CN105705605B - 粘合剂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供具备与粘贴前的被粘部件形状相匹配地进行加工时的裁切加工性、加工后的裁切形状在粘贴前的常温下的长期保管稳定性、粘贴时不会使被粘部件受到损伤的低温熔融性、粘贴后的凹凸高度差吸收性的粘合剂组合物。因此，提出一种粘合剂组合物，其特征在于，相对于乙烯‑α‑烯烃系共聚物100重量份，含有1～50重量份的交联剂和0.3～3重量份的光聚合引发剂，所述粘合剂组合物的由DSC测得的晶体熔融峰为30～80℃。

Description

粘合剂组合物
技术领域
本发明涉及裁切加工性、保管稳定性、凹凸高度差吸收性、耐湿热性、耐光性、低介电特性、耐金属腐蚀性优异的粘合剂组合物。尤其涉及作为智能手机等移动终端(PDA)、平板电脑、个人电脑、游戏机、电视机(TV)、车载导航系统、触摸面板、手写板等那样的图像显示装置、有机薄膜、染料敏化等那样的太阳能电池组件或有机EL元件的构成部件而能够适宜使用的透明密封材料、以及使用其的光学装置层叠体。
背景技术
近年来，为了提高图像显示装置的可视性，进行如下措施：将液晶显示器(LCD)、等离子体显示器(PDP)、有机电致发光显示器(OELD)、微电子机械快门显示器(MEMSD)、电子纸等各种图像显示面板与配置于其前面侧(观看侧)的保护面板、触摸面板部件之间的空隙用粘合片、液态的粘接剂等填充，抑制入射光、来自显示图像的出射光在空气层界面的反射。
作为使用粘合剂在这种图像显示装置用构成部件间的空隙进行填充的方法，已知将包含紫外线固化性树脂的液态的粘接树脂组合物填充于该空隙后，照射紫外线使其固化的方法(专利文献1)。
但是，这种方法具有如下的问题：不仅填充液体时的操作复杂且生产率差，而且在被印刷遮蔽层遮蔽的部分等紫外线难以到达的位置，粘接剂保持未固化，在常温下流动、或渗出而污染部件等，难以得到稳定的品质。
另外，还已知使用粘合片填充图像显示装置用构成部件间的空隙的方法。例如专利文献2中，作为能够适宜用于在图像显示面板上粘贴保护面板、触摸面板等透明面板的透明粘合片，公开了一种透明粘合片，其特征在于，其为分别具备1层以上具有不同粘弹性行为的第1粘合层和第2粘合层、且具备层叠这些层并一体化而成的构成的粘合片，在频率1Hz的温度分散下测定的动态剪切储能模量G’的值在特定的范围内。
专利文献3中公开了一种透明双面粘合片，其特征在于，其为具有中间树脂层和作为表面背面层的压敏粘接剂层的透明双面粘合片，各层均为以1种以上(甲基)丙烯酸酯系(共)聚合物作为基础树脂的层，在温度范围0℃～100℃内，频率1Hz下的中间树脂层的剪切储能模量高于压敏粘接剂层，并且片整体的压痕硬度(ASKER C2硬度)为10～80。
另外，专利文献4中公开了一种使用了热熔型的粘接组合物的片，所述热熔型的粘接组合物以重均分子量为2万～10万的氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯作为主要成分，未固化组合物在25℃下的损耗角正切不足1，并且未固化组合物的损耗角正切达到1以上的温度为80℃以下。
专利文献5、6中公开了利用有机过氧化物将乙烯-α-烯烃共聚物加热固化的太阳能电池用密封材料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开2010/027041号小册子
专利文献2：国际公开2010/044229号小册子
专利文献3：国际公开2011/129200号小册子
专利文献4：国际公开2010/038366号小册子
专利文献5：日本特开2011-012246号公报
专利文献6：日本特开2012-009754号公报
发明内容
发明要解决的问题
以手机、便携终端等为中心在图像显示装置的领域中，正在进行薄壁化、高精细化、以及设计的多样化，与之相伴地产生了新的课题。例如，以往通常在表面保护面板的周缘部呈框状地印刷黑色的遮蔽部，但伴随设计的多样化，开始进行以黑色以外的颜色形成该框状的遮蔽部、并且通过使印刷宽度变细的窄边框化而在维持壳体尺寸的外形尺寸不变的状态下进一步使观看画面的面积变得更宽的设计。以黑色以外的颜色形成遮蔽部时，黑色以外的颜色由于遮蔽性低，因此与黑色相比，遮蔽部即印刷部的高度存在变细变厚的倾向。因此，对于用于粘贴具备这种印刷部的构成部件的粘接性片，要求能够吸收较大的印刷高度差并填充至每个角落的印刷高度差吸收性。
另外，通过印刷部的高度变细变厚，从而在与图像显示装置的印刷部接触的部分，与其它部分相比，会施加较大的应力，存在发生变形而对光学特性造成不良影响的可能性，因此也要求抑制这种变形。
因此，对于粘接性片等填充部件，要求更高的应力松弛性(流动性)，但仅仅提高流动性时，粘接性片在粘贴前的常温下的长期保管稳定性、取回时的操作性受损，而且存在所粘贴的层叠部件的耐发泡可靠性降低的可能性。
然而，前述专利文献2中，透明粘合片已经交联而不具有流动性，因此凹凸高度差吸收性不充分。另外，前述专利文献3中，透明双面粘合片的表面背面层柔软，具有一定的凹凸高度差吸收性，但是中间树脂层硬，凹凸高度差吸收性不充分。
前述专利文献4中，由于是在常温下为固体的非晶性粘接组合物，因此与粘贴前的被粘部件形状相匹配地进行裁切加工后的裁切形状能够在常温下在短时间内稳定。但是，在粘贴前的常温下的长期保管稳定性不充分，实用上需要5℃以下等的冷藏保管。
另外，前述专利文献5、6中，为了利用有机过氧化物进行加热固化，需要100℃以上的固化温度，因此存在对作为被粘部件的图像显示装置、光学装置构成部件造成损伤的可能性。
进而，伴随图像显示装置的轻量薄壁化，不仅要求部件的轻量薄壁化，而且由于上述部件间的空隙也变窄，因此对于粘合片等用于部件一体化的填充部件也要求进一步的薄壁化。因此，对于粘合片，要求以比以往更高的技术水平兼具印刷高度差吸收性和粘贴后的可靠性。但是，现状是现有技术中没有满足全部这些要求的产品。
用于解决问题的方案
为了解决上述问题，本发明提出了一种粘合剂组合物，其特征在于，相对于乙烯-α-烯烃系共聚物(A)100重量份，含有1～50重量份的交联剂(B)和0.3～3重量份的光聚合引发剂(C)，所述粘合剂组合物的由DSC测得的晶体熔融峰为30～80℃。
本发明提出的上述粘合剂组合物优选的是，在固化前的状态下，温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为0.1kPa以上且不足20kPa，损耗角正切tanδ为1以上。
本发明提出的上述粘合剂组合物优选的是，在固化前的状态下，温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’为300kPa以上且不足5000kPa。
本发明提出的上述粘合剂组合物优选的是，在固化后的状态下，温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为20kPa以上且不足1000kPa，损耗角正切tanδ不足1。
本发明提出的上述粘合剂组合物进一步优选总透光率为89％以上，雾度为3.0％以下。
发明的效果
本发明提出的上述粘合剂组合物作为透明密封材料，在粘接时不会对作为被粘部件的光学装置构成部件造成损伤，在表面具有凹凸的被粘部件的粘接时，吸收具有凹凸的被粘部件间的高度差而不产生空隙，能够以被粘部件的非粘接面侧精整为平滑的方式进行粘贴。另外，能够兼顾与粘贴前的被粘部件形状相匹配地进行加工时的裁切加工性、加工后的裁切形状在粘贴前的常温下的长期保管稳定性、粘贴时不会使被粘部件受到损伤的低温熔融性、粘贴后的凹凸高度差吸收性、用于赋予耐久性的光固化特性、长期可靠性(耐热性、耐湿热性、耐金属腐蚀性)、以及电特性等优异效果。
附图说明
图1为实施例中作为用于评价粘贴性的粘贴性试验样品且用于评价耐热性的耐热性试验样品的截面图。
具体实施方式
以下，针对本发明的粘合剂组合物的实施方式的详情进行说明。但是，并不一定限定于这些。
[粘合剂组合物]
本发明的实施方式的一例的粘合剂组合物(称为“本粘合剂组合物”)含有乙烯-α-烯烃系共聚物(A)、交联剂(B)和光聚合引发剂(C)。
本粘合剂组合物通过加热而熔融流动，从而在加热粘贴时充分吸收具有凹凸的被粘部件间的高度差而不产生空隙，能够以被粘部件的非粘接面侧精整为平滑的方式进行粘贴。然后，透过被粘部件照射活性能量射线使其固化，从而储能模量G’提高，能够得到实用上的耐久性，在长期可靠性试验中能够解决再流动、被粘部件间的偏移、剥落、发泡等问题。
[乙烯-α-烯烃系共聚物(A)]
本粘合剂组合物中的乙烯-α-烯烃系共聚物(A)为乙烯与α-烯烃的共聚物。
前述乙烯-α-烯烃系共聚物(A)具有源自乙烯链的晶体结构，在常温(25℃)以上具有基于差示扫描量热计(DSC)的其晶体熔融峰，能够保持在常温下维持晶体结构而不流动的高的储能模量G’。
因此，能够得到加工时的裁切加工性、加工后的裁切形状在粘贴前的常温下的长期保管稳定性优异的组合物。
作为与乙烯共聚的α-烯烃的种类，没有特别限定。通常作为该α-烯烃，适宜使用碳数为3～20的α-烯烃，例如可例示出丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、3-甲基-丁烯-1、4-甲基-戊烯-1等。其中，从工业上容易获取、经济性等观点出发，优选以作为α-烯烃的1-丁烯、1-己烯或1-辛烯为共聚成分的共聚物。
需要说明的是，与乙烯共聚的α-烯烃可以仅单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
另外，与乙烯共聚的α-烯烃的含量没有特别限定。该α-烯烃的含量相对于共聚所使用的单体总体优选为2摩尔％以上且40摩尔％以下、其中进一步优选为3摩尔％以上或30摩尔％以下、其中尤其进一步优选为5摩尔％以上或25摩尔％以下。
与乙烯共聚的α-烯烃的含量为前述范围内时，利用共聚成分使结晶性降低，透明性(例如总透光率、雾度等)提高，故而优选。另外，与乙烯共聚的α-烯烃的含量为前述范围内时，制作原料粒料时，抑制粘连的产生等，故而优选。需要说明的是，与乙烯共聚的α-烯烃的种类及含量可以利用周知的方法、例如核磁共振(NMR：Nuclear Magnetic Resonance)测定装置、其它仪器分析装置进行分析。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)也可以含有基于除α-烯烃以外的单体的单体单元。
作为前述单体单元，例如可列举出环状烯烃、乙烯基芳香族化合物(苯乙烯等)、多烯化合物等。
将乙烯-α-烯烃共聚物中的全部单体单元设为100摩尔％时，前述单体单元的含量优选为20摩尔％以下、更优选为15摩尔％以下。
另外，乙烯-α-烯烃共聚物的立体结构、支化、支化度分布、分子量分布、共聚形式(无规、嵌段等)没有特别限制。例如，具有长链支链的共聚物通常机械物性良好，而且具有成形薄膜时的熔融张力(熔体张力)变高、压延成形性提高等优点。需要说明的是，具有长链支链的该共聚物可以通过在使多官能性单体聚合时向体系内少量添加等的方法而得到。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)的晶体熔融峰温度的上限没有特别限定。考虑到透明性、低温柔软性、粘贴适应性等，乙烯-α-烯烃共聚物(A)的晶体熔融峰温度的上限优选为100℃以下、更优选为80℃以下、进一步优选为65℃以下。另外，考虑到防止原料粒料的粘连、密封薄膜在室温下的形状保持性能等，该晶体熔融峰温度的下限优选为20℃以上、更优选为30℃以上、进一步优选为40℃以上。另外，晶体熔融峰温度也可以为多个。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)的晶体熔解热没有特别限定。乙烯-α-烯烃共聚物(A)的晶体熔解热优选为0～100J/g、其中进一步优选为5J/g以上或80J/g以下、其中进一步优选为10J/g以上或65J/g以下。为前述范围内时，本粘合剂组合物的柔软性、透明性(总透光率、雾度)等得以确保，故而优选。需要说明的是，前述晶体熔融峰温度及晶体熔解热可以使用差示扫描量热计(DSC)根据JIS K7121以加热速度10℃/分钟进行测定。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)的MFR(JIS K7210：温度190℃、载荷21.18N)没有特别限制。乙烯-α-烯烃共聚物(A)的该MFR优选为5g/10分钟以上且60g/10分钟以下、其中进一步优选为8g/10分钟以上或50g/10分钟以下、其中特别优选10g/10分钟以上或45g/10分钟以下。
作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)，为了赋予优异的透明性、粘贴适应性、低温特性等，优选密度为0.850～0.900g/cm3的乙烯-α-烯烃共聚物、其中更优选密度为0.860g/cm3以上或0.885g/cm3以下。
作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)，上述的乙烯-α-烯烃共聚物当中，从结晶性低、光的透射率及柔软性优异的观点出发，进一步优选乙烯-α-烯烃无规共聚物。这些可以仅单独使用1种，而且也可以混合使用2种以上。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)的制造方法没有特别限定，可以采用使用了公知的乙烯聚合用催化剂的公知的聚合方法。作为公知的聚合方法，例如可列举出：使用了以齐格勒-纳塔型催化剂为代表的多位点催化剂、以茂金属系催化剂、后茂金属系催化剂为代表的单位点催化剂的淤浆聚合法、溶液聚合法、气相聚合法等、以及使用了自由基引发剂的本体聚合法等。本发明中，从聚合后的造粒(颗粒化)的容易度、防止原料粒料的粘连等观点出发，优选利用使用了能够聚合低分子量的成分少且分子量分布窄的原料的单位点催化剂的聚合方法来进行制造。
前述乙烯-α-烯烃系共聚物(A)中，也可以混合组成、分子量不同的乙烯-α-烯烃系共聚物、其它官能团改性乙烯-α-烯烃系共聚物等晶体熔融峰、熔融粘度不同的共聚物。
乙烯-α-烯烃共聚物(A)也可以为改性乙烯-α-烯烃系共聚物。改性乙烯-α-烯烃共聚物的种类没有特别限定。例如，可列举出硅烷改性乙烯-α-烯烃、酸改性乙烯-α-烯烃等。
前述改性乙烯-α-烯烃系共聚物的制造方法没有特别限定。例如，硅烷改性乙烯-α-烯烃可以通过将乙烯-α-烯烃系共聚物、后述硅烷偶联剂及自由基产生剂在高温下熔融混合并进行接枝聚合而得到。另外，酸改性乙烯-α-烯烃可以通过将乙烯-α-烯烃、马来酸酐及自由基产生剂在高温下熔融混合并进行接枝聚合而得到。
[交联剂(B)]
交联剂(B)以加热粘贴后不再流动的方式，透过被粘部件对本粘合剂组合物照射活性能量射线时，与乙烯-α-烯烃系共聚物(A)发生交联反应，或者在交联剂(B)间形成网络，能够提高固化后的本粘合剂组合物(也称为“本粘合剂固化组合物”)的储能模量G’，能够对本粘合剂固化组合物赋予实用上的耐久性，在长期可靠性试验中能够解决再流动、被粘部件间的偏移、剥落、发泡等问题。
交联剂(B)没有特别限定。关于交联剂(B)，考虑到与乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的相容性、粘合剂组合物的透明性、加工后的稳定性等，优选从能够进行自由基交联反应的乙烯基酯和(甲基)丙烯酸酯等单官能和2官能以上的多官能的交联剂当中选择使用直链状脂肪族系、环状脂肪族系或芳香族系的交联剂，其中更优选使用碳数为6以上的脂肪族系、或环状脂肪族系的交联剂。
通过使用这种疏水性高的交联剂，容易与作为脂肪族树脂且疏水性高的乙烯-α-烯烃系共聚物(A)混合，能够抑制长期保管中的渗出、相分离、透明性降低等粘合剂组合物的变质。
前述交联剂(B)的含量相对于乙烯-α-烯烃系共聚物(A)100重量份优选为1～50重量份、更优选为1～20重量份、更进一步优选为1～10重量份。通过以前述范围含有交联剂(B)，不仅具有固化前的粘合剂组合物的充分的形状稳定性，而且能够充分抑制固化后的发泡。
作为交联剂(B)的具体例，可列举出(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,8-辛二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,12-十二烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、三环癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯等。这些交联剂可以单独使用，也可以使用多种。
使用多种交联剂(B)时，优选组合使用单官能(甲基)丙烯酸酯和多官能(甲基)丙烯酸酯。由此，能够抑制由活性能量射线进行固化时的收缩、或提高与乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的相容性。
[光聚合引发剂(C)]
光聚合引发剂(C)起到在将本粘合剂组合物加热粘贴后透过被粘部件照射活性能量射线时用于使前述交联剂(B)进行自由基交联反应的自由基产生剂的作用。
本粘合剂组合物含有光聚合引发剂(C)，从而能够在低温下以短时间进行固化，因此将由本粘合剂组合物形成的透明密封材料与光学装置构成部件层叠时，能够充分避免对作为被粘部件的光学装置构成部件的损伤。
前述光聚合引发剂(C)根据自由基产生机理而大致分为2类，大致分为能够使光聚合引发剂自身的单键开裂分解而产生自由基的裂解型光聚合引发剂、以及光激发的引发剂与体系中的氢供体形成激基复合物而能够转移氢供体的氢的夺氢型光聚合引发剂。
裂解型光聚合引发剂通过光照射而产生自由基时发生分解而成为另外的化合物，一旦激发则不再具有作为反应引发剂的功能。因此，在交联反应结束后的粘合剂组合物中不以活性物种的形式残留，不担心对粘合剂组合物造成不期望的光劣化等，故而优选。
另一方面，夺氢型光聚合引发剂在利用紫外线等活性能量射线照射进行自由基产生反应时不会生成裂解型光聚合引发剂那样的分解物，因此在反应结束后不易成为挥发成分，能够降低对被粘部件的损伤，在这一点上有用。
作为前述裂解型光聚合引发剂，例如可列举出2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮、1-羟基环己基苯基酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮、1-(4-(2-羟基乙氧基)苯基)-2-羟基-2-甲基-1-丙烷-1-酮、2-羟基-1-[4-{4-(2-羟基-2-甲基-丙酰基)苄基}苯基]-2-甲基-丙烷-1-酮、低聚(2-羟基-2-甲基-1-(4-(1-甲基乙烯基)苯基)丙酮)、苯基乙醛酸甲酯、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉基苯基)丁烷-1-酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮、2-(二甲基氨基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-吗啉基)苯基]-1-丁酮、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、它们的衍生物等。
作为前述夺氢型光聚合引发剂，例如可列举出二苯甲酮、4-甲基-二苯甲酮、2,4,6-三甲基二苯甲酮、4-苯基二苯甲酮、3,3’-二甲基-4-甲氧基二苯甲酮、2-苯甲酰基苯甲酸甲酯、苯甲酰基甲酸甲酯、双(2-苯基-2-氧代乙酸)氧基双乙撑、4-(1,3-丙烯酰基-1,4,7,10,13-五氧代十三烷基)二苯甲酮、噻吨酮、2-氯噻吨酮、3-甲基噻吨酮、2,4-二甲基噻吨酮、2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、2-氨基蒽醌、其衍生物等。
但是，作为光聚合引发剂(C)，不限定于前述列举的物质。光聚合引发剂(C)可以使用裂解型光聚合引发剂及夺氢型光聚合引发剂中的任一种，也可以将两者组合使用。
前述光聚合引发剂(C)的含量相对于乙烯-α-烯烃系共聚物(A)100重量份为0.3～3重量份、优选为0.3～2重量份、其中进一步优选为0.5重量份以上或1.5重量份以下。通过以前述范围含有光聚合引发剂(C)，能够对活性能量射线具有适度的反应性。
[添加剂]
本粘合剂组合物可以根据需要含有各种添加剂。
作为该添加剂，例如可列举出硅烷偶联剂、抗氧化剂、耐候稳定剂、加工助剂、成核剂、抗静电剂、紫外线吸收剂、阻燃剂、防变色剂等。这些添加剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。这些之中，关于硅烷偶联剂、抗氧化剂、耐候稳定剂、加工助剂在后文进行说明。
(硅烷偶联剂)
硅烷偶联剂在使用由本粘合剂组合物形成的透明密封材料时对于提高对保护材料(玻璃、树脂制的前板、背板等)、太阳能电池组件等的粘接性而言是有用的，例如可列举出具有乙烯基、丙烯酰氧基、甲基丙烯酰氧基那样的不饱和基团、氨基、环氧基等且具有烷氧基那样的能水解的官能团的化合物。作为硅烷偶联剂的具体例，可例示出N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等。
其中，本粘合剂组合物中，从粘接性良好、黄变等变色少等观点出发，可以优选使用γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷。前述硅烷偶联剂可以单独使用仅1种或组合使用2种以上。
前述硅烷偶联剂的添加量相对于本粘合剂组合物100质量份优选为0.1～5质量份左右、更优选为0.2～3质量份。另外，与硅烷偶联剂同样地，也可以有效地利用有机钛酸酯化合物等偶联剂。
(抗氧化剂)
作为抗氧化剂，没有特别限定，可以应用各种市售品。作为抗氧化剂，可列举出单酚系、双酚系、高分子型酚系等酚系、硫系、亚磷酸酯系等各种类型的抗氧化剂。
作为单酚系抗氧化剂，例如可列举出2,6-二叔丁基-对甲酚、丁基化羟基茴香醚、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八烷基酯等。
作为双酚系抗氧化剂，例如可列举出2,2’-亚甲基-双-(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、2,2’-亚甲基-双-(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-硫代双-(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-双-(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、3,9-双[{1,1-二甲基-2-{β-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰基氧基}乙基}2,4,9,10-四氧杂螺]5,5-十一烷等。
作为高分子型酚系抗氧化剂，例如可列举出1,1,3-三-(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、四-{亚甲基-3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸酯}甲烷、双{(3,3’-双-4’-羟基-3’-叔丁基苯基)丁酸}葡萄糖酯、1,3,5-三(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苄基)-均三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)三酮、生育酚(维生素E)等。
作为硫系抗氧化剂，例如可列举出硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸二肉豆蔻酯、硫代丙酸二硬脂酯等。
作为亚磷酸酯系抗氧化剂，例如可列举出三苯基亚磷酸酯、二苯基异癸基亚磷酸酯、苯基二异癸基亚磷酸酯、4,4’-丁叉基-双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基)亚磷酸酯、环新戊烷四基双(十八烷基亚磷酸酯)、三(单壬基苯基)亚磷酸酯和/或三(二壬基苯基)亚磷酸酯、三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、二异癸基季戊四醇二亚磷酸酯、9,10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物、10-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-9,10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物、10-癸氧基-9,10-二氢-9-氧杂-10-膦菲、环新戊烷四基双(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、环新戊烷四基双(2,6-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、2,2-亚甲基双(4,6-叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯等。
本粘合剂组合物中，从抗氧化剂的效果、热稳定性、经济性等观点出发，优选使用酚系及亚磷酸酯系的抗氧化剂，将两者组合使用时，能够提高作为抗氧化剂相对于添加量而言的效果，故而进一步优选。
抗氧化剂的添加量没有特别限定，相对于本粘合剂组合物100质量份，优选为0.1质量份以上且1质量份以下、其中进一步优选为0.2质量份以上或0.5质量份以下。
(耐候稳定剂)
作为赋予耐候性的耐候稳定剂，适宜使用受阻胺系光稳定化剂。作为受阻胺系光稳定化剂，例如可列举出琥珀酸二甲基-1-(2-羟基乙基)-4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶缩聚物、聚[{6-(1,1,3,3-四甲基丁基)氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}六亚甲基{{2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基}亚氨基}]、N,N’-双(3-氨基丙基)乙二胺-2,4-双[N-丁基-N-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)氨基]-6-氯-1,3,5-三嗪缩合物、双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)等。
耐候稳定剂的添加量没有特别限定，相对于本粘合剂组合物100质量份，优选为0.01质量份以上且1质量份以下、更优选为0.05质量份以上且0.5质量份以下。
(加工助剂)
加工助剂可以用于本粘合剂组合物的微粘合性的调整、加热熔融时的流动调整。例如，可以以不损害透明性的水平适当选择添加石蜡油、无机系或有机系的纳米微粒等。
[其他的树脂]
本粘合剂组合物可以出于进一步提高各物性(柔软性、耐热性、透明性、粘接性等)、成形加工性或经济性等的目的而包含除前述(A)以外的树脂。例如，可列举出具有官能团的聚烯烃系树脂、离聚物树脂、增粘树脂、各种弹性体等。
(具有官能团的聚烯烃系树脂)
具有官能团的聚烯烃系树脂的种类没有特别限定。例如，优选为选自由乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)、乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(E-MMA)、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(E-EAA)、乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物(E-GMA)组成的组中的至少1种树脂。
作为本粘合剂组合物中可以使用的具有官能团的聚烯烃系树脂的具体例，可例示出：作为EVA的、Japan Polyethylene Corporation制造的商品名“NOVATECH-EVA”、Dupont-Mitsui Polychemical Co.,Ltd.制造的商品名“EVAFLEX”、Nippon Unicar Co.,Ltd.制造的“NUC”系列；作为EVOH的、日本合成化学株式会社制造的商品名“SOARNOL”、Kuraray Co.,Ltd.的商品名“EVAL”；作为E-MMA的、住友化学株式会社制造的商品名“ACRYFT”；作为E-EAA的、Japan Polyethylene Corporation制造的商品名“REXPEARL EEA”；作为E-GMA的、住友化学株式会社制造的商品名“BONDFAST”等。
(离聚物树脂)
作为离聚物树脂的种类，例如可列举出离子交联性乙烯-甲基丙烯酸共聚物、或者离子交联性乙烯-丙烯酸共聚物。其制造方法没有特别限定，例如可以如下得到：将由乙烯、不饱和羧酸和作为任意成分的其它不饱和化合物形成的共聚物的不饱和羧酸成分的至少一部分用金属离子或有机胺中的至少任一者进行中和，从而得到。
另外，离聚物树脂例如也可以如下得到：将由乙烯、不饱和羧酸酯和作为任意成分的其它不饱和化合物形成的共聚物的不饱和羧酸酯成分的至少一部分进行皂化，从而得到。具体而言，可例示出Dupont-Mitsui Polychemical Co.,Ltd.制造的商品名“HIMILAN”等。
(增粘树脂)
作为增粘树脂，例如可列举出石油树脂、萜烯树脂、香豆酮-茚树脂、松香系树脂、或它们的氢化衍生物等。
作为前述石油树脂，例如可例示出源自环戊二烯或其二聚体的脂环式石油树脂、源自C9成分的芳香族石油树脂。
作为前述萜烯树脂，例如可例示出源自β-蒎烯的萜烯树脂、萜烯-酚树脂。
作为前述香豆酮-茚树脂，例如可例示出香豆酮-茚共聚物、香豆酮-茚-苯乙烯共聚物。
另外，作为前述松香系树脂，例如可例示出脂松香、木松香等松香树脂、用甘油、季戊四醇等改性而成的酯化松香树脂等。
增粘树脂的含量没有特别限定。例如，相对于构成透明密封材料的树脂组合物100质量份，优选为20质量份以下、更优选为10质量份以下。
(各种弹性体)
作为各种弹性体，没有特别限制。可列举出苯乙烯系弹性体、聚酯系弹性体、聚酰胺系弹性体等。其中，从透明性、耐水解性的观点出发，优选苯乙烯系弹性体。
作为前述苯乙烯系弹性体，可列举出SBR(苯乙烯丁二烯橡胶)、SBS(苯乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物)、SIS(苯乙烯-异丁烯-苯乙烯嵌段共聚物)、SEBS(苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物)、SEBC(苯乙烯-乙烯-丁烯-乙烯嵌段共聚物)、HSBR(氢化苯乙烯丁二烯橡胶)等。苯乙烯含量没有特别限制，从耐候性的观点出发，相对于构成弹性体的全部单体成分，优选为20摩尔％以下。
[层叠构成]
由本粘合剂组合物或本粘合剂固化组合物形成的透明密封材料具有至少1层以上透明密封层(I层)即可，不限定于单层构成或层叠构成。通过设为由单一组成形成的单层构成，可以简化透明密封层的制膜工序。
另外，通过设为具有组成内容、组成比不同的其它层(II层)的层叠构成，可以平衡良好地达成透明密封层所需要的各种特性。
由本粘合剂组合物或本粘合剂固化组合物形成的透明密封材料中，前述II层可以为与不同材料层叠而成的层叠构成。例如，可列举出层叠有SiO2、Al2O3等透明无机氧化膜、阻挡薄膜、显示器用相位差薄膜作为中间层而成的层叠构成；表层具备公知的粘合剂、粘接剂的层叠构成等。
作为由本粘合剂组合物或本粘合剂固化组合物形成的透明密封材料的层叠构成，可列举出I层/II层那样的2种2层构成、I层/II层/I层那样的2种3层构成。进而，作为层数，也可以根据需要增加至4层、5层、6层、7层。其中，从粘贴中的凹凸高度差吸收性的观点出发，更优选I层/II层/I层。
这种层叠构成中，关于I层与II层的总厚度比，优选I层/II层的值为0.05～20、其中更优选为0.1以上或15以下、其中更优选为0.5以上或12以下。通过I层/II层的值为前述范围，可以充分确保粘贴中的凹凸高度差吸收性。
需要说明的是，由本粘合剂组合物或本粘合剂固化组合物形成的透明密封材料不取决于透明密封材料的构成，可以制成在透明密封材料的单面或双面层叠有保护薄膜而成的透明密封薄膜层叠体。
[本粘合剂组合物的物性]
本粘合剂组合物在固化前和固化后的状态下根据JIS K7121测定的差示扫描量热计(DSC)的升温过程中的晶体熔融峰优选为30～80℃、其中优选为35℃以上或70℃以下、其中进一步优选为40℃以上或65℃以下。需要说明的是，将本粘合剂组合物的固化前与固化后进行比较，确认到晶体熔融峰也没有观察到差异。
本粘合剂组合物的晶体熔融峰源自乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的晶体结构。通过本粘合剂组合物的晶体熔融峰为前述温度范围，在常温保存环境下维持晶体结构，因此不会流动，能够保持高储能模量G’。进而，能够在不会对作为被粘部件的图像显示装置、光学装置构成部件造成损伤的温度范围内使晶体熔化而流动，因此能够吸收凹凸高度差。
另一方面，该晶体熔融峰低于30℃时，在常温下的长期保管或运输时，无法充分得到粘贴前的片(卷品、裁切加工品)的形状稳定性，需要冷藏保管等。另一方面，晶体熔融峰为高于80℃的温度时，必须在更高温下进行热熔粘贴，有可能对作为被粘部件的图像显示装置、光学装置构成部件造成损伤。
本粘合剂组合物和/或本粘合剂固化组合物中，为了将该晶体熔融峰调整至前述范围，优选调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的α-烯烃的种类、含量、其一次结构(随机性)等。但是，不限定于该方法。
本粘合剂组合物在固化前的状态下温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’优选为300kPa以上且不足5000kPa、其中进一步优选为500kPa以上或4000kPa以下、其中进一步优选为700kPa以上或3500kPa以下。
使用由本粘合剂组合物形成的透明密封材料时，通过在固化前的状态下温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’为300kPa以上，从而透明密封材料在常温的长期保管中能够得到充分的稳定性。另一方面，通过在固化前的状态下温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’不足5000kPa，从而透明密封材料具有微粘合性，因此在粘贴时能够充分具有定位等处理性。
因此，在固化前的状态下温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’为300kPa以上且不足5000kPa时，使用由粘合剂组合物形成的透明密封材料时，能够具有常温的长期保管性和微粘合性，粘贴时的基于临时固定的定位等处理可以变得容易。
本粘合剂组合物中，为了将温度20℃、频率1Hz下的该储能模量G’调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的密度、结晶性，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)或其它树脂/添加剂的种类、含量。但是，不限定于该方法。
本粘合剂组合物在固化前的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’优选为0.1kPa以上且不足20kPa、其中进一步优选为0.3kPa以上或15kPa以下、其中进一步优选为0.5kPa以上或10kPa以下。
在固化前的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为0.1kPa以上时，能够充分抑制本粘合剂组合物在加热粘贴时因流动而导致自被粘部件的溢出。另一方面，在固化前的状态下储能模量G’不足20kPa时，具有充分的凹凸高度差吸收性，被粘部件的非粘接面侧能够精整为平滑。
因此，在固化前的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为0.1kPa以上且不足20kPa时，不会损伤被粘部件，在加热粘贴时充分吸收具有凹凸的被粘部件间的高度差而不会产生空隙，能够以被粘部件的非粘接面侧精整为平滑的方式进行粘贴。
本粘合剂组合物中，为了将温度100℃、频率1Hz下的该储能模量G’调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的分子量，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)或其它树脂/添加剂的种类、含量。但是，不限定于该方法。
本粘合剂组合物在固化前的状态下温度100℃、频率1Hz下的损耗角正切tanδ优选为1以上、更优选为2以上、进一步优选为2.5以上。对前述损耗角正切tanδ的上限值没有特别限定，优选为100以下。
通过在固化前的状态下温度100℃、频率1Hz下的损耗角正切tanδ为1以上，从而在加热粘贴时能够使本粘合剂组合物充分流动，在加热粘贴时具有充分的凹凸高度差吸收性而不会产生空隙，能够以被粘部件的非粘接面侧精整为平滑的方式进行粘贴。
本粘合剂组合物中，为了将温度100℃、频率1Hz下的该损耗角正切tanδ调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的分子量，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)或其它树脂/添加剂的种类、含量。但是，不限定于该方法。
本粘合剂组合物在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’优选为20kPa以上且不足1000kPa、其中进一步优选为500kPa以下、其中特别优选为30kPa以上或300kPa以下。
在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为20kPa以上时，能得到充分的内聚力。因此，能够充分抑制在加热试验中进行再流动而使被粘部件间发生偏移、剥落、发泡。另一方面，在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’不足1000kPa时，能够确保作为粘合剂组合物的充分的应力松弛、粘接力。
因此，通过在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为20kPa以上且不足1000kPa，能够得到实用上的耐久性，在长期可靠性试验中，能够解决再流动、被粘部件间的偏移、剥落、发泡等问题。
本粘合剂组合物中，为了将温度100℃、频率1Hz下的该储能模量G’调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的分子量，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)或其它树脂/添加物的种类、含量，或者增加在固化时施加的活性能量射线照射量。但是，不限定于该方法。
本粘合剂组合物在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的损耗角正切tanδ优选不足1、更优选为0.9以下、进一步优选为0.8以下。对前述损耗角正切tanδ的下限没有特别限定，优选为0.01以上。通过使在固化后的状态下温度100℃、频率1Hz下的损耗角正切tanδ不足1，本粘合剂组合物通过交联而充分固化，能够充分得到实用上的耐热性。
本粘合剂组合物中，为了将温度100℃、频率1Hz下的该损耗角正切tanδ调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的分子量，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)、或其它树脂/添加物的种类、含量，或者增加在固化时施加的活性能量射线照射量。但是，不限定于该方法。
关于本粘合剂组合物，根据JIS K7361-1测定的总透光率优选为89％以上、更优选为90％以上、进一步优选为91％以上。
另外，根据JIS K7136测定的雾度优选为3.0％以下、更优选为1.5％以下、进一步优选为0.7％以下。
通过前述总透光率、前述雾度为规定的范围，能够具有充分的透明性，在用于智能手机等移动终端(PDA)、平板电脑、个人电脑、游戏机、电视机(TV)、车载导航系统、触摸面板、手写板等那样的图像显示装置、有机薄膜、染料敏化等那样的太阳能电池组件或有机EL元件的构成部件时是适宜的。
本粘合剂组合物中，为了将总透光率或雾度调整至前述范围，优选的是，调整乙烯-α-烯烃共聚物(A)的密度、结晶性，或者变更交联剂(B)、光聚合引发剂(C)或其它树脂/添加物的种类、含量。但是，不限定于该方法。
[透明密封材料]
本粘合剂组合物可以成形为薄膜状而制作透明密封材料，将该透明密封材料粘贴于被粘体而制成透明密封层。另外，本粘合剂组合物可以成形为块状而制作透明密封材料，此外，也可以通过将流动状态的本粘合剂组合物作为透明密封材料来进行填充，从而制成透明密封层。其中，用于光学装置的构成用途时，将本粘合剂组合物成形为薄膜状而形成的透明密封材料与光学装置构成部件粘贴的方法的施工性优异，更优选。
[透明密封材料的制造方法]
作为由本粘合剂组合物制造透明密封材料的方法，可以采用公知的方法、例如具有单螺杆挤出机、多螺杆挤出机、班伯里密炼机、捏合机等熔融混合设备且使用T模具的挤出流延法、压延法、吹胀法等。其中，从处理性、生产率等方面出发，挤出流延法是适宜的。
使用T模具的挤出流延法中的成形温度根据所使用的粘合剂组合物的流动特性、制膜性等适宜调整，优选为80～230℃、更优选为90～160℃。
透明密封材料的厚度没有特别限定。优选为0.01mm以上、更优选为0.03mm以上、进一步优选为0.05mm以上。另一方面，作为上限，优选为1mm以下、更优选为0.7mm以下、进一步优选为0.5mm以下。
硅烷偶联剂、抗氧化剂、耐候稳定剂等各种添加剂可以预先与树脂一起干混后供给于料斗，也可以预先将全部材料熔融混合并制作粒料后供给，也可以预先制作仅将添加剂浓缩于树脂而成的母粒来供给。
另外，从防止粘连、防止异物附着的观点出发，优选在透明密封材料的单面或双面上层叠保护薄膜。或者，也可以根据需要进行压纹加工、各种凹凸(圆锥、棱锥形状、半球形状等)加工。另外，出于提高向各种被粘部件上的粘接性的目的，可以对表面进行电晕处理、等离子体处理和底漆处理等各种表面处理。
[光学装置构成用层叠体]
前述透明密封材料通过至少在其单面层叠光学装置构成部件，而能够形成光学装置构成用层叠体，能使用该光学装置构成用层叠体而构成光学装置。
例如，将前述透透明密封材料和光学装置构成部件在80℃以下加热粘贴而形成光学装置构成用层叠体后，自该光学装置构成部件侧向透明密封材料照射活性能量射线，使透明密封材料固化，从而能够形成光学装置构成用层叠体。
作为照射的活性能量射线，可列举出α射线、β射线、γ射线、中子射线、电子束等电离放射线、紫外线、可见光线等，其中从抑制对光学装置构成部件的损伤、控制反应的观点出发，紫外线是适宜的。另外，关于活性能量射线的照射能量、照射时间、照射方法等没有特别限定，只要使光聚合引发剂(C)活化进行交联从而使透明密封材料固化即可。
作为前述光学装置构成部件，例如可列举出由触摸面板、图像显示面板、表面保护面板、相位差薄膜和偏光薄膜组成的组中的至少任1种或组合2种以上而成的物质，可以将前述光学装置构成用层叠体用作图像显示装置构成用层叠体而构成图像显示装置。
另外，作为前述光学装置构成部件，例如可列举出由太阳能电池单元、背面保护面板和表面保护面板组成的组中的至少任1种或组合2种以上而成的物质，可以将前述光学装置构成用层叠体用作太阳能电池组件的构成部件。
另外，作为前述光学装置构成部件，例如可列举出由表面保护基板、有机EL元件、背面保护基板组成的组中的至少任1种或组合2种以上而成的物质，可以将前述光学装置构成用层叠体用作有机EL元件的构成部件。
[语句的说明]
本说明书中，表达为“X～Y”(X、Y为任意的数字)时，除非另有规定，包括“X以上且Y以下”的含义、以及“优选大于X”或“优选小于Y”的含义。
另外，表达为“X以上”(X为任意的数字)或“Y以下”(Y为任意的数字)时，也包括“优选大于X”或“优选不足Y”的意图。
实施例
以下，进一步更详细地说明实施例和比较例。但是，本发明不限定于这些。
[实施例1]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMER A-35070S、密度：870kg/m3、晶体熔融峰：55℃、α-烯烃的含量：14摩尔％、晶体熔解热：53J/g、MFR(190℃、21.18N)：35g/10分钟)1kg，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，制作粘合剂组合物1。
在作为保护薄膜的经剥离处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(三菱树脂株式会社制造、Diafoil MRA100、厚度：100μm)上将前述粘合剂组合物1以厚度成为150μm的方式赋形为片状，得到2层的透明密封薄膜层叠体。进而，在前述透明密封薄膜上覆盖作为保护薄膜的经剥离处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(三菱树脂株式会社制造、Diafoil MRF75、厚度：75μm)，从而制作在透明密封薄膜的双面上层叠保护薄膜而成的3层的透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例2]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMER A-35070S)1kg和硅烷改性乙烯-辛烯无规共聚物(三菱化学株式会社制造、LINKLON SL800N、密度：868kg/m3、晶体熔融峰：55℃、α-烯烃的含量：11摩尔％、晶体熔解热：45J/g、MFR(190℃、21.18N)：1.7g/10分钟)50g，混合作为交联剂(B)的丙烯酸异冰片酯(共荣社化学株式会社制造、Light Acrylate IBXA)30g、1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)10g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，制作粘合剂组合物2。
使用前述粘合剂组合物2，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例3]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-辛烯无规共聚物(陶氏化学公司制造、Engage8130、密度：864kg/m3、晶体熔融峰：56℃、α-烯烃的含量：12摩尔％、晶体熔解热：44J/g、MFR(190℃、21.18N)：13g/10分钟)1kg，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)30g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，得到粘合剂组合物3。
使用前述粘合剂组合物3，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例4]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMER A-35070S)500g和乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMERA-4050S、密度：864kg/m3、晶体熔融峰：39℃、α-烯烃的含量：16摩尔％、晶体熔解热：45J/g、MFR(190℃、21.18N)：3.6g/10分钟)500g，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、EzacureTZT)15g，制作粘合剂组合物4。
使用前述粘合剂组合物4，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例5]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-辛烯无规共聚物(陶氏化学公司制造、Engage8130)1kg和硅烷改性乙烯-辛烯无规共聚物(三菱化学株式会社制造、LINKLONSL800N)50g，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，制作粘合剂组合物5。
使用前述粘合剂组合物5，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例6]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMER A-4050S)1kg，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，制作粘合剂组合物6。
使用前述粘合剂组合物6，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[实施例7]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的硅烷改性乙烯-辛烯无规共聚物(三菱化学株式会社制造、LINKLON SL800N)1kg，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、EzacureTZT)15g，制作粘合剂组合物7。
使用前述粘合剂组合物7，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表1。
[比较例1]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-辛烯嵌段共聚物(陶氏化学公司制造、INFUSE9817、密度：877kg/m3、熔点：120℃、MFR(190℃、21.18N)：15g/10分钟)1kg和硅烷改性乙烯-辛烯无规共聚物(三菱化学株式会社制造、LINKLON SL800N)50g，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(Lamberti S.p.A制造、Ezacure TZT)15g，制作粘合剂组合物8。
使用前述粘合剂组合物8，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表2。
[比较例2]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的乙烯-丁烯无规共聚物(三井化学株式会社制造、TAFMER A-35070S)1kg，混合作为交联剂(B)的1,9-壬二醇二丙烯酸酯(大阪有机化学株式会社制造、VISCOAT V#260)20g、作为光聚合引发剂(C)的替代品的热聚合引发剂即叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯(ARKEMA Yoshitomi Ltd.制造、Luperox TBEC、1分钟半衰期温度：166℃)15g，制作粘合剂组合物9。
使用前述粘合剂组合物9，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表2。
[比较例3]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的替代品的具有碳酸酯骨架的聚氨酯丙烯酸酯(根上工业株式会社制造、UN5500)1kg，混合作为光聚合引发剂(C)的1-环己基苯基酮(BASF公司制造、Irgacure184)20g，制作粘合剂组合物10。
使用前述粘合剂组合物10，通过与实施例1同样的方法制作透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表2。
[比较例4]
相对于作为乙烯-α-烯烃系共聚物(A)的替代品的使丙烯酸2-乙基己酯77质量份、乙酸乙烯酯19质量份和丙烯酸4质量份无规共聚而成的丙烯酸酯共聚物(重均分子量：40万)1kg，混合作为交联剂(B)的异氰脲酸ε己内酰胺改性三丙烯酸酯50g、作为光聚合引发剂(C)的包含2,4,6-三甲基二苯甲酮与4-甲基二苯甲酮的混合物的光聚合引发剂(LambertiS.p.A制造、Ezacure TZT)20g，制作粘合剂组合物11。
在作为保护薄膜的经剥离处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(三菱树脂株式会社制造、Diafoil MRA100、厚度：100μm)上将前述粘合剂组合物11以厚度成为150μm的方式赋形为片状，得到2层的透明密封薄膜层叠体。进而，在前述透明密封薄膜上覆盖作为保护薄膜的经剥离处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(三菱树脂株式会社制造、Diafoil MRF75、厚度：75μm)。然后，透过前述聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜，自双面用高压汞灯照射1000mJ的紫外线使其交联，从而制作在透明密封薄膜的双面层叠有保护薄膜的3层的透明密封薄膜层叠体。将该透明密封薄膜的相关物性示于表2。
＜评价＞
(晶体熔融峰)
使用差示扫描量热计(Perkin Elmer,Inc.制造、商品名：Pyris1DSC)，根据JISK7121，将粘合剂组合物或透明密封薄膜以10℃/分钟的加热速度自-50℃升温至180℃，在180℃下保持5分钟后，以10℃/分钟的冷却速度降温至-50℃，再次以10℃/分钟的加热速度升温至180℃，由此时测定的温度记录图求出晶体熔融峰温度。需要说明的是，本实施例中，测定固化前的状态下的粘合剂组合物的晶体熔融峰。
(储能模量G’)
关于固化前的储能模量，将实施例和比较例中制作的透明密封薄膜层叠成1～2mm的厚度，将所得到的层叠体冲切为直径20mm的圆形，将其作为测定试样。使用流变仪(英弘精机株式会社制造、MARS)，在粘合夹具：φ25mm平行板、变形：0.5％、频率：1Hz、温度：-50～200℃、升温速度：3℃/分钟的条件下测定-50℃～200℃，由所得到的数据求出20℃、100℃下的储能模量G’和损耗角正切tanδ。
关于固化后的储能模量，对于实施例和比较例中制作的透明密封薄膜，在层叠有剥离薄膜的状态下使用高压汞灯以365nm的累积光量达到2000mJ/cm2的方式照射紫外线，使透明密封薄膜固化。在23℃50％RH下熟化15小时以上后将其层叠成1～2mm的厚度，制成测定试样。使用流变仪(英弘精机株式会社制造“MARS”)，在粘合夹具：φ25mm平行板、变形：0.5％、频率：1Hz、温度：-50～200℃、升温速度：3℃/分钟的条件下测定-50℃至200℃为止，由所得到的数据求出20℃、100℃下的储能模量G’和损耗角正切tanδ。
(加工适应性)
对于实施例和比较例中作成的透明密封薄膜层叠体，在层叠有保护薄膜不变的状态下使用Thomson冲切机，用50mm×80mm的Thomson刀片切割100张，观察端部的形状，基于以下的评价基准进行评价。
○：透明密封薄膜层叠体端部的碎裂、保护薄膜的鼓起不足10张。
×：透明密封薄膜层叠体端部的碎裂、保护薄膜的鼓起为10张以上。
(总透光率、雾度)
将前述加工适应性中裁切的透明密封薄膜层叠体的保护薄膜依次剥离，在透明密封薄膜的双面上辊粘贴钠钙玻璃(82mm×53mm×0.5mm厚)。对粘贴品施加高压釜处理(80℃，表压：0.2MPa，20分钟)，进行精整贴合，制成光学特性测定样品。关于前述光学特性测定样品，使用雾度计(日本电色工业株式会社制造、NDH5000)分别根据JIS K7361-1测定总透光率，根据JIS K7136测定雾度。
(保管稳定性)
将前述加工适应性中裁切的透明密封薄膜层叠体以夹在100mm×100mm×3mm的玻璃板间的方式层叠，在顶面的玻璃板上放置1kg的砝码，在40℃下熟化15小时后观察其状态，按照以下的评价基准进行评价。
○：不存在透明密封薄膜层叠体端部的碎裂、粘合剂组合物自保护薄膜的渗出。
×：存在透明密封薄膜层叠体端部的碎裂、粘合剂组合物自保护薄膜的渗出。
(粘贴性)
将前述加工适应性中裁切的透明密封薄膜层叠体的单面的保护薄膜剥离，将露出的透明密封薄膜，使用真空层压机(Nisshinbo Mechatronics Inc.制造、型号：PVL0505S)，在温度：80℃、压制时间：5分钟、压制压力：0.04MPa的条件下压制粘贴于在周缘部5mm施加了厚度80μm的印刷的钠钙玻璃(82mm×53mm×0.5mm厚)的印刷面，使得透明密封薄膜的4边横跨印刷高度差。接着，剥离剩余的保护薄膜，使用PMMA板(三菱丽阳株式会社制造、商品名：MR200、厚度0.8mm)，使用真空层压机在温度：80℃、压制时间：1分钟、压制压力：0.04MPa的条件下进行压制粘贴后，实施高压釜处理(80℃、表压：0.2MPa、20分钟)进行精整贴合，制作粘贴性试验样品。目视观察前述粘贴性试验样品，基于以下的评价基准进行评价。
○：无气泡，平滑地进行了粘贴。
△：对着光观察时，印刷高度差附近观察到轻微的凹凸不均，但无气泡，几乎平滑地进行了粘贴。
×：透明密封薄膜在印刷高度差附近鼓起、或者扭曲而观察到凹凸不均。
(耐热性)
对于前述粘贴性试验中评价为“○”或“△”的粘贴性试验样品，使用高压汞灯以累积光量成为2000mJ/cm2的方式照射365nm的紫外线，使透明密封薄膜固化，在23℃50％RH下熟化15小时后将其作为耐热性试验样品。将前述耐热性试验样品在80℃下加热3天，观察发泡、剥离、透明密封薄膜的渗出的有无，按照以下的评价基准进行评价。
○：未观察到发泡、剥离、透明密封薄膜的渗出中的任一者。
×：观察到发泡、剥离、透明密封薄膜的渗出的任意者
[表1]
[表2]
实施例1～7中制作的透明密封薄膜由于在固化前的状态下温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’高，因此加工适应性、处理性优异，即使未交联也具有优异的长期保管稳定性。其中，实施例1～5中制作的透明密封薄膜由于在固化前的状态下具有100℃下的高流动性，因此具有优异的凹凸高度差吸收性。
另一方面，比较例1中制作的透明密封薄膜由于粘合剂组合物的晶体熔融峰高，因此在粘贴温度下得不到充分的流动性，粘贴性差。
比较例2中制作的透明密封薄膜使用了热聚合引发剂作为光聚合引发剂(C)的替代品，因此在粘贴温度下无法充分地热交联，耐热性差。
比较例3中制作的透明密封薄膜不具有粘合剂组合物的晶体熔融峰，因此发生透明密封薄膜层叠体端部的碎裂、粘合剂组合物的渗出等，加工适应性、保管稳定性差。
另外，比较例4在制作透明密封薄膜时事先实施了交联处理，因此在粘贴温度下得不到充分的流动性，粘贴性差。
附图标记说明
1 钠钙玻璃
2 印刷部
3 透明密封薄膜
4 PMMA板

Claims (13)

1.一种粘合剂组合物，其特征在于，相对于乙烯-α-烯烃系共聚物（A）100重量份，含有1~50重量份的交联剂（B）和0.3~3重量份的光聚合引发剂（C），
所述交联剂（B）从能够进行自由基交联反应的单官能或2官能以上的多官能乙烯基酯和（甲基）丙烯酸酯中选择，
所述粘合剂组合物的由差示扫描量热计测得的晶体熔融峰为30~80℃。
2.根据权利要求1所述的粘合剂组合物，其中，在固化前的状态下，温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为0.1kPa以上且不足20kPa，损耗角正切tanδ为1以上。
3.根据权利要求1或2所述的粘合剂组合物，其中，在固化前的状态下，温度20℃、频率1Hz下的储能模量G’为300kPa以上且不足5000kPa。
4.根据权利要求1或2所述的粘合剂组合物，其中，总透光率为89%以上，雾度为3.0%以下。
5.根据权利要求1所述的粘合剂组合物，其中，所述交联剂（B）为能够进行自由基交联反应的单官能或2官能以上且碳数为6以上的直链状脂肪族系或环状脂肪族系（甲基）丙烯酸酯。
6.一种固化物，其特征在于，使权利要求1或2所述的粘合剂组合物固化而得到，所述固化物的在温度100℃、频率1Hz下的储能模量G’为20kPa以上且不足1000kPa，损耗角正切tanδ不足1。
7.一种透明密封材料，其是由权利要求1或2所述的粘合剂组合物形成的。
8.一种薄膜层叠体，其具备在权利要求1或2所述的粘合剂组合物的两面层叠保护薄膜而形成的构成。
9.一种光学装置构成用层叠体，其具备在权利要求7所述的透明密封材料的至少单面层叠光学装置构成部件而形成的构成。
10.根据权利要求9所述的光学装置构成用层叠体，其特征在于，所述光学装置构成部件包含：选自由触摸面板、图像显示面板、表面保护面板、相位差薄膜和偏光薄膜组成的组中的任意1种或2种以上的组合。
11.一种太阳能电池组件，其具备在权利要求7所述的透明密封材料的至少单面层叠光学装置构成部件而形成的构成，所述光学装置构成部件包含：选自由太阳能电池单元、背面保护面板和表面保护面板组成的组中的任意1种或2种以上的组合。
12.一种有机EL元件，其具备在权利要求7所述的透明密封材料的至少单面层叠光学装置构成部件而形成的构成，所述光学装置构成部件包含：选自由表面保护基板、有机EL元件和背面保护基板组成的组中的任意1种或2种以上的组合。
13.一种光学装置构成用层叠体的制造方法，其特征在于，将光学装置构成部件在80℃以下加热粘贴于权利要求7所述的透明密封材料的至少单面，然后自该光学装置构成部件侧对所述透明密封材料照射活性能量射线，从而使该透明密封材料固化。
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