CN106207263A - 电解液、及电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的课题是，现有技术中期望实现输入输出特性高且可靠性高的电池。解决手段是一种电解液，其含有非水溶剂、和溶解于非水溶剂的碱金属盐，所述非水溶剂含有环丙基甲腈。以及一种电池，其具备电解液、正极和负极，所述电解液包含含有环丙基甲腈的非水溶剂和溶解于该非水溶剂的碱金属盐，所述正极含有能吸藏及释放碱金属离子的正极活性物质，所述负极含有能吸藏及释放碱金属离子的负极活性物质或含有碱金属。

Description

电解液、及电池
技术领域
本公开涉及电池用的电解液及电池。
背景技术
专利文献1中公开了一种非水电解质二次电池，其具备使用了含有腈化合物的非水溶剂的非水电解质。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：(日本)特开2004-303437号公报
发明内容
发明所要解决的课题
现有技术中，期望实现输入输出特性高且可靠性高的电池。
用于解决课题的手段
本公开的一个实施方式提供一种电解液，其含有非水溶剂、和溶解于非水溶剂的碱金属盐，非水溶剂含有环丙基甲腈。
发明效果
根据本公开，可以实现输入输出特性高且可靠性高的电池。
附图说明
图1是示出实施方式2的电池的一例的示意性立体图。
图2是示出实施方式2的电池的一例的示意性截面图。
图3是示出实施例1的电极板的概略构成的图。
图4是示出实施例1的电池的概略构成的立体图。
附图标记说明
10 正极
1a 正极合剂层
1b 正极集电体
1c 正极极耳引线
20 负极
2a 负极合剂层
2b 负极集电体
2c 负极极耳引线
30 隔膜
4 极板组
5 外壳
6 绝缘极耳膜
具体实施方式
以下，对本公开的实施方式进行说明。
首先，以下对本发明者的关注点进行说明。
现有技术的碳酸酯溶剂在负极上发生单电子还原而分解。此时，其分解物形成被称作是固体电解质界面(Solid Eletrolyte Interface，SEI)的非动态被膜。因此，可抑制溶剂的连续还原分解。这样，使用碳酸酯溶剂的非水电解液具有高的可靠性。但是，存在使用现有技术的碳酸酯溶剂的电解液的离子传导率低的课题。
另外，现有技术的腈溶剂，SEI形成能力低。因此，溶剂在负极上连续地分解。因此，存在充放电反复数个循环后的放电效率低的课题。
基于以上的关注点，本发明者创作出本公开的构成。
(实施方式1)
实施方式1的电解液含有非水溶剂和溶解于非水溶剂的碱金属盐。
非水溶剂含有环丙基甲腈。
根据以上的构成，实施方式1的电解液具有高的离子传导率和高的可靠性。由此，可以实现输入输出特性高且可靠性高的电池。
通常，腈基具有高的极性。因此，腈基对锂离子等碱金属离子具有高的配位能力。因此，腈基溶解锂盐等碱金属盐的能力高。
而且，环丙基甲腈与碳酸酯系溶剂相比，具有低的粘度。由此，在含有环丙基甲腈的溶剂中离子可以快速移动。通过使用这样的离子传导率高的电解液，电池的输入输出特性提高。
根据以上的要因，认为离子传导率提高。
在此，丙腈等腈系溶剂如下式(1)所示，认为在充电时，腈基的部分在负极表面上发生单电子还原从而引起分子的分裂。该反应生成物，分子量小，容易溶解于溶剂中。因此，认为该还原反应连续地发生。
另一方面，在环丙基甲腈的情况下，如下式(2)，认为腈基的部分发生还原分解，引起分子的开环。
在这种开环反应的情况下，与上述的式(1)的分裂反应不同，不伴随分子量的降低。因此，容易生成不溶于溶剂的分子量大的化合物。认为它们作为SEI堆积于负极上。因此，负极上的连续的还原分解反应被抑制。
根据以上的要因，认为可靠性提高。
在非水溶剂中，除上述的环丙基甲腈以外，也可以含有其它非水溶剂。
作为其它非水溶剂，可使用用于非水电解液的公知的溶剂。具体而言，作为其它非水溶剂，可使用环状碳酸酯、链状碳酸酯、环状羧酸酯、链状羧酸酯、链状腈、环状醚、链状醚等。
在非水溶剂中含有环状碳酸酯的情况下，可以提高Li盐的溶解性。作为环状碳酸酯，可使用碳酸亚乙酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、及它们的衍生物等。它们可以单独使用。或者也可以将2种以上组合使用。在使用选自碳酸亚乙酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯中的至少一种的情况下，可以提高电解液的离子电导率。在使用氟代碳酸亚乙酯的情况下，可以提高电解液在负极上的稳定性。
即，在实施方式1的电解液中，非水溶剂可以含有氟代碳酸亚乙酯。
根据以上的构成，可以提高电解液的离子传导率。另外，可以提高电解液在负极上的稳定性。
作为链状碳酸酯，可使用碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用上述碳酸酯的氢的一部分被氟取代了的氟代物。在使用氟代物的情况下，可以提高正极上的稳定性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为环状羧酸酯，可使用γ-丁内酯、γ-戊内酯、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用氢的一部分被氟取代了的化合物。在使用该化合物的情况下，可以提高耐氧化性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为链状羧酸酯，可举出乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用氢的一部分被氟取代了的化合物。在使用该化合物的情况下，可以提高耐氧化性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为链状腈，可使用乙腈、丙腈、丁腈、戊腈、异丁腈、新戊腈、己二腈、庚二腈、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用氢的一部分被氟取代了的化合物。在使用该化合物的情况下，可以提高耐氧化性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为环状醚，可使用1,3-二氧戊环、1,4-二氧戊环、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用氢的一部分被氟取代了的化合物。在使用该化合物的情况下，可以提高耐氧化性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为链状醚，可使用1,2-二甲氧基乙烷、二甲醚、二乙醚、二丙醚、乙基甲基醚、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、二乙二醇二丁醚、及它们的衍生物等。作为它们的衍生物，可使用氢的一部分被氟取代了的化合物。在使用该化合物的情况下，可以提高耐氧化性。它们可以单独使用。或者也可以组合2种以上使用。
作为溶解于非水溶剂的碱金属盐，可使用锂盐、钠盐等。
作为锂盐，可使用LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiN(SO2F)2、LiN(SO2CF3)2、二草酸硼酸锂(LiBOB)等。
作为钠盐，可使用NaClO4、NaBF4、NaPF6、NaN(SO2F)2、NaN(SO2CF3)2等。
在此，在实施方式1的电解液中，碱金属盐也可以是锂盐。
此时，锂盐也可以是选自LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2、及LiN(SO2F)2中的至少一种。
根据以上的构成，可以提高电解液的离子传导率。
此外，电解液中的碱金属盐的摩尔含量例如可以为0.5mol/L以上且2.0mol/L以下。
此外，实施方式1的电解液中，环丙基甲腈相对于非水溶剂的总体积的比例可以为1体积％以上。
根据以上的构成，可以实现输入输出特性高且可靠性高的电池。
另外，在实施方式1的电解液中，环丙基甲腈相对于非水溶剂的总体积的比例也可以为50体积％以上。
根据以上的构成，可以实现输入输出特性高且可靠性更高的电池。
另外，在实施方式1的电解液中，环丙基甲腈相对于非水溶剂的总体积的比例也可以为80体积％以上。
根据以上的构成，可以实现输入输出特性高且可靠性更高的电池。
(实施方式2)
以下，对实施方式2进行说明。此外，与上述的实施方式1重复的说明适宜省略。
实施方式2的电池具备上述实施方式1的电解液、正极和负极。
正极含有能进行碱金属阳离子的吸藏及释放的正极活性物质。
负极含有能进行碱金属阳离子的吸藏及释放的负极活性物质。
根据以上的构成，可以实现输入输出特性高且可靠性高的电池。
实施方式2的电池例如可以构成为二次电池。
另外，实施方式2的电池中，负极可以含有碱金属。此时，该碱金属可以是锂。
根据以上的构成，可以实现提高了能量密度或可靠性等电池特性的电池。
另外，实施方式2的电池中，负极可以含有负极活性物质。此时，该负极活性物质可以是碳。
根据以上的构成，可以实现提高了能量密度或可靠性等电池特性的电池。
另外，实施方式2的电池中，正极活性物质为含有选自镍、钴、锰中的至少一种元素和锂的金属氧化物。
根据以上的构成，可以实现提高了能量密度或可靠性等电池特性的电池。
图1是示出实施方式2的电池的一例的示意性立体图。
图2是示出实施方式2的电池的一例的示意性截面图。
如图1及图2所示，实施方式2的电池具备极板组4及外壳5。
极板组4被收纳于外壳5中。
极板组4具有正极10、负极20以及隔膜30。
正极10由正极集电体1b及正极合剂层1a构成。
正极合剂层1a形成于正极集电体1b上。
负极20由负极集电体2b及负极合剂层2a构成。
负极合剂层2a形成于负极集电体2b上。
正极10和负极20隔着隔膜30对置。由此，形成极板组4。
在极板组4中含浸有实施方式1的电解液。
正极集电体1b上连接有正极极耳引线1c。
负极集电体2b上连接有负极极耳引线2c。
正极极耳引线1c及负极极耳引线2c分别延伸到外壳5之外。
在正极极耳引线1c与外壳5之间配置有绝缘极耳膜6。
在负极极耳引线2c与外壳5之间配置有绝缘极耳膜6。
正极合剂层1a含有能吸藏及释放碱金属离子的正极活性物质。
作为正极活性物质，有能吸藏及释放一种或多种碱金属离子的材料。例如，作为正极活性物质，可使用含有碱金属的过渡金属氧化物、过渡金属氟化物、聚阴离子材料、氟代聚阴离子材料、过渡金属硫化物等。例如，作为正极活性物质，可使用LixMeyO2、及、Li1+xMeyO3(0＜x≦1、0.95≦y＜1.05，Me含有选自Co、Ni、Mn、Fe、Cr、Cu、Mo、Ti及Sn中的至少一种)等的含锂过渡金属氧化物。或者，作为正极活性物质，可使用LixMeyPO4及LixMeyP2O7(0＜x≦1、0.95≦y＜1.05，Me为选自Co、Ni、Mn、Fe、Cu、Mo中的至少一种)等含锂聚阴离子材料。或者，作为正极活性物质，可使用NaxMeyO2(0＜x≦1、0.95≦y＜1.05，Me为选自Co、Ni、Mn、Fe、Cr、Cu、Mo、Ti及Sn中的至少一种)等含钠过渡金属氧化物。
作为正极集电体1b，可使用由铝、铝合金、不锈钢、钛、钛合金等金属材料制作的多孔质或无孔的片材或膜。在使用铝或其合金作为正极集电体1b的材料的情况下，廉价，且容易薄膜化。作为片材或膜，可使用金属箔、金属网等。出于降低电阻值的目的、或赋予催化剂效果的目的、或强化正极合剂层1a与正极集电体1b的结合等的目的，也可以在正极集电体1b的表面上涂布碳等碳材料。
负极合剂层2a含有能吸藏及释放碱金属离子的负极活性物质。
作为负极活性物质，可使用吸藏及释放碱金属离子的材料、或碱金属。作为吸藏及释放碱金属离子的材料，可使用碱金属合金、碳、过渡金属氧化物、硅材料等。例如，作为锂二次电池的负极材料，可使用选自Zn、Al、Sn、Si、Pb、Na、Ca、In、Mg中的金属与锂的合金、或者人造石墨、天然石墨、难石墨化非晶质碳、易石墨化非晶质碳等碳、或者Li4Ti5O12、TiO2、V2O5等过渡金属氧化物、或者SiOx(0＜x≦2)、锂金属等。另外，例如，作为钠二次电池的负极材料，可使用选自Zn、Al、Sn、Si、Pb、Na、Ca、In、Mg中的金属与钠的合金、或者难石墨化非晶质碳、易石墨化非晶质碳等碳、或者Na2Ti3O7、Na2Ti6O13等过渡金属氧化物、或者钠金属等。
作为负极集电体2b，可使用由铝、铝合金、不锈钢、镍、镍合金、铜、铜合金等金属材料制作的多孔质或无孔的片材或膜。在将铝或其合金用作负极集电体2b的材料的情况下，廉价且容易薄膜化。作为片材或膜，可使用金属箔、金属网等。出于降低电阻值的目的、或赋予催化剂效果的目的、或强化负极合剂层2a与负极集电体2b的结合等的目的，也可以在负极集电体2b的表面上涂布碳等碳材料。
作为隔膜30，可使用由聚乙烯、聚丙烯、玻璃、纤维素、陶瓷等制作的多孔质膜。例如，在隔膜30的细孔的内部含浸电解液。
正极合剂层1a及负极合剂层2a也可以含有导电助剂、或离子传导体、或粘合剂。
作为导电助剂，可使用炭黑、石墨、乙炔黑等碳材料、聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩等导电性高分子等。
作为离子传导体，可使用聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲基酯等凝胶电解质、聚环氧乙烷等固体电解质等。
作为粘合剂，可使用聚偏二氟乙烯、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、偏二氟乙烯-四氟乙烯共聚物、聚四氟乙烯、羧甲基纤维素、聚丙烯酸、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚丙烯、聚乙烯、聚酰亚胺等。
作为导电助剂、离子传导体、粘合剂，可分别使用通常公知的材料。
实施方式2的电池的形状也可以是片型、硬币型、钮扣型、叠层型、圆筒型、偏平型、方型等类型。
实施例
以下，对本公开的实施例进行说明。但是，本公开的构成不仅限定于以下所说明的实施例。
＜实施例1＞
[非水电解液的调制]
在氟代碳酸亚乙酯(CAS编号：114435-02-8)和环丙基甲腈(CAS编号：5500-21-0)的混合溶剂(体积比1:4)中溶解1.0mol/L的LiPF6(CAS编号：21324-40-3)，制成电解液。
[离子传导率的测定]
使用东亚ディーケーケー株式会社制的电传导率计CM-30R，在25℃的恒温槽中测定上述电解液的离子传导率。其结果示于表1。
[正极板的制作]
首先，作为正极活性物质，准备Li(Ni、Co、Al)O2。在100重量份的正极活性物质中混合导电剂乙炔黑5重量份、粘合剂聚偏二氟乙烯树脂5重量份。使它们分散于脱水N-甲基-2-吡咯烷酮中，调制成浆料状的正极合剂。将该正极合剂仅涂布于由厚度15μm的铝箔制成的正极集电体的一面。将其干燥后进行压延，得到正极板。干燥后的正极合剂涂布量为10mg/cm2。
[负极板的制作]
将人造石墨粉末98重量份、苯乙烯-丁二烯橡胶1重量份、和羧甲基纤维素1重量份混合。使它们分散于水中，调制成浆料状的负极合剂。将该负极合剂仅涂布于由厚度10μm的铜箔制成的负极集电体的一面。将其干燥后进行压延，得到负极板。干燥后的负极合剂涂布量为6.5mg/cm2。
[片状电池的制作]
图3是示出实施例1的电极板的概略构成的图。
图4是示出实施例1的电池的概略构成的立体图。
首先，将正极板和负极板加工成图3所示的结构。对于电极面积，正极和负极均为24cm2。作为正极用的极耳引线，使用铝制的极耳引线。作为负极用的极耳引线，使用镍制的极耳引线。在极耳引线上熔敷有热熔敷树脂。如图4所示，正极板及负极板隔着隔膜(聚丙烯制、厚度30μm)以电极彼此重叠的方式对置。
接着，将裁成120×120mm的长方形的铝层压板(厚度100μm)折叠。将其120mm的端面以230℃热密封。将其制成120×60mm的筒状。从60mm的端面放入如图4所示那样对置的电极组。将铝层压板的端面和极耳引线的热熔敷树脂的位置对位，并以230℃热密封。
接着，从层压板的未密封的一侧注入0.8cc的非水电解液。注液后在0.06MPa的真空下静置15分钟。由此，使电极合剂内部含浸电解液。
最后，将进行了注液的一侧的层压板的端面以230℃热密封。
[电池的评价]
按以下的顺序评价上述制作的电池。
在进行评价时，用80×80cm的不锈钢板(厚度2mm)从层压板上部夹持电极板，并用コ字型的夹具以0.2MPa对电池进行加压。
另外、评价均在25℃的恒温槽中进行。
首先，在正极及负极的合剂内部完全含浸电解液。另外，出于使负极上形成SEI的目的，以1mA的恒流重复3个循环的充电·放电。充电在电池电压为4.2V时中止，放电在电池电压为2.5V时中止。充电和放电之间为20分钟，以开路静置。
接着，在同样的条件下再进行1个循环的充电·放电。将该第四循环的放电效率作为可靠性的指标。其结果示于表1。
＜实施例2＞
电解液的溶剂使用氟代碳酸亚乙酯、乙腈(CAS编号：75-05-8)与环丙基甲腈的混合溶剂(体积比20:79:1)。
除此之外，以与实施例1同样的方式制作成电池。之后，以与实施例1同样的方式进行该电池的评价。另外，以与实施例1同样的方式进行离子传导率的测定。其结果示于表1。
＜比较例1＞
电解液的溶剂使用氟代碳酸亚乙酯与乙腈(CAS编号：75-05-8)的混合溶剂(体积比1:4)。
除此之外，以与实施例1同样的方式制作电池。之后，以与实施例1同样的方式进行该电池的评价。另外，以与实施例1同样的方式进行离子传导率的测定。其结果示于表1。
＜比较例2＞
电解液的溶剂使用氟代碳酸亚乙酯与丙腈(CAS编号：107-12-0)的混合溶剂(体积比1:4)。
除此之外，以与实施例1同样的方式制作电池。之后，以与实施例1同样的方式进行该电池的评价。另外，以与实施例1同样的方式进行离子传导率的测定。其结果示于表1。
＜比较例3＞
电解液的溶剂使用氟代碳酸亚乙酯与碳酸二甲酯(CAS编号：616-38-6)的混合溶剂(体积比1:4)。
除此之外，以与实施例1同样的方式制作电池。之后，以与实施例1同样的方式进行该电池的评价。另外，以与实施例1同样的方式进行离子传导率的测定。其结果示于表1。
＜比较例4＞
电解液的溶剂使用氟代碳酸亚乙酯与碳酸甲乙酯(CAS编号：623-53-0)的混合溶剂(体积比1:4)。
除此之外，以与实施例1同样的方式制作电池。之后，以与实施例1同样的方式进行该电池的评价。另外，以与实施例1同样的方式进行离子传导率的测定。其结果示于表1。
[表1]
根据实施例1～2和比较例1～2的结果，含有环丙基甲腈的非水电解液，与含有乙腈或丙腈的非水电解液相比，显示高的可靠性。
另外，根据实施例1和比较例3～4的结果，含有环丙基甲腈的非水电解液具有与以碳酸酯溶剂为主溶剂的电解液同等的可靠性，且与以碳酸酯溶剂为主溶剂的非水电解液相比，显示高的离子传导率。由此，使用含有环丙基甲腈的非水电解液的非水电解液二次电池，与使用以碳酸酯溶剂为主溶剂的非水电解液的非水电解液二次电池相比，显示高的输入输出特性。
另外，根据实施例2和比较例1的结果，通过即使以少量含有环丙基甲腈，也可以提高可靠性。
产业上的可利用性
本公开的电解液可以用作电池的电解液。

Claims (11)

1.一种电解液，含有：非水溶剂和溶解于所述非水溶剂的碱金属盐，所述非水溶剂含有环丙基甲腈。
2.根据权利要求1所述的电解液，相对于所述非水溶剂的总体积，所述环丙基甲腈的比例为1体积％以上。
3.根据权利要求2所述的电解液，相对于所述非水溶剂的总体积，所述环丙基甲腈的比例为50体积％以上。
4.根据权利要求3所述的电解液，相对于所述非水溶剂的总体积，所述环丙基甲腈的比例为80体积％以上。
5.根据权利要求1所述的电解液，所述非水溶剂含有氟代碳酸亚乙酯。
6.根据权利要求1所述的电解液，所述碱金属盐为锂盐。
7.根据权利要求6所述的电解液，所述锂盐为选自LiBF4、LiPF6、LiN(SO2CF3)2及LiN(SO2F)2中的至少一种。
8.一种电池，具备：
权利要求1所述的电解液；
正极，所述正极含有能吸藏及释放碱金属离子的正极活性物质；以及
负极，所述负极含有能吸藏及释放所述碱金属离子的负极活性物质或者含有碱金属。
9.根据权利要求8所述的电池，所述负极含有所述碱金属，所述碱金属为锂。
10.根据权利要求8所述的电池，所述负极含有所述负极活性物质，所述负极活性物质为碳。
11.根据权利要求8所述的电池，所述正极活性物质为含有选自镍、钴、锰中的至少一种元素和锂的金属氧化物。
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