CN114550965B - 放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 - Google Patents
放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN114550965B CN114550965B CN202111619469.XA CN202111619469A CN114550965B CN 114550965 B CN114550965 B CN 114550965B CN 202111619469 A CN202111619469 A CN 202111619469A CN 114550965 B CN114550965 B CN 114550965B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- cesium
- waste
- slurry
- silica gel
- mixed material
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 97
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 93
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 51
- 239000002699 waste material Substances 0.000 title claims abstract description 49
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title claims abstract description 40
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 title claims abstract description 29
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 title claims abstract description 20
- 239000000741 silica gel Substances 0.000 title claims abstract description 20
- 229910002027 silica gel Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 20
- 239000011734 sodium Substances 0.000 title claims abstract description 20
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 20
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 30
- 238000006460 hydrolysis reaction Methods 0.000 claims abstract description 27
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims abstract description 26
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 22
- 239000000084 colloidal system Substances 0.000 claims abstract description 21
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims abstract description 15
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 14
- 238000011282 treatment Methods 0.000 claims abstract description 10
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 9
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 9
- 230000007062 hydrolysis Effects 0.000 claims abstract description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 13
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 9
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 claims description 8
- NLSCHDZTHVNDCP-UHFFFAOYSA-N caesium nitrate Chemical compound [Cs+].[O-][N+]([O-])=O NLSCHDZTHVNDCP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 5
- -1 cesium aluminate Chemical class 0.000 claims description 4
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 4
- 239000002689 soil Substances 0.000 claims description 4
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 4
- MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 2-amino-1-(2-fluorophenyl)ethanol Chemical compound NCC(O)C1=CC=CC=C1F MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- AIYUHDOJVYHVIT-UHFFFAOYSA-M caesium chloride Chemical compound [Cl-].[Cs+] AIYUHDOJVYHVIT-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 3
- HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M caesium hydroxide Inorganic materials [OH-].[Cs+] HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 3
- 229910017053 inorganic salt Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 230000000630 rising effect Effects 0.000 claims description 3
- 150000003839 salts Chemical group 0.000 claims description 3
- 239000002351 wastewater Substances 0.000 claims description 3
- 238000003801 milling Methods 0.000 claims 1
- 239000002223 garnet Substances 0.000 abstract description 17
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 abstract description 6
- 238000004134 energy conservation Methods 0.000 abstract description 5
- 238000011866 long-term treatment Methods 0.000 abstract description 3
- 229910001744 pollucite Inorganic materials 0.000 description 13
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 11
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 4
- 241000282414 Homo sapiens Species 0.000 description 3
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 description 3
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 description 3
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 3
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 3
- 238000001238 wet grinding Methods 0.000 description 3
- 229910000323 aluminium silicate Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000004568 cement Substances 0.000 description 2
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 2
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 2
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 2
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 2
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 2
- 239000002243 precursor Substances 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000004017 vitrification Methods 0.000 description 2
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 1
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910001579 aluminosilicate mineral Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001417 caesium ion Inorganic materials 0.000 description 1
- NCMHKCKGHRPLCM-UHFFFAOYSA-N caesium(1+) Chemical compound [Cs+] NCMHKCKGHRPLCM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 239000013043 chemical agent Substances 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 239000002734 clay mineral Substances 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 1
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 238000004880 explosion Methods 0.000 description 1
- 238000009375 geological disposal Methods 0.000 description 1
- 238000001027 hydrothermal synthesis Methods 0.000 description 1
- 238000009776 industrial production Methods 0.000 description 1
- 239000011630 iodine Substances 0.000 description 1
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 description 1
- NLYAJNPCOHFWQQ-UHFFFAOYSA-N kaolin Chemical compound O.O.O=[Al]O[Si](=O)O[Si](=O)O[Al]=O NLYAJNPCOHFWQQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000004060 metabolic process Effects 0.000 description 1
- 210000003205 muscle Anatomy 0.000 description 1
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 230000002572 peristaltic effect Effects 0.000 description 1
- 238000001303 quality assessment method Methods 0.000 description 1
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 230000035939 shock Effects 0.000 description 1
- 238000003746 solid phase reaction Methods 0.000 description 1
- 238000007711 solidification Methods 0.000 description 1
- 230000008023 solidification Effects 0.000 description 1
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 230000002194 synthesizing effect Effects 0.000 description 1
- 231100000331 toxic Toxicity 0.000 description 1
- 230000002588 toxic effect Effects 0.000 description 1
- 239000011800 void material Substances 0.000 description 1
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/34—Disposal of solid waste
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
- G21F9/304—Cement or cement-like matrix
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
- Y02W30/91—Use of waste materials as fillers for mortars or concrete
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Treatment Of Sludge (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
本公开涉及一种放射性铯废物的偏铝酸钠‑硅胶体系陶瓷固化的方法，该方法包含如下步骤：(1)将放射性铯废物、偏铝酸钠和硅胶混合，得到混合物料；将所述混合物料与水混合后进行胶体磨研磨，得到浆液；(2)使所述浆液在水解反应容器中进行水解反应，得到水解浆料；(3)将所述水解浆料进行烧结处理，所述烧结处理的温度为800～1000℃。该方法工艺过程简单、节能环保、安全可靠，通过借鉴铯榴石稳定的结构，制备出含铯的铯榴石基陶瓷固化烧结体，适于长期处置放射性铯废物。
Description
技术领域
本公开涉及放射性废物处理技术领域，具体地，涉及一种放射性铯废物 的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法。
背景技术
铯-137主要源于核反应堆、核燃料后处理、核爆试验以及核事故灾害， 半衰期为30年，属于中毒性核素和释热核素，迁移性强，可通过空气载带 沉降到地面及通过水的排放进入环境，它在人类的一些食物链环节中明显浓聚，进入人体后聚集到肌肉内，不易在人体的新陈代谢过程中排出体外，是 环境质量评估中的重要核素之一。通常被污染的含铯土壤及含铯沸石等二次 废物需进行固化处理，然后进行地质处置，以消除其对环境和生物的危害。
目前固化的主要方式包括玻璃固化、水泥固化以及其他固化方式。玻璃 固化对放射性核素的包容量大，但固化体的热力学稳定性较差，容易出现玻 璃化或晶析；水泥固化成本低，但固化体的空隙率相对较大，核素的浸出率 较高。而且这些固化一般需要高温过程(约1200℃)，这不可避免的会造成 Cs离子高温挥发，腐蚀设备，其形成的Cs气载物也难以捕捉和搜集，带来 二次污染。
发明内容
本公开的目的是提供一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化 的方法，该方法工艺过程简单、节能环保、安全可靠、固化温度低，通过借 鉴铯榴石稳定的结构，制备出含铯的铯榴石基陶瓷固化烧结体，适于长期处 置放射性铯废物。
为了实现上述目的，本公开提供一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体 系陶瓷固化的方法，所述包含如下步骤：
(1)将放射性铯废物、偏铝酸钠和硅胶混合，得到混合物料；将所述 混合物料与水混合后进行胶体磨研磨，得到浆液；
(2)使所述浆液在水解反应容器中进行水解反应，得到水解浆料；
(3)将所述水解浆料进行烧结处理，所述烧结处理的温度为 800～1000℃。
可选地，所述放射性铯废物为固体铯废物或液体铯废物，所述固体铯废 物包括含铯土壤，所述液体铯废物包括含铯废水。
可选地，所述放射性铯废物中铯的无机盐形式包括硝酸铯、氯化铯、氢 氧化铯和铝酸铯中的一种或几种。
可选地，以所述混合物料的总重量为基准，所述混合物料中铯元素的含 量为32.1～52.9wt.％。
可选地，所述混合物料中各元素的用量摩尔比为Cs：Al：Si＝(1～2)： 1：(2～3)。
可选地，步骤(1)中所述混合物料与水的质量比为1：(4～10)。
可选地，步骤(1)中所述胶体磨的研磨时间为3～5h；所述胶体磨研磨 后得到的所述浆液中固相物料的平均粒径为5～50μm，优选为5～30μm。
可选地，步骤(2)中所述水解反应在敞口的水解反应容器中进行，所 述水解反应的温度为150～300℃，时间为5～24h。
可选地，步骤(3)中所述烧结处理是在马弗炉中进行的，所述烧结处 理的条件包括：升温速率为5～10℃/min，烧结时间为1～10h。
可选地，该方法还包括：将所述烧结处理后的产物自然降温至20～35℃。
通过上述技术方案，本公开提供一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体 系陶瓷固化的方法，该方法利用偏铝酸钠、放射性铯废物和硅胶反应，制备 过程中采用胶体磨湿法研磨和水解反应，使得物料充分接触，降低烧结过程 中Cs的挥发，得到结构稳定的铯榴石基陶瓷固化烧结体，有效固化放射性 铯废物；本公开的方法工艺过程简单、节能环保、安全可靠，通过借鉴铯榴石稳定的结构，制备出含铯的铯榴石基陶瓷固化烧结体，适于长期处置放射 性铯废物。
本公开的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。
具体实施方式
以下对本公开的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描 述的具体实施方式仅用于说明和解释本公开，并不用于限制本公开。
本公开的发明人发现，铯榴石(理论化学式CsAlSi2O4·nH2O)是天然 存在的含铯铝硅酸盐矿物，理论铯包容量超过40wt.％，具有Cs包含量大、结构稳定、高熔点(耐高温，熔点高于1900℃)、低热膨胀系数、抗热震等 特性。铯榴石的晶体结构为六八面体类的等轴晶系，呈立方体与四角三八面 体聚形，其通道系统由6个直径为的含氧环组成，而铯离子直径为/>一旦铯榴石形成，铯离子便被固定在笼形结构内部，且无法在框架 不被破坏的情况下释放。本公开的发明人还发现，铯榴石易于从粘土矿物如 偏高岭土或某些化学试剂中合成，且铯榴石在水溶液中的溶出度较低，是长 期稳定处置铯-137的优良载体。
因此本公开提供一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方 法，可以得到结构稳定的铯榴石基陶瓷固化烧结体，有效固化放射性铯废物。 所述方法包含如下步骤：
(1)将放射性铯废物、偏铝酸钠和硅胶混合，得到混合物料；将所述 混合物料与水混合后进行胶体磨研磨，得到浆液；
(2)使所述浆液在水解反应容器中进行水解反应，得到水解浆料；
(3)将所述水解浆料进行烧结处理，所述烧结处理的温度为 800～1000℃；优选地，所述烧结处理的温度为850～950℃。
本公开通过采用胶体磨湿法研磨和水解反应，使得放射性铯废物、偏铝 酸钠和硅胶充分接触反应，从而能够在800～1000℃下进行固相烧结，降低了 烧结过程中Cs的挥发。本公开的方法工艺过程简单、节能环保、安全可靠， 可有效合成含铯的铯榴石基陶瓷固化烧结体。
在本公开的一种实施方式中，所述放射性铯废物为固体铯废物或液体铯 废物，所述固体铯废物包括含铯土壤，所述液体铯废物包括含铯废水。
在本公开的一种实施方式中，所述放射性铯废物中铯的无机盐形式包括 硝酸铯、氯化铯、氢氧化铯和铝酸铯中的一种或几种。
在上述实施方式中，放射性铯废物可以以多种形式存在，而不限于上述 形式。
在本公开的一种实施方式中，以所述混合物料的总重量为基准，所述混 合物料中铯元素的含量为32.1～52.9wt.％。
在本公开的一种实施方式中，所述混合物料中各元素的用量摩尔比为 Cs：Al：Si＝(1～2)：1：(2～3)。
在上述实施方式中，通过选用优选的元素配比，有利于铯榴石基陶瓷晶 粒的生长发育，从而使放射性铯废物中的铯更容易转化为结构稳定的铯榴 石，有效固化放射性铯废物。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述混合物料与水的质量比 为1：(4～10)。
在上述实施方式中，通过选用优选配比的混合物料和水进行混合，使得 放射性铯废物、偏铝酸钠与硅胶在水中混合均匀，从而使放射性铯废物中的 铯转化为结构稳定的铯榴石，有效固化放射性铯废物。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述胶体磨的研磨时间为3～5h； 所述胶体磨研磨后得到的所述浆液中固相物料的平均粒径为5～50μm，优选 为5～30μm。
在上述实施方式中，采用胶体磨湿法研磨，可以得到平均粒径为5～50μm 的物料，增大其比表面积，增多反应位点，从而有利于反应的进行。
在本公开的一种实施方式中，步骤(2)中所述水解反应在敞口的水解 反应容器中进行，所述水解反应的温度为150～300℃，时间为5～24h。
在上述实施方式中，采用敞口容器进行常压水解反应，避免了高温高压， 反应条件更安全温和，适用于大规模工业生产。
在本公开的一种实施方式中，步骤(3)中所述烧结处理是在马弗炉中 进行的，所述烧结处理的条件包括：升温速率为5～10℃/min，烧结时间为 1～10h，优选为5～10h。
在本公开的一种实施方式中，该方法还包括：将所述烧结处理后的产物 自然降温至20～35℃；其中自然降温指的是把产物置于20～35℃环境温度下 直至产物温度降低至上述温度范围内。
在上述实施方式中，采用马弗炉进行烧结反应，制备过程更容易控制。
与传统高温固相反应和水热反应相比，本公开提供的放射性铯废物的偏 铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法工艺过程简单、节能环保、安全可靠、固 化温度低，通过借鉴铯榴石稳定的结构，制备出含铯的铯榴石基陶瓷固化烧 结体，适于长期处置放射性铯废物。
下述实验方法中，如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中，平均粒径的测试方法为：采用BT-P300ST激光粒度仪进 行测试；
所用马弗炉型号为MFLC-7/12P；
所用胶体磨型号为JT-130，购买自廊坊冠通机械有限公司；
XRD分析采用日本理学MiniFlex600型衍射仪，测试条件：Cu靶，Kα 辐射，Ni滤波片，管电压35kV，管电流35mA，扫描范围2θ为5-50°；
下述实施例中，PCT标准下放射性核素Cs的浸出率测定方法参见 Sakuragi T,Nishimura T,Nasu Y,et al.Immobilization of radioactive iodine using AgIvitrification technique for the TRU wastes disposal:evaluation of leachingand surface properties[J].MRS Online Proceedings Library Archive,2008,1107.
如无特殊说明，所有试剂均来自商购产品。
实施例1
本实施例中，一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 包括以下步骤：
(1)分别称取42.6g的铯含量为88.7wt.％的放射性铯废物、23.4g的偏 铝酸钠和34.0g的硅胶混合均匀，得到混合物料，其中，混合物料中铯元素 的含量为37.8wt.％，Cs：Al：Si＝1：1：2。向混合物料中加入去离子水置于 胶体磨中充分研磨4h，得到浆液，浆液中固相物料的平均粒径为20μm；其 中混合物料与去离子水的比例为1：5；
(2)将胶体磨研磨后的浆液通过蠕动泵置入水解反应容器中(例如烧 杯等)进行水解反应，并利用磁力搅拌器进行搅拌，水解反应的温度为200℃， 时间为15h，在进行水解反应的同时干燥浆料，得到铝硅酸盐前驱体；
(3)将铝硅酸盐前驱体放入马弗炉，从室温以10℃/min的速率升温至 900℃且保温1h，热处理过程后自然降温至25℃，得到铯榴石基陶瓷固化烧 结体1。
实施例2
按照与实施例1相同的方法，区别仅在于，步骤(1)中称取53.4g铯含 量为60wt.％放射性铯废物、20.6g的偏铝酸钠和22.7g的硅胶混合，得到混 合物料进行反应，其中，混合物料中铯元素的含量为33.1wt.％，Cs：Al： Si＝0.96：1：1.5，得到铯榴石基陶瓷固化烧结体2。
实施例3
按照与实施例1相同的方法，区别仅在于，步骤(1)中混合物料与加 入的去离子水的质量比为1：3，得到铯榴石基陶瓷固化烧结体3。
实施例4
按照与实施例1相同的方法，区别仅在于，步骤(1)中胶体磨研磨时 间为2h，浆液中固相物料的平均粒径为100μm，得到铯榴石基陶瓷固化烧 结体4。
| 实施例编号 | 7天浸出率/10-4g·m-2·d-1 |
| 实施例1 | 低于1.3 |
| 实施例2 | 8.0 |
| 实施例3 | 5.6 |
| 实施例4 | 23.4 |
通过上述数据可知，实施例1～4采用胶体磨研磨和水解反应，可以得到 含铯的铯榴石基陶瓷固化烧结体，7天浸出率在10-4量级，而浸出率会随时 间增加而不断减少，后续铯榴石基陶瓷固化烧结体的浸出率会更少，因此本 公开制得的铯榴石基陶瓷固化烧结体适于长期处置放射性铯废物。
实施例1与实施例2的数据对比可知，实施例1采用本公开优选的所述 混合物料中各元素的用量摩尔比为Cs：Al：Si＝(1～2)：1：(2～3)的技术 方案时，制得的铯榴石基陶瓷固化烧结体的固铯性能更好，7天浸出率低于 1.3×10-4g·m-2·d-1；实施例1与实施例3的数据对比可知，实施例1采用本公 开优选的混合物料与水的质量比为1：(4～10)的技术方案时，制得的铯榴石 基陶瓷固化烧结体的固铯性能更好，7天浸出率在10-4量级，浸出率更少； 实施例1与实施例4的数据对比可知，实施例1采用本公开优选的胶体磨研 磨时间为3～5h，胶体磨研磨后得到的浆液中固相物料的平均粒径为5～50μm 的技术方案时，制得的铯榴石基陶瓷固化烧结体的固铯性能更好，7天浸出 率在10-4量级，更适于长期处置放射性铯废物。
以上详细描述了本公开的优选实施方式，但是，本公开并不限于上述实 施方式中的具体细节，在本公开的技术构思范围内，可以对本公开的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本公开的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特 征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必 要的重复，本公开对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外，本公开的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其 不违背本公开的思想，其同样应当视为本公开所公开的内容。
Claims (11)
1.一种放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法，其特征在于，所述方法包含如下步骤：
(1)将放射性铯废物、偏铝酸钠和硅胶混合，得到混合物料；将所述混合物料与水混合后进行胶体磨研磨，得到浆液；
(2)使所述浆液在水解反应容器中进行水解反应，得到水解浆料；
(3)将所述水解浆料进行烧结处理，所述烧结处理的温度为800～1000℃。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述放射性铯废物为固体铯废物或液体铯废物，所述固体铯废物包括含铯土壤，所述液体铯废物包括含铯废水。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述放射性铯废物中铯的无机盐形式包括硝酸铯、氯化铯、氢氧化铯和铝酸铯中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，以所述混合物料的总重量为基准，所述混合物料中铯元素的含量为32.1～52.9wt.％。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述混合物料中各元素的用量摩尔比为Cs：Al：Si＝(1～2)：1：(2～3)。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述混合物料与水的质量比为1：(4～10)。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述胶体磨的研磨时间为3～5h；所述胶体磨研磨后得到的所述浆液中固相物料的平均粒径为5～50μm。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，所述胶体磨研磨后得到的所述浆液中固相物料的平均粒径为5～30μm。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中所述水解反应在敞口的水解反应容器中进行，所述水解反应的温度为150～300℃，时间为5～24h。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)中所述烧结处理是在马弗炉中进行的，所述烧结处理的条件包括：升温速率为5～10℃/min，烧结时间为1～10h。
11.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述方法还包括：将所述烧结处理后的产物自然降温至20～35℃。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202111619469.XA CN114550965B (zh) | 2021-12-27 | 2021-12-27 | 放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202111619469.XA CN114550965B (zh) | 2021-12-27 | 2021-12-27 | 放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN114550965A CN114550965A (zh) | 2022-05-27 |
| CN114550965B true CN114550965B (zh) | 2024-02-20 |
Family
ID=81669618
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202111619469.XA Active CN114550965B (zh) | 2021-12-27 | 2021-12-27 | 放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN114550965B (zh) |
Citations (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN1785808A (zh) * | 2004-12-09 | 2006-06-14 | 中国石油天然气股份有限公司 | 一种高硅铝比小晶粒NaY分子筛的制备方法 |
| CN104477934A (zh) * | 2014-12-05 | 2015-04-01 | 同济大学 | 一种低温合成铯沸石的方法 |
| JP2016023995A (ja) * | 2014-07-17 | 2016-02-08 | 吉澤石灰工業株式会社 | 放射性セシウムで汚染された表土中の放射性セシウムを固定する方法 |
| EP3070718A1 (en) * | 2015-03-16 | 2016-09-21 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Method for processing radioactive liquid waste |
| CN106205758A (zh) * | 2016-07-19 | 2016-12-07 | 上海交通大学 | 基于吸附铯后的硅基杂多酸盐类复合吸附剂的固化体的制备方法 |
| KR20180007370A (ko) * | 2016-07-12 | 2018-01-23 | 한국원자력연구원 | 카올리나이트를 원료성분으로 포함하는 다공성 소결체를 포함하는 방사성 세슘 기체 포집 필터 및 이의 제조방법 |
| CN110079672A (zh) * | 2019-04-23 | 2019-08-02 | 南昌大学 | 基于磁控絮凝硅胶的稀土提取方法 |
| CN111145931A (zh) * | 2020-02-17 | 2020-05-12 | 南华大学 | 一种放射性固体废物的处理方法 |
| CN111863304A (zh) * | 2020-08-20 | 2020-10-30 | 中国原子能科学研究院 | 放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法 |
| CN111986828A (zh) * | 2020-08-20 | 2020-11-24 | 中国原子能科学研究院 | 放射性碘废物的方钠石基陶瓷-玻璃双重固化方法 |
| CN113436772A (zh) * | 2021-05-21 | 2021-09-24 | 中国辐射防护研究院 | 一种放射性含铯废水的处理方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101401789B1 (ko) * | 2012-10-24 | 2014-05-30 | 한국수력원자력 주식회사 | 방사성 세슘이 포집된 세슘 폐필터 세라믹 잉곳 및 이의 제조방법 |
-
2021
- 2021-12-27 CN CN202111619469.XA patent/CN114550965B/zh active Active
Patent Citations (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN1785808A (zh) * | 2004-12-09 | 2006-06-14 | 中国石油天然气股份有限公司 | 一种高硅铝比小晶粒NaY分子筛的制备方法 |
| JP2016023995A (ja) * | 2014-07-17 | 2016-02-08 | 吉澤石灰工業株式会社 | 放射性セシウムで汚染された表土中の放射性セシウムを固定する方法 |
| CN104477934A (zh) * | 2014-12-05 | 2015-04-01 | 同济大学 | 一种低温合成铯沸石的方法 |
| EP3070718A1 (en) * | 2015-03-16 | 2016-09-21 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Method for processing radioactive liquid waste |
| KR20180007370A (ko) * | 2016-07-12 | 2018-01-23 | 한국원자력연구원 | 카올리나이트를 원료성분으로 포함하는 다공성 소결체를 포함하는 방사성 세슘 기체 포집 필터 및 이의 제조방법 |
| CN106205758A (zh) * | 2016-07-19 | 2016-12-07 | 上海交通大学 | 基于吸附铯后的硅基杂多酸盐类复合吸附剂的固化体的制备方法 |
| CN110079672A (zh) * | 2019-04-23 | 2019-08-02 | 南昌大学 | 基于磁控絮凝硅胶的稀土提取方法 |
| CN111145931A (zh) * | 2020-02-17 | 2020-05-12 | 南华大学 | 一种放射性固体废物的处理方法 |
| CN111863304A (zh) * | 2020-08-20 | 2020-10-30 | 中国原子能科学研究院 | 放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法 |
| CN111986828A (zh) * | 2020-08-20 | 2020-11-24 | 中国原子能科学研究院 | 放射性碘废物的方钠石基陶瓷-玻璃双重固化方法 |
| CN113436772A (zh) * | 2021-05-21 | 2021-09-24 | 中国辐射防护研究院 | 一种放射性含铯废水的处理方法 |
Non-Patent Citations (5)
| Title |
|---|
| ~(137)Cs-铯榴石化合物的制备和性质研究;方吉东, 孙树正, 许金凤, 张瑞麟;核化学与放射化学(第01期);全文 * |
| Ba对Cs_(1-x)Ba_xAlSi_2O_6地聚合物及其铯榴石陶瓷结构影响;李军;侯莉;卢忠远;段建霞;;人工晶体学报(第06期);全文 * |
| 放射性废物中铯的固化研究进展;周雪娟;郑朝发;吕开亮;陆春海;;山东化工(第16期);全文 * |
| 矿物固化含Sr、Cs放射性废物研究进展;王兰;侯晨曦;樊龙;谢忆;卢喜瑞;;材料导报(第03期);全文 * |
| 钾铯基地聚合物前驱体水热合成块体铯榴石;李军;侯莉;卢忠远;;功能材料(第07期);全文 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN114550965A (zh) | 2022-05-27 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Khalil et al. | Immobilization of intermediate-level wastes in geopolymers | |
| Grutzeck et al. | Zeolites synthesized from class F fly ash and sodium aluminate slurry | |
| US4377507A (en) | Containing nuclear waste via chemical polymerization | |
| EP0158780B1 (en) | Process and apparatus for solidification of radioactive waste | |
| US4354954A (en) | Method for solidifying aqueous radioactive wastes for noncontaminating storage | |
| US9480965B2 (en) | Method for preparing granulated inorganic adsorbent for radionuclides | |
| CN112466503A (zh) | 一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法 | |
| CN111161901B (zh) | 放射性碘废物的处理方法 | |
| Tan et al. | Comparative performance of cement and metakaolin based-geopolymer blocks for strontium immobilization | |
| CN111056789B (zh) | 一种放射性废渣的固化方法 | |
| McCulloch et al. | Cements in radioactive waste disposal: some mineralogical considerations | |
| CN114550965B (zh) | 放射性铯废物的偏铝酸钠-硅胶体系陶瓷固化的方法 | |
| Chaerun et al. | Retention mechanism of cesium in chabazite embedded into metakaolin-based alkali activated materials | |
| RU2381580C1 (ru) | Способ стабилизации жидких высокосолевых высокоактивных отходов | |
| CN114550964B (zh) | 放射性铯废物的沸石-硅胶体系陶瓷固化的方法 | |
| CN113666685A (zh) | 一种低水化热高热导的防辐射混凝土及其制备方法 | |
| US4482481A (en) | Method of preparing nuclear wastes for tansportation and interim storage | |
| JP3809045B2 (ja) | 沸騰水型原子力発電所から生じた低レベル放射性湿潤廃棄物の共固化方法 | |
| RU2361299C1 (ru) | Способ иммобилизации изотопов трансурановых элементов радиоактивных отходов (варианты) | |
| Lokken et al. | Effect of curing temperature on the properties of cementitious waste forms | |
| CN110028248B (zh) | 一种低温液相烧结制备铯榴石微晶玻璃的方法 | |
| EP1137014B1 (en) | Co-solidification of low-level radioactive wet wastes produced from BWR nuclear power plants | |
| Collins | Development of spheroidal inorganic sorbents for treatment of acidic salt-bearing liquid waste | |
| Girke et al. | Cementation of Nuclear Graphite using Geopolymers | |
| RU2225049C1 (ru) | Способ кондиционирования жидких радиоактивных отходов с высоким солесодержанием |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |