CN106824249A - 一种类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法 - Google Patents

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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J27/00—Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
    • B01J27/24—Nitrogen compounds

Abstract

一种类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法，涉及类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备技术领域。将硒粉、三聚氰胺和3‑二苯甲基‑1,2‑二硒戊环混合研磨后，在N2保护下煅烧，然后再研磨得到类石墨相碳化氮负载硒催化材料。本发明原料易得，反应条件温和、产物无需分离、反应易于操作、具有良好的安全性。本方法不需使用其他具有一定毒害的含硒试剂，而是直接使用纯度较高的硒粉；本方法使用三聚氰胺参与反应，固废少、腐蚀性低、绿色环保、符合环境友好原则，适合于工业生产。

Description

一种类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法
技术领域
本发明涉及类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备技术领域。
背景技术
我国硒资源丰富，开发硒资源的新应用，能够重复发挥我国的资源优势，有重要的战略意义。类石墨相碳化氮负载硒催化材料是一种利用纳米技术制备而成的新型研制品，碳化氮是一种纳米材料，具有空间三维网状结构，其负载硒元素可以很好的扩大硒元素的应用价值。最近我们发现，纳米结构碳化氮是在各种应用中补充碳的吸引力类别的纳米材料。其具有特有的热稳定性，光催化和能量转换的适当电子结构，而当其中的原子被一定量的硒原子所取代时，硒的应用价值将被扩散至更广的范围。并且碳氮化物显然是“可持续的”，因为它们仅由碳和氮组成，并且可以以低成本从简单的前体制备。类石墨相碳化氮负载硒材料有很好的催化活性，可催化一系列有工业应用价值的绿色合成反应。
因此，开发类石墨相碳化氮负载硒催化材料的简便合成方法，能够降低相关材料的合成成本，从而有利于大规模生产。
发明内容
本发明的目的是提供一种类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法。
本发明类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法是：将硒粉、三聚氰胺和3-二苯甲基-1,2-二硒戊环混合研磨后，在N2保护下煅烧，然后再研磨得到类石墨相碳化氮负载硒催化材料。
本发明原料易得，反应条件温和、产物无需分离、反应易于操作、具有良好的安全性。本方法不需使用其他具有一定毒害的含硒试剂，而是直接使用纯度较高的硒粉；本方法使用三聚氰胺参与反应，固废少、腐蚀性低、绿色环保、符合环境友好原则，适合于工业生产。
进一步地，为了提高催化材料的活性，本发明中，所述三聚腈胺和硒粉的混合质量比为50～150∶1。优选100∶1。
同理，所述3-二苯甲基-1,2-二硒戊环和硒粉的混合质量比为0.016～0.020∶1。优选0.018∶1。
所述煅烧温度为450～550℃。优选500℃。
所述煅烧时间为5小时。该反应时间可充分让原料转化为活性催化材料又不至于老化。
所述硒粉为纯度大于98%的硒粉，硒粉纯度过低会影响材料的生成，从而使得其催化剂活性不稳定。
具体实施方式
下面的实施例对本发明进行更详细的阐述，而不是对本发明的进一步限定。实施例1
按质量比为0.018∶1∶100，把3-二苯甲基-1,2-二硒戊环、硒粉和含氮杂环有机化合物混合研磨半小时后，放置于管式炉中。在500℃和N2保护下灼烧5小时，研磨得到淡黄色固体粉末，即类石墨相碳化氮负载硒催化材料。
将碳化氮负载硒应用于烯烃氧化，检验其催化活性，具体步骤为：0.5 mmol 1,1-二苯基乙烯溶解于2 mL 1，4-二氧六环和水为9∶1的混合溶液中，加入20 mg碳化氮负载硒催化剂，通入空气，光照条件下80℃反应48小时，经柱层析分离的氧化产物二苯甲酮，产率85%。
实施例2
其他条件同实施例1，检验不同三聚氰胺用量的反应，实验结果如表1所示。
表1三聚氰胺用量的检验
由上述结果可知三聚氰胺用量为硒粉质量的100倍时反应最佳（实施例1）。
实施例3
其他条件同实施例1，检验不同3-二苯甲基-1,2-二硒戊环用量的反应，实验结果如表2所示。
表2 3-二苯甲基-1,2-二硒戊环用量的检验
由上述结果可知3-二苯甲基-1,2-二硒戊环用量为硒粉质量的0.018倍时反应最佳（实施例1）。
实施例4
其他条件同实施例1，检验不同温度下的反应，实验结果如表3所示。
表3不同煅烧温度的检验
由上述结果可知，在500℃煅烧时最佳（实施例1）。
以上各例中，采用的硒粉纯度大于98%。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何形式上的限制，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，依据本发明的技术实质，对以上实施例所作的任何简单的修改、等同替换与改进等，均仍属于本发明技术方案的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种类石墨相碳化氮负载硒催化材料的制备方法，其特征在于：将硒粉、三聚氰胺和3-二苯甲基-1,2-二硒戊环混合研磨后，在N2保护下煅烧，然后再研磨得到类石墨相碳化氮负载硒催化材料。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述三聚腈胺和硒粉的混合质量比为50～150∶1。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述三聚腈胺和硒粉的混合质量比为100∶1。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述3-二苯甲基-1,2-二硒戊环和硒粉的混合质量比为0.016～0.020∶1。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：所述3-二苯甲基-1,2-二硒戊环和硒粉的混合质量比为0.018∶1。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述煅烧温度为450～550℃。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于：所述煅烧温度为500℃。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述煅烧时间为5小时。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述硒粉为纯度大于98%的硒粉。
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