CN106084792A - 一种柔性介电硅树脂复合材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及复合材料领域，为解决无机材料硬度高，脆性大，无法完全满足一些较复杂形状和结构的压电元器件的设计和加工要求，本发明公开了一种柔性介电硅树脂复合材料及其制备方法，柔性介电硅树脂复合材料的介电常数30~140，介电损耗0.01~0.5，硬度30~90 Shore A，拉伸强度0.5~11.5 MPa，拉伸伸长率20％~360％，具有介电常数较高，介电损耗较低，机械力学性能优良等特点。

Description

一种柔性介电硅树脂复合材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及复合材料领域，具体涉及一种柔性介电硅树脂复合材料及其制备方法。
背景技术
无机陶瓷晶体材料如PbTiO3、BaTiO3等具有良好的介电性能，已广泛用于信息技术、微电子、电力工程等领域。但是此类无机材料硬度高，脆性大，无法完全满足一些较复杂形状和结构的压电元器件的设计和加工要求，不适于大面积使用和布置等。高分子材料兼有优良的柔韧性、良好的机械性能和易加工性等优点。为克服无机介电材料的上述缺点，研究者将无机介电纳米粒子与高分子共混复合，制备柔性介电高分子复合材料。例如，Siponkoski T等将锆钛酸铅（PZT）含量30-70％的P(VDF-TrFE)/PZT复合材料通过丝网印刷喷在PET薄膜上，测得其在1 kHz 时，介电常数介于33~69之间 (Siponkoski T, Nelo M, Palosaari J, t al., Electromechanical properties of PZT/P(VDF-TrFE) composite ink printed on a flexible organic substrate, Compo. Part B Eng., 2015,80,217~222)。Subrata S等则将PVDF和纳米BiVO4复合，制备的高分子材料与纯PVDF薄膜相比, 介电常数显著提高(ε~44) ，而介电损耗明显降低 (tanδ~0.02)（Subrata S, Samiran G, Dipankar Ml, et al., Electro-active phase formation in PVDF–BiVO4 flexible nanocomposite films for high energy density storage application,RSC Adv., 2014, 4, 48220~48227）。又如，Deepa K S等研制了PVDF/ La0.5Sr0.5CoO3-δ(LSCO) 复合材料，其介电常数约600，导电率2.7×10-7 S cm-1, 在1 kHz时介电损耗0.7，击穿电压 100 V（即使填料用量20 v%），可望用于嵌入式电容器（Deepa K S, Shaiju P, Sebastian M T, et al., Poly(vinylidene fluoride)–La0.5Sr0.5CoO3-δ composites: the influence of LSCO particle size on the structure and dielectric properties, Phys. Chem. Chem. Phys., 2014, 16, 17008~17017）。虽然PVDF及其共聚物的压电高分子复合材料具有柔韧、机械力学性能好、压电性能优异等特点，但它们通常只是一些较薄的压电复合膜材料，而且其价格较贵，这在一定程度上限制了其应用。
发明内容
为解决无机材料硬度高，脆性大，无法完全满足一些较复杂形状和结构的压电元器件的设计和加工要求，本发明公开了一种柔性介电硅树脂复合材料及其制备方法，该柔性高分子复合材料具有介电常数较高，介电损耗较低，机械力学性能优良等特点。
本发明是通过以下技术方案实现的：一种柔性介电硅树脂复合材料的介电常数30~140，介电损耗0.01~0.5，硬度30~90 Shore A，拉伸强度0.5~11.5 MPa，拉伸伸长率20％~360％。
上述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法为：用硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子与硅树脂复合后，经真空脱泡后浇模、固化成型，得到柔性介电硅树脂复合材料。
有机硅高分子材料廉价易得，具有良好的耐热性、易加工性、化学稳定性等优点，是制备柔性介电高分子复合材料的理想高分子基体。硅橡胶未经补强时，其机械力学性能差。同时硅树脂机械力学性能优良，耐温性更好。因此，本专利采用硅树脂与表面改性无机介电纳米粒子复合，制备柔性介电复合材料。
所述的硅树脂选自加成型硅树脂或缩合型硅树脂中的一种。当硅树脂为加成型硅树脂时，硅树脂由乙烯基封端硅树脂、含氢硅油、含氢硅树脂、铂络合物催化剂混合而成。当硅树脂为缩合型硅树脂时，硅树脂由羟基封端硅树脂、硅烷偶联剂、缩合型催化剂混合而成。
作为优选，对于加成型硅树脂，乙烯基封端硅树脂为二官能硅氧烷、三官能硅氧烷和四官能硅氧烷在乙烯基封端剂存在下，经催化共水解-缩合反应制备而成，其乙烯基含量为1×10-6~1×10-3mol/g；含氢硅油选自甲基苯基含氢硅油、二甲基含量硅油中的一种，其硅氢含量为1×10-5~1×10-4mol/g ，其用量为乙烯基封端硅树脂重量的0~30%；含氢硅树脂为二官能硅氧烷、三官能硅氧烷和四官能硅氧烷在含氢双封头存在下，经催化共水解-缩合反应制备而成，其硅氢含量为1×10-6~1×10-3mol/g ，其用量为乙烯基封端硅树脂重量的10~80%。铂络合物选自H2PtCl6 的异丙醇溶液, H2PtCl6的四氢呋喃溶液、Pt(PPh3)4、甲基乙烯基硅氧烷配位的铂络合物、邻苯二甲酸二乙酯配位的铂络合物、双环戊二烯二氯化铂、二氯双(三苯基膦)的铂络合物中的一种或几种，铂络合物的用量是铂金属元素质量为所有组分的1~150ppm；作为优选，铂络合物的用量是铂金属元素质量为所有组分的1~30ppm；
作为优选，缩合型硅树脂，羟基封端硅树脂为二官能硅氧烷、三官能硅氧烷和四官能硅氧烷经催化共水解-缩合反应制备而成。交联剂选自正硅酸甲酯、正硅酸乙酯、三甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、三异丙氧基硅烷、KH-560、KH-570中的一种或者几种，其用量为所有其它组分重量的0.05~3%。固化催化剂选自辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、钛酸正丁酯、钛酸正丁酯的乙酰丙酮螯合物中的一种或几种。
作为优选，表面改性无机介电纳米粒子用量为硅树脂质量的1~80 %，硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子与硅树脂经三辊机或球磨机混合均匀后，经室温真空脱泡5~30min，在20~180℃下硫化成型。
所述的硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子的方法是：向搅拌的无机介电纳米粒子、硅烷偶联剂与有机溶剂的混合物中滴加酸性催化剂水溶液，在25~100℃下搅拌反应0.2~24h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后用有机溶剂洗涤若干次，优选为3~4次，然后将所得固体粉末经35~100℃真空干燥8~72h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子。
作为优选，上述真空的真空度为20~40mmHg。
上述的无机介电纳米粒子选自纳米氧化锌（ZnO），钛酸钡（BaTiO3），钛酸铅（PbTiO3），Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3，NiBaTiO3，K2Ti6O13中的一种或几种。
作为优选，无机介电纳米粒子的粒径为2~150 nm。
上述的硅烷偶联剂选自为γ-氨丙基三乙氧基硅烷（KH-550），γ-(2,3-环氧丙氧) 丙基三甲氧基硅烷（KH-560），γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷（KH-570），乙烯基三甲氧基硅烷（KH-171），乙烯基三乙氧基硅烷（KH-151）中的一种或几种，其用量为无机介电纳米粒子质量的0.5~80 %。
上述的有机溶剂选自甲苯、二甲苯、三甲苯、四氢呋喃、石油醚、乙醇、异丙醇、二氯甲烷、二氯乙烷、正己烷中的一种或几种，有机溶剂的使用量为使溶质溶解的量。
酸性催化剂选自硫酸、盐酸、磷酸和醋酸中的一种，酸性催化剂浓度为0.01~3.0 mol/L，用量为无机介电纳米粒子与硅烷偶联剂质量和的0.5~10%。
所述的一种柔性介电硅树脂复合材料在信息技术、微电子、电力工程等领域上的应用。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明的复合材料具有较高的介电性能和较低的介电损耗，机械力学性能优良。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明作进一步详细说明，实施例中所用原料均可市购。
实施例1
（1）向搅拌的100 g ZnO纳米粒子（粒径100nm）、10 g KH-560与300 g甲苯的混合物中滴加11 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在60 ℃下搅拌反应8 h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用甲苯洗涤3次，然后将所得固体粉末经60 ℃真空度为20mmHg的真空干燥8 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）向2 L干净三口烧瓶中加入500 g甲苯、250 g 去离子水和50 g 0.1 mol/L的HCl水溶液，在搅拌下于40 ℃开始滴加由208 g 正硅酸乙酯、480 g二甲基二乙氧基硅烷、204 g 甲基三甲氧基硅烷和18.6 g乙烯基双封头的混合物，在0.5~1 h内滴完后，升温到78 ℃回流8 h，静置分层，将油相洗涤至中性后在180℃/20 mm Hg下减压脱除溶剂和低分子后，获得480 g乙烯基封端硅树脂。
（3）将步骤（1）中所得KH-560表面改性ZnO 90g，步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.008的甲基苯基含氢硅油10 g， 0.225 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的H2PtCl6 的异丙醇溶液（约10ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为30mmHg的真空脱泡15 min，于80℃下硫化2 h ，150℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料1。
柔性介电硅树脂复合材料1的介电常数65，介电损耗0.08，硬度55 Shore A，拉伸强度4.8 MPa，拉伸伸长率150 %。
实施例2
（1）向搅拌的100 g BaTiO3纳米粒子（粒径20nm）、80 g KH-570与500 g甲苯的混合物中滴加20 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在80 ℃下搅拌反应4 h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用甲苯洗涤4次，然后将所得固体粉末经80 ℃真空度为30mmHg的真空干燥24 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）向2 L干净三口烧瓶中加入500 g甲苯、250 g 去离子水和50 g 0.1 mol/L的HCl水溶液，在搅拌下于40 ℃开始滴加由208 g 正硅酸甲酯、240 g二甲基二乙氧基硅烷、360g 甲基苯基二甲氧基硅烷、204 g 甲基三甲氧基硅烷和18.6 g乙烯基双封头的混合物，在0.5~1 h内滴完后，升温到78 ℃回流4 h，静置分层，将油相洗涤至中性后在180℃/20 mm Hg下减压脱除溶剂和低分子后，获得590 g乙烯基封端硅树脂。
（3）将步骤（1）中所得KH-570改性BaTiO3 50g，步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.006的甲基苯基含氢硅油20 g， 0.338 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的甲基乙烯基硅氧烷配位的铂络合物（约15ppm），经球磨机混合均匀3h后，经真空度为20mmHg的真空脱泡15 min，于100 ℃下硫化2 h ，180 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料2。
柔性介电硅树脂复合材料2的介电常数115，介电损耗0.05，硬度76 Shore A，拉伸强度8.4 MPa，拉伸伸长率320 %。
实施例3
（1）向搅拌的100 g PbTiO3纳米粒子（粒径2 nm）、40 g KH-550与800 g甲苯四氢呋喃的混合物中滴加30g 0.1mol/L的H3PO4水溶液，，在25℃下搅拌反应24h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用甲苯洗涤3次，然后将所得固体粉末经60 ℃真空度为40mmHg的真空干燥8 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子96g。
（2）向2 L干净三口烧瓶中加入500 g甲苯、250 g 去离子水和100 g 冰醋酸，在搅拌下于60 ℃开始滴加由208 g 正硅酸乙酯、240 g二甲基二乙氧基硅烷、380二苯基二甲氧基硅烷和248 g 甲基三乙氧基硅烷，在0.5~1 h内滴完后，升温到78 ℃回流8 h，静置分层，将油相洗涤至中性后在180℃/20 mm Hg下减压脱除溶剂和低分子后，获得640 g羟基封端硅树脂。
（3）将步骤（1）中所得KH-550改性PbTiO3 90g，步骤（2）中羟基封端硅树脂80g，加入正硅酸甲酯5 g， KH-560 3 g，二丁基二月桂酸锡1.5g，经球磨机混合均匀2h后，经真空度为40mmHg的真空脱泡15 min，于30 ℃下硫化72 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料3。
柔性介电硅树脂复合材料3的介电常数140，介电损耗0.04，硬度82 Shore A，拉伸强度11.5 MPa，拉伸伸长率50 %。
实施例4
（1）向搅拌的100 g Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3纳米粒子（粒径80nm）、5 g KH-560与200 g无水乙醇的混合物中滴加10 g 1mol/L的H2SO4水溶液，在40 ℃下搅拌反应10h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用甲苯洗涤3次，然后将所得固体粉末经60 ℃真空度为20mmHg的真空干燥8 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）将步骤（1）中所得KH-560改性Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 90g，实施例3中步骤（2）所得羟基封端硅树脂80g，加入正硅酸甲酯4 g，正硅酸乙酯2g，3g KH-550，钛酸正丁脂3.5 g，经球磨机混合均匀2h后，经真空度为20mmHg的真空脱泡15 min，于30 ℃下硫化72 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料4。
柔性介电硅树脂复合材料4的介电常数125，介电损耗0.02，硬度75 Shore A，拉伸强度9.6 MPa，拉伸伸长率80 %。
实施例5
（1）向搅拌的100 g NiBaTiO3纳米粒子（粒径150nm）、20 g KH-151与300 g异丙醇的混合物中滴加30 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在80 ℃下搅拌反应2 h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用甲苯洗涤4次，然后将所得固体粉末经80 ℃真空度为30mmHg的真空干燥24 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子96g。
（2）向2 L干净三口烧瓶中加入500 g甲苯、250 g 去离子水和50 g 0.1 mol/L的HCl水溶液，在搅拌下于40 ℃开始滴加由480 g二甲基二乙氧基硅烷、204 g 甲基三甲氧基硅烷、224g二苯基二乙氧基硅烷和18.6 g乙烯基双封头的混合物，在0.5~1 h内滴完后，升温到78 ℃回流4 h，静置分层，将油相洗涤至中性后在180℃/20 mm Hg下减压脱除溶剂和低分子后，获得480 g乙烯基封端硅树脂。
（3）将步骤（1）中所得KH-151改性NiBaTiO3 90g，步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.004的甲基苯基含氢硅油30 g， 1.0 g 浓度0. 4wt％ 铂含量的H2PtCl6 的双环戊二烯二氯化铂（约20ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为30mmHg的真空脱泡25 min，于80 ℃下硫化2 h ，130 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料5。
柔性介电硅树脂复合材料5的介电常数130，介电损耗0.03，硬度65 Shore A，拉伸强度7.5 MPa，拉伸伸长率150 %。
实施例6
（1）向搅拌的100 g K2Ti6O13纳米粒子（粒径10 nm）、0.5 g KH-560与300 g二甲苯的混合物中滴加10 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在60 ℃下搅拌反应8 h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用二甲苯洗涤4次，然后将所得固体粉末经60 ℃真空度为40mmHg的真空干燥8 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）将步骤（1）中所得KH-560改性K2Ti6O13 90g，实施例5中步骤（2）所得乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.012的甲基苯基含氢硅油6 g，0.625g 浓度0. 3wt％ 铂含量的邻苯二甲酸二乙酯配位的铂络合物（约12ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为30mmHg的真空脱泡5 min，于80 ℃下硫化2 h ，130 ℃下硫化5 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料6。
柔性介电硅树脂复合材料6的介电常数115，介电损耗0.06，硬度95 Shore A，拉伸强度10.2 MPa，拉伸伸长率50 %。
实施例7
（1）向搅拌的100 g BaTiO3纳米粒子（粒径50nm）、1 g KH-560与300 g石油醚的混合物中滴加10 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在60 ℃下搅拌反应8 h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用石油醚洗涤4次，然后将所得固体粉末经60 ℃真空度为20mmHg的真空干燥72 h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）向2 L干净三口烧瓶中加入500 g甲苯、250 g 去离子水和50 g 0.1 mol/L的HCl水溶液，在搅拌下于40 ℃开始滴加由480 g二甲基二乙氧基硅烷、204 g 甲基三甲氧基硅烷和18.6 g乙烯基双封头的混合物，在0.5~1 h内滴完后，升温到78 ℃回流8 h，静置分层，将油相在180℃/20 mm Hg下减压脱除溶剂和低分子后，获得360 g乙烯基封端硅树脂。
（3）将步骤（1）中所得KH-560改性BaTiO3 30g，步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.08的二甲基含氢硅油10 g， 0.225 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的H2PtCl6 的四氢呋喃溶液（约10ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为40mmHg的真空脱泡35 min，于80 ℃下硫化2 h ，150 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料7。
柔性介电硅树脂复合材料7的介电常数82，介电损耗0.015，硬度48 Shore A，拉伸强度3.5 MPa，拉伸伸长率320 %。
实施例8
（1）向搅拌的100 g BaTiO3纳米粒子（粒径5nm）、50g KH-171与300 g正己烷的混合物中滴加10 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在100 ℃下搅拌反应0.2h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用正己烷洗涤3次，然后将所得固体粉末经100℃真空度为30mmHg的真空干燥60h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）将步骤（1）中所得KH-171改性BaTiO3 10g，实施例7的步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.08的二甲基含氢硅油10 g， 0.225 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的H2PtCl6 的四氢呋喃溶液（约10ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为20mmHg的真空脱泡10min，于80 ℃下硫化2 h ，150 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料8。
柔性介电硅树脂复合材料8的介电常数52，介电损耗0.012，硬度48 Shore A，拉伸强度0.8 MPa，拉伸伸长率280 %。
实施例9
（2）将实施例8步骤（1）中所得KH-171改性BaTiO3 40g，实施例7的步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.08的二甲基含氢硅油10 g， 0.225 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的H2PtCl6 的四氢呋喃溶液（约10ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为30mmHg的真空脱泡20 min，于80 ℃下硫化2 h ，150 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料9。
柔性介电硅树脂复合材料9的介电常数95，介电损耗0.025，硬度65 Shore A，拉伸强度1.4 MPa，拉伸伸长率180 %。
实施例10
（1）向搅拌的100 g BaTiO3纳米粒子（粒径100nm）、10 g KH-560与300 g二氯乙烷的混合物中滴加10 g 0.1mol/L的HCl水溶液，在25℃下搅拌反应20h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后反复用二氯乙烷洗涤4次，然后将所得固体粉末经35℃真空度为40mmHg的真空干燥60h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子95g。
（2）将步骤（1）中所得KH-171改性BaTiO3 5g，实施例7的步骤（2）中乙烯基封端硅树脂80g，加入硅氢含量0.08的二甲基含氢硅油10 g， 0.225 g 浓度0. 8wt％ 铂含量的H2PtCl6 的四氢呋喃溶液（约10ppm），经球磨机混合均匀2h后，经真空度为40mmHg的真空脱泡25 min，于80 ℃下硫化2 h ，150 ℃下硫化2 h后，得到柔性介电硅树脂复合材料10。
柔性介电硅树脂复合材料10的介电常数40，介电损耗0.01，硬度35 Shore A，拉伸强度0.5 MPa，拉伸伸长率360 %。

Claims (10)

1.一种柔性介电硅树脂复合材料，其特征在于：所述的柔性介电硅树脂复合材料的介电常数30~140，介电损耗0.01~0.5，硬度30~90 Shore A，拉伸强度0.5~11.5 MPa，拉伸伸长率20％~360％。
2.一种如权利要求1所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，所述的制备方法为：用硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子与硅树脂复合后，经真空脱泡后浇模、固化成型，得到柔性介电硅树脂复合材料。
3.根据权利要求2所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，所述的硅树脂选自加成型硅树脂或缩合型硅树脂中的一种。
4.根据权利要求2或3所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子用量为硅树脂质量的1~80 %，硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子与硅树脂经三辊机或球磨机混合均匀后，经室温真空脱泡5~30min，在20~180℃下硫化成型。
5.根据权利要求2所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，所述的硅烷偶联剂表面改性无机介电纳米粒子的方法是：向搅拌的无机介电纳米粒子、硅烷偶联剂与有机溶剂的混合物中滴加酸性催化剂水溶液，在25~100℃下搅拌反应0.2~24h后，离心获得固体粉末，去离子水洗涤至中性后用有机溶剂洗涤若干次，然后将所得固体粉末经35~100℃真空干燥8~72h后，获得干燥的表面改性纳米介电粒子。
6.根据权利要求5所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，无机介电纳米粒子选自纳米氧化锌，钛酸钡，钛酸铅，Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3，NiBaTiO3，K2Ti6O13中的一种或几种。
7.根据权利要求5或6所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，无机介电纳米粒子的粒径为2~150 nm。
8.根据权利要求5或6所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，硅烷偶联剂选自为γ-氨丙基三乙氧基硅烷，γ-(2,3-环氧丙氧) 丙基三甲氧基硅烷，γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，乙烯基三甲氧基硅烷，乙烯基三乙氧基硅烷中的一种或几种，其用量为无机介电纳米粒子质量的0.5~80 %。
9.根据权利要求3所述的一种柔性介电硅树脂复合材料的制备方法，其特征在于，有机溶剂选自甲苯、二甲苯、三甲苯、四氢呋喃、石油醚、乙醇、异丙醇、二氯甲烷、二氯乙烷、正己烷中的一种或几种，酸性催化剂选自硫酸、盐酸、磷酸和醋酸中的一种，酸性催化剂用量为无机介电纳米粒子与硅烷偶联剂质量和的0.5~10%。
10.一种如权利要求1所述的一种柔性介电硅树脂复合材料在信息技术、微电子、电力工程等领域上的应用。
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