CN104871251A - 核反应堆用部件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种核反应堆用部件，在核反应堆操作条件或设备没有其他改进的情况下，所述部件即使直接暴露于中子也能够稳定使用且不会有肿胀和蠕变变形。一种核反应堆用部件包括：包含石墨颗粒物的聚集体的核心部分，和覆盖上述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。由于受到中子辐射影响的石墨是在颗粒物聚集体的状态下使用且没有相互结合，因此核反应堆用部件的形状和尺寸即使在肿胀或蠕变变形等发生时也不会受到影响。此外，所述核反应堆用部件具有包含陶瓷致密体的覆盖层来覆盖核心部分。由于包含致密体的覆盖层相比于石墨对于中子辐射的耐久性更高，因此核反应堆用部件的形状和尺寸受影响的可能性较小。

Description

核反应堆用部件
技术领域
本发明涉及核反应堆用部件，例如，轻水反应堆(例如沸水反应堆和压水反应堆)，重水反应堆，气冷反应堆(例如高温气冷反应堆和超高温气冷反应堆)，液态金属冷却反应堆，和快中子增殖反应堆。尤其是，本发明涉及用作中子慢化剂和中子屏障的部件。
背景技术
由于石墨材料表现出对中子的吸收性很小，并且具有相对高的中子慢化能力，该材料已被广泛地用作核反应堆的中子慢化剂和中子屏障。
石墨材料已被用作石墨减速反应堆和高温气冷反应堆中的中子慢化剂，在这些方面的研究和开发近来已取得进展。另外，石墨材料已被用作快反应堆等领域中的中子屏障。
然而，石墨块体表现出以下行为：在辐射后其收缩，并且当体积达到被称为回转点(TA)的最小体积后，其开始膨胀(以下称为“肿胀(swelling)”)。将石墨结构的寿命终点设计成不超过辐射尺寸变化的TA辐射剂量。另外，已知在中子辐射下会发生蠕变变形(以下称为“蠕变变形”)，并且蠕变变形随着核反应堆的运行而增加，从而导致妨碍石墨结构的功能。
此外，对于每个制造商和每个等级，石墨材料都表现出不同的蠕变变形和肿胀行为，因此对于每个等级的石墨材料都进行了中子辐射研究，并且将蠕变变形和肿胀的数据收集并放入数据库中，并将其体现在核反应堆用部件的设计上。
专利文献1描述了用于抑制蠕变变形的发生的核反应堆操作方法。具体地，描述了一种减少石墨结构中产生的剩余应力来延长石墨结构的寿命的方法，其通过以下方式进行：改变核反应堆的操作模式以改变核反应堆中石墨结构的温度，从而在产生压缩应力的部分产生反向拉伸应力，由此引起反向的蠕变变形。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：JP-A-2001-194481
发明内容
发明要解决的技术问题
然而，如上描述的方法不是抑制石墨结构(石墨材料)本身的蠕变变形的方法，而是试图通过操作方法来延长石墨结构寿命的方法。
由于上述方法约束了核反应堆的操作方法，因此不仅无法充分实现核反应堆的能力，而且考虑到保持核反应堆的稳定性，频繁改变核反应堆的输出的操作也是不优选的。
另外，延长核设施的石墨材料的寿命的一种方法是提高石墨材料的品质从而开发出耐蠕变变形和肿胀的材料，但是，为了使此材料可应用在实际的核反应堆中，不可避免地要对新石墨材料进行中子辐射测试来收集关于肿胀和蠕变变形的数据。在受到中子辐射的石墨材料中，石墨中所包含的超过1％的量的C-13被中子辐射激活，从而产生放射性C-14(其半衰期为5,730年)并包含在其中，而且还会形成各种物质，因此，有必要等到辐射产生停止，或注意要在完全屏蔽辐射的环境下进行分析。因此，凭借提高石墨材料的品质来开发抗蠕变变形的材料需要时间和劳动，认为这是一个问题。
本发明的一个目的是提供一种使用现有的石墨材料的核反应堆用部件，在对核反应堆操作条件或设备没有其他改进的情况下，即使直接暴露于中子，所述部件也可以稳定使用而不会有肿胀和蠕变变形。
解决问题的手段
(1)用于解决至少一部分上述问题的本发明的核反应堆用部件包括：包含石墨颗粒物的聚集体的核心部分；和，覆盖上述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。
此外，以下实施方式是优选的。
(2)所述颗粒物不是相互结合的。
(3)所述颗粒物包含天然石墨或合成石墨。
(4)所述覆盖层是气相沉积层。
(5)所述覆盖层包含一个或两个以上覆盖层，它们各自由选自热解碳、碳化硅、锆碳化物、钽碳化物和钛碳化物中的材料组成。
(6)用于中子慢化或中子屏蔽的部件，所述部件使用所述核反应堆用部件。
发明效果
本发明的核反应堆用部件包括：包含石墨颗粒物的聚集体的核心部分；和，覆盖上述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。由于受到中子辐射影响的石墨是以颗粒物聚集体的状态使用，所述颗粒物没有结合，因此核反应堆用部件的形状和尺寸即使在蠕变现象、膨张、收缩等发生时也不会受到影响。而且，由于石墨颗粒物的聚集体在品质上没有限制，可使用已经具有在中子辐射下的肿胀和蠕变变形数据的通用石墨材料。因此，不需要收集新数据，并且可以在不要求时间和劳动的情况下采用它们作为核设施的部件。本发明的核反应堆用部件具有覆盖上述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。由于包含陶瓷致密体的覆盖层在中子辐射下比石墨更加耐久，因此对核反应堆用部件的形状和尺寸的影响较小。因此，根据本发明的核反应堆用部件，可提供一种即使直接暴露于中子也可以稳定使用且无蠕变变形等的核反应堆用部件。
附图说明
图1是本发明实施例1的核反应堆用部件的截面图。
图2是本发明实施例2的核反应堆用部件的截面图。
具体实施方式
本发明的核反应堆用部件包括：包含石墨颗粒物的聚集体的核心部分；和，覆盖上述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。
核反应堆用部件的石墨并不限于任何特定的类型。例如，其可以是天然石墨、人造石墨、漂浮石墨等中的任一种。具体地，由于可以使用已经具有通过中子辐射产生的肿胀和蠕变变形数据库的通用石墨材料，上述部件可容易地用作核反应堆用部件。作为已具有肿胀和蠕变变形数据库的通用石墨材料，可举出例如ET-10(Ibiden Co.,Ltd.制造)等，但对于制造商和等级没有特别限制，只要是具有肿胀和蠕变变形数据库的材料即可。
所述核心部分包含石墨颗粒物的聚集体。由于核心部分包含石墨颗粒物的聚集体，其不会对即使在每个颗粒物蠕变或变形的时候也可保持整体形状的覆盖层产生影响，因此可提供一种核反应堆用部件，其即使直接暴露于中子也可稳定使用且不会发生肿胀和蠕变变形。
另外，当其用作中子慢化部件时，石墨颗粒物的聚集体优选使用高纯度材料。石墨颗粒物聚集体的理想灰分含量是20ppm(重量计)以下。当该含量超过20ppm(重量计)时，杂质会吸收中子，并变得难以提高核反应堆的输出。此外，石墨颗粒物聚集体的理想硼含量是1.0ppm以下(重量计)。由于硼容易吸收中子，因此在包含1.0重量％以上的硼的时候，非常难提高核反应堆的输出。
附带地，当本发明的核反应堆用部件用作控制部件(例如，控制棒或紧急屏障)时，硼、B4C等的粉末或颗粒可以添加到石墨颗粒物的聚集体中。
本发明中，所述颗粒物包含粉末、颗粒和它们的混合物。石墨颗粒物的粒径并没有特别限制。例如，可使用50％体积粒径为0.1μm至1mm的粉末或颗粒。另外，作为石墨颗粒物的聚集体，可以将具有不同粒径的粉末或颗粒一起混合。当将具有不同粒径的粉末或颗粒一起混合的时候，细颗粒会插入到粗颗粒之间的空隙中，因此石墨颗粒物的聚集体整体的表观密度会提高。石墨颗粒物的聚集体的理想表观密度是1.0g·cm-3至2.0g·cm-3。当表观密度小于1.0g·cm-3时，孔隙率会增加，因此中子慢化能力会降低。当表观密度超过2.0g·cm-3时，会发生回弹现象，其中颗粒物聚集体的硬化表面因气相沉积成膜过程中的CVD气体的渗入而膨胀，在成膜的中段会向薄覆盖层施加力，膜层容易开裂，因此难以获得具有目标形状的核反应堆用部件。
所述石墨颗粒物聚集体的50％体积粒径可通过激光衍射粒度分布仪进行测量。附带地，在含有粒径大于2mm的粗颗粒的情况中，由于激光衍射粒度分布仪的衍射强度无法充分地获得，整体的50％体积粒径可通过辅助地使用试验筛测量粒径大于2mm的区域而获得。
所述石墨颗粒物的聚集体的表观密度是在包括石墨颗粒物聚集体之间的孔隙率的情况下测量的密度。当核反应堆用部件的形状复杂而且其表观密度难以测量时，测量核反应堆用部件的体积和质量，并且在破坏该部件以去除核心部分之后，再测量其体积和质量。核心部分的质量可通过计算上述两者之差来获得。即使在不规则形状的情况中，也可通过水置换法容易得到整个核反应堆用部件的体积和核心部分的体积。
所述覆盖核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层可以为没有特别限制的任意覆盖层。例如，所述覆盖层可以通过将烧结体形成为外壳形状并将石墨颗粒物的聚集体填充到其内部空间中而获得，或通过将石墨颗粒物的聚集体挤压成型获得目标形状并随后在表面上沉积硬陶瓷膜的方法而获得。作为陶瓷膜的沉积方法，可利用例如化学气相沉积(CVD)和物理气相沉积(PVD)等方法。其中，由于在化学气相沉积情况中陶瓷通过热分解原料气体而获得，因此容易获得用于本发明的核反应堆用部件的包含致密体的覆盖层。
覆盖核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层优选覆盖整个核心部分。这是因为当覆盖层覆盖整个核心部分的时候，石墨颗粒物的聚集体不易流出。
作为化学气相沉积，可利用例如热CVD、光CVD、激光CVD、等离子体CVD等方法。对于石墨颗粒物的聚集体，可以通过挤压来赋予明确的形状。作为挤压方法，可利用冷等静压(CIP)、热等静压(HIP)、单轴压等中的任何方法。
另外，石墨颗粒物中可加入稀粘结剂以便能够一直维持形状直至形成覆盖层为止。作为粘结剂，可使用有机粘结剂、无机粘结剂等，并没有特别限制，但优选使用有机粘结剂。当粘结剂为有机粘结剂时，通过加热使其碳化，或使其热分解并蒸发。
在有机粘结剂被碳化的情况中，粘结剂转化为碳而残留在核心部分中；在有机粘结剂热分解并完全蒸发的情况中，核心部分可以只由所使用的石墨颗粒物的聚集体组成。
此外，核心部分可通过在石墨颗粒物中加入溶剂的湿法形成。例如，将醇加入石墨颗粒物中形成饼状物之后，将其挤压成型以提供目标形状，随后干燥，由此可获得核心部分。或者，通过在石墨颗粒物中加入醇而获得浆料，将该浆料倒入表面有网状的模具中，溶剂去除后，干燥浆料，由此可获得核心部分。
由于石墨在被细微粉碎后会携带空气，因此它的表观密度难以增加，需要以高压对其进行挤压。然而，在通过湿法形成核心部分的情况中，石墨颗粒容易因流体的流动作用而移动，细颗粒容易填充到粗颗粒之间的空隙中。因此，表观密度容易增加并且能够容易获得具有高密度的核心部分。
对覆盖层的材料没有特殊限制。用于覆盖层的材料并不局限于碳化物系陶瓷、氧化物系陶瓷、氮化物系陶瓷、含碳材料等。此外还有热解碳、碳化硅、锆碳化物、钽碳化物、钛碳化物等。其中，由于碳化硅、锆碳化物、钽碳化物和钛碳化物对于氧气和水具有耐腐蚀性，即使长期使用它们也几乎不会被核反应堆中存在的水和氧气所消耗，因此适合使用。另外，由于其覆盖层在抵御中子辐射时比石墨耐久性更强，可减少对核反应堆用部件形状和尺寸的影响。
所述覆盖层可以是单层或由多个层组成。当其由多个层组成时，这些层可以为不同种类的层或相同种类的层。在化合物为例如碳化物或氮化物的情况中，元素比率可以不同。例如，在钽碳化物的情况中，可使用Ta4C3、Ta2C和/或TaC等的组合。
对所述覆盖层的厚度并没有特别限制，但理想地为10μm以上且5mm以下。当覆盖层的厚度为10μm以上时，覆盖层因消耗和撞击等而产生孔的可能性较低，因此可以使内部的石墨颗粒物不易流出。当覆盖层的厚度为5mm以下时，难以生成因成膜速度的差异而形成的不均匀厚度，并且可获得具有高尺寸精度的核反应堆用部件。
可以更优选的是，将覆盖层的厚度设置在20μm至3mm的范围内。当覆盖层的厚度为20μm以上时，覆盖层具有高机械强度，因此可以使该层在核反应堆中难以被损坏。当覆盖层的厚度为3mm以下时，可减少因成膜速度的差异而形成的不均匀厚度的影响。
关于覆盖层厚度的测量方法，将核反应堆用部件切割以暴露出覆盖层的截面。该厚度可通过SEM(扫描电子显微镜)或工具显微镜等手段测量该截面而获得。
在被覆盖的石墨成型体中，内部的石墨粉末可通过超声设备来得到均匀分散，从而获得均一性。
关于核反应堆用部件，其形状、尺寸和应用并没有特别限制。由于内部存在石墨，中子慢化能力很高，特别而言，所述部件可作为中子慢化部件使用。作为慢化材料，其可适合用于石墨反应堆和高温气冷反应堆等中。此外，所述部件可用作防止放射性物质泄漏的屏障。
对中子慢化部件的形状没有特别限制。例如，直径为30mm至100mm的球形中子慢化部件适合用于高温气冷反应堆，具有80cm的高度和边长20cm的六角形底部的六棱柱形状等的中子慢化部件可适合用于石墨反应堆。附带地，通过根据反应堆的结构和使用条件来改变中子慢化部件的形状和尺寸，可以适当地使用中子慢化部件。
实施例
实施例1
以下将描述本发明的实施例1。图1是本发明实施例1的核反应堆用部件的截面图。实施例1具有小球形状的核心部分的表面被碳化硅(SiC)覆盖层覆盖的结构。
<核心部分成型>
将石墨粉末(其为重量为3.1g且50％体积粒径为3.65μm的石墨颗粒物)填充到孔隙为φ25mm的模具中并以19Mpa的压力加压。从模具中取出由石墨粉末成型的核心部分。形成φ25×6mm的平板状核心部分，其脆且容易破碎。
所述石墨粉末是通过将各向同性的石墨材料ET-10(Ibiden Co.,Ltd.制造)粗磨碎并随后用喷射磨机进行粉碎而得到的。
该核心部分的表观密度为1.05g·cm-3。
<覆盖材料形成步骤>
将在上述步骤中得到的核心部分小心地放置在CVD炉中以免破碎，并通过热CVD法形成SiC层。具体而言，将在上述步骤中得到的核心部分放置在常压下的CVD炉中，加热到1200℃后，将含有作为原料气的甲基三氯硅烷和作为载气的氢气的混合气体导入其中。气相沉积持续5小时后，停止导入混合气体和加热，并冷却核心部分，从而在核心部分的表面上形成SiC覆盖层。
由此形成的SiC层的厚度为40μm。
当将所得到的核反应堆用部件的SiC层破坏并检查内部的时候，石墨颗粒物的聚集体并没有结合形成结合体，而是保持粉末形式或颗粒形式。因此，能够获得即使在石墨颗粒物聚集体被中子辐射并膨胀和收缩时也能够在凭借覆盖层保持整体形状的情况下稳定使用的核反应堆用部件，而且，凭借粉末状或颗粒状核心部分，即使直接暴露于中子也不会破坏所述核反应堆用部件、不会产生肿胀和蠕变变形等。
实施例2
以下描述本发明的实施例2。图2是本发明实施例2的核反应堆用部件的截面图。实施例2具有小球形状的核心部分的表面被热解碳覆盖层覆盖并进一步被碳化硅(SiC)覆盖层覆盖的结构。
<核心部分成型>
将石墨粉末(其为重量为3.1g且50％体积粒径为3.65μm的石墨颗粒物)填充到孔隙为φ25mm的模具中并以19Mpa的压力加压。从模具中取出由石墨粉末成型的核心部分。形成φ25×6mm的平板状核心部分，其脆且容易破碎。
所述石墨粉末是通过将各向同性的石墨材料ET-10(Ibiden Co.,Ltd.制造)粗磨碎并随后用喷射磨机进行粉碎而得到的。
该核心部分的表观密度为1.05g·cm-3。
<覆盖材料形成步骤>
在本实施例中，不同于实施例1，首先形成热解碳层后再形成SiC层。
将在上述步骤中得到的核心部分小心地放置在CVD炉中以免破碎，并通过热CVD法形成热解碳层。具体而言，将在上述步骤中得到的核心部分放置在CVD炉中，加热到1500℃后，向其中导入甲烷作为原料。气相沉积持续5小时后，停止导入原料气和加热，并冷却核心部分，从而在核心部分表面上形成热解碳覆盖层。
由此形成的SiC层的厚度为40μm。
随后，将被热解碳覆盖的核心部分放置在另一个CVD炉中，并通过热CVD法形成SiC层。具体而言，将在上述步骤中得到的核心部分放置在常压下的CVD炉中，加热到1200℃后，向其中导入含有作为原料气的甲基三氯硅烷和作为载气的氢气的混合气体。气相沉积持续5小时后，停止导入混合气体和加热，并冷却核心部分，从而在核心部分的表面上形成SiC覆盖层。
由此形成的SiC层的厚度为40μm。
当将所得到的核反应堆用部件的覆盖层(热解炭层和SiC层)破坏并检查内部的时候，石墨颗粒物的聚集体并没有结合形成结合体，而是保持粉末形式或颗粒形式。因此，能够获得即使在石墨颗粒物聚集体被中子辐射并膨胀和收缩时也能够在凭借覆盖层保持整体形状的情况下稳定使用的核反应堆用部件，而且，凭借粉末状或颗粒状核心部分，即使直接暴露于中子也不会破坏所述核反应堆用部件、不会产生肿胀和蠕变变形等。
虽然本实施例中的核设备用部件是小球形状，但核反应堆用部件的形状可根据核反应堆的形状和类型而改变。另外，在复杂形状的情况中，通过在石墨颗粒物的聚集体中加入稀粘结剂，该部件的形状可以维持到气相沉积已开始，并可制作成对应于任意形状的部件以得到核反应堆用部件。
附图标记说明
1：核心部分
2、21、22：覆盖层
10：核反应堆用部件

Claims (6)

1.一种核反应堆用部件，所述部件包括：
包含石墨颗粒物的聚集体的核心部分；和，
覆盖所述核心部分的包含陶瓷致密体的覆盖层。
2.如权利要求1所述的核反应堆用部件，其中，所述颗粒物没有相互结合。
3.如权利要求1或2所述的核反应堆用部件，其中，所述颗粒物包含天然石墨或合成石墨。
4.如权利要求1至3中任一项所述的核反应堆用部件，其中，所述覆盖层是气相沉积层。
5.如权利要求1至4中任一项所述的核反应堆用部件，其中，所述覆盖层包含一个或两个以上的各自由选自热解碳、碳化硅、锆碳化物、钽碳化物和钛碳化物中的材料组成的覆盖层。
6.一种用于中子慢化或中子屏蔽的部件，所述部件使用如权利要求1至5中任一项所述的核反应堆用部件。
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