CN105047986A - 一种电化学储能器件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于电化学储能技术领域，特别涉及一种电化学储能器件：包括正极片、负极片、隔离膜、电解质和外包装，正极片上的正极活性物质的首次库伦效率为c％，单位面积正极片的可逆容量为Cc？mAh；负极片上的负极活性物质的首次库伦效率为a％，单位面积负极片的可逆容量为Ca？mAh，单位面积负极容量过量率η＝(Ca-Cc)/Cc×100％；电极片经过富锂处理，且单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m。本发明富锂时，单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m，可以确保补充负极首次锂损失外，还能有多余的锂用于补充循环过程中的锂消耗，从而提高电池的循环性能。

Description

一种电化学储能器件及其制备方法
技术领域
本发明属于电化学储能器件技术领域，特别涉及一种电化学储能器件及其制备方法。
背景技术
1991年，日本索尼公司创造性的采用炭材料作为锂离子电池阳极材料，为锂离子电池领域带来了革命性的变化；自此之后，锂离子电池技术迅猛发展，在移动电话、摄像机、笔记本电脑以及其他便携式电器上面大量运用。锂离子电池具有诸多优点，例如电压高、体积小、质量轻、比能力高、无记忆效应、无污染、自放电小、循环寿命长等，是二十一世纪理想的移动电器电源、电动汽车电源以及储电站用储电器。
但随着便携式电子设备微型化、长待机的不断发展，对锂离子电池的能量密度的提出了越来越高的要求。对于现有的负极材料而言，在首次充电过程中均会形成固体电解质膜(SEI膜)，从而消耗一部分来自正极材料中的锂离子，最终导致电芯的首次库伦效率低于100％，例如石墨材料的首次效率在90％左右，而合金负极首次效率更低，以硅负极材料为例，其首次库伦效率之间65％～85％之间。因此如果能够提高电芯的首先库伦效率，能够较大幅度的提高电芯的能量密度。同时，在电池设计过程中，为了避免负极容量过低出现析锂，进而影响电池的安全性能，往往需要将负极容量设计得大于正极的容量，但负极容量过量过多时，会降低电池的能量密度，因此通常设计时负极过量6％～12％。最后，随着各种储能器件的广泛应用，其对电池的循环性能要求更高，如何提高电池的循环性能也是急需解决的问题。
为了达到提高电芯首次库伦效率的目的，国内外专家均展开了广范的研究，并取得了一些成果：公开号为CN1290209C的中国专利申请提到将锂金属、负极材料和非水液体混合形成浆料，将浆料涂覆到集流体上，然后干燥浆液；该方法虽然能够起到补锂作用，最终实现提高电芯的首次库伦效率，但是整个电芯的生产工艺必须在干燥室内完成，同时金属锂与阳极共混难度大，因此生产成本较高。申请号为JP1996027910的日本专利申请采用将金属锂片覆盖在负极片表面，然后卷绕制成电池，然后灌注电解液的方法制备锂离子电池；使用该方法补锂时，电芯组装成型时，金属锂片很容易刺穿隔离膜导致阴阳极短路，同时，由于很难制备得到较薄的金属锂片，因此往往导致负极片能够吸收的锂的量远远小于金属锂片提供的锂，使得电芯出现析锂、循环性能差等问题。
有鉴于此，确有必要提供一种新的电化学储能器件，既具有较高的首次效率、又具有较好的安全性能，还具有优异的循环性能。
发明内容
本发明的目的在于：针对现有技术的不足，而提供的一种电化学储能器件：包括正极片、负极片、隔离膜、电解质和外包装，所述正极片上的正极活性物质的首次库伦效率为c％，单位面积正极片的可逆容量为CcmAh；所述负极片上的负极活性物质的首次库伦效率为a％，单位面积负极片的可逆容量为CamAh，单位面积负极容量过量率η＝(Ca-Cc)/Cc×100％；所述电极片经过富锂处理，且单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m。本发明采用富锂技术对电极富锂，提高储能器件的首次效率，进而提高其能量密度；同时，通过适当提高储能器件中负极容量:正极容量的值，增加负极的储锂能力，提高电池的安全性能；最后，富锂时，单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m，可以确保补充负极首次锂损失外，还能有多余的锂用于补充循环过程中的锂消耗，从而提高电池的循环性能。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种电化学储能器件，包括正极片、负极片、隔离膜、电解质和外包装，所述正极片上的正极活性物质的首次库伦效率为c％，单位面积正极片的可逆容量为CcmAh；所述负极片上的负极活性物质的首次库伦效率为a％，单位面积负极片的可逆容量为CamAh，单位面积负极容量过量率η＝(Ca-Cc)/Cc×100％；所述电极片经过富锂处理，且单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，所述富锂处理的电极片包括正极片或/和负极片；且0≤c％≤120％，30％≤a％≤100％，0≤η≤40％，Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％<m≤1.1×(Ca-Cc)。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，0≤c％≤100％，30％≤a％≤95％，2％≤η≤20％，Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％<m≤Ca-Cc。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，所述正极片包括正极集流体、正极活性物质、导电剂和粘接剂；所述负极片包括负极集流体、负极活性物质、导电剂和粘接剂。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，所述正极集流体为多孔集流或无孔集流体，包括铝箔、无锈钢箔、镍箔、泡沫镍、导电聚合物薄膜中的至少一种；所述正极活性物质包括锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂铁氧化物、锂钒氧化物、硫或硫化物/硫复合物阴极材料、三元或多元复合化合物和聚阴离子阴极材料中的至少一种；所述负极集流体为多孔集流体或无孔集流体，包括铜箔、无锈钢箔、镍箔、泡沫镍、导电聚合物薄膜中的至少一种；所述负极活性物质包括碳材料(石墨、无序碳)、含碳化合物(B～C～N系列、C～Si～O系列)、非碳材料(金属氧化物、锂～过渡金属氮化物、锂合金)中的至少一种；所述导电剂包括导电碳黑、超级导电碳、碳纳米管、科琴黑、石墨烯中的至少一种；所述粘接剂包括共聚四氟乙烯、均聚四氟乙烯、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠、聚丙烯酸、聚丙烯氰、聚乙烯醇、聚烯烃、氟化橡胶、聚胺酯中的至少一种。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，所述富锂处理的锂源为单质锂、锂混合物、富锂化合物中的至少一种。
作为本发明电化学储能器件的一种改进，所述单质锂包括锂粉、锂粉浆料、锂带、多孔锂带、锂丝、锂锭、锂条中的至少一种；所述锂混合物为金属锂与其他组分的混合物，所述其他组分包括导电剂、粘接剂和填充剂中的至少一种；所述富锂化合物包括包括LiM1O2、LiMn2-XM2xO4、LiNixM31-xO2、Li3-xM4xN、LiFePO4、Li2FeO4、Li7-xMnxN4、Li3-xFexN2、Li2S、Li2S2和LiNixMnyCozO2中的至少一种，其中，M1为Co、Ni、Mn、Cu、Cr和Fe中的至少一种，M2为Ni、Co、Cu、Cr、Fe和V中的至少一种，M3为Co、Mn、Cu、Cr、Fe、V、La、Al、Mg、Ga和Zn中的至少一种，M4为Co、Ni、Cu、Cr和V中的至少一种，x+y+z＝1。
本发明还包括一种电化学储能器件的制备方法，主要包括如下步骤：
步骤1，待富锂电极片制备：将活性物质配置成浆料，布置于集流体上，烘干、冷压、干燥后得到待富锂极片；
步骤2，富锂极片制备：采用富锂法对步骤1制备得到的待富锂极片进行富锂，单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m，之后得到富锂极片；
步骤3，成品电化学储能器件制备：将步骤2得到的富锂极片与烘干后的隔离膜、对电极组装得到裸电芯，之后入壳/入袋、注液、化成、整形得到成品电化学储能器件。
作为本发明一种电化学储能器件的制备方法的一种改进，步骤2所述富锂法包括预嵌锂、电镀锂、直接接触富锂中的至少一种；富锂所使用的锂源为单质锂、锂混合物、富锂化合物中的至少一种。
作为本发明一种电化学储能器件的制备方法的一种改进，所述预嵌锂富锂法为将待富锂电极与富锂物质组成电极对，进行充电预嵌锂，之后拆解得到预嵌锂电极；所述电镀锂为在电解液存在的条件下，将富锂物质与待富锂电极组装成电极对，之后电镀得到富锂电极；所述直接接触富锂法包括将富锂物质直接设置与带富锂极片表面或/和在制备电极浆料是加入富锂物质，使得富锂物质均匀的分散于电极涂层中。
此外，为了增加储能器件的循环性能，还需要适当增加储能器件的注液量，可以选择注液量为普通储能器件注液量的1～1.5倍。
与现有技术相比，本发明电化学储能器件及其制备方法具有如下优点：
1.本发明采用富锂技术对电极富锂，提高储能器件的首次效率，进而提高其能量密度；
2.通过适当提高储能器件中负极容量:正极容量的值，增加负极的储锂能力，确保富锂后充电时负极不会出现析锂现象，从而提高电池的安全性能；
3.富锂时，单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m，可以确保补充负极首次锂损失(Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)外，还能有多余的锂用于补充循环过程中的锂消耗，从而提高电池的循环性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明及其有益效果进行详细说明，但本发明的实施方式不限于此。
比较例1
正极片制备：选择首次效率为95％的钴酸锂为正极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到正极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10mAh换算，之后冷压、分条、焊接待用；
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接待用；
电芯制备：将上述正极片、负极片与隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封，再干燥、注液，注液系数为0.002g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
比较例2
正极片制备：同比较例1。
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.6mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.002g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
比较例3
与比较例2不同之处在于，本比较例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为1.4mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例1
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.72mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例2
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.75mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0022g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例3
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.85mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0023g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例4
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.95mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0024g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例5
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为1.1mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0025g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例6
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为1.2mAh(即Ca-Cc)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0026g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
其余不比较例2相同，不再赘述。
实施例7
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.58mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
实施例8
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.61mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
实施例9
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10.6mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.65mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
实施例10
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为12mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为0.81mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
实施例11
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为14mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为1.03mAh(即Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％)，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
实施例12
与比较例2不同之处在于，本实施例包括如下步骤：
负极片制备：选择首次效率为90％的石墨为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为12mAh换算，之后冷压、分条、焊接，干燥后采用锂粉为锂源，均匀的分散于负极涂层表面，单位面积富锂容量为2mAh，再通过滚压使得锂粉颗粒与负极涂层紧密结合，从而得到富锂后的负极片待用。
电芯制备：将上述负极片与烘干后的上述正极片、烘干后的隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封、注液，注液系数为0.0030g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
实施例13
正极片制备：选择首次效率为0％(即该电极材料中无锂源)的硫碳复合物为正极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到正极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10mAh换算，之后冷压、分条、焊接，之后烘干，采用金属锂带为锂源，对该正极片进行富锂，单位面积上的富锂容量为10mAh，从而得到富锂正极片待用；
负极片制备：选择首次效率为95％的钛酸锂为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接待用；
电芯制备：将上述正极片、烘干后的上述负极片与隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封，再干燥、注液，注液系数为0.002g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
实施例14
正极片制备：选择首次效率为120％(即该电极材料为富锂材料)的富锂锰为正极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到正极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10mAh换算，之后冷压、分条、焊接待用；
负极片制备：选择首次效率为30％的石墨烯为负极活性物质，与粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接、烘干，采用金属锂丝为富锂源进行富锂，单位面积上的富锂容量为26mAh得到负极负极片待用；
电芯制备：将上述负极片、烘干后的上述正极片与隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封，再干燥、注液，注液系数为0.002g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
实施例15
正极片制备：选择首次效率为100％(即该电极材料为富锂材料)的富锂锰为正极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到正极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为10mAh换算，之后冷压、分条、焊接待用；
负极片制备：选择首次效率为100％的富锂硅碳复合材料为负极活性物质，与导电剂、粘接剂及溶剂搅拌均匀后得到负极浆料，之后涂敷，涂敷重量按照单位面积容量为11.2mAh换算，之后冷压、分条、焊接，之后烘干，采用Li2FeO4为富锂源进行富锂，单位面积的富锂容量为1.0mAh，从而得到富锂负极材料待用。
电芯制备：将上述负极片、烘干后的上述正极片与隔离膜一起卷绕得到裸电芯，之后选择铝塑膜为封装材料进行顶封，再干燥、注液，注液系数为0.0024g/mAh；待电解液充分浸润后进行化成、整形、除气得到成品电芯。
容量测试：在35℃环境中按如下流程对各实施例和比较例的电芯进行容量测试(实施例13除外)：静置3min；0.5C恒流充电至4.2V，恒压充电至0.05C；得到容量测试充电容量C01；静置3min；0.5C恒流放电至3.0V得到首次放电容量D0；静置3min之后完成容量测试；统计化成容量C0，则首先库伦效率＝D0/(C0+C01)；所得结果见表1。
容量测试：在35℃环境中按如下流程对实施例13的电芯进行容量测试：静置3min；0.5C恒流放电至0.5V，得到首次放电容量D0；静置3min；0.5C恒流充电至2.5V，恒压充电至0.05C；得到容量测试充电容量C0，静置3min之后完成容量测试；则首先库伦效率＝D0/C0；所得结果见表1。
循环测试：对各比较例、实施例各取5只电芯(容量测试后电芯)于35℃环境中进行循环测试(实施例13除外)，流程为：静置3min；0.5C恒流充电至4.2V，恒压充电至0.05C；静置3min；0.5C恒流放电至3.0V得到首次放电容量，之后计算每组5只电芯的平均容量为D1；静置3min之后，之后循环上述流程800周测得电芯容量，之后计算每组5只电芯的平均容量为D800，则电芯容量保持率η＝D800/D1*100％，所得结果见表1。
循环测试：对实施例13，取5只电芯(容量测试后电芯)于35℃环境中进行循环测试(除外)，流程为：静置3min；0.5C恒流充电至2.5V，恒压充电至0.05C；静置3min；0.5C恒流放电至0.5V得到首次放电容量，之后计算每组5只电芯的平均容量为D1；静置3min之后，之后循环上述流程800周测得电芯容量，之后计算每组5只电芯的平均容量为D800，则电芯容量保持率η＝D800/D1*100％，所得结果见表1。
穿钉测试：在35℃环境中按如下流程将各实施例和比较例的电芯满充：静置3min；0.5C恒流充电至4.2V(实施例13电芯充电至2.5V)，恒压充电至0.05C；之后将其固定于专门的穿钉夹具上，使用直径为2.5mm的铁钉，以10mm/s的速度穿过电芯中央，统计电芯着火数量；所得结果见表1。
表1，比较例与实施例的储能器件的电性能表
由表1，对比比较例1、比较例2可得，采用富锂技术可以有效的提高电芯的首次效率、容量及循环性能。
对比比较例2、实施例1-实施例6可得，当富锂量大于等于Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％，同时小于等于Ca-Cc时，随着富锂量的增加，电池的首次效率、容量增加量非常微弱，但电池的循环性能得到显著改善。
对比比较例3与实施例1～实施例6可得，当富锂量大于Ca-Cc时，电池的循环性能将变差，同时电芯的安全性能也有显著降低，这是由于当富锂量大于Ca-Cc时，电芯处于慢充状态时负极将会出现析锂现象，同时电芯的注液量未得到相应提升，这些因素都会影响电池的循环性能及安全性能。
有实施例7～实施例11可得，对不不同的η值，该发明均能适用。由实施例12可得，当提高η，同时慢充不析锂状况下尽量多的富锂，可以进一步提高电芯的循环性能；这是由于η提高后可以存储更多的锂源用于补充电芯循环过程中的锂消耗。
由实施例13～实施例15可得，本发明对具有普适性，对其他体系(如锂硫电池、硅负极等)也能起到相似的效果。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种电化学储能器件，包括正极片、负极片、隔离膜、电解质和外包装，所述正极片上的正极活性物质的首次库伦效率为c％，单位面积正极片的可逆容量为CcmAh；所述负极片上的负极活性物质的首次库伦效率为a％，单位面积负极片的可逆容量为CamAh，单位面积负极容量过量率η＝(Ca-Cc)/Cc×100％；其特征在于：
所述电极片经过富锂处理，且单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m。
2.一种权利要求1所述的电化学储能器件，其特征在于，所述富锂处理的电极片包括正极片或/和负极片；且0≤c％≤120％，30％≤a％≤100％，0≤η≤40％，Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％<m≤1.1×(Ca-Cc)。
3.一种权利要求2所述的电化学储能器件，其特征在于，0≤c％≤100％，30％≤a％≤95％，2％≤η≤20％，Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％<m≤Ca-Cc。
4.一种权利要求1所述的电化学储能器件，其特征在于，所述正极片包括正极集流体、正极活性物质、导电剂和粘接剂；所述负极片包括负极集流体、负极活性物质、导电剂和粘接剂。
5.一种权利要求4所述的电化学储能器件，其特征在于，所述正极集流体为多孔集流或无孔集流体，包括铝箔、无锈钢箔、镍箔、泡沫镍、导电聚合物薄膜中的至少一种；所述正极活性物质包括锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂铁氧化物、锂钒氧化物、硫或硫化物/硫复合物阴极材料、三元或多元复合化合物和聚阴离子阴极材料中的至少一种；所述负极集流体为多孔集流体或无孔集流体，包括铜箔、无锈钢箔、镍箔、泡沫镍、导电聚合物薄膜中的至少一种；所述负极活性物质包括碳材料、含碳化合物、非碳材料中的至少一种；所述导电剂包括导电碳黑、超级导电碳、碳纳米管、科琴黑、石墨烯中的至少一种；所述粘接剂包括共聚四氟乙烯、均聚四氟乙烯、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠、聚丙烯酸、聚丙烯氰、聚乙烯醇、聚烯烃、氟化橡胶、聚胺酯中的至少一种。
6.一种权利要求1所述的电化学储能器件，其特征在于，所述富锂处理的锂源为单质锂、锂混合物、富锂化合物中的至少一种。
7.一种权利要求6所述的电化学储能器件，其特征在于，所述单质锂包括锂粉、锂粉浆料、锂带、多孔锂带、锂丝、锂锭、锂条中的至少一种；所述锂混合物为金属锂与其他组分的混合物，所述其他组分包括导电剂、粘接剂和填充剂中的至少一种；所述富锂化合物包括包括LiM1O2、LiMn2-XM2xO4、LiNixM31-xO2、Li3-xM4xN、LiFePO4、Li2FeO4、Li7-xMnxN4、Li3-xFexN2、Li2S、Li2S2和LiNixMnyCozO2中的至少一种，其中，M1为Co、Ni、Mn、Cu、Cr和Fe中的至少一种，M2为Ni、Co、Cu、Cr、Fe和V中的至少一种，M3为Co、Mn、Cu、Cr、Fe、V、La、Al、Mg、Ga和Zn中的至少一种，M4为Co、Ni、Cu、Cr和V中的至少一种，x+y+z＝1。
8.一种权利要求1所述电化学储能器件的制备方法，其特征在于，主要包括如下步骤：
步骤1，待富锂电极片制备：将活性物质配置成浆料，布置于集流体上，烘干、冷压、干燥后得到待富锂极片；
步骤2，富锂极片制备：采用富锂法对步骤1制备得到的待富锂极片进行富锂，单位面积的富锂容量m为：Ca×(1-a％)/a％-Cc×(1-c％)/c％≤m，之后得到富锂极片；
步骤3，成品电化学储能器件制备：将步骤2得到的富锂极片与烘干后的隔离膜、对电极组装得到裸电芯，之后入壳/入袋、注液、化成、整形得到成品电化学储能器件。
9.一种权利要求8所述的电化学储能器件的制备方法，其特征在于，步骤2所述富锂法包括预嵌锂、电镀锂、直接接触富锂中的至少一种；富锂所使用的锂源为单质锂、锂混合物、富锂化合物中的至少一种。
10.一种权利要求9所述的电化学储能器件的制备方法，其特征在于，所述预嵌锂富锂法为将待富锂电极与富锂物质组成电极对，进行充电预嵌锂，之后拆解得到预嵌锂电极；所述电镀锂为在电解液存在的条件下，将富锂物质与待富锂电极组装成电极对，之后电镀得到富锂电极；所述直接接触富锂法包括将富锂物质直接设置与带富锂极片表面或/和在制备电极浆料是加入富锂物质，使得富锂物质均匀的分散于电极涂层中。
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Inventor before: Yang Yujie

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