1.5h内将温度升至2200℃；第三阶段：温度为2200℃，在30min内将压力降为450托(Ar气流量为1.1L/min，氮气流量为1.1sccm，下同)，并维持40min；第四阶段：温度为2200℃，在50min内将压力降为2托(Ar气流量为120.2sccm，氮气流量为80.1sccm)，并维持1h；第五阶段：温度为2200℃，在50min内将压力升至450托，并维持20min；第六阶段：温度为2200℃，在30min内将压力升至650托，然后降温(先在30min内将温度降至1800℃，然后在1.5h内将温度降至600℃，再自然冷却至室温)；
(3)长晶
将步骤(1)得到的粘附有籽晶的台座置于坩埚内上部中，并将步骤(2)得到的碳化硅原料置于坩埚内下部，将坩埚置于长晶炉中，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa，依次进行以下阶段：第一阶段：在温度为1200℃、压力为650托的条件下维持10min；第二阶段：压力为650，在1.5h内将温度升至2100℃；第三阶段：温度为2100℃，在30min内将压力降为450托，并维持20min；第四阶段：温度为2100℃，在50min内将压力降为2托，并维持30h；第五阶段：温度为2100℃，在50min内将压力升至450托，并维持30min；第六阶段：温度为2100℃，在30min内将压力升至650托，长晶结束；上述长晶过程中，控制所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为50℃；
(4)冷却和移除
按照以下过程对步骤(3)的系统进行冷却：第一阶段：按照降温速度为25℃/min降至1700℃；(2)第二阶段：按照降温速度为28℃/min降至400℃。然后自然冷却，冷却至室温后将刀具将晶体割下，即得到碳化硅单晶A2。
对上述碳化硅单晶A2的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例3
(1)籽晶预处理：
在台座的粘结面上薄薄地涂一层粘结剂，将籽晶的Si面贴在台座的粘结面上(籽晶的厚度为2mm，下同)，对籽晶施压，使粘结剂将籽晶与台座粘合；将粘附有籽晶的台座在48℃下加热1.5h；每隔30分钟加一个月500g的砝码，一共加十个砝码，如果籽晶发生移动的话，重复步骤上述加热；将粘附有籽晶的台座逐步升温至200℃，进行粘结剂的硬化，然后冷却；
将粘附有籽晶的台座置于一个坩埚中，将坩埚放入加热炉，先将温度升高至750℃，保持2小时，再将温度逐步升高至1250℃，保持20分钟，再将温度逐步升高至2000℃，碳化2小时后，进行降温至室温，即完成籽晶预处理；
(2)碳化硅原料预处理
依次进行以下阶段：第一阶段：将碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为1250℃、压力为550托(Ar气流量为1.4L/min，氮气流量为0.95sccm，下同)的条件下加热20min；第二阶段：压力为550托，在1.2h内将温度升至2100℃；第三阶段：温度为2100℃，在25min内将压力降为350托(Ar气流量为0.95L/min，氮气流量为0.95sccm，下同)，并维持20min；第四阶段：温度为2100℃，在45min内将压力降为1托(Ar气流量为120sccm，氮气流量为80sccm)，并维持1h；第五阶段：温度为2100℃，在45min内将压力升至350托，并维持20min；第六阶段：温度为2100℃，在25min内将压力升至550托，然后降温(先在250min内将温度降至1700℃，然后在1.2h内将温度降至500℃，再自然冷却至室温)；
(3)长晶
将步骤(1)得到的粘附有籽晶的台座置于坩埚内上部中，并将步骤(2)得到的碳化硅原料置于坩埚内下部，将坩埚置于长晶炉中，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa，依次进行以下阶段：第一阶段：在温度为1250℃、压力为550托的条件下维持10min；第二阶段：压力为550，在1.2h内将温度升至2200℃；第三阶段：温度为2200℃，在25min内将压力降为350托，并维持40min；第四阶段：温度为2200℃，在45min内将压力降为1托，并维持40h；第五阶段：温度为2200℃，在45min内将压力升至350托，并维持40min；第六阶段：温度为2200℃，在25min内将压力升至550托，长晶结束；上述长晶过程中，控制所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为40℃；
(4)冷却和移除
按照以下过程对步骤(3)的系统进行冷却：第一阶段：按照降温速度为22℃/min降至1750℃；(2)第二阶段：按照降温速度为25℃/min降至450℃。然后自然冷却，冷却至室温后将刀具将晶体割下，即得到碳化硅单晶A3。
对上述碳化硅单晶A3的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例4
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，步骤(3)中，从第三阶段至第六阶段的温度波动较大，具体为：第三阶段的温度为2150℃，第四阶段的温度为2160℃，第五阶段的温度为2150℃，第六阶段的温度为2180℃。制备得到碳化硅单晶A4。
对上述碳化硅单晶A4的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例5
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，步骤(3)中，控制所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为90℃。制备得到碳化硅单晶A5。
对上述碳化硅单晶A5的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例6
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，碳化硅原料(购自太平洋蓝达姆公司)的粒径为800-1000μm。制备得到碳化硅单晶A6。
对上述碳化硅单晶A6的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
实施例7
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，步骤(2)中，不采用分段加热处理，具体为：将碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为2150℃、压力为600托的条件下加热3.5h，然后降温。制备得到碳化硅单晶A7。
对上述碳化硅单晶A7的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
对比例1
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，步骤(3)中，第一阶段的温度为2150℃，并且从第二阶段至第六阶段的温度都为2150℃。制备得到碳化硅单晶D1。
对上述碳化硅单晶D1的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
对比例2
按照实施例1的方法制备碳化硅单晶，不同的是，步骤(3)和(4)不同，具体为：步骤(3)的过程为：将步骤(1)得到的粘附有籽晶的台座置于坩埚内上部中，并将步骤(2)得到的碳化硅原料置于坩埚内下部，将坩埚置于长晶炉中，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa，依次进行以下阶段：第一阶段：在温度为1900℃、压力为7000Pa的条件下维持2h；第二阶段：温度为1900℃，在1h内将压力降为1000Pa，维持72h；第三阶段：压力为1000Pa，将温度从1900℃升至1930℃，长晶结束；
步骤(4)的过程为：在20h内将温度由1930℃降到1450℃，然后在10h内将温度由1450℃降到500℃，接下来自然冷却常温温度。
制备得到碳化硅单晶D2。对上述碳化硅单晶D2的尺寸和质量进行检测，结果如表1所示。
表1
通过表1的结果可以看出，采用本发明的制备方法可以得到大尺寸且质量优异的碳化硅单晶，对比例1和对比例2中制备的碳化硅单晶虽然也是4英寸，但是其晶体质量明显低于实施例1的碳化硅单晶。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种碳化硅单晶的制备方法，该制备方法包括：将装有碳化硅原料的坩埚放入长晶炉中，加热所述坩埚中的碳化硅原料使其升华从而在籽晶上进行再结晶，将结晶后形成的晶体冷却，得到碳化硅单晶，其特征在于，所述加热的方式为依次进行以下阶段：(1)第一阶段：在温度为1200-1300℃、压力为550-650托的条件下维持10-20min；(2)第二阶段：压力为550-650，将温度升至2100-2200℃；(3)第三阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为350-450托，并维持20-40min；(4)第四阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为1-2托，并维持30-40h；(5)第五阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至350-450托，并维持20-40min；(6)第六阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至550-650托；所述温度为所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，在所述加热之前，对所述长晶炉抽真空至长晶炉中的压力小于3×10-4Pa；
优选地，从所述第一阶段至所述第二阶段的压力保持不变，从所述第三阶段至所述第六阶段的温度保持不变。
3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，在所述再结晶的过程中，向所述长晶炉中通Ar气和氮气，通过调节Ar气和氮气的流量来控制压力。
4.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，所述坩埚内上部的气态碳化硅原料的温度与所述坩埚内下部的固态碳化硅原料的温度的差值为40-70℃。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述籽晶的厚度为1.5-3mm。
6.根据权利要求1或5所述的制备方法，其中，所述坩埚包括台座，所述籽晶通过粘结剂粘附在所述台座上。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其中，在进行再结晶过程之前，对粘附了籽晶的台座进行热处理以碳化粘结剂。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述碳化硅原料的粒径为400-600μm。
9.根据权利要求1或6所述的制备方法，其中，将所述碳化硅原料升华之前，对所述碳化硅原料在另一密闭坩埚中进行加热预处理，所述加热预处理过程包括以下依次进行的阶段：(1)第一阶段：将所述碳化硅原料置于密闭坩埚中，在温度为1200-1300℃、压力为550-650托的条件下加热10-20min；(2)第二阶段：压力为550-650托，将温度升至2100-2200℃；(3)第三阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为350-450托，并维持20-40min；(4)第四阶段：温度为2100-2200℃，将压力降为1-2托，并维持1-3h；(5)第五阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至350-450托，并维持20-40min；(6)第六阶段：温度为2100-2200℃，将压力升至550-650托，然后降温。
10.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述冷却的过程包括以下阶段：(1)第一阶段：按照降温速度为20-25℃/min降至1700-1800℃；(2)第二阶段：按照降温速度为25-30℃/min降至400-500℃。
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