CN104064785A - 燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，构成带有树脂框的电解质膜-电极结构体(10)的树脂框构件(24)具有设置粘接剂(25)的凹部(26a)。凹部(26a)的内周凸部(26b1)与电解质膜-电极结构体(10a)的从气体扩散层(22b)向外侧突出的电极催化剂层(22a)相抵接。凹部(26a)的外周凸部(26b2)与电解质膜-电极结构体(10a)的气体扩散层(20b)的最外周部隔着固体高分子电解质膜(18)相抵接。

Description

燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体
技术领域
本发明涉及一种燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，其具备：阶梯MEA，其通过第1电极与第2电极来夹着固体高分子电解质膜；和树脂框构件，其环绕所述阶梯MEA的外周来设置。
背景技术
通常，固体高分子型燃料电池采用由高分子离子交换膜构成的固体高分子电解质膜。该燃料电池利用隔板(双极板)来夹持电解质膜-电极结构体(MEA)，该电解质膜-电极结构体(MEA)在固体高分子电解质膜的两侧，分别配设了具有催化剂层(电极催化剂层)以及气体扩散层(多孔质碳)的阳极电极和阴极电极。通过将该燃料电池层叠规定数量，例如作为车载用燃料电池堆来使用。
在电解质膜-电极结构体中，存在构成将一方的气体扩散层设定为比固体高分子电解质膜小的平面尺寸、并且将另一方的气体扩散层设定为与所述固体高分子电解质膜相同的平面尺寸的所谓阶梯MEA的情况。此时，为了使比较高价的固体高分子电解质膜的使用量得到削减、并且保护薄膜状且强度较低的所述固体高分子电解质膜，采用了组装了树脂框构件的带有树脂框的MEA。
作为这类的带有树脂框的MEA，例如已知有在日本特开2007-066766号公报中公开的电解质膜-电极接合体。在该电解质膜-电极接合体中，如图7所示，具有膜1、配置在所述膜1的一侧的阳极催化剂层2a和配置在所述膜1的另一侧的阴极催化剂层3a。在膜1的两面，具备GDL(气体扩散层)2b和GDL3b，并且阳极侧的所述GDL2b侧的平面尺寸形成为比阴极侧的所述GDL3b的平面尺寸大的尺寸。
MEA的边缘区域配置有垫圈结构体4，该垫圈结构体4通过将配置于阳极催化剂层2a以及阴极催化剂层3a的端部的周围的至少一部分(优选为整个周围)的阴极侧和阳极侧的垫圈层一体化而形成。至少将GDL面积较小的一侧(GDL3b侧)的膜1的外周部与垫圈结构体4经由粘接层5接合在一起。
但是，在上述的日本特开2007-066766号公报中，在GDL面积较小的GDL3b的外周部与膜1的边界部位，由于氧化剂气体(O2)的扩散而容易生成过氧化氢(H2O2)。因此，在膜1的端部容易引起膜劣化。
发明内容
本发明是解决这类问题的发明，其目的在于提供一种，能够通过简单的构成，尽可能地抑制构成阶梯MEA的固体高分子电解质膜的端部劣化的燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体。
本发明涉及一种燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，其具备：阶梯状的电解质膜-电极结构体，其在固体高分子电解质膜的一面上，设置具有第1催化剂层以及第1扩散层的第1电极，并在所述固体高分子电解质膜的另一面上，设置具有第2催化剂层以及第2扩散层的第2电极，并且所述第1电极的平面尺寸设定为比所述第2电极的平面尺寸大的尺寸；和树脂框构件，其环绕所述固体高分子电解质膜的外周而设置。
在该燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体中，树脂框构件的向第2电极侧凸出的内侧凸出部在与电解质膜-电极结构体相抵接的抵接面上，具有设置粘接剂的凹部，并且在所述凹部的树脂框构件内周端侧设置内周凸部，另一方面在所述凹部的树脂框构件外周端侧设置外周凸部。而且，内周凸部与从电解质膜-电极结构体的第2扩散层向外侧突出的第2催化剂层相抵接，并且，外周凸部与所述电解质膜-电极结构体的第1扩散层的最外周部隔着固体高分子电解质膜相抵接。
根据本发明，树脂框构件的内周凸部与从电解质膜-电极结构体的第2扩散层向外侧突出的第2催化剂层相抵接。因此，能够良好地抑制氧化剂气体扩散到固体高分子电解质膜的端部侧，并能够有效地阻止在所述固体高分子电解质膜的端部侧发生劣化反应。因此，能够通过简单的构成，尽可能地抑制构成阶梯MEA的固体高分子电解质膜的端部劣化。
而且，树脂框构件的外周凸部与电解质膜-电极结构体的第1气体扩散层的最外周部隔着固体高分子电解质膜相抵接。由此，能够可靠地保持带有树脂框的电解质膜-电极结构体整体。
根据结合附图的以下的适当的实施方式例的说明，上述的目的以及其他的目的、特征以及优点将会变得更加清楚。
附图说明
图1是组装本发明的实施方式所涉及的带有树脂框的电解质膜-电极结构体的固体高分子型燃料电池的主要部分分解立体说明图。
图2是所述燃料电池的、图1中的II-II线剖面说明图。
图3是所述带有树脂框的电解质膜-电极结构体的主要部分剖面说明图。
图4是所述带有树脂框的电解质膜-电极结构体的分解立体说明图。
图5是构成所述燃料电池的第1隔板的主视说明图。
图6是重叠部的宽度与阴极电极的端部劣化率的关系说明图。
图7是在日本特开2007-066766号公报中公开的电解质膜一电极接合体的说明图。
具体实施方式
如图1以及图2所示，本发明的实施方式所涉及的带有树脂框的电解质膜-电极结构体10安装在纵长(或横长)的长方形状的固体高分子型燃料电池12中。将多个燃料电池12，例如沿箭头A方向(水平方向)或箭头C方向(重力方向)进行层叠从而构成燃料电池堆。燃料电池堆例如作为车载用燃料电池堆而搭载于燃料电池电动车(未图示)。
燃料电池12利用第1隔板14以及第2隔板16来夹持带有树脂框的电解质膜-电极结构体10。第1隔板14以及第2隔板16具有纵长(或横长)的长方形状，例如由钢板、不锈钢板、铝板、镀敷处理钢板或者在其金属表面实施了防腐蚀用的表面处理的金属板、碳构件等构成。
长方形状的带有树脂框的电解质膜-电极结构体10如图2以及图3所示，具备电解质膜-电极结构体10a，并且所述电解质膜-电极结构体10a例如具有将水浸渍到全氟磺酸的薄膜中而得到的固体高分子电解质膜18和夹持所述固体高分子电解质膜18的阳极电极(第1电极)20以及阴极电极(第2电极)22。
固体高分子电解质膜18除了氟系电解质以外也可以使用HC(碳化氢)系电解质。阴极电极22具有比固体高分子电解质膜18以及阳极电极20小的表面尺寸(平面尺寸)。
另外，取代上述的构成，也可以构成为阳极电极20具有比固体高分子电解质膜18以及阴极电极22小的表面尺寸(平面尺寸)。此时，阳极电极20是第2电极，阴极电极22是第1电极。
阳极电极20设置与固体高分子电解质膜18的一个面18a相接合的电极催化剂层(第1催化剂层)20a和层叠于所述电极催化剂层20a的气体扩散层(第1扩散层)20b。电极催化剂层20a以及气体扩散层20b具有相同的外形尺寸，并且设定为与固体高分子电解质膜18相同(或不到相同)的外形尺寸。另外，电极催化剂层20a也可以具有与气体扩散层20b或固体高分子电解质膜18不同的外形尺寸。
阴极电极22设置与固体高分子电解质膜18的面18b相接合的电极催化剂层(第2催化剂层)22a和层叠于所述电极催化剂层22a的气体扩散层(第2扩散层)22b。电极催化剂层22a的外周端部22ae与气体扩散层22b的外周端部22be相比向外侧突出，并且所述电极催化剂层22a设定为比固体高分子电解质膜18的外形尺寸小的外形尺寸。
电极催化剂层20a、22a例如通过形成在碳黑中担载了铂粒子而得到的催化剂粒子，并使用离子高分子电解质作为离子传导性粘结剂，将所述催化剂粒子均匀地混合到该高分子电解质的溶液中而制作成催化剂浆料，并将该催化剂浆料印刷、涂敷或转印于固体高分子电解质膜18的两面来构成。气体扩散层20b、22b由碳纸(carbon paper)等构成，并且所述气体扩散层22b的平面尺寸与所述气体扩散层20b的平面尺寸相比设定得较小。
如图1～图4所示，带有树脂框的电解质膜-电极结构体10具备树脂框构件24，该树脂框构件24环绕固体高分子电解质膜18的外周，并且与阳极电极20以及阴极电极22相接合。树脂框构件24例如由PPS(聚苯硫醚)、PPA(聚邻苯二甲酰胺)、PEN(聚萘二甲酸乙二醇酯)、PES(聚醚砜)、LCP(液晶高分子聚合物)、PVDF(聚偏氟乙烯)、硅橡胶、氟橡胶或EPDM(乙烯丙烯橡胶)等构成。
在树脂框构件24的内周部，设置向阴极电极22的外周侧突出的薄壁状内侧凸出部24a。内侧凸出部24a具有与阴极电极22相同的壁厚、实际上具有与气体扩散层22b相同的壁厚即厚度t1(在气体扩散层22b上设置中间层的情况下，所述中间层的厚度也包含在内)。
内侧凸出部24a在与电解质膜-电极结构体10a相抵接的抵接面，具有设置粘接剂25的凹部26a。在凹部26a的树脂框构件内周端侧，设置内周凸部26b1，另一方面在所述凹部26a的树脂框构件外周端侧，设置外周凸部26b2。在内周凸部26b1以及外周凸部26b2，没有涂敷粘接剂25。电极催化剂层22a的外周端部22ae向凹部26a内突出长度h来配置。外周凸部26b2构成为比内周凸部26b1的厚度t1厚出电极催化剂层22a的厚度。
内周凸部26b1与电解质膜-电极结构体10a的从气体扩散层22b向外侧突出的电极催化剂层22a相抵接。外周凸部26b2与电解质膜-电极结构体10a的气体扩散层20b的最外周部隔着固体高分子电解质膜18相抵接。
凹部26a在外周凸部26b2侧具有并未填充粘接剂25的空间部26as。内周凸部26b1与电极催化剂层22a相接触的宽度尺寸L设定为0.2mm以上且3.0mm以下，所述电极催化剂层22a的外周部与树脂框构件24的内侧凸出部24a在整周具有重叠部。
在树脂框构件24的内周端部24ae与气体扩散层22b的外周端部22be之间，形成空隙。在该空隙中，形成对于内侧凸出部24a的厚度方向设定为70μm以上的厚度t2的粘接剂25的层。因此，电极催化剂层22a不会露出到外部。粘接剂25的层的厚度t2设定为气体扩散层22b的外侧表面以下，即，所述厚度t2设定为气体扩散层22b的厚度t1以下(t1≥t2)。
树脂框构件24的内侧凸出部24a与电解质膜-电极结构体10a通过粘接剂25的层而粘接在一起。粘接剂25的层在固体高分子电解质膜18的外周缘部的整周上形成为边框状。作为粘接剂25，例如可以使用氟系粘接剂。
如图1以及图4所示，在树脂框构件24的阳极电极20侧的面24s1上，在上端缘部设置与后述的燃料气体流路42的入口侧相对应的入口缓冲部28a。在树脂框构件24的面24s1上，在下端缘部设置与燃料气体流路42的出口侧相对应的出口缓冲部28b。入口缓冲部28a以及出口缓冲部28b由多个突起部(柱状部)构成。
如图3所示，在树脂框构件24的阴极电极22侧的面24s2上，在上端缘部设置与后述的氧化剂气体流路36的入口侧相对应的入口缓冲部28c。在树脂框构件24的面24s2上，在下端缘部设置与氧化剂气体流路36的出口侧相对应的出口缓冲部28d。入口缓冲部28c以及出口缓冲部28d由多个突起部(柱状部)构成。
如图1所示，在燃料电池12的箭头C方向(图1中重力方向)的上端缘部，沿着箭头B方向(水平方向)排列设置有在层叠方向即箭头A方向上相互连通、用于供给氧化剂气体例如含氧气体的氧化剂气体入口连通孔30a、用于供给冷却介质的冷却介质入口连通孔32a、以及用于供给燃料气体例如含氢气体的燃料气体入口连通孔34a。
在燃料电池12的箭头C方向的下端缘部，沿着箭头B方向排列设置有在箭头A方向上相互连通、用于排出燃料气体的燃料气体出口连通孔34b、用于排出冷却介质的冷却介质出口连通孔32b、以及用于排出氧化剂气体的氧化剂气体出口连通孔30b。
在第2隔板16的朝向带有树脂框的电解质膜-电极结构体10的面16a上，设置与氧化剂气体入口连通孔30a和氧化剂气体出口连通孔30b相连通的氧化剂气体流路36。在氧化剂气体流路36的入口侧(上端侧)，设置在树脂框构件24的面24s2的上端缘部的入口缓冲部28c所抵接的缓冲区域38a实际上设置为平坦状。在该缓冲区域38a的上部侧一端，从氧化剂气体入口连通孔30a连结多条入口连结路40a。
在氧化剂气体流路36的出口侧(下端侧)，设置于树脂框构件24的面24s2的下端缘部的出口缓冲部28d所接触的缓冲区域38b实际上设置为平坦状。在该缓冲区域38b的下部侧一端，从氧化剂气体出口连通孔30b连结多条出口连结路40b。
如图5所示，在第1隔板14的朝向带有树脂框的电解质膜-电极结构体10的面14a上，燃料气体流路42在箭头C方向上延伸设置。在燃料气体流路42的入口侧(上端侧)，与设置于树脂框构件24的面24s1的上端缘部的入口缓冲部28a相接触的缓冲区域44a实际上设置为平坦状。在缓冲区域44a的上部侧一端，从燃料气体入口连通孔34a连结多条入口连结路46a。
在燃料气体流路42的出口侧(下端侧)，设置于树脂框构件24的面24s1的下端缘部的出口缓冲部28b所抵接的缓冲区域44b实际上设置为平坦状。在缓冲区域44b的下部侧一端，从燃料气体出口连通孔34b连结多条出口连结路46b。在第1隔板14的面14b与第2隔板16的面16b之间，形成与冷却介质入口连通孔32a和冷却介质出口连通孔32b相连通的冷却介质流路48。
如图1以及图2所示，在第1隔板14的面14a、14b上，环绕该第1隔板14的外周端部而一体化有第1密封构件50。在第2隔板16的面16a、16b上，环绕该第2隔板16的外周端部而一体化有第2密封构件52。
如图2所示，第1密封构件50具有与第2密封构件52相抵接的凸状密封50a，另一方面所述第2密封构件52具有与构成带有树脂框的电解质膜-电极结构体10的树脂框构件24相抵接的凸状密封52a。第1密封构件50以及第2密封构件52具有沿着隔板面而平面状地延伸的平面密封。
对于第1密封构件50以及第2密封构件52，例如可以使用EPDM、NBR、氟橡胶、硅橡胶、氟硅橡胶、丁基橡胶、天然橡胶、苯乙烯橡胶、氯丁二烯或丙烯酸橡胶等密封材料、缓冲材料或者填密材料等具有弹性的密封构件。
以下对该燃料电池12的动作，通过与本实施方式所涉及的带有树脂框的电解质膜-电极结构体10的关联来进行说明。
首先，如图1所示，向氧化剂气体入口连通孔30a供给含氧气体等的氧化剂气体，并且向燃料气体入口连通孔34a供给含氢气体等的燃料气体。而且，向冷却介质入口连通孔32a供给纯水、乙二醇、油等的冷却介质。
因此，氧化剂气体从氧化剂气体入口连通孔30a导入到第2隔板16的氧化剂气体流路36，并沿箭头C方向移动而供给到电解质膜-电极结构体10a的阴极电极22。另一方面，燃料气体从燃料气体入口连通孔34a导入到第1隔板14的燃料气体流路42。燃料气体沿燃料气体流路42在箭头C方向上移动，并供给到电解质膜-电极结构体10a的阳极电极20。
因此，在各电解质膜-电极结构体10a中，供给到阴极电极22的氧化剂气体和供给到阳极电极20的燃料气体在电极催化剂层内通过电化学反应被消耗而进行发电。
接着，供给到阴极电极22而被消耗后的氧化剂气体沿氧化剂气体出口连通孔30b向箭头A方向排出。同样地，供给到阳极电极20而被消耗的燃料气体沿燃料气体出口连通孔34b向箭头A方向排出。
此外，供给到冷却介质入口连通孔32a的冷却介质导入到第1隔板14与第2隔板16之间的冷却介质流路48之后，沿箭头C方向流通。该冷却介质在将电解质膜-电极结构体10a冷却之后，从冷却介质出口连通孔32b排出。
在该情况下，在本实施方式中，如图2以及图3所示，树脂框构件24的内周凸部26b1遍及电解质膜-电极结构体10a的从气体扩散层22b向外侧突出的电极催化剂层22a的整周而相抵接。因此，能够良好地抑制氧化剂气体(空气中的氧)扩散到固体高分子电解质膜18的端部(外周)侧，并能够有效地抑制在所述固体高分子电解质膜18的端部(外周)侧发生劣化反应。因此，能够通过简单的构成，尽可能地抑制构成阶梯MEA的固体高分子电解质膜18的端部劣化。
而且，内周凸部26b1与电极催化剂层22a相接触的宽度尺寸(重叠部的宽度)L设定为0.2mm以上。在图6中示出了重叠部的宽度L与膜劣化的关系。在此，图6的纵轴表示相对于在固体高分子电解质膜18的两侧设置有阳极电极20以及阴极电极22的情况下的所述固体高分子电解质膜18的劣化量(膜厚度的减少量)的、所述阴极电极22的端部的膜劣化率。由此，通过考虑电极催化剂层22a中的氧化剂气体的扩散并将重叠部的宽度L设定为0.2mm以上，能够可靠地抑制固体高分子电解质膜18的劣化。
而且，树脂框构件24的外周凸部26b2与电解质膜-电极结构体10a的气体扩散层20b的最外周部隔着固体高分子电解质膜18相抵接。因此，能够可靠地保持带有树脂框的电解质膜-电极结构体10整体。
再有，凹部26a在外周凸部26b2侧具有未填充粘接剂25的空间部26as。因此，能够经济地使用粘接剂25，并且粘接剂25不会不必要地附着到外周凸部2662上、或溢出到外部。
此外，在树脂框构件24的内周端部24ae与气体扩散层22b的外周端部22be之间，形成有空隙。在该空隙中，形成有对于内侧凸出部24a的厚度方向设定为70μm以上的厚度t2的粘接剂25的层。由此，能够抑制固体高分子电解质膜18的尺寸变化所引起的膜皱的产生，并且能够可靠地承受膜干燥所产生的反力，从而能够良好地抑制带有树脂框的电解质膜-电极结构体10整体的变形。

Claims (4)

1.一种燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，具备：
阶梯状的电解质膜-电极结构体，其在固体高分子电解质膜的一面上，设置具有第1催化剂层以及第1扩散层的第1电极，并在所述固体高分子电解质膜的另一面上，设置具有第2催化剂层以及第2扩散层的第2电极，并且所述第1电极的平面尺寸设定为比所述第2电极的平面尺寸大的尺寸；和
树脂框构件，其环绕所述固体高分子电解质膜的外周而设置，
所述燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体的特征在于，所述树脂框构件的向所述第2电极侧凸出的内侧凸出部在与所述电解质膜-电极结构体相抵接的抵接面上，具有设置粘接剂的凹部，
并且在所述凹部的树脂框构件内周端侧设置内周凸部，另一方面在所述凹部的树脂框构件外周端侧设置外周凸部，
所述内周凸部与从所述电解质膜-电极结构体的所述第2扩散层向外侧突出的所述第2催化剂层相抵接，并且，所述外周凸部与所述电解质膜-电极结构体的所述第1扩散层的最外周部隔着所述固体高分子电解质膜相抵接。
2.根据权利要求1所述的燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，其特征在于，
所述凹部在所述外周凸部侧具有未填充所述粘接剂的空间部。
3.根据权利要求1所述的燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，其特征在于，
所述内周凸部与所述第2催化剂层相接触的宽度尺寸设定为0.2mm以上。
4.根据权利要求1所述的燃料电池用带有树脂框的电解质膜-电极结构体，其特征在于，
在所述内侧凸出部的内周端部与所述第2扩散层的外周端部之间形成空隙，
并且在所述空隙中，形成粘接剂的层。
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