CN105989903A - 用于处理放射性液体废物的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的用于处理含有硼的放射性液体废物的方法包括：摩尔比控制步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中以控制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；干燥步骤：使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物以形成粉末化的废物：溶解步骤：混合所述粉末化的废物与捏和水以制备溶液；捏和步骤：将水力无机固化材料添加到所述溶液中，捏和所述水力无机固化材料和所述溶液以用于固化。

Description

用于处理放射性液体废物的方法
相关申请的交叉引用
本申请基于并要求享有2015年3月16日提交的日本专利申请第2015-52378号的优先权权益，所述日本专利申请的全部内容以引用方式并入本申请中。
技术领域
本申请所描述的实施方案涉及处理含有硼的放射性液体废物的方法。
背景技术
处理在核电厂中如压水反应堆产生的含有硼化合物作为主要组分的液体废物的常用方法是通过使用氢氧化钠中和液体废物、随后主要利用水泥或沥青进行固化来实施。
然而，沥青在加热时涉及火灾隐患，并且对放射性核素的化学吸附较差。为此，新工厂的主流方法是水泥固化。
然而在水泥固化中，硼和硼化合物的存在会阻止水泥的固化和硬化，因此在硬化和劣化强度方面造成显著障碍。为处理这些问题，已研究了各种技术，例如从利用水泥固化硼酸液体废物、同时提升废物的体积减小的角度考虑，可借助添加氢氧化钙等成为预处理剂而进行固化。
例如，专利文件1(日本专利特许公开号10-90490)公开了如下方法：其中在90℃或更高温度下加热并浓缩含硼酸液体废物(硼酸钠溶液)，使其冷却到60℃或更低以容许硼酸钠沉淀，随后添加高炉水泥并捏和，并将所获得的捏和混合物排放到200L的桶中。
专利文件2(日本专利特许公开号11-72593)公开了如下方法：其中将硼酸或硼酸盐溶液调节到pH 7到10，使其与粉末如二价或更高价的金属氧化物、氢氧化物、盐、水泥或熔渣混合以形成浆液，将浆液调节到具有40％或更低的含水量并加以硬化。
专利文件3(日本专利特许公开2-208600)提出了如下方法：其中将氢氧化钙添加到硼酸液体废物中以形成干燥粉末，随后通过压紧或利用树脂将所述粉末固化。
专利文件4(日本专利特许公开号2010-2378)提出了包含使硼酸不溶解化(insolubilization)的方法，其包括通过添加碱金属元素化合物来控制含硼酸液体废物的第一步骤，和如下第二步骤，其中随后使温度增加到85℃或更高的预定温度，向其中添加碱土金属化合物并搅拌，干燥经处理的液体废物以获得粉末化的废物，然后水泥固化所述废物。
专利文件5(日本专利特许公开号2001-97757)提出了水泥固化干粉末状硼酸液体废物的方法，其中在不进行预处理如不溶解下干燥硼酸液体废物，并通过添加作为水泥硬化促进剂的铝酸钠和作为助剂的氢氧化锂，利用水泥来固化所产生的干粉末。
当就像在上述常用技术中一样将固化材料如水泥或熔渣添加到浓缩到过度饱和的硼酸液体废物的溶液中并与其混合时，硼酸钠吸收水并形成水合物，因此极快地丧失塑性，从而造成伪沉降。因此，阻止了固化材料例如水泥与水之间的充分的水合反应，所获得的固化产物的强度也就变差。
发明内容
鉴于上述情形实施了本发明的实施方案，其目的是提供处理放射性液体废物的方法，该方法能够将含有硼的放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产物，并且还实现废物体积的高度减小。
根据本发明实施方案的处理含有硼的放射性液体废物的方法包括：摩尔比控制步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中，以控制放射性液体废物中碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；干燥步骤：使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的放射性液体废物，以形成粉末化的废物；溶解步骤：将粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液；捏和步骤：将水力无机固化材料添加到所述溶液中，以及捏和水力无机固化材料和溶液用于固化。
附图说明
图1所示为根据第一实施方案的处理放射性液体废物的方法的流程图；
图2所示为根据第一实施方案的处理放射性液体废物的流程图的方法的经修改的实例；以及
图3所示为根据第二实施方案处理放射性液体废物的方法的流程图。
具体实施方式
在下文中参考附图描述本发明的实施方案。本发明的实施方案提供处理放射性液体废物的方法，所述方法能够将含有硼的放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产物，并且还实现了废物体积的高度减小。
(第一实施方案)
如图1的工艺流程图中所显示，根据第一实施方案的处理放射性液体废物10的方法包括摩尔比控制步骤S10，将碱金属或碱金属化合物11添加到含有硼的放射性液体废物10中，以控制放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；干燥步骤S11，使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的放射性液体废物10以形成粉末化的废物12；溶解步骤S12，将粉末化的废物12与捏和水13混合以制备溶液14；和捏和步骤S13，将水力无机固化材料15添加到溶液14中，以及捏和溶液14和水力无机固化材料15用于固化。在本发明实施方案中，待处理的物体是压水反应堆中含有用于调控反应堆输出等的作为主要组分的硼的放射性液体废物10。
在摩尔比控制步骤S10中，将放射性液体废物10注入到保存容器中，并将碱金属化合物11添加到液体废物中。然后，控制待添加的碱金属化合物11的量，以使得液体废物总摩尔量中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大。
碱金属化合物11的实例包括氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化铯、氢氧化铷、铝酸钠、铝酸锂、铝酸钾、铝酸铯和铝酸铷。或者，也使用这些化合物的混合物。碱金属化合物11优选氢氧化物，因为容易将溶液变为碱性。
代替碱金属化合物11或与其组合，也可添加碱金属元素。使用钠、钾、锂、铷和铯中的任一种作为所述碱金属元素。或者，也可使用这些元素的混合物。
视溶液pH，放射性液体废物10中的硼酸盐(硼酸钠)呈不同的离子形式。多离子形式(B3O3(OH)4 -、B4O5(OH)4 2-、B3O3(OH)5 2-等)从中性范围到弱碱性范围随机存在。然而，硼酸盐在强碱性侧(pH为12或更大)转化物单一的离子形式(B(OH)4 -)。
当在溶液中混合不同的离子形式时，每一离子变得易于聚合(聚合反应)，而离子在单一离子形式的情形下几乎不聚合。
控制待添加碱金属化合物11的量以达到0.8或更大的碱金属/硼的摩尔比容许放射性液体废物10的pH移到碱性侧。当以这种方式使得放射性液体废物10的pH移到碱性侧时，放射性液体废物10中的硼酸盐始终呈单一离子形式，且由此抑制离子聚合。通过将碱金属/硼的摩尔比保持在0.8或更大，放射性液体废物10稳定地保持为液体的形式。因此可以抑制随着时间的流逝由于聚合反应所致的液体废物的粘度增加。而且，不用进行持续的热处理，放射性液体废物10就能保持稳定，而如果液体废物的溶解度较低，就需要进行这种持续的热处理。
当聚合被抑制时，放射性液体废物10从不变成半固体或固体，因此使得其在后续的干燥步骤S11中易于处置。类似地，使得废物10在溶解步骤S12和其中处置在干燥步骤S11中产生的粉末化的废物12的溶解产物的捏和步骤S13中易于处置。
将添加到放射性液体废物10中的碱金属化合物11溶解于与不溶性组分如氢氧化钙不同的水中。为此，容易洗涤待用于后续工艺中的保存容器、管子和干燥器。因此，无需特别后处理例如设备更换，且可稳定操作液体废物处理工艺。
所添加碱金属化合物11的量越大，设定的碱金属/硼的摩尔比越高。从使得放射性液体废物10的pH移到碱性、在后续步骤中易于处置废物和获得高强度固化产物17作为最终产物的角度来看，这是令人满意的。相反，碱金属化合物11的量增加相应导致废物的量增加。因此，碱金属/硼的摩尔比优选设在约0.8到约5的范围内。
在干燥步骤S11中，在干燥器(未显示于图中)中干燥具有控制的摩尔比的放射性液体废物10，以形成粉末化的废物12。通过干燥放射性液体废物10来固化粉末化的废物12，减小了放射性液体废物10的体积。
浓缩的液体废物在冷却时形成沉淀，因此造成固着(fixation)和阻塞。因此，管子和罐体必须始终加热并保温。此外，在进行额外浓缩时难以调控液体废物的浓度。当与浓缩的液体废物的情形相比时，在干燥步骤S11中粉末化放射性液体废物10实现了容易的测量管控和处置。
可使用工厂中常用的干燥器进行干燥处理，但当考虑热效率和粒径稳定性时，优选刮膜式干燥器(wiped film dryer)。可使用立式薄膜干燥器、盘架式干燥器、介质流化干燥器、流化床干燥器、空气喷雾干燥器和真空干燥器作为用于干燥步骤S11中的干燥器。考虑到生产量和防止含有放射性材料的蒸汽水在加热时转移到干燥器中的萃取蒸汽系统中，优选使用立式薄膜干燥器。刮膜式干燥器提供以下益处：提供高热效率、缩小装置尺寸，和在干燥的同时容许少量粉末迁移至气相部分。
在干燥步骤S11中，干燥放射性液体废物10的温度满意地为高于140℃，以均匀粉末化放射性液体废物10。
当干燥处理的条件不适宜时，造成不充分的干燥且浆液保留在干燥步骤S11中产生的干燥产物中，或形成许多大尺寸的干燥产物。当发生不充分的干燥时，干燥器的电动机负荷增加，干燥不充分的产物在出口处累积等，可能导致难以进行连续干燥处理。干燥处理的温度设为高于140℃抑制由于不充分干燥所导致的浆液和团块的发生。因此，可均匀粉末化全部放射性液体废物10而不含浆液。本申请中的浆液意指放射性液体废物10中即使在干燥处理后也因为水的存在而具有粘度的部分。
当在摩尔比控制步骤S10中控制Na/B比为0.9或更高的值并在干燥步骤S11中在高于140℃下干燥时，放射性液体废物10更均匀地粉末化。
可通过在干燥步骤S11中直接进行干燥而不经历摩尔比控制步骤S10来固化碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大的放射性液体废物10。
在溶解步骤S12中，将干燥步骤S11中获得的粉末化的废物12与留在保存容器中的捏和水13混合并溶解于其中，以制备溶液14。
粉末化的废物12的主要组分为硼酸盐。在通常的混合程序中，也就是当将粉末化的废物12直接进料到水泥浆(通过混合水力无机固化材料15和捏和水13获得的浆液)时，硼酸钠吸收水而形成水合物。由于粉末化的废物12产生的水合热使水泥捏和混合物的温度增加，因此使水泥捏和混合物的粘度极度增加，这可能造成不充分的捏和或假沉降(false setting)。
因此，当粉末化的废物12首先与捏和水13混合并溶解于其中而预先产生水合物盐时，减小了温度的上升、水泥捏和混合物的不充分捏和以及水泥的假沉降。当考虑到产生硼酸盐的水合物盐所需要的时间时，将粉末化的废物12首先溶解于捏和水13中的时间满意地为10分钟或更长。
在捏和步骤S13中，将水力无机固化材料(水泥)15添加到其中保留有溶液14的保存容器中，将溶液14和水力无机固化材料15捏和而用于固化。当使用圆柱形固化器皿例如油桶作为保存容器时，实现了令人满意的固化产物。
水力无机固化材料15可以是各种常用水泥，但合意地为使用固化材料中具有大的Ca含量的波特兰水泥。在水泥固化期间，水泥中的Ca结合含于溶液中的硼酸盐可能会降低Ca含量，这样应该有助于水泥固化。为此，波特兰水泥的使用弥补了Ca含量缺乏。水力无机固化材料15的实例包括苛性石灰、高炉矿渣水泥、飞灰、硅质材料、火山灰材料、高铝水泥、磷酸水泥或其组合。
在摩尔比控制步骤S10中控制碱金属/硼的摩尔比，以使得溶液14成为碱性。当pH为碱性时，包含于溶液14中的硼酸根离子与水泥中的钙之间的反应受到阻抑。因此，防止在水泥固化时由硼造成的抑制效应，并产生具有高强度的固化产物17。
固化产物17的剩余水和固化产物17浸没于其中的水的pH为碱性，这对于处置来说是合意的。
在放射性废物处置场所方面，固化产物渗滤液(leachate)的pH值合意地为12或更高。因此，必要时在捏和步骤S13中将碱聚集体捏和在一起。适用的碱聚集体是硬化水泥或颗粒状熟石灰的压碎碎片。粒径合意地为2.5mm或更少，如在典型的细骨料(fine aggregate)中。
捏和混合物的增强的塑性有利地容许更大量的废物的进料等。捏和混合物的塑性合意地持续约1小时，以具有容差(tolerance)地实施捏和、洗涤等。
为实现这一目的，当添加水力无机固化材料15时，必要时可添加减水掺混物16。减水掺混物16的实例包括木质素、羟基羧酸、萘、三聚氰胺或多羧酸减水掺混物。可使用无机减水掺混物作为减水掺混物16。
图2是显示根据第一实施方案的处理放射性液体废物10的方法的经修改实例的流程图。在所述图中，与那些在显示于图1中的放射性液体废物10的固化工艺中的步骤相同的步骤由相同附图标记表示，且省略其说明。
在本发明的经修改的实例中，在捏和及固化步骤S14中产生固化产物17，无需提供溶解步骤S12。
在捏和及固化步骤S14中，混合捏和水13和水力无机固化材料15以获得浆液。将粉末化的废物12进料到浆液中，捏和浆液用于固化，以产生固化产物17。
捏和及固化步骤S14与常用水泥固化程序相同。然而，通过降低粉末化的废物12的进料速度并使用冷却系统从粉末化的废物12去除水合热，将捏和混合物调节到与那些在第一实施方案中产生的相同。
在上文所描述实施方案中，控制放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大，并干燥此放射性液体废物以形成粉末化的废物。通过控制碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大，将放射性液体废物处理成具有长期高强度的固化产物。此外，通过干燥放射性液体废物以形成粉末化的废物，由于从放射性液体废物还消除了水，因此实现了废物体积的显著减小。
(第二实施方案)
图3所示为根据第二实施方案处理放射性液体废物10方法流程图。在所述图中，与那些在显示于图1中的放射性液体废物10的固化工艺中的步骤相同的步骤由相同的附图标记表示，且省略其说明。
根据第二实施方案的放射性液体废物10的固化工艺与第一实施方案的不同之处在于，其中碱金属/硼的摩尔比是通过混合具有不同碱金属/硼摩尔比的干燥粉末12来控制的，而不是通过将不同量的碱金属化合物11添加到放射性液体废物10中来控制的。
在碱添加步骤S15中，碱金属化合物11被添加到含有硼的放射性液体废物10中。通过控制待添加的碱金属化合物11的量来产生具有不同碱金属/硼的摩尔比的放射性液体废物10。在这一阶段产生的放射性液体废物10的碱金属/硼的摩尔比可小于0.8。
在干燥和混合步骤S16中，干燥所产生的放射性液体废物10中的每一种以获得具有不同碱金属/硼的摩尔比的粉末化的废物12。混合所获得的粉末化的废物12以控制经混合的粉末化废物12的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大。
因此，当混合从具有不同摩尔比的放射性液体废物10产生的粉末化的废物12以控制碱金属/硼的摩尔比时，碱金属/硼的摩尔比容易地控制为0.8或更大。
在上文所描述的实施方案中，分别干燥了具有不同碱金属/硼的摩尔比的放射性液体废物以获得粉末化的废物，并将混合的粉末化的废物中的碱金属/硼的摩尔比控制为0.8或更大。通过控制碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大，放射性液体废物被处理成具有长期高强度的固化产物。此外，通过干燥放射性液体废物以形成粉末化的废物，由于消除了放射性液体废物中的水，因此还实现了废物体积的显著减小。
[实施例]
下文说明实施例，但应了解本发明并不旨在限于这些实施例。在实施例中，选择氢氧化钠为待添加到含有硼的溶液中的碱金属化合物11。碱金属(钠)/硼的摩尔比缩写为“Na/B摩尔比”。
实施例和比较实施例中的测试项目、测试条件和测试结果最后显示于表1到5。在表1到3的评估栏中，当固化产物的单轴压缩强度为10MPa或更大时，将这种情形评估为具有高强度且用“A”来描述。另一方面，当固化产物的单轴压缩强度小于10MPa时，用“C”来描述这种情形。
(实施例1)
在实施例1中，根据显示于图1(表1，实施例编号1)中的处理工艺实施固化测试。
将氢氧化钠添加到约10重量％的加热到约60℃的硼酸水溶液中，以控制Na/B摩尔比为1，获得了硼酸钠的水溶液(摩尔比控制步骤S10)。
随后，将在摩尔比控制步骤S10中制备的硼酸钠水溶液作为液体废物以固定量供应到设定为约160℃加热温度的刮膜式干燥器，以获得粉末化的废物(干燥步骤S11)。
然后将455g捏和水倒入1L塑料杯中，并将283g在干燥步骤S11中制备的粉末化的废物进料到其中，并使用台式搅拌器搅拌60分钟(溶解步骤S12)。
将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7(捏和水对水泥的重量比))添加到其中并搅拌约10分钟。测量所获得捏和混合物的物理性质，并将其倒入50mmφ×100mH模具中，以获得固化产物(捏和步骤S13)。
结果揭示，从具有1的受控制的Na/B摩尔比的硼酸钠溶液制备的捏和混合物具有25dPa·s的粘度，这表明良好塑性性质。
在24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水(bleeding)。所获得的固化产物在97天材龄(material age)内还具有29MPa的单轴压缩强度，从而实现高强度。
(比较实施例1)
在比较实施例1中，进行在摩尔比控制步骤S10中具有不同Na/B摩尔比的固化测试(表3，比较实施例编号1到3)。比较实施例1采用与实施例1相同的测试条件，不同的Na/B摩尔比除外。
将氢氧化钠进料到加热到约60℃的约10重量％硼酸水溶液中，以控制Na/B摩尔比为0.25、0.3和0.5，以获得每一硼酸钠水溶液。
随后，以与实施例1相同的方式，将具有Na/B摩尔比中的每一个的所制备的硼酸钠水溶液作为模拟液体废物，以固定量供应到刮膜式干燥器中并干燥。结果，具有所有Na/B摩尔比的液体废物在粉末可处置性或干燥器可洗涤性方面都没有问题，从而提供良好的粉末化的废物。
准备三组含有455g捏和水的1L塑料杯，并分别将283g所获得的粉末化的废物进料到其中，并使用台式搅拌器搅拌60分钟。其中以0.5的Na/B摩尔比制备的粉末化的废物的溶液其粘度增加到使随后的水泥添加难以进行的程度。
将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7(捏和水对水泥的重量比))添加到其中并搅拌约10分钟。测量所获得的捏和混合物的物理性质，并将其倒入模具中，以获得固化产物。
从具有Na/B摩尔比0.25、0.3和0.5的硼酸钠溶液制备的所有固化产物在90天的材龄内都遭受由溶胀造成的裂缝，未能展现强度。证实了在这些Na/B摩尔比条件下，未维持固化产物的长期强度。
(实施例2)
在实施例2中，根据显示于图3中的处理工艺实施固化测试(表1，实施例编号2)。
将氢氧化钠进料到加热到约60℃的约10重量％硼酸的水溶液，以分别获得具有0.5和1的控制的Na/B摩尔比的硼酸钠水溶液(碱添加步骤S15)。
随后，将在碱添加步骤S15中制备的每一硼酸钠水溶液作为模拟液体废物以固定量供应到刮膜式干燥器并干燥，以分别获得粉末化的废物。混合从具有0.5和1的Na/B摩尔比的硼酸钠溶液制备的粉末化的废物，以控制Na/B摩尔比为0.8(干燥和混合步骤S16)。
然后将455g捏和水倒入1L塑料杯中，并将283g在干燥和混合步骤S16中制备的干燥粉末进料到其中，使用台式搅拌器搅拌60分钟(溶解步骤S12)。
将650g常用波特兰水泥(水/水泥比率0.7(捏和水对水泥的重量比))添加到其中并搅拌约10分钟。测量所获得的捏和混合物的物理性质，并将其倒入模具中以获得固化产物(捏和步骤S13)。
结果，捏和混合物具有4dPa·s的粘度，实现了良好的可捏和性。24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。获得的固化产物在91天材龄内还具有27MPa的单轴压缩强度，从而实现了高强度。
(比较实施例2)
在比较实施例2中，实施在干燥和混合步骤S16中具有不同Na/B摩尔比的固化测试(表3，比较实施例编号4和5)。比较实施例2采用与实施例2相同的测试条件，除具有不同的Na/B摩尔比外。
将氢氧化钠进料到加热到约60℃的约12重量％硼酸水溶液，以分别获得具有0.5和1的受控Na/B摩尔比的硼酸钠水溶液。
随后，将在碱添加步骤S15中制备的每一硼酸钠水溶液作为模拟液体废物以固定量供应到刮膜式干燥器并干燥，以分别获得粉末化的废物。混合从具有0.5和1的Na/B摩尔比的硼酸钠溶液制备的干燥粉末，以控制Na/B摩尔比为0.6和0.7。
制备两组含有455g捏和水的1L塑料杯，并分别将283g所获得的粉末化的废物进料到其中，并使用台式搅拌器搅拌60分钟。然后将常用波特兰水泥添加到其中并搅拌约10分钟。测量所获得捏和混合物的物理性质，并将其倒入模具中以获得固化产物。
结果，可捏和性良好且在24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。然而，91天材龄内的固化产物未能展现出强度。证实了在这些Na/B摩尔比条件下未维持固化产物的长期高强度。
(实施例3)
在实施例3中，实施掺和不同量的捏和水和水泥的固化测试(表1和2，实施例编号3到8)。实施例3采用与实施例1相同的测试条件，除掺和不同量的捏和水和水泥外。
将氢氧化钠进料到加热到约60℃的约10重量％硼酸的水溶液以控制Na/B摩尔比为1，获得硼酸钠水溶液。然后使水溶液经历刮膜式干燥器，以获得粉末化的废物。
在粉末化的废物的固定量283g下，在以下三种条件下合并捏和水和水泥(实施例编号3到5)：水388g和水泥863g(水/水泥比率：约0.45)、水417g和水泥772g(水/水泥比率：约0.54)，以及水501g和水泥501g(水/水泥比率：1)。将每一捏和混合物倒入模具中，以获得固化产物。
结果，所获得固化产物在约90天材龄内的单轴压缩强度都超过10MPa，从而实现了高强度。
在实施例编号6中，粉末化的废物的量为564g，在以下条件下合并捏和水和水泥：水698g和水泥821g(水/水泥比率：约0.85)。这种条件的每单位体积粉末化的废物比实施例编号3到5增加得更多。将捏和混合物倒入模具中以获得固化产物。
结果，捏和混合物具有低于3dPa·s的粘度，实现了良好的可捏和性。24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。所获得的固化产物在91天材龄内还具有25MPa的单轴压缩强度，从而实现了高强度。
在实施例编号7中，粉末化的废物的量为414g，在以下条件下(实施例编号7)合并捏和水和水泥：水489g和水泥699g(水/水泥比率：0.7)。这种条件的每单位体积的粉末化的废物与实施例编号6的条件几乎相同。将捏和混合物倒入模具中以获得固化产物。
结果，24小时后在所获得的固化产物中未检测到泌水。所获得的固化产物在91天材龄内还具有61MPa的单轴压缩强度，从而实现了高强度。
在实施例编号8中，粉末化的废物的量为414g，在以下条件下合并捏和水和水泥：水593g和水泥593g(水/水泥比率：1)。这一条件的每单位体积粉末化的废物与实施例编号6的条件几乎相同。将捏和混合物倒入模具中以获得固化产物。
结果，捏和混合物具有低于3dPa·s的粘度，从而实现良好的可捏和性。所获得的固化产物在91天材龄内还具有17MPa的单轴压缩强度，从而实现了高强度。
(实施例4)
在实施例4中，根据显示于图2中的处理工艺实施固化测试(表2，实施例编号9)。
将氢氧化钠添加到加热到约60℃的约12重量％硼酸水溶液中以控制Na/B摩尔比为1，得到了硼酸钠水溶液(摩尔比控制步骤S10)。
随后，将在摩尔比控制步骤S10中制备的硼酸钠水溶液作为模拟液体废物以固定量供应到设定为加热温度约160℃的刮膜式干燥器中，以获得粉末化的废物(干燥步骤S11)。
将水泥和捏和水捏和10分钟，随后以小份数逐渐进料粉末化的废物并捏和10分钟(捏和及固化步骤S14)。测量所获得捏和混合物的物理性质，并将其倒入模具中以获得固化产物。掺和条件为捏和水417g、水泥772g和粉末化的废物283g。
结果，捏和混合物具有4dPa·s的粘度，从而实现良好的可捏和性。得到的固化产物在24小时后具有0体积％的泌水率，且在91天材龄内具有约39MPa的单轴压缩强度，从而实现了高强度。
(实施例5)
在实施例5中，使用试剂偏硼酸钠四水合物(Na/B摩尔比：1)作为粉末化的废物的仿制品来实施固化测试(表2，实施例编号10)。其它测试条件与实施例1相同。
结果，捏和混合物具有3dPa·s或更少的粘度，从而实现了良好的可捏和性。所获得的捏和混合物在91天材龄内还具有约25MPa的单轴压缩强度。显然，本实施例揭示未使用干燥器进行热处理的粉末化的废物实现了高强度。
(实施例6)
在实施例6中，评估干燥步骤S11中的干燥温度(表4，实施例编号11到14)。在这一实施例中，在刮膜式干燥器中在从145℃到175℃的不同干燥温度下使用具有1的受控Na/B摩尔比的硼酸钠溶液进行干燥处理。通过目视检查在每一温度下产生的干燥产物的条件。测量用于操作刮膜式干燥器达1小时的最大电力消耗以监测干燥器的操作条件。实施例6采用与实施例1相同的测试条件，除具有不同的温度以外。
判断用于评估干燥器的操作稳定性的测定值，最大电力消耗是否为额定输出的33％(1/3)或更少。
在表4和5的粉末条件栏中，当干燥产物为均匀的粉末化的废物时，这种情形用“A”来描述。当排放出大量固体材料(例如团块)时，这种情形用“B”来描述。当硼酸钠溶液未变成粉末化的废物且排放出浆液时，这种情形用“C”来描述。而且，在表4和5的评估栏中，当干燥产物变成均匀的粉末化的废物且最大电力消耗为额定输出的33％或更少时，这种情形用“A”来描述。其它情形都用“C”来描述。
因此，在干燥温度145℃、150℃、160℃或175℃中的任一下都未排放浆液，且获得均匀的粉末化的废物。另外，最大电力消耗小于测定值，这揭示了干燥器的稳定操作。
(实施例7)
在实施例7中，利用Na/B摩尔比作为参数来评估干燥温度(表4，编号12、编号15和编号16)。在这一实施例中，在刮膜式干燥器中在150℃的干燥温度下使用具有1、0.92和1.15的受控Na/B摩尔比的硼酸钠溶液来实施干燥处理。检查每一Na/B摩尔比下的干燥产物的条件。如在实施例6中，测量操作刮膜式干燥器达1小时时的最大电力消耗，监测干燥器的操作条件。
结果，在Na/B摩尔比为0.92、1.0或1.15中的任一者下都未排放浆液，所述浆液经控制获得了均匀的粉末化的废物。另外，最大电力消耗小于测定值，这揭示了干燥器的稳定操作。
(比较实施例3)
在比较实施例3中，就像在实施例6和7中一样在刮膜式干燥器中在140℃的干燥温度下使用具有1的受控Na/B摩尔比的硼酸钠水溶液实施干燥处理(表5，编号6)。结果，140℃下的不充分干燥未能产生粉末化的废物，且排出了浆液。
在比较实施例3中，在150℃的干燥温度下使用具有0.85和0.9的受控Na/B摩尔比的硼酸钠水溶液作为模拟液体废物进一步进行干燥处理(表5，编号7和编号8)。
结果，产生了许多具有大直径的干燥产物且未获得颗粒状干燥产物。因此，干燥器内部的干燥产物的存留是显著的，因此干燥器的电动机负荷增加，导致干燥器不能稳定操作。
如上所述实施例编号1-5的条件和测量结果显示于下表1中。
[表1]
如上所述实施例编号6-10的条件和测量结果显示于下表2中。
[表2]
如上所述比较实施例编号1-5的条件和量测结果显示于表3中。
[表3]
如上所述的实施例编号11-16的条件和测量结果显示于表4中。
[表4]
如上所述的比较实施例编号6-8的条件和测量结果显示于表5中。
[表5]
以上实施例和比较实施例的结果证实了当碱金属/硼的摩尔比控制为0.8或更大时，在水泥添加下获得的固化产物具有长期的高强度。实施例2和5的结果进一步揭示了当在粉末化的废物的阶段，即在进料捏和水和水泥之前的阶段控制碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大时，可将所述液体废物处理成具有长期高强度的固化产物。
实施例6、7和比较实施例3的结果显示液体废物在干燥步骤S11中在高于140℃下合意地被干燥。所述结果进一步揭示了当以0.9或更高值的Na/B摩尔比处理时，放射性液体废物确实被粉末化。
根据如上述实施方案中的每一个中所描述的处理放射性液体废物的方法，当将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中以控制碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大时，液体废物被处理成具有长期高强度的固化产物，并且还实现了废物体积的显著减小和处理工艺的稳定性。
虽然已经描述了某些实施方案，但这些实施方案只是以实例方式呈现，且并不旨在限制本发明的范围。事实上，本文所述的新颖实施方案可以多种其它形式体现；此外，可以在不脱离本发明精神的前提下对本文所述实施方案的形式进行各种省略、替代和变化。所附权利要求和其等同物旨在涵盖落在本发明的保护范围和精神内的这些形式或改动。

Claims (11)

1.一种处理放射性液体废物的方法，其包括：
摩尔比控制步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中，以控制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；
干燥步骤：使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物，以形成粉末化的废物；
溶解步骤：将所述粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液；和
捏和步骤：将水力无机固化材料添加到所述溶液中，以及捏和所述水力无机固化材料和所述溶液用于固化。
2.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中添加到中所述放射性液体废物中的所述碱金属为锂、钠、钾、铯、铷或其组合。
3.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中添加到所述放射性液体废物中的所述碱金属化合物为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化铯、氢氧化铷、氧化锂、氧化钠、氧化钾、氧化铯、氧化铷、铝酸钠、铝酸锂、铝酸钾、铝酸铯、铝酸铷或其组合。
4.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中所述干燥器为刮膜式干燥器。
5.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中所述水力无机固化材料为波特兰水泥、苛性石灰、高炉矿渣水泥、飞灰、硅质材料、火山灰材料、高铝水泥或磷酸水泥或它们的组合。
6.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中在所述干燥步骤后所述粉末化的废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大。
7.一种处理放射性液体废物的方法，其包括：
摩尔比控制步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中，以控制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；
干燥步骤：使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物，以形成粉末化的废物。
8.一种处理放射性液体废物的方法，其包括：
摩尔比控制步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物中，以控制所述放射性液体废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；
干燥步骤：使用干燥器干燥具有控制的摩尔比的所述放射性液体废物，以形成粉末化的废物；
捏和及固化步骤：将所述粉末化的废物进料到通过捏和捏和水与水力无机固化材料而获得的浆液中，以及捏和所述浆液用于固化。
9.根据权利要求1所述的处理放射性液体废物的方法，其中在所述干燥步骤中干燥所述放射性液体废物的温度高于140℃。
10.一种处理放射性液体废物的方法，其包括：
溶解步骤：将粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液，其中粉末化的废物的碱金属/硼的摩尔比被调节为0.8或更大；
捏和步骤：将水力无机固化材料添加至所述溶液；以及捏和所述水力无机固化材料和所述溶液用于固化。
11.一种处理放射性液体废物的方法，其包括：
碱添加步骤：将碱金属或碱金属化合物添加到含有硼的放射性液体废物，以产生具有不同的碱金属/硼的摩尔比的放射性液体废物；
干燥和混合步骤：混合通过干燥所产生的放射性液体废物的每一种而制备的粉末化的废物，以控制所述经混合的粉末化的废物中的碱金属/硼的摩尔比为0.8或更大；
溶解步骤：将具有控制的摩尔比的所述粉末化的废物与捏和水混合以制备溶液；和
捏和步骤：将水力无机固化材料添加到所述溶液中，以及捏和所述溶液和所述水力无机固化材料用于固化。
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