CN103875065A - 底部填充组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种在电子装置的安装步骤中于工作期间不出现问题的组合物，甚至在被加热时亦如此。本发明涉及一种底部填充组合物，所述底部填充组合物包含(a)(甲基)丙烯酸化合物和(c)具有烯丙基的异氰脲酸。

Description

底部填充组合物
技术领域
本发明涉及一种可用于制备电子装置——特别是半导体装置——的组合物及其用途。
背景技术
作为一项用于半导体芯片的安装技术，倒装芯片技术是已知的，其中通过该技术将半导体芯片直接连接到衬底上。在倒装芯片安装中，通过在半导体芯片的元件形成表面侧上形成的电极(凸起(bump))连接半导体芯片和电路衬底。在该情况下，为了接合部件的加固和连接件可靠性的提高，一般在半导体芯片和接线衬底之间填充底部填充密封剂(其为粘合剂组合物)。
作为一种底部填充组合物，已知含环氧基化合物和/或(甲基)丙烯酸化合物等的粘合剂组合物(如专利文献1)。在这些中，利用(甲基)丙烯酸化合物的自由基固化反应的组合物，相对于含环氧基化合物的组合物，具有反应速率更高并且可提高制备电子装置的效率的优点。
同时，根据需要将各种添加剂(例如抗氧化剂和金属离子粘合剂)混合入底部填充组合物中。通过这种方式，可提高电子装置的质量，例如提高机械强度、粘合性、交联速率等(专利文献2)。
作为一种用于填充底部填充密封剂的方法，已知以下两种方法：其中首先将液体组合物施加至接线衬底上、然后安装半导体芯片以同时进行电极连接和密封的方法；其中首先建立半导体芯片上的电极和衬底间的电连接、然后将液体粘合剂组合物施加至芯片的一侧或多侧上以通过毛细管作用来密封接线衬底和半导体芯片间的间隙的方法(所谓的毛细管方法)等。通过所述方法中的任何一种，需要将液体粘合剂组合物施加至整个接线衬底上，在半导体芯片和接线衬底间的间隙中均匀地填充液体粘合剂组合物等。因此，有时，按需将注射器、衬底等加热至室温或更高温度以提高粘合剂组合物的流动性。
但是，当使用利用自由基固化反应的底部填充密封剂时，存在这样的问题：在进行密封前，底部填充密封剂组合物的固化反应可能有时过早进行，从而导致电极连接不足或工作效率差。当粘合剂组合物处于如上所述的室温或更高温度的状态下时容易发生这些问题。为了克服这些问题，在底部填充密封剂组合物中混入添加剂或降低工作温度，但是仍然不够。因此，仍在寻求对用于电子装置的粘合剂组合物进一步改善。
引用列表
专利文献
专利文献1：日本专利特开(Laid-Open)No.2010-226098
专利文献2：日本专利特开No.H08(1996)-213517
发明内容
技术问题
本发明的一个目的是解决在使用常规粘合组合物剂组合物中的上述问题，以及提供一种提高电子装置的生产率的组合物。此外，本发明的另一个目的是提供含有该组合物的电子装置或电器。
解决技术问题所采取的技术方案
本发明涉及以下方案。
1、底部填充密封剂组合物，所述组合物包含：
(a)(甲基)丙烯酸化合物和
(c)具有烯丙基的异氰脲酸。
2、根据上述第1项的组合物，其还包含(b)马来酰亚胺化合物。
3、根据上述第2项的组合物，其中所述马来酰亚胺化合物(b)包括双马来酰亚胺。
4、根据上述第1-3项中任一项的组合物，还包含自由基引发剂。
5、根据上述第1-4项中任一项的组合物，所述组合物包含：
基于组合物的总重的10-90重量％的(a)(甲基)丙烯酸化合物和
基于组合物的总重的0.001-20重量％的(c)具有烯丙基的异氰脲酸。
6、根据上述第2-5项中任一项的组合物，所述组合物包含基于组合物的总重的0.1-50重量％的(b)马来酰亚胺化合物。
7、根据上述第1-6项中任一项的组合物，其用于倒装芯片安装中。
8、电子装置，所述电子装置包含根据上述第1-7项中任一项的组合物的固化产物。
9、电器，所述电器包含根据上述第8项的电子装置。
发明的有益效果
根据本发明的组合物在室温或更高温度且80℃或更低温度下的固化反应的进行可被充分地抑制。因此，本发明的组合物不会造成在半导体芯片的倒装芯片安装过程中有缺陷的电极连接，并且可确保在安装过程中足够的工作时间。结果，可提供更高质量的产品而不降低通过倒装芯片安装来制造电子装置的生产效率。
具体实施方式
根据本发明的用于电子装置的组合物至少包含
(a)(甲基)丙烯酸化合物，和
(c)具有烯丙基的异氰脲酸。以下将对各成分进行描述。
<(a)(甲基)丙烯酸化合物>
根据本发明使用的(甲基)丙烯酸化合物具有一个以上(甲基)丙烯酰基基团，并且优选具有两个以上(甲基)丙烯酰基基团。通常，优选的是，除了具有两个(甲基)丙烯酰基基团的化合物之外，还根据需要使用具有一个(甲基)丙烯酰基基团的化合物和/或具有三个以上(甲基)丙烯酰基基团的化合物。此外，所述(甲基)丙烯酸化合物可以是单体或低聚物。
尽管对可用于本发明的(甲基)丙烯酸化合物没有特别限定，但是具有(甲基)丙烯酰基基团的单官能化合物的实例包括苯基苯酚丙烯酸酯、甲氧基聚乙烯丙烯酸酯、琥珀酸丙烯酰氧基乙酯、脂族丙烯酸酯、甲基丙烯酰氧基乙基苯二甲酸、苯氧基乙二醇甲基丙烯酸酯、脂族甲基丙烯酸酯、β-羧基乙基丙烯酸酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸羟乙酯、丙烯酸羟丙酯、丙烯酸二氢化环戊二乙酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯、甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯、甲基丙烯酸叔丁基氨基乙酯、丙烯酸4-羟基丁酯、丙烯酸四氢化糠酯、丙烯酸苄酯、乙基卡必醇丙烯酸酯、丙烯酸苯氧基乙酯、和甲氧基三乙二醇丙烯酸酯。具有两个以上的(甲基)丙烯酰基基团的化合物的实例包括己二醇二甲基丙烯酸酯、甲基丙烯酸羟基丙基酰氧基丙酯、己二醇二丙烯酸酯、聚氨酯丙烯酸酯(urethane acrylate)、环氧丙烯酸酯、双酚A型环氧丙烯酸酯、改性环氧丙烯酸酯、经脂肪酸改性的环氧丙烯酸酯、经胺改性的双酚A型环氧丙烯酸酯、甲基丙烯酸烯丙酯、乙二醇二甲基丙烯酸酯、二乙二醇二甲基丙烯酸酯、乙氧基化的双酚A二甲基丙烯酸酯、三环癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯、丙三醇二甲基丙烯酸酯、聚丙二醇二丙烯酸酯、丙氧基化的乙氧基化的双酚A二丙烯酸酯、9，9-双(4-(2-丙烯酰氧基乙氧基)苯基)芴、三环癸烷二丙烯酸酯、二丙二醇二丙烯酸酯、聚丙二醇二丙烯酸酯、丙氧基化的新戊二醇二丙烯酸酯、三环癸烷二甲醇二丙烯酸酯、1，12-十二烷二醇二甲基丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、二季戊四醇(dipentaerythto1)聚丙烯酸酯、二季戊四醇(dipentaerythto1)六丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、三羟甲基丙烷乙氧基三丙烯酸酯、聚醚三丙烯酸酯、丙三醇丙氧基三丙烯酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯、季戊四醇乙氧基四丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四丙烯酸酯、单季戊四醇丙烯酸酯、二季戊四醇丙烯酸酯、三季戊四醇丙烯酸酯、聚季戊四醇丙烯酸酯，和季戊四醇三丙烯酸酯。
可用于本发明的(甲基)丙烯酸化合物的市售产品的实例包括来自Sartomer，Co.，Inc.的SR&CD系列的官能单体、CN系列的官能环氧丙烯酸酯低聚物和官能聚氨酯丙烯酸酯低聚物；来自Kyoeisha Chemical Co.，Ltd.的Light Ester系列，和Light Acrylate系列；以及来自Shin-NakamuraChemical Co.，Ltd的NK Ester。
所述(甲基)丙烯酸化合物可以单独使用或者以它们中两种以上的组合使用。
根据本发明的(甲基)丙烯酸化合物的含量可以根据使用目的进行调整，并且优选基于化合物的总重的10-90重量％，并且更优选20-60重量％。如果(甲基)丙烯酸酯的含量在该范围内，在固化前组合物的粘度是低的，并且可加工性以及固化后的强度较好。
<(c)具有烯丙基的异氰脲酸>
根据本发明的组合物含有以下式(II)所表示的异氰脲酸。
Figure BDA0000488496840000051
在式(II)中，R1、R2和R3彼此独立地表示氢或具有1-50个碳原子的取代基，并且R1、R2和R3中至少1个为具有-CH2-CH＝CH2所表示的烯丙基的取代基。
虽然对具有烯丙基的取代基没有特别限定，但其实例包括：
Figure BDA0000488496840000052
其中，n表示1以上的整数，优选1-18的整数，更优选1-10的整数，并且特别优选1。
Figure BDA0000488496840000053
其中n表示1-17的整数。
Figure BDA0000488496840000054
Figure BDA0000488496840000055
以及
Figure BDA0000488496840000056
用于根据本发明的组合物的异氰脲酸包含至少1个烯丙基，并且也可包括2个以上或3个以上烯丙基。在3个取代基R1、R2和R3中至少1个取代基是包含烯丙基的取代基，并且2个或3个取代基可以包含烯丙基。此外，在单个取代基中可以包含多个烯丙基。
当R1、R2和R3中的任一个是不包含烯丙基的取代基时，该取代基是氢或具有1-50个碳原子的取代基，并且只要对本发明的目的没有损害，则并无特别限定。不具有烯丙基的取代基的实例包括具有1-50个碳原子的烷基，优选具有1-20个碳原子的烷基，例如甲基、乙基、丙基和丁基、苯基、苄基、苯乙基、乙烯基和缩水甘油基，
其中n表示0-19的整数，
Figure BDA0000488496840000062
虽然对本发明中所用的具有烯丙基的异氰脲酸没有特别限定，但其实例包括异氰脲酸三烯丙酯、异氰脲酸三甲代烯丙酯、二烯丙基单缩水甘油基异氰脲酸酯、1-烯丙基-3，5-二缩水甘油基异氰脲酸酯、异氰脲酸二烯丙酯和异氰脲酸二烯丙基丙酯。
根据本发明使用的具有烯丙基的异氰脲酸的市售产品的实例包括Nippon Kasei Chemical Co.，Ltd的TAIC(注册商标)系列；以及来自ShikokuChemicals Corporation的异氰脲酸衍生物，例如MeDAIC、DA-MGIC和MA-DGIC。
所述具有烯丙基的异氰脲酸可以单独使用或者以其中两种以上的组合使用。
当根据本发明的组合物用于制备半导体装置时，例如，如下所述地将所述组合物施加至接线衬底上。在这种情况下，为了提高组合物的流动性，有时将组合物置于室温或更高温度的状态。此时，由于根据本发明的组合物含有具有烯丙基的异氰脲酸，所以充分抑制固化反应的进行，并且不降低在随后的安装过程中的工作效率。正如本发明的发明人认定的，这是因为在电子装置的安装过程中具有烯丙基的异氰脲酸使由(甲基)丙烯酸化合物产生的自由基稳定，从而抑制自由基聚合反应的进行。此外，根据本发明的组合物在制备电子装置的另一过程中的反应、或最终获得的粘合剂的物理性能方面不会引起任何问题。
虽然对根据本发明的组合物中具有烯丙基的异氰脲酸的含量没有特别限定，但是其基于组合物的总重，优选0.001-20重量％、并且更优选0.1-10重量％。
<(b)马来酰亚胺化合物>
根据本发明的组合物除了(a)(甲基)丙烯酸化合物和(c)具有烯丙基的异氰脲酸之外，还可优选含有(b)马来酰亚胺化合物。尽管对包含于根据本发明的组合物中包含的马来酰亚胺化合物没有特别限定，但其实例包括以下化合物。
马来酰亚胺化合物在一个分子中具有至少1个——优选1个或2个——以下部分(I)。
Figure BDA0000488496840000071
在该式中，R1和R2表示氢或具有1-6个碳原子的烷基；或R1和R2一起表示具有2-6个碳原子的亚烷基。优选R1和R2都是氢；或R1和R2一起表示1，4-亚丁基。
所述马来酰亚胺化合物优选在室温下是液体，因此所述部分(I)键接到使马来酰亚胺化合物为液体的基团，例如具有支化的烷基、亚烷基、亚烷基氧化物、亚烷基羧基或亚烷基酰胺结构的有机基团，其具有足够长度和支链使马来酰亚胺化合物为液体。所述马来酰亚胺化合物可以具有1个或2个以上结构(I)。具有这些基团中的2个的化合物是双马来酰亚胺化合物。此外，即使一种马来酰亚胺化合物不是液体，但如果当将其与另一种马来酰亚胺化合物混合或与另一成分混合时组合物变为液体，则该马来酰亚胺化合物也是可以使用的。
其中部分(I)与烷基或亚烷基(这些基团可具有双键或饱和的脂族环)键接的马来酰亚胺化合物的实例包括以下化合物。
Figure BDA0000488496840000081
特别优选的实例包括硬脂基马来酰亚胺、油基马来酰亚胺、山嵛基(behenyl)马来酰亚胺和10，11-二辛基二十碳烷的1，20-双马来酰亚胺，以及它们的组合。10，11-二辛基二十碳烷的1，20-双马来酰亚胺衍生物可以产品名称X-BMI从Henkel AG&Co.获得，其通过根据美国专利No.5973166的方法由1，20-二氨基-10，11-二辛基-二十碳烷和/或其环状的异构体的二胺来合成(美国专利No.5973166的全部公开内容通过援引加入的方式纳入本文)。X-BMI含有1，20-双马来酰亚胺-10，11-二辛基-二十碳烷[以式(X-1)表示的化合物]、1-亚庚基马来酰亚胺-2-亚辛基马来酰亚胺-4-辛基-5-庚基环己烷[以式(X-2)表示的化合物]、1，2-二亚辛基马来酰亚胺-3-辛基-4-己基环己烷[以式(X-3)表示的化合物]等中的一个或者两个或多个。也可以优选单独使用式(X-1)至(X-3)表示的双马来酰亚胺化合物。
其中部分(I)与具有亚烷基氧化物结构的基团键接的马来酰亚胺化合物的实例包括以下化合物。
Figure BDA0000488496840000092
在该式中，R为亚烷基，优选亚乙基或1，2-亚丙基，n为2-约40的整数，其中优选选择使该化合物为液体的n的整数数值和分布。该化合物可以LUMICURE(注册商标)MIA200从DIC Corporation得到。
另一种可用的马来酰亚胺化合物的实例包括以下式表示的化合物(3，4，5，6-四氢邻苯二甲酰亚胺乙基丙烯酸酯)。
Figure BDA0000488496840000101
上述的马来酰亚胺化合物可以单独使用或者以其中两种以上的组合使用。
根据本发明的马来酰亚胺化合物的含量，基于组合物的总重，优选为0-50重量％、更优选0.1-50重量％，并且进一步更优选为1-20重量％。如果马来酰亚胺化合物的含量在该范围内，则固化速率变得更好。
同时，当组合物含有根据本发明的马来酰亚胺时，通过加热至预定温度，组合物中的(甲基)丙烯酸化合物与马来酰亚胺化合物通过自由基反应聚合。在该情况下，只有1种化合物可聚合形成均聚物，或两种以上化合物可聚合形成共聚物。
<填料>
根据本发明的组合物可含有填料。通过混合填料，可获得具有低的线膨胀系数、表现出良好的尺寸稳定性并且提高的耐燃性的用于电子装置的组合物。作为填料，根据使用目的可选择绝缘性无机填料或导电的无机填料。绝缘无机填料的实例包括二氧化硅、硅酸钙、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化铝和氮化硼，并且特别优选二氧化硅。导电的无机填料的实例包括金属和炭黑。
此外，还可以使用根据需要进行表面改性的填料。市售产品的实例包括来自Mitsubishi Chemical Corporation的“Mitsubishi carbon black”系列；来自Asahi Carbon Co.，Ltd.的“Asahi”系列；来自Kawai Lime Ind.Co.，Ltd.的硅酸钙“PCM Lite”系列、氢氧化铝“ALH”系列，以及氧化铝基“Celasule”；来自Sakai Chemical Industry Co.，Ltd.的氧化钛“STR”系列、二氧化硅“Sciqus系列”、氧化锌“FINEEX系列”、氧化镁“SMO系列”和氧化锆“STR系列”；来自Admatechs Company Limited的二氧化硅、氧化的氧化铝“ADMAFINE”系列；来自Nissan Chemical Ind.，Ltd.的二氧化硅“SNOWTEX”系列；以及来自C.I.Kasei Co.，Ltd.的含二氧化硅和氧化铝的金属氧化物“NanoTek”系列。
当根据本发明的组合物用于制备例如半导体装置时，填料的平均粒径优选小于半导体芯片元件形成表面和接线衬底之间的间隙尺寸。如果填料的平均粒径太大，则填料在制备半导体装置时可能被夹在金属连接件之间，使得可能无法建立良好的电可靠性，或芯片可能破裂。
尽管填料的混合量可根据使用目的调整，但是优选例如基于粘合剂组合物的总重的1-99重量％，并且更优选10-80重量％。如果所述含量在该范围内，可得到具有充分的填料添加效果以及处理中无任何问题的粘度的组合物。
<自由基引发剂>
根据本发明的组合物优选含有自由基引发剂。作为根据发明使用的自由基引发剂，优选是热自由基引发剂。作为热自由基引发剂，优选是有机过氧化物，并且选择在适当温度下产生自由基的有机过氧化物。
尽管对自由基引发剂没有特别限定，但是其实例包括二异丁基过氧化物、过氧化新癸酸枯烯酯、过氧化碳酸二正丙酯、过氧化碳酸二异丙酯、过氧化碳酸二仲丁酯、过氧化新癸酸1，1，3，3-四甲基丁酯、二(4-叔丁基环己基)过氧化二碳酸酯、二(2-乙基己基)过氧化二碳酸酯、过氧化新癸酸叔己酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新庚酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔己酯、过氧化新戊酸叔丁酯、二(3，5，5-三甲基己酰基)过氧化物、二月桂酰过氧化物、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化-2-乙基己酸酯、二琥珀酸过氧化物、2，5-二甲基-2，5-二(2-乙基己酰基过氧化)己烷、叔己基过氧化2-乙基己酸酯、二(4-甲基苯甲酰)过氧化物、叔丁基过氧化-2-乙基己酸酯、二苯甲酰过氧化物、1，1-二(叔丁基过氧化)-2-甲基环己烷、1，1-二(叔己基过氧化)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-二(叔己基过氧化)环己烷、1，1-二(叔丁基过氧化)环己烷、2，2-二(4，4-二-(叔丁基过氧化)环己基)丙烷、叔己基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧化马来酸、过氧化-3，5，5-三甲基己酸叔丁酯、过氧化月桂酸叔丁酯、过氧化异丙基单碳酸叔丁酯、过氧化2-乙基己基单碳酸叔丁酯、过氧化苯甲酸叔己酯、2，5-二-甲基-2，5-二(苯甲酰基过氧化)己烷、过氧化乙酸叔丁酯、2，2-二(叔丁基过氧化)丁烷、过氧化苯甲酸叔丁酯、4，4-二-(叔丁基过氧化)戊酸正丁酯、二(2-叔丁基过氧化异丙基)苯、二枯烯基过氧化物、二-叔己基过氧化物、叔丁基枯烯基过氧化物、二-叔丁基过氧化物、萜烷过氧化氢、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧化)己烷-3，3，5-二异丙基苯氢化过氧化物、1，1，3，3-四甲基丁基氢化过氧化物、枯烯氢化过氧化物、叔丁基氢化过氧化物，和2，3-二甲基-2，3-二苯基丁烷。有机过氧化物可购自Akzo Nobel N.V.、Gio specialities Chemical、Arkema S.A.、NOF Corporation、Kayaku AkzoCorporation等。其可以单独使用或者以它们中两种以上的组合使用。
自由基引发剂的混合量优选基于组合物总重的0.01-10重量％，并且更优选0.1-5重量％。如果自由基引发剂的混合量在该范围内，则在施加组合物时不会发生不稳定的问题或固化时间延长的问题。
除了前述的成分之外，根据本发明的组合物还可根据需要含有添加剂，例如硅烷偶联剂、橡胶成分、抗氧化剂、光稳定剂、自由基稳定剂，和表面活性剂。硅烷偶联剂和橡胶成分可有利地提高组合物的粘合性质、缓和应力和减少固化反应产物的翘曲。同时，可使用抗氧化剂和自由基稳定剂以延长适用期。可以添加表面活性剂用于在涂布中消除泡沫，或用于提高待涂布的目标物的润湿性以及流平性。
通过向组合物中添加硅烷偶联剂，可提高粘合剂的粘合性质。
虽然对硅烷偶联剂没有特别限定，但是其实例包括氨基硅烷偶联剂、环氧硅烷偶联剂、酰脲硅烷偶联剂、异氰酸酯硅烷偶联剂、乙烯基硅烷偶联剂、(甲基)丙烯酸硅烷偶联剂和酮亚胺硅烷偶联剂。并且在这些中，优选异氰酸酯硅烷偶联剂、(甲基)丙烯酸硅烷偶联剂和环氧硅烷偶联剂。硅烷偶联剂可购自Dow Coming Toray Silicone Co.，Ltd.、Shin-Etsu Silicone、Matsumoto Fine Chemical Co.，Ltd.、Tokyo Chemical Industry Co.，Ltd.等。
虽然硅烷偶联剂的混合量可以适当地调整，但是其为例如优选基于组合物的总重的0-10重量％，并且更优选0-5重量％。如果硅烷偶联剂的含量太高，则在倒装芯片过程中热压接合期间硅烷偶联剂挥发而产生空隙。
虽然对橡胶没有特别限定，但是其实例包括：工业橡胶，例如丙烯酸橡胶、腈橡胶、丁二烯橡胶和腈丁二烯橡胶，以及用于橡胶的低分子量交联剂。工业橡胶的市售产品的实例包括：来自Negami Chemical Industrial Co.，Ltd.的“Paracron RP”系列，来自Ganz Chemical Co.，Ltd.的“Staphyloid IM”系列和“StaphyloidAC”系列，来自Zeon Kasei Co.，Ltd.的“Zeon”系列，以及来自Mitsubishi Rayon Co.，Ltd.的“METABLEN C/E/W/S/SX/SRX”系列。用于橡胶的低分子量交联剂的市售产品的实例包括来自Sartomer的“Ricon”系列；来自Idemitsu Kosan Co.，Ltd.的“Poly bd”和“Poly ip”系列、“EPOL”系列，以及“Krasol”系列；来自Nippon Soda Co.，Ltd.的“NISSO-PB”。这些产品可以单独使用或以其中两种以上的组合使用。
此外，也可使用其中预先已分散橡胶粒子的丙烯酸树脂的市售产品，其实例包括来自Negami Chemical Industrial Co.，Ltd.的Paracron SN-50、AS-3000、ME-2000、W-1163、W-248E、W-197C、PRE-COAT200和PANLONS-2012。
尽管可适当调整橡胶的混合量，但其例如优选基于粘合剂组合物的总重的0-30重量％、并且更优选0-20重量％。如果橡胶含量太高，则粘合剂组合物的粘度提高太多，产生可能使处理性能变差、或其他成分可能会难以混合、或粘合剂的粘合性可能变差的问题。
抗氧化剂和自由基稳定剂的实例包括氢醌、苯醌和受阻酚；光稳定剂的实例包括苯并三唑-基、三÷-基、二苯甲酮-基、苯甲酸酯-基，以及受阻胺-基紫外线吸收剂。可以根据使用目的从市售产品的目录中选择表面活性剂。
<用于电子装置的组合物的制备方法>
根据本发明的组合物可通过将以上指定的各个成分以及按需存在的溶剂均匀混合而获得。对于组合物仅要求调节其粘度，只要它可通过涂布器(例如分配器)来进行施用：并且所述组合物也可以是无溶剂的。还可以通过组合物中化合物的选择、或通过调整它们的混合量来调节粘度。根据本发明的组合物可通过均匀捏合预定量的各个成分来制备，所述捏合通过但不限于单独或以组合方式使用公知的各种捏合机器(例如均匀分散机(homodisperser)、通用混合机、班伯里机、捏合机、双辊密炼机、三辊密炼机和挤出机)来进行。捏合可在各种条件例如常温或加热、常压、减压或增压、或惰性气流下进行。
根据本发明的用于电子装置的组合物优选用于电子装置，特别是用作包括但不限于半导体芯片的装置中的底部填充密封剂(密封剂)。
<电子装置及其制备方法>
接下来，将描述包含根据本发明的组合物的电子装置的制备方法。虽然对电子装置的制备方法没有特别限定，但是优选使用倒装芯片方法。在倒装芯片方法中，特别优选用根据本发明的组合物涂布接线衬底的电路表面。一种电子装置的制备方法包括例如
(1)涂布过程，其用于使用根据本发明的组合物涂布接线衬底的电路表面的，和
(2)接合和密封过程，其用于将半导体芯片置于已施加于接线衬底上的组合物上，并进行半导体芯片和接线衬底间的电连接，且对其间的间隙实施密封。以下将对各个过程进行描述。
<(1)涂布过程>
在涂布过程中，将根据本发明的组合物施加至接线衬底的电路表面上。可用所述组合物涂布接线衬底的整个表面或仅涂布其中待安装半导体芯片的部分表面。涂布方法的实例包括使用旋涂机、分配器、辊机等的涂布方法和丝网印刷。对此，可根据需要将在涂布过程中使用注射器、衬底等加热至室温或更高温度，以便于提高组合物的流动性。
<(2)接合和密封过程>
在接合和密封过程中，进行半导体元件和接线衬底间的电连接，并同时用根据本发明的组合物来密封半导体元件和接线衬底之间的间隙以制备电子装置。首先，将半导体芯片置于接线衬底上经粘合剂组合物涂布接线的部分上。在该情况下，将接线衬底的电路表面(即，在涂布过程中用组合物涂布的表面)和半导体芯片的元件形成表面对齐，使得两者彼此面对面。然后，进行热压接合。在热压接合后可再进行加热以固化粘合剂组合物。一般，作为热压接合和连接的方法，用倒装芯片接合器在位置调整后立即进行热压接合，或者在位置调整和临时安装后，在回流烘箱等中进行加热连接。在该情况下，进行适合于包装或密封方法的热曲线(thermal profile)。此外，对于芯片安装，不仅可使用倒装芯片接合机，还可代替性地使用可进行位置调整的芯片接合机(die bonder)等。
对热压接合的温度没有特别限定。当电极为焊料凸起(bump)或焊料帽凸起时，优选比其熔点高10-100℃的温度，优选200℃或更高的温度，并且更优选210-300℃。热压接合的持续时间优选为1-20秒，并且压力优选为0.1-7MPa。此外，如果为了在热压结合后完全固化粘合剂组合物而实施额外的加热，则例如优选在150-220℃下进行30-180分钟。
以上得到的电子装置可应用于利用半导体芯片的各种电器，例如手机、个人电脑和TV。
实施例
以下将通过实施例来更详细地描述本发明。但是，本发明并不限于以下实施例。
表1显示以下实施例和对比例中使用的化合物。
Figure BDA0000488496840000161
以下实施例和对比例中使用的仪器等如下：
(1)接线衬底：来自Waits Co.，Ltd.的WALTS-KIT MB50-0102JY_CR，衬垫(pad)是根据CuOSP规格。
(2)半导体芯片：来自Waits Co.，Ltd.的由铜柱和焊料构成的具有544个凸起的WALTS-TEG MB50-0101JY。
(将接线衬底(1)和半导体芯片(2)连接在一起形成菊花链，并当连接芯片中的所有凸起时，可建立电路通路。也就是说，如果544个凸起中的一个凸起不能连接，则通过电导通性(continuity)试验可以识别为电绝缘。)
<用于底部填充密封剂的粘合剂组合物的制备>
通过以下方法混合相关成分来制备粘合剂组合物。表2显示了在各个实施例和对比例中混合的化合物和其混合量(重量％)。
Figure BDA0000488496840000181
<实施例1>
(组合物的制备)
根据给定的混合量称出表2列出的化合物并通过三辊密炼机进行均匀捏合。将产物在真空中脱气以制备粘合剂组合物A。
在120℃的烘箱中加热接线电路衬底1小时后，用自动分配器将组合物A施加至接线电路衬底上，得到用粘合剂组合物A涂布的接线电路衬底B。
(电子装置的安装)
在接线电路衬底B制备后立刻(热暴露时间为0分钟、)，或在80℃的加热板上放置15分钟、30分钟、45分钟、60分钟或90分钟后，调整半导体芯片和接线电路衬底B的位置，并用装配有脉冲热功能的倒装接合机将两者一起压制，随后在240℃下用脉冲加热进行热压接合。然后，在150℃的烘箱中将组合物A固化1小时以完成电子装置C。
(电导通性试验)
检查以上制备的电子装置C的电导通性，发现其在80℃的加热板上经过任何热暴露时间的电导通性均良好(表3、)。也就是说，半导体芯片上所有544个凸起均被连接。因此，证明实施例1的组合物维持足以加工的液态性，即使当实施例1的组合物放置在80℃的加热板上也如此。
[表3]
放置时间 电导通性
0分钟 良好
15分钟 良好
30分钟 良好
45分钟 良好
60分钟 良好
90分钟 良好
<实施例2-9>
除了将在组合物中混合的各成分变为如表2中所示的，通过与实施例1中相同的方法制备电子装置。同样在实施例2-9中，在80℃下将用组合物涂布的接线电路衬底放置0分钟、15分钟、30分钟、45分钟、60分钟和90分钟，然后制备电子装置，并检查它们的电导通性。结果证明实施例2-9中的组合物也维持足以加工的液态性，即使当实施例2-9中的组合物放置在80℃的加热板上也如此。
<对比例1>
除了将在组合物中混合的各成分变为如表2中所示的且不混合马来酰亚胺化合物和具有烯丙基的异氰脲酸，通过与实施例1中相同的方法制备电子装置。同样在对比例1中，将用组合物涂布的接线电路衬底在80℃下放置0分钟、15分钟、30分钟、45分钟、60分钟和90分钟，然后制备电子装置，并检查它们的电导通性。结果，如果不置于80℃下(热暴露时间为0min)，则确认产生良好的电子装置的电导通性；但是在所有其他情况下，未建立电导通性(表4)。因此，证明对比例1的组合物的固化因在80℃放置而进行，并且不能建立良好的电导通性。
[表4]
放置时间 电导通性
0分钟 良好
15分钟 未连接
30分钟 未连接
45分钟 未连接
60分钟 未连接
90分钟 未连接
<对比例2>
除了将在组合物中混合的各成分变为如表2中所示的且不混合具有烯丙基的异氰脲酸，通过与实施例1中相同的方法制备电子装置。同样在对比例2中，如实施例1中地检查电导通性。结果，如果不置于80℃时(热暴露时间为0min)，则确认制备的电子装置显示良好的电导通性；但是在所有其他情况下(在80℃放置)，为建立电导通性。证明对比例2中的组合物的固化同样因在80℃放置而进行，也不能建立良好的电导通性。

Claims (9)

1.底部填充密封剂组合物，包含：
(a)(甲基)丙烯酸化合物和
(c)具有烯丙基的异氰脲酸。
2.权利要求1的组合物，还包含(b)马来酰亚胺化合物。
3.权利要求2的组合物，其中所述马来酰亚胺化合物(b)包括双马来酰亚胺。
4.权利要求1-3中任一项的组合物，还包含自由基引发剂。
5.权利要求1-4中任一项的组合物，包含：
基于组合物的总重的10-90重量％的(a)(甲基)丙烯酸化合物和
基于组合物的总重的0.001-20重量％的(c)具有烯丙基的异氰脲酸。
6.权利要求2-5中任一项的组合物，包含基于组合物的总重的0.1-50重量％的(b)马来酰亚胺化合物。
7.权利要求1-6中任一项的组合物，其用于倒装芯片安装中。
8.电子装置，包含权利要求1-7中任一项的组合物的固化产物。
9.电器，包含权利要求8的电子装置。
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