CN106684464A - 全固态电池的电解质层、制造全固态电池的方法及车辆 - Google Patents

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Abstract

本公开涉及全固态电池的电解质层、制造全固态电池的方法及车辆。公开了一种制造全固态电池的方法。该方法包括在基板上涂布第一浆料或组合物浆料以形成具有预定厚度的第一电解质层；在第一电解质层上涂布第二浆料或组合物以形成具有预定厚度的第二电解质层；在第二电解质层上层压电极层；通过按压将电极层接合至第二电解质层；并且从第一电解质层移除基板。第一电解质层的第一浆料或组合物的粘合剂的含量小于第二电解质层的第二浆料或组合物的粘合剂的含量，并且因此可以容易地从第一电解质层移除基板。

Description

全固态电池的电解质层、制造全固态电池的方法及车辆
相关申请的交叉引证
本申请基于并且要求于2015年11月11日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2015-0158361号的优先权的权益，通过引证将该申请的公开内容整体结合于本文中。
技术领域
本发明涉及一种可以包括电解质层的全固态电池(all-solid statebattery)以及利用其制造全固态电池的方法。具体地，可以通过电解质层与电极层之间稳定的层压而使全固态电池获得可靠的质量。
背景技术
全固态电池包括取代高分子电解质的固态电解质(solid electrolyte)以改善化学稳定性并解决诸如液体渗漏或着火的问题。
在全固态电池中，电极层和电解质层的厚度可以增加以提高固态电解质的特性并提高能量密度。
为了增加电极层和电解质层的厚度，已经使用通过层压电解质层和电极层来制造各种全固态电池的方法。
例如，在相关技术中，已经提出了一种用于制造全固态电池的方法。具有预定厚度的固态电解质浆液被涂布在诸如片材或膜的基板上并被干燥以形成电解质层，并且电解质层具有附接至其一个表面的基板。正电极层或负电极层被层压在电解质层的另一表面上并且随后通过按压接合。此后，移除附接至电解质层的一个表面的基板并且具有反向极性的电极层可以通过按压而被接合至电解质层的一个表面。然而，在制造全固态电池的相关技术的方法中，基板可能不会从电解质层的一个表面顺利地层离(delaminate)，并且因此，不能确保质量并且电解质层与电极层之间的接触面被损坏。
发明内容
在优选的方面中，本发明提供了一种用于全固态电池的电解质。在一个方面中，电解质可包括具有不同的粘合剂含量的两个或两个以上电解质层。在优选的方面，这样不同的多个电解质层可允许基板从电解质层顺利地移除并且在应用层压技术时在电解质层与电极层之间顺利地形成界面。在另一方面中，本发明提供了一种利用其制造全固态电池的电解质的方法。
在一个方面中，全固态电池的电解质层包括：均具有不同的粘合剂的两个或两个以上电解质层。例如，两个或两个以上电解质层可各自具有不同的粘合剂，诸如粘合剂的浓度和/或量、或粘合剂类型、或浓度/量或类型这些全部不同。
因此，例如，两个或两个以上电解质层的不同之处可能在于：(1)粘合剂类型；(2)每层中粘合剂的浓度和/或量；(3)电极的类型；或(4)以上全部。
两个或两个以上电解质层可具有不同的厚度。
两个或两个以上电解质层中的每一个可包括粘合剂和固态电解质，并且由(1)通过混合粘合剂和溶剂制备的粘合剂溶液和(2)具有固态电解质的浆料来制备。在粘合剂溶液中，溶剂不会与固态电解质反应。
在示例性实施方式中，用于全固态电池的电解质可包括第一电解质层和第二电解质层。第一电解质层可包括第一粘合剂和第一固态电解质并且第二电解质层可包括第二粘合剂和第二电解质。
可通过混合包括第一粘合剂和第一溶剂的第一粘合剂溶液与包括第一固态电解质的第一浆料或组合物制备第一电解质层。同样地，可通过混合包括第二粘合剂和第二溶剂的第二粘合剂溶液与包括第二固态电解质的第二浆料或组合物制备第二电解质层。
根据本发明另一示例性实施方式，一种制造全固态电池的方法可以包括以下步骤：在基板上涂布第一组合物或浆料以形成具有厚度(t1)的第一电解质层；在第一电解质层上涂布第二组合物或浆料以形成具有厚度(t2)的第二电解质层；在第二电解质层上层压电极层；并且将电极层接合至第二电解质层，该步骤可以包括施加压力；并且从第一电解质层移除基板。
优选地，在一个方面中，第一电解质层的第一浆料或组合物中所包含的第一粘合剂的含量小于包含在第二电解质层的第二浆料或组合物中的第二粘合剂的含量。
第一电解质层(t1)的厚度可以小于第二电解质层(t2)的厚度。例如，在某些方面，两层之间厚度(即，t1和t2)的差可以适当地从0.5μm至30μm或从50μm至80μm。第一组合物或浆料可通过电喷射沉积(electrospray deposition)或其他工序适当地涂布在基板上。
第二组合物或浆料可以通过诸如口模式涂布(die coating)、逗号涂布(comma coating)以及凹版涂布(Gravure coating)的任一个涂布技术涂布在第一电解质层上。
在基板层离操作(substrate delaminating operation)之后，与接合至第二电解质层的电极层极性相反的另外的电极层可以接合至第一电解质层。因此，当电极层是正电极时，在从第一电解质层移除基板之后，作为负电极的另外的电极层可以被层压至从其移除了基板的第一电解质层。当电极层是负电极时，在从第一电解质层中移除基板之后，作为正电极的另外的电极层可以被层压至从其移除基板的第一电解质层。
本发明进一步提供的是包括如本文中所描述的全固态电池的车辆。本发明还提供的是可包括通过如本文中所描述的方法制造的全固态电池的车辆。
下文公开了本发明的其他方面。
附图说明
通过以下结合附图的详细描述，本发明的上述目标和其他目标、特征以及优点将变得更为显而易见。
图1示出了根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的示例性方法。
图2示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中形成第一电解质层的示例性过程。
图3示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中形成第二电解质层的示例性过程。
图4示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中层压电解质层和电极层的示例性过程。
图5示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中将电极层接合至第二电解质层的示例性过程。
图6示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中从电解质层的第一电解质层移除基板的示例性过程。
图7示出了在根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法中将电极层接合至电解质层的第一电解质层的示例性过程。
具体实施方式
在下文中，将参考附图更详细地描述本发明的示例性实施方式。出于参考之目的，为了便于理解，图中示出的涉及描述本发明的元件的尺寸或线的粗细可被放大。另外，已考虑本发明的功能而对此后所使用的术语进行定义，并且可根据用户或操作者的意图或常规实践进行改变。因此，应基于本说明书的全部内容定义这些术语。
本文中使用的术语仅出于描述具体实施方式的目的而并非旨在限制本发明。除非上下文中明确指出并非如此，否则如在本文中使用的单数形式“一(a)”、“一个(an)”及“该(the)”还旨在包括复数形式。将进一步理解的是，术语“包括(comprises)”和/或“包含(comprising)”在此说明书中使用时指明所述特征、整体、步骤、操作、元件和/或部件的存在，但不排除一个或多个其他特征、整体、步骤、操作、元件、部件和/或其组的存在或添加。如本文中所使用的，术语“和/或”包括一个或多个相关列出项的任意以及所有组合。
除非在上下文中明确指出或者是显而易见的，否则本文中所使用的术语“大约(about)”应被理解为在本领域中的标准公差范围之内，例如在平均值的2个标准差之内。“大约(about)”可被理解为在所声称的值的10％、9％、8％、7％、6％、5％、4％、3％、2％、1％、0.5％、0.1％、0.05％或0.01％之内。除非上下文中清楚地表示并非如此，否则本文中提供的所有数值均由术语“大约”来限定。
应当理解，本文中所使用的术语“车辆(vehicle)”或“车辆的(vehicular)”或其他类似术语包括广义的机动车辆，诸如包括运动型多用途车辆(SUV)、公共汽车、卡车、各种商用车辆的载客车辆；包括各种小船和海船的船只，航天器等，以及包括混合动力车辆、电动车辆、燃烧机(combustion)、插入式混合电动车辆、氢动力车辆及其他替代燃料车辆(例如，燃料来源于除石油以外的资源)。如本文中所提及的，混合动力车辆是具有两种或更多种动力源的车辆，例如，汽油动力和电动车辆两者。
图1是示出了根据本发明的示例性实施方式的制造全固态电池的方法的流程图流程图。
如在图1中所示，根据示例性实施方式制造全固态电池的方法可以包括：在基板10上形成第一电解质层21的第一电解质层形成操作(S1)；在第一电解质层21上形成第二电解质层22的第二电解质层形成操作(S2)；在第二电解质层22上层压电极层31的层压操作(S3)；将电极层31接合至第二电解质层22的第一接合操作(S4)；从第一电解质层21移除基板10的基板移除操作(S5)；以及将相对电极层32接合至从其移除基板10的第一电解质层21的第二接合操作(S6)。
形成第一电解质层
如在图2中示出的，在操作S1中，第一组合物或浆料可以被涂布在基板10上并被干燥以形成具有厚度(t1)的第一电解质层21。
第一组合物或浆料可以包括固态粉末状态形式的第一电解质和第一粘合剂溶液，并且第一粘合剂溶液可以通过混合第一粘合剂和第一溶剂而被适当地制备。因此，在一个方面中，第一电解质层21可以形成为电解质颗粒21a，该电解质颗粒可通过如在图2中示出的粘合剂21b结合。
因此，第一浆料或组合物可以被涂布在基板10上并被干燥以形成第一电解质层21，并且第一电解质层21可以处于具有附接至其第一表面的基板10的状态。
根据示例性实施方式，可以涂布第一浆料或组合物以形成具有预定厚度t1的第一电解质层。优选地，在基板10上预定厚度(t1)的范围可以处于大约0.5μm至大约30μm的范围。涂布的方法没有特别的限制并且可以使用本领域中通常使用的涂布方法而无限制。例如，可以使用刮刀涂布第一浆料或组合物并且随后在包含大约1ppm或以下湿度的大气下在大约90℃至130℃的温度下干燥大约1至6小时以在基板10上形成第一电解质层21。
第一溶剂可以不与第一电解质反应并且可以在大约300K或以上的温度下适当地具有大约1.3cp的粘度。
例如，十二烷(dodecane)可以被用作第一溶剂并且聚(乙烯-co-丙烯-co-5-亚甲基-2-冰片烯)可以被用作第一粘合剂，然而，实例并不限于此。
根据示例性实施方式，可以通过基于第一溶剂的总重量将大约0wt％至2wt％(不包括0wt％)的量的第一粘合剂混合至第一溶剂，并且在搅拌和/或超声处理混合物时以大约40℃的温度对混合物进行加热来制备第一粘合剂溶液。因此，第一粘合剂溶液可以包括第一粘合剂含量，第一粘合剂含量小于传统全固态电池的传统电解质层中的粘合剂含量。因此，可以容易地从电解质层移除如在下文中所描述的基板10。
这样基于第一粘合剂溶液的总重量制备的包含大约0wt％至0.2w％(不包括0)的量的第一粘合剂的第一粘合剂溶液可以被添加到第一固态电解质(例如，固态粉末)中并与第一固态电解质相混合以基于第一浆料或组合物的总重量制备具有大约50wt％至70wt％的固态含量的第一浆料或组合物。
基板10可适当地由铝(Al)和镍(Ni)中的任一个形成。
形成第二电解质层
如在图3中示出的，第二组合物或浆料可以被均匀地涂布在第一电解质层21上并干燥以在第一电解质层21的另一表面上形成具有预定厚度(t2)的第二电解质层22(操作S2)。
第二组合物或浆料可以包括固态粉末状态的电解质和第二粘合剂溶液。可以通过混合第二粘合剂和第二溶剂制备第二粘合剂溶液。因此，第二电解质层22可以形成为电解质颗粒22a，该电解质颗粒通过如图3中示出的粘合剂22b被附接或结合。
因此，第二组合物或浆料可以被涂布在第一电解质层21上并随后干燥以形成第二电解质层22，并且第一电解质层21可以整体形成在第二电解质层22的第一表面上，或者换言之，第二电解质层22可以形成在具有与基板接触的第一表面相反的极性的第一电解质层21的第二表面上。如在下文中描述的第一电极层31所接合的接合表面可以形成在第二电解质层22的另一表面(第二表面)上。
根据示例性实施方式，第二电解质层22可以通过涂布第二组合物或浆料形成在第一电解质层21的另一表面(第二表面)上。所形成的第二电解质层22可具有在基板10上从大约50μm至大约80μm的范围的预定厚度(t2)。第二浆料或组合物的涂布方法没有特别的限制。例如，可以使用刮刀适当进行涂布并随后在包含大约1ppm或以下湿度的大气下以90℃至130℃的温度使第二浆料或组合物干燥大约3至8小时。
第二溶剂可以不与第二电解质反应并且在大约300K或以上的温度下可具有大约1.3cp的粘度。
根据示例性实施方式，十二烷可以被用作第二溶剂并且聚(乙烯-co-丙烯-co-5-亚甲基-2-冰片烯)可以被用作第二粘合剂。
根据示例性实施方式，可以通过基于第二溶剂的总重量将大约2wt％至10wt％的第二粘合剂混合至第二溶剂并且在通过超声处理搅拌混合物时以大约40℃的温度对混合物进行加热来制备第二粘合剂溶液。因此，第二粘合剂溶液可具有与相关技术的全固态电池的传统电解质层的第二粘合剂含量相似的第二粘合剂含量，从而使如在下文中描述的电极层31稳固接合。
基于第二粘合剂溶液的总重量而包含大约0.5wt％至3wt％的量的第二粘合剂的第二粘合剂溶液可被加到第二固态电解质(例如，固态粉末状态)并与第二固态电解质相混合以基于第二浆料或组合物的总重量制备具有大约40wt％至70wt％的固态含量的第二浆料或组合物。
如从以上描述中可以看出，第一电解质层21的第一浆料或组合物可具有第一粘合剂含量，该第一粘合剂含量小于第二电解质层22的第二浆料或组合物的第二粘合剂含量。
此外，第一电解质层21的厚度t1可小于第二电解质层22的厚度t2。具体地，可适当调整第一电解质层21的厚度t1以便于移除(层离)如在下文中描述的基板10并稳定地保持对第二电解质层22的接合力。
层压电解质层和电极层
由于第二电解质层22被整体形成在第一电解质层21的第二表面上，所以第一电解质层21和第二电解质层22可以层叠以形成如图4中示出的电解质层20。随后，电极层可以被层压在电解质层20的第二电解质层22的第二表面上(操作S3)。此处，电极层31可以被配置为正电极和负电极中的任一个。
第一接合
可通过应用大约5MPa至20MPa的压力使层压的电解质层20和电极层31接合(操作S4)。
移除基板
在电极层31被接合至电解质层20的第二电解质层22之后，可从如在图6中示出的第一电解质层21的第一表面移除基板10(操作S5)。
第二接合
具有与如上所述的电极层31的极性相反的极性的电极层32(反电极)例如可以通过应用大约25MPa至40MPa的压力而被接合至移除了基板10的第一电解质层21的第一表面(操作S6)。例如，当在第一接合操作S5中接合的电极层31是正电极时，在第二接合操作S6中接合的电极层32可以是负电极，并且相反地，当在第一接合操作S5中所接合的电极层31是负电极时，则在第二接合操作S6中接合的电极层32可以是正电极。
电极层的制备
可以在形成电解质层20之前制造电极层31和32。
根据示例性实施方式，电极层31和32可以被配置为正电极复合物或负电极复合物。如下将详细地描述电极层31和32的制造过程。
首先，可以通过管道混合器或碾磨混合基于混合物的总重量的50wt％至85wt％的量的正电极活性材料或负电极活性材料、35wt％至15wt％的量的固态电解质以及2wt％至5wt％的量的导电材料。
接下来，可使用臼研机(mortar)、非鼓泡捏合机(non-bubblingkneader)、行星混合器(lanetary mixer)以及旋涡混合器(vortex mixer)中的任一个对混合物进行第二次混合以形成电极复合物。
可以基于浆料的总重量将包含大约1wt％至10wt％的量的第三粘合剂、第三溶剂等的粘合剂溶液添加到电极复合物并且混合以形成具有固态含量的大约40wt％至70wt％的量的浆料。可以使用刮刀在基板上涂布具有从大约100μm至大约500μm的一组厚度范围的浆料，并且涂布的正电极复合物或负电极复合物可以在大约90℃至130℃的温度下在真空烘箱中干燥大约1至6小时以制造正电极层和负电极层。基板可适当地由Al、C-Al、Ni以及Cu箔中的任一个形成。
第一电解质层21的第一浆料或组合物可具有比第二电解质层22的第二浆料或组合物的第二粘合剂的含量小的第一粘合剂的含量，并且因此，其粘度会减小。因此，在如上所述的第一电解质层形成操作S1中，可以通过电喷射沉积进行涂布第一浆料或组合物以形成第一电解质层21。由于通过电喷射沉积进行涂布第一浆料或组合物，故可以均匀并稳定地形成第一电解质层21的厚度t1。
第二电解质层22具有的第二粘合剂的含量与相关技术的全固态电池的传统电解质层的含量相似。在如上所述的第二电解质层形成操作S2中，可以通过口模式涂布(die coating)、逗号涂布以及凹版涂布中任一个涂布技术进行涂布第二浆料或组合物以形成第二电解质层22。因此，根据本发明的各种示例性实施方式，由于第一浆料或组合物的粘合剂的含量小于第二浆料或组合物的粘合剂的含量，故第一电解质层21可具有比第二电解质层22的粘附力小的粘附力，并且因此，可以容易附接至移除附接至第一电解质层21的第一表面的基板10，从而确保层压过程的安全性，因此有利于确保质量。
此外，由于通过依次形成第一电解质层21和第二电解质层22配置电解质层20，可以均匀地实现电解质层20的厚度，从而分配均匀电流以显著提高电池的性能。
具体地，可通过适当调整具有相对低的粘合剂含量的第一电解质层21的厚度来最小化电极层31与电解质层20之间的界面阻力。
如上所述，根据本发明的各种示例性实施方式，通过形成具有其中具有不同的粘合剂含量的两个或两个以上电解质层层压的结构的电解质层，可以从电解质层顺利地移除基板并且当应用层压技术时可以在电解质层与电极层之间顺利地形成界面。
在上文中，尽管已经参照示例性实施方式以及附图描述了本公开，本发明不限于此，但在不背离在所附权利要求书所要求保护的本公开的精神和范围的情况下，本发明所属领域的技术人员可对本发明进行各种修改和替换。
图中各元件的符号说明
10：基板
20：电解质层
21：第一电解质层
22：第二电解质层
31、32：电极层。

Claims (12)

1.一种用于全固态电池的电解质层，包括：
两个或两个以上电解质层，均包括不同的粘合剂。
2.根据权利要求1所述的电解质层，其中，所述两个或两个以上电解质层具有不同的厚度。
3.根据权利要求1所述的电解质层，其中，所述两个或两个以上电解质层中的每一个包括粘合剂和固态电解质，并且使用：(1)包括所述粘合剂和溶剂的粘合剂溶液；和(2)包括所述固态电解质的浆料或组合物进行制备，其中，所述溶剂不与所述固态电解质反应。
4.根据权利要求1所述的电解质层，其中，所述两个或两个以上电解质层均包括不同含量的所述粘合剂。
5.一种制造全固态电池的方法，所述方法包括以下步骤：
在基板上涂布第一浆料或组合物以形成具有厚度t1的第一电解质层；
在所述第一电解质层上涂布第二浆料或组合物以形成具有厚度t2的第二电解质层；
在所述第二电解质层上层压电极层；
将所述电极层接合至所述第二电解质层；并且
从所述第一电解质层移除所述基板，
其中，包含在所述第一浆料或组合物中以形成所述第一电解质层的第一粘合剂的含量小于包含在所述第二浆料或组合物中以形成所述第二电解质层的第二粘合剂的含量。
6.根据权利要求5所述的方法，其中，所述第一电解质层的厚度t1小于所述第二电解质层的厚度t2。
7.根据权利要求5所述的方法，其中，通过电喷射沉积将所述第一浆料或组合物涂布在所述基板上。
8.根据权利要求5所述的方法，其中，通过口模式涂布、逗号涂布或凹版涂布将所述第二浆料或组合物涂布在所述第一电解质层上。
9.根据权利要求5所述的方法，其中，所述电极层是正电极，并且在从所述第一电解质层移除所述基板之后，将负电极的另外的电极层层压至移除了所述基板的所述第一电解质层。
10.根据权利要求5所述的方法，其中，所述电极层是负电极，并且在从所述第一电解质层移除所述基板之后，将正电极的另外的电极层层压至移除了所述基板的所述第一电解质层。
11.一种车辆，包括根据权利要求1所述的全固态电池。
12.一种车辆，包括通过根据权利要求5所述的方法制造的全固态电池。
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