CN103635555A - 多层粘合性物品及粘合片 - Google Patents

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Abstract

本发明提供层间胶粘力更高的多层粘合性物品。本发明的多层粘合性物品，其具有：粘合剂层（A），所述粘合剂层（A）由含有将单体组合物（a）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分的粘合剂组合物（a）形成；粘合剂层（B），所述粘合剂层（B）由含有将单体组合物（b）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分的粘合剂组合物（b）形成；和中间层（C），所述中间层（C）配置在所述粘合剂层（A）和所述粘合剂层（B）之间；所述丙烯酸类聚合物（a）和所述丙烯酸类聚合物（b）含有酸性基团，所述中间层（C）由含有聚合物（c）的中间层组合物（c）形成，所述聚合物（c）含有伯～叔氨基。

Description

多层粘合性物品及粘合片
技术领域
本发明涉及多层粘合性物品以及将该多层粘合性物品形成为片状而得到的粘合片。本申请要求基于2011年7月1日提出的日本专利申请2011-147446号的优先权，该申请的全部内容作为参考并入本说明书中。
背景技术
以往，对于双面胶粘带等压敏胶粘带，要求同时具有对被粘物的高润湿性、胶粘性以及高凝聚力等相反的特性。另外，将具有不同表面特性的两种被粘物胶粘时，由相同组成构成的压敏胶粘剂难以对两被粘物的任意一个均发挥良好的胶粘特性，多数情况下以实现两者之间的特性上的平衡的方式进行处理。
为了改良这样的方面，进行了通过使用组成不同的两种以上压敏胶粘剂形成多层结构而提高对不同被粘物或支撑体的胶粘性、锚固性，或者改变要求与被粘物的强结合的表面层和要求高凝聚力的内部层的组成和物性而进行特性的控制的尝试。
例如，在专利文献1中，公开了具有由具有不同的剪切蠕变柔量的两种以上组合物构成的多层结构的胶粘剂层的压敏胶粘带，该胶粘带对于被粘物为不规则表面并且使用时施加各种外部应力的尿布用胶带或布显示标签的用途特别有用。
但是，将胶粘剂层如前所述形成为多层结构的压敏胶粘带，存在以下缺点：各层间的结合力弱，受到剪切力等外部应力，层间容易剥离。
为了解决这样的问题，提出了以下压敏胶粘带：由多个层叠的层构成，至少一个外层为压敏胶粘层，相邻的层在该相邻层间形成界面，这些层各自包含光聚合的聚合物链基质，这些聚合物链从这些层中的一层的基质通过该界面延伸到相邻层的基质中，这些聚合物链包含聚合前从各相邻层的基质转移来的聚合的单体，以使这些层不会发生分层（参见专利文献2）。
另外，提出了如下压敏胶粘带的制造方法：将使含有（甲基）丙烯酸烷基酯和光聚合引发剂的组合物光聚合而得到的至少两种胶粘剂层以相邻层间其组成不同的方式层叠后，通过构成相邻层的一层的（甲基）丙烯酸烷基酯类聚合物的分子内引入的反应性官能团与构成另一层的（甲基）丙烯酸烷基酯类聚合物的分子内引入的含有活性氢的官能团的反应，而将相邻层之间化学结合（参见专利文献3）。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利申请公开昭54-139946号公报
专利文献2：日本专利申请公告平2-6790号公报
专利文献3：日本专利申请公开平5-105851号公报
发明内容
发明所要解决的问题
但是，要求层间胶粘力比前述专利文献1～3中记载的粘合带更高的粘合带。
本发明的目的在于提供层间胶粘力更高的多层粘合性物品。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决上述问题进行了广泛深入的研究。结果发现，通过在各自含有含酸性基团的丙烯酸类聚合物的两层粘合剂层之间形成含有含伯～叔氨基的聚合物的中间层而制作多层粘合性物品，表现出更高的层间胶粘性，从而完成了本发明。
即，本发明的多层粘合性物品，其特征在于，具有：粘合剂层（A），所述粘合剂层（A）由含有将单体组合物（a）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分的粘合剂组合物（a）形成，粘合剂层（B），所述粘合剂层（B）由含有将单体组合物（b）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分的粘合剂组合物（b）形成，和中间层（C），所述中间层（C）配置在所述粘合剂层（A）和所述粘合剂层（B）之间；所述丙烯酸类聚合物（a）和所述丙烯酸类聚合物（b）含有酸性基团，所述中间层（C）由含有聚合物（c）的中间层组合物（c）形成，所述聚合物（c）含有伯～叔氨基。
本发明的多层粘合性物品，优选：所述聚合物（c）通过将单体组合物（c）聚合而得到，所述单体组合物（c）含有所述单体组合物（a）的主要组成单体和所述单体组合物（b）的主要组成单体。
本发明的多层粘合性物品，优选所述酸性基团为羧基。
本发明的多层粘合性物品，优选：所述中间层（C）还含有选自由将单体组合物（c-a）聚合而得到的聚合物（c-a）和将单体组合物（c-b）聚合而得到的聚合物（c-b）组成的组中的一种以上，所述单体组合物（c-a）含有所述单体组合物（a）的主要组成单体和含有伯～叔氨基的单体，所述单体组合物（c-b）含有所述单体组合物（b）的主要组成单体和含有伯～叔氨基的单体。
本发明的粘合片，其特征在于，具有上述本发明的多层粘合性物品作为粘合剂层。
发明效果
本发明的多层粘合性物品具有上述的构成，因此可以提供层间胶粘力更高的多层粘合性物品。特别是，可以提供剥离时等能够抑制层间剥离的多层粘合性物品。
具体实施方式
以下，对本发明进行具体说明。
另外，本说明书中，表示范围的“A～B”是指A以上且B以下，本说明书中列举的各种物性，除非另有说明，是指通过后述的实施例中记载的方法测定的值。另外，本说明书中，“（甲基）丙烯酸”等中的“（甲基）丙烯酸”是指“丙烯酸和/或甲基丙烯酸”。
另外，本说明书中的“主要成分”是指其组成中以重量基准含有比例最高的成分。
（I）多层粘合性物品
本发明的多层粘合性物品，其具有：粘合剂层（A），所述粘合剂层（A）由含有将单体组合物（a）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分的粘合剂组合物（a）形成；粘合剂层（B），所述粘合剂层（B）由含有将单体组合物（b）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分的粘合剂组合物（b）形成；和中间层（C），所述中间层（C）配置在所述粘合剂层（A）和所述粘合剂层（B）之间；所述丙烯酸类聚合物（a）和所述丙烯酸类聚合物（b）含有酸性基团，所述中间层（C）由含有聚合物（c）的中间层组合物（c）形成，所述聚合物（c）含有伯～叔氨基。另外，前述“伯～氨基”是指“伯氨基、仲氨基或叔氨基”。
认为根据前述构成，中间层（C）中的含有伯～叔氨基的聚合物（c）与粘合剂层（A）及粘合剂层（B）中的丙烯酸类聚合物（a）及丙烯酸类聚合物（b）中的酸性基团相互作用，因此层间胶粘力提高。另外，前述构成也可以通过光聚合以外的聚合方法制作，因此制造上的限制少。
另外，一般而言，利用UV聚合等光聚合的丙烯酸类聚合物的制造方法与溶剂体系或乳液体系相比生产速度慢，另外如果不隔绝空气则不进行聚合，因此需要在光照射前隔绝空气，在这些方面存在花费成本等的限制。
（I）粘合剂层（A）
粘合剂层（A）可以由含有丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分的粘合剂组合物（a）形成。
[丙烯酸类聚合物（a）]
前述丙烯酸类聚合物（a）可以通过将以（甲基）丙烯酸烷基酯作为主要成分的单体组合物（a）聚合而得到。
作为前述（甲基）丙烯酸烷基酯，可以列举例如烷基的碳原子数为1～18的（甲基）丙烯酸烷基酯，具体地可以列举下述通式（1）表示的化合物。
H2C＝CR1COOR2    ·····(1)
（通式（1）中，R1为氢原子或甲基，R2表示碳原子数1～18的直链或支链烷基）
作为通式（1）中的R2，具体地可以列举例如：甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、新戊基、异戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基、异辛基、壬基、异壬基、癸基、异癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基、十八烷基等。
作为通式（1）表示的（甲基）丙烯酸烷基酯，具体地可以列举例如：（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸丙酯、（甲基）丙烯酸异丙酯、（甲基）丙烯酸丁酯、（甲基）丙烯酸异丁酯、（甲基）丙烯酸仲丁酯、（甲基）丙烯酸叔丁酯、（甲基）丙烯酸戊酯、（甲基）丙烯酸新戊酯、（甲基）丙烯酸异戊酯、（甲基）丙烯酸己酯、（甲基）丙烯酸庚酯、（甲基）丙烯酸辛酯、（甲基）丙烯酸2-乙基己酯、（甲基）丙烯酸异辛酯、（甲基）丙烯酸壬酯、（甲基）丙烯酸异壬酯、（甲基）丙烯酸癸酯、（甲基）丙烯酸异癸酯、（甲基）丙烯酸十一烷酯、（甲基）丙烯酸十二烷酯、（甲基）丙烯酸十三烷酯、（甲基）丙烯酸十四烷酯、（甲基）丙烯酸十五烷酯、（甲基）丙烯酸十六烷酯、（甲基）丙烯酸十七烷酯、（甲基）丙烯酸十八烷酯等。这些（甲基）丙烯酸烷基酯可以单独使用，也可以两种以上组合使用。
前述（甲基）丙烯酸烷基酯中的烷基的碳原子数更优选为2～18，进一步优选为4～12。
上述（甲基）丙烯酸烷基酯的配合比例，相对于单体组合物（a）的合计量100重量份，例如可以设定为60～99.5重量份，优选为70～99重量份。
另外，前述单体组合物（a）含有含酸性基团单体。作为含酸性基团单体，可以列举例如：含羧基不饱和单体、含磺酸基不饱和单体、含磷酸基不饱和单体等。
作为含羧基不饱和单体，可以列举：（甲基）丙烯酸、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、肉桂酸等不饱和羧酸；衣康酸单甲酯、衣康酸单丁酯、邻苯二甲酸2-丙烯酰氧乙酯等不饱和二元羧酸单酯；偏苯三酸2-甲基丙烯酰氧乙酯等不饱和三元羧酸单酯；均苯四酸2-甲基丙烯酰氧乙酯等不饱和四元羧酸单酯；丙烯酸羧基乙酯（丙烯酸β-羧基乙酯等）、丙烯酸羧基戊酯等丙烯酸羧基烷基酯；丙烯酸二聚物、丙烯酸三聚物；衣康酸酐、马来酸酐、富马酸酐等不饱和二元羧酸酐等。
作为含磺酸基不饱和单体，可以列举苯乙烯磺酸、烯丙基磺酸、2-（甲基）丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸、（甲基）丙烯酰胺基丙磺酸、（甲基）丙烯酸磺丙酯、（甲基）丙烯酰氧基萘磺酸等。
作为含磷酸基不饱和单体，可以列举丙烯酰磷酸2-羟基乙酯等。
前述含酸性基团不饱和单体的配合比例，相对于单体组合物（a）的合计量100重量份，优选为0.01～25重量份，更优选为0.1～20重量份，进一步优选为0.5～15重量份，更优选为1～10重量份。
另外，作为单体组合物（a）中能够含有的其它含官能团不饱和单体，可以列举例如：丙烯酸2-羟基乙酯、丙烯酸2-羟基丙酯、丙烯酸4-羟基丁酯等含羟基不饱和单体；（甲基）丙烯酰胺、N,N-二甲基（甲基）丙烯酰胺、N,N-二乙基（甲基）丙烯酰胺、N-异丙基（甲基）丙烯酰胺、N-丁基（甲基）丙烯酰胺、N-甲氧基甲基（甲基）丙烯酰胺、N-羟甲基（甲基）丙烯酰胺、N-羟甲基丙烷（甲基）丙烯酰胺等含酰胺基不饱和单体；（甲基）丙烯酸氨基乙酯、（甲基）丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、（甲基）丙烯酸叔丁基氨基乙酯等含氨基不饱和单体；（甲基）丙烯酸缩水甘油酯、（甲基）丙烯酸甲基缩水甘油酯等含缩水甘油基不饱和单体；（甲基）丙烯腈等含氰基不饱和单体；N-环己基马来酰亚胺、N-异丙基马来酰亚胺、N-月桂基马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺等含马来酰亚胺基单体；N-甲基衣康酰亚胺、N-乙基衣康酰亚胺、N-丁基衣康酰亚胺、N-辛基衣康酰亚胺、N-2-乙基己基衣康酰亚胺、N-环己基衣康酰亚胺、N-月桂基衣康酰亚胺等含衣康酰亚胺基单体；N-（甲基）丙烯酰氧亚甲基琥珀酰亚胺、N-[6-（甲基）丙烯酰氧基六亚甲基]琥珀酰亚胺、N-[8-（甲基）丙烯酰氧基八亚甲基]琥珀酰亚胺等含琥珀酰亚胺基单体；N-乙烯基吡咯烷酮、N-（1-甲基乙烯基）吡咯烷酮、N-乙烯基吡啶、N-乙烯基哌啶酮、N-乙烯基嘧啶、N-乙烯基哌嗪、N-乙烯基吡嗪、N-乙烯基吡咯、N-乙烯基咪唑、N-乙烯基
Figure BDA0000451848420000081
唑、N-乙烯基吗啉、（甲基）丙烯酰基吗啉等含乙烯基杂环化合物；2-甲基丙烯酰氧乙基异氰酸酯等官能单体；此外N-乙烯基羧酸酰胺等。
前述其它含官能团不饱和单体的配合比例，相对于单体组合物（a）的合计量100重量份，例如为0.5～12重量份，优选为1～10重量份。
另外，作为其它不饱和单体，可以列举例如：乙酸乙烯酯等含乙烯酯基单体；苯乙烯、乙烯基甲苯等芳香族不饱和单体；（甲基）丙烯酸环戊酯、（甲基）丙烯酸异冰片酯等（甲基）丙烯酸脂环烃基酯单体；（甲基）丙烯酸甲氧基乙酯、（甲基）丙烯酸乙氧基乙酯等含烷氧基不饱和单体；乙烯、丙烯、异戊二烯、丁二烯、异丁烯等烯烃类单体；乙烯基醚等乙烯基醚类单体；氯乙烯等含卤素原子不饱和单体；此外，例如（甲基）丙烯酸四氢糠酯、含氟（甲基）丙烯酸酯等含有杂环、卤素原子的丙烯酸酯类单体等。
另外，前述单体组合物（a）中可以还含有多官能单体。作为多官能单体，可以列举例如：乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、二乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、四乙二醇二（甲基）丙烯酸酯等（单或聚）乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、丙二醇二（甲基）丙烯酸酯等（单或聚）丙二醇二（甲基）丙烯酸酯等（单或聚）烷撑二醇二（甲基）丙烯酸酯；新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,6-己二醇二（甲基）丙烯酸、四羟甲基甲烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇二（甲基）丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等多元醇的（甲基）丙烯酸酯；二乙烯基苯等。另外，作为多官能单体，还可以列举环氧丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯等。
另外，前述单体组合物（a）中，可以还含有含烷氧基甲硅烷基的乙烯基单体。含烷氧基甲硅烷基的乙烯基单体可以列举硅氧烷类（甲基）丙烯酸酯单体、硅氧烷类乙烯基单体等。
作为硅氧烷类（甲基）丙烯酸酯单体，可以列举例如（甲基）丙烯酰氧甲基三甲氧基硅烷、（甲基）丙烯酰氧甲基三乙氧基硅烷、2-（甲基）丙烯酰氧乙基三甲氧基硅烷、2-（甲基）丙烯酰氧乙基三乙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基三乙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基三丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基三异丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基三丁氧基硅烷等（甲基）丙烯酰氧烷基三烷氧基硅烷，例如（甲基）丙烯酰氧甲基甲基二甲氧基硅烷、（甲基）丙烯酰氧甲基甲基二乙氧基硅烷、2-（甲基）丙烯酰氧乙基甲基二甲氧基硅烷、2-（甲基）丙烯酰氧乙基甲基二乙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基甲基二甲氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基甲基二乙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基甲基二丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基甲基二异丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基甲基二丁氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基乙基二甲氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基乙基二乙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基乙基二丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基乙基二异丙氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基乙基二丁氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基丙基二甲氧基硅烷、3-（甲基）丙烯酰氧丙基丙基二乙氧基硅烷等（甲基）丙烯酰氧烷基烷基二烷氧基硅烷，以及与它们对应的（甲基）丙烯酰氧烷基二烷基（单）烷氧基硅烷等。
另外，作为硅氧烷类乙烯基单体，可以列举例如乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三丙氧基硅烷、乙烯基三异丙氧基硅烷、乙烯基三丁氧基硅烷等乙烯基三烷氧基硅烷、以及与它们对应的乙烯基烷基二烷氧基硅烷或乙烯基二烷基烷氧基硅烷，例如乙烯基甲基三甲氧基硅烷、乙烯基甲基三乙氧基硅烷、β-乙烯基乙基三甲氧基硅烷、β-乙烯基乙基三乙氧基硅烷、γ-乙烯基丙基三甲氧基硅烷、γ-乙烯基丙基三乙氧基硅烷、γ-乙烯基丙基三丙氧基硅烷、γ-乙烯基丙基三异丙氧基硅烷、γ-乙烯基丙基三丁氧基硅烷等乙烯基烷基三烷氧基硅烷、以及与它们对应的（乙烯基烷基）烷基二烷氧基硅烷或（乙烯基烷基）二烷基（单）烷氧基硅烷等。
通过使用含烷氧基甲硅烷基的乙烯基单体，可以在聚合物链中引入烷氧基甲硅烷基，通过甲硅烷基间的反应形成交联结构。这些含烷氧基甲硅烷基的乙烯基单体可以适当地单独或者组合使用。
这些含烷氧基甲硅烷基的乙烯基单体的配合比例，相对于（甲基）丙烯酸烷基酯100重量份，例如在高于0重量份且40重量份以下的范围内，优选在高于0重量份且30重量份以下的范围内。
前述丙烯酸类聚合物（a）可以通过利用公知或惯用的聚合方法将上述的单体组合物（a）聚合来制备。作为前述丙烯酸类聚合物（a）的聚合方法，可以列举例如溶液聚合方法、乳液聚合方法、本体聚合方法、利用活性能量射线照射的聚合方法（活性能量射线聚合方法）等。其中，从透明性、耐水性、成本等方面考虑，优选溶液聚合方法、活性能量射线聚合方法，更优选溶液聚合方法。
前述丙烯酸类聚合物（a）的聚合时，可以使用各种普通的溶剂。作为前述溶剂，可以列举例如：乙酸乙酯、乙酸正丁酯等酯类；甲苯、苯等芳香烃类；正己烷、正庚烷等脂肪烃类；环己烷、甲基环己烷等脂环烃类；甲基乙基酮、甲基异丁基酮等酮类等有机溶剂。溶剂可以单独使用或者两种以上组合使用。
前述丙烯酸类聚合物（a）的聚合时，根据聚合反应的种类，可以使用热聚合引发剂、光聚合引发剂（光引发剂）等聚合引发剂。另外，聚合引发剂可以单独使用或者两种以上组合使用。
作为前述热聚合引发剂，可以列举例如：偶氮类引发剂、过氧化物类聚合引发剂（例如，过氧化二苯甲酰、过氧化马来酸叔丁酯等）、氧化还原类聚合引发剂等。其中，特别优选日本特开2002-69411号公报中公开的偶氮类引发剂。对于所述偶氮类引发剂来说，引发剂的分解产物不容易作为成为加热产生气体（释气）的产生原因的部分残留在丙烯酸类聚合物（a）中，因此优选。作为前述偶氮类引发剂，可以列举例如2,2’-偶氮二异丁腈（AIBN）、2,2’-偶氮双（2-甲基丁腈）（AMBN）、2,2’-偶氮双（2-甲基丙酸）二甲酯、4,4’-偶氮双（4-氰基戊酸）等。前述偶氮类引发剂的使用量相对于构成丙烯酸类聚合物（a）的单体组合物（a）的合计100重量份优选为0.05～0.5重量份，更优选为0.1～0.3重量份。
以上述方式得到的丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分包含在粘合剂层（A）中，优选以50重量%以上含有，更优选以60重量%以上含有，进一步优选以70重量%以上含有，特别优选以80重量%以上含有。
前述丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量（Mw）例如为10万～300万，优选为25万～150万，更优选为50万～110万。通过将丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量调节为10万以上，凝聚力和耐热性提高。另一方面，通过将丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量调节为300万以下，可以降低制成溶液时的粘度。
另外，前述丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量可以通过凝胶渗透色谱（GPC）法测定。更具体而言，例如可以通过使用商品名“HLC-8120GPC”（东曹株式会社制造）作为GPC测定装置，在以下的条件下进行测定，并利用标准聚苯乙烯换算值来计算。
样品浓度：约2.0g/L（四氢呋喃溶液）
样品注射量：20μL
柱：商品名“TSKgel,SuperAWM-H+superAW4000+superAW2500”（东曹株式会社制）
柱尺寸：各自6.0mm内径×150mm
洗脱液：四氢呋喃（THF）
流量：0.4mL/分钟
检测器：差示折射计（RI）
柱温（测定温度）：40℃
[其它成分]
前述粘合剂组合物（a）中，根据需要可以在不损害本发明的特性的范围内使用交联剂、交联促进剂、硅烷偶联剂、增粘树脂（松香衍生物、聚萜烯树脂、石油树脂、油溶性酚醛树脂等）、抗老化剂、填充剂、着色剂（颜料、染料等）、紫外线吸收剂、抗氧化剂、链转移剂、增塑剂、软化剂、表面活性剂、防静电剂等公知的添加剂。
另外，形成粘合剂层（A）时，可以使用各种普通的溶剂。作为这样的溶剂的种类，没有特别限制，可以使用作为上述的溶液聚合时使用的溶剂例示的溶剂等。
作为前述交联剂，可以列举多官能异氰酸酯化合物、多官能环氧化合物、三聚氰胺类交联剂、过氧化物类交联剂、以及脲类交联剂、金属醇盐类交联剂、金属螯合物类交联剂、金属盐类交联剂、碳二亚胺类交联剂、
Figure BDA0000451848420000121
唑啉类交联剂、氮丙啶类交联剂、胺类交联剂等。另外，交联剂可以单独使用或者两种以上组合使用。
前述交联剂的含量没有特别限制，相对于100质量份丙烯酸类聚合物（a），优选为0.01～50质量份，更优选为0.1～25重量份，进一步优选为1～15重量份。
作为多官能异氰酸酯化合物，可以列举例如：1,2-亚乙基二异氰酸酯、1,4-亚丁基二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯等低级脂肪族多异氰酸酯类；亚环戊基二异氰酸酯、亚环己基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、氢化甲苯二异氰酸酯、氢化苯二亚甲基二异氰酸酯等脂环族多异氰酸酯类；2,4-甲苯二异氰酸酯、2,6-甲苯二异氰酸酯、4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯、苯二亚甲基二异氰酸酯等芳香族多异氰酸酯类等，这些物质可以单独使用，也可以两种以上组合使用。另外，作为前述异氰酸酯类交联剂，也可以使用例如三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯加成物[日本聚氨酯工业株式公社制造，商品名“コロネートL”]、三羟甲基丙烷/六亚甲基二异氰酸酯加成物[日本聚氨酯工业株式公社制造，商品名“コロネートHL”]、三羟甲基丙烷/苯二亚甲基二异氰酸酯加成物[三井化学株式会社制造，商品名“タケネートD-110N”]等市售品。
作为多官能环氧化合物，可以列举例如：N,N,N’,N’-四缩水甘油基间苯二甲胺、二缩水甘油基苯胺、1,3-双(N,N-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷、1,6-己二醇二缩水甘油基醚、新戊二醇二缩水甘油基醚、乙二醇二缩水甘油基醚、丙二醇二缩水甘油基醚、聚乙二醇二缩水甘油基醚、聚丙二醇二缩水甘油基醚、山梨醇多缩水甘油基醚、甘油多缩水甘油基醚、季戊四醇多缩水甘油基醚、聚甘油多缩水甘油基醚、失水山梨醇多缩水甘油基醚、三羟甲基丙烷多缩水甘油基醚、己二酸二缩水甘油酯、邻苯二甲酸二缩水甘油酯、三(2-羟基乙基)异氰脲酸三缩水甘油酯、间苯二酚二缩水甘油基醚、双酚S二缩水甘油基醚、以及分子内具有两个以上环氧基的环氧树脂等，这些物质可以单独使用，也可以两种以上组合使用。另外，作为前述环氧类交联剂，也可以使用例如三菱瓦斯化学株式会社制造的商品名“テトラッドC”等市售品。
作为
Figure BDA0000451848420000131
唑啉类交联剂，可以列举例如日本特开2009-001673号公报中所例示的交联剂。具体而言，可以列举含有由丙烯酸骨架或苯乙烯骨架构成的主链，并且在该主链的侧链具有
Figure BDA0000451848420000132
唑啉基的化合物，优选含有由丙烯酸骨架构成的主链，并且在该主链的侧链具有
Figure BDA0000451848420000133
唑啉基的含
Figure BDA0000451848420000141
唑啉基的丙烯酸类聚合物。
作为氮丙啶类交联剂，可以列举例如：三羟甲基丙烷三[3-(1-氮丙啶基)丙酸酯]、三羟甲基丙烷三[3-(1-(2-甲基)氮丙啶基)丙酸酯]。
作为金属螯合物类交联剂，可以列举例如日本特开2007-063536号公报中例示的交联剂，具体地可以列举例如：铝螯合物类化合物、钛螯合物类化合物、锌螯合物类化合物、锆螯合物类化合物、铁螯合物类化合物、钴螯合物类化合物、镍螯合物类化合物、锡螯合物类化合物、锰螯合物类化合物、铬螯合物类化合物。
（II）粘合剂层（B）
粘合剂层（B）含有丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分，可以由含有丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分的粘合剂组合物（b）形成。另外，丙烯酸类聚合物（b）通过将单体组合物（b）聚合而得到，与粘合剂组合物（a）同样，粘合剂组合物（b）含有含酸性基团单体。
粘合剂层（B）与粘合剂层（A）可以为相同的组成，也可以为不同的组成，从对两种不同的被粘物发挥良好的胶粘特性的观点考虑，优选为不同的组成，更具体地，优选使用分别对各被粘物显示高胶粘力的不同的胶粘剂层。
另外，粘合剂层（B）与粘合剂层（A）同样地可以在对于粘合剂层（A）所述的范围内构成，可以通过同样的方法制作。另外，当然，关于单体组合物（b）、丙烯酸类聚合物（b）、粘合剂组合物（b），可以在对于单体组合物（a）、丙烯酸类聚合物（a）、粘合剂组合物（a）所述的范围内构成，可以通过同样的方法制作。
（III）中间层（C）
中间层（C）配置在前述粘合剂层（A）和前述粘合剂层（B）之间，由含有含伯～叔氨基的聚合物（c）的中间层组合物（c）形成。聚合物（c）例如可以通过将含有含伯～叔氨基单体的单体组合物（c）聚合而得到。
单体组合物（c）中含伯～叔氨基单体的含量根据粘合剂层（A）和粘合剂层（B）的组成适当变更即可，例如可以设定为0.001～100重量%，优选为0.01～75重量%，更优选为0.1～50重量%，进一步优选为1～25重量%，特别优选为5～20重量%。通过将单体组合物（c）中含伯～叔氨基单体的含量设定在前述范围内，粘合剂层（A）及（B）与中间层（C）的层间胶粘力进一步提高。
作为含伯～叔氨基单体，没有特别限制，可以列举例如（甲基）丙烯酰胺类、烯丙胺类等。
作为前述（甲基）丙烯酰胺类，可以列举例如：（甲基）丙烯酰胺、N-烷基（甲基）丙烯酰胺等。
作为前述N-烷基（甲基）丙烯酰胺等，可以列举例如：N-甲基（甲基）丙烯酰胺、N-乙基（甲基）丙烯酰胺、N-异丙基（甲基）丙烯酰胺、N-正丁基（甲基）丙烯酰胺、N-辛基丙烯酰胺等N-单烷基（甲基）丙烯酰胺；N,N-二甲基（甲基）丙烯酰胺、N,N-二乙基（甲基）丙烯酰胺、N,N-二异丙基（甲基）丙烯酰胺、N,N-二正丁基（甲基）丙烯酰胺、N,N-二辛基丙烯酰胺等N,N-二烷基（甲基）丙烯酰胺。
另外，前述N-烷基（甲基）丙烯酰胺中，也包括二甲基氨基乙基（甲基）丙烯酰胺、二乙基氨基乙基（甲基）丙烯酰胺、二甲基氨基丙基（甲基）丙烯酰胺等具有氨基的（甲基）丙烯酰胺。
另外，前述（甲基）丙烯酰胺类中，也包括例如各种N-羟烷基（甲基）丙烯酰胺。作为前述N-羟烷基（甲基）丙烯酰胺，可以列举例如：N-羟甲基（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基乙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(1-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(3-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-(3-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-(4-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-甲基-N-2-羟基乙基（甲基）丙烯酰胺等。
作为前述烯丙胺类，可以列举例如烯丙胺、烯丙基烷基胺、烯丙基烷氧基胺、二烯丙胺等。
另外，此外可以列举（甲基）丙烯酸N,N-二乙基氨基甲酯、（甲基）丙烯酸N,N-二甲基氨基甲酯、（甲基）丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、（甲基）丙烯酸N,N-二甲基氨基丙酯、（甲基）丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯等（甲基）丙烯酸二烷基氨基烷基酯、烯丙基二烷基胺、烯丙基二烷氧基胺等。
另外，这些含伯～叔氨基单体可以单独使用，也可以两种以上组合使用。
另外，粘合剂层（A）和/或粘合剂层（B）含有上述的多官能异氰酸酯化合物、多官能环氧化合物等在分子内具有两个以上能够与活性氢反应的官能团的化合物时，优选在单体组合物（c）中还含有含活性氢单体。即，含有伯～叔氨基的聚合物（c）优选含有活性氢。认为由此粘合剂层（A）和粘合剂层（B）与中间层（C）的层间胶粘力进一步提高。
作为含活性氢单体，可以列举例如含有选自由羧基、羟基和氨基组成的组中的一种以上官能团的单体，优选含有选自由羟基和氨基组成的组中的一种以上官能团的单体。
作为含有羧基的前述单体，可以列举前述的各种含羧基不饱和单体。
作为含有羟基的前述单体，可以列举例如（甲基）丙烯酸2-羟基乙酯、（甲基）丙烯酸3-羟基丙酯、（甲基）丙烯酸4-羟基丁酯、（甲基）丙烯酸6-羟基己酯、（甲基）丙烯酸羟基辛酯、（甲基）丙烯酸羟基癸酯、（甲基）丙烯酸羟基月桂酯、（甲基）丙烯酸（4-羟基甲基环己基）酯等含羟基（甲基）丙烯酸酯；乙烯醇、烯丙醇等，这些物质可以单独使用，也可以两种以上组合使用。
这些之中，作为前述含羟基单体，优选含羟基（甲基）丙烯酸酯，更优选丙烯酸2-羟基乙酯、丙烯酸4-羟基丁酯。
作为含有氨基的前述单体，可以列举（甲基）丙烯酰胺类、烯丙胺类等。
作为前述（甲基）丙烯酰胺类，可以列举例如：（甲基）丙烯酰胺、N-烷基（甲基）丙烯酰胺等。
作为前述N-烷基（甲基）丙烯酰胺，可以列举例如：N-乙基（甲基）丙烯酰胺、N-异丙基（甲基）丙烯酰胺、N-正丁基（甲基）丙烯酰胺、N-辛基丙烯酰胺等。另外，前述N-烷基（甲基）丙烯酰胺中，也包括二甲基氨基乙基（甲基）丙烯酰胺、二乙基氨基乙基（甲基）丙烯酰胺、二甲基氨基丙基（甲基）丙烯酰胺等具有氨基的（甲基）丙烯酰胺。
另外，前述（甲基）丙烯酰胺类中，也包括例如各种N-羟烷基（甲基）丙烯酰胺。作为前述N-羟烷基（甲基）丙烯酰胺，可以列举例如：N-羟甲基（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基乙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(1-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(3-羟基丙基)（甲基）丙烯酰胺、N-(2-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-(3-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-(4-羟基丁基)（甲基）丙烯酰胺、N-甲基-N-2-羟基乙基（甲基）丙烯酰胺等。
作为前述烯丙胺类，可以列举例如：烯丙胺、烯丙基烷基胺、烯丙基烷氧基胺、二烯丙胺等。
另外，这些含有氨基的前述单体可以单独使用，也可以两种以上组合使用。
单体组合物（c）中含活性氢单体的含有比例没有特别限制，优选为0.1～25重量%，更优选为1～20重量%，特别优选为5～15重量%。
作为含活性氢单体以及含伯～叔氨基单体以外的单体组合物（c）中能够含有的单体，可以列举能够用于丙烯酸类聚合物（a）和（b）的聚合的上述各种单体，单体组合物（c）中优选还含有单体组合物（a）的主要组成单体和单体组合物（b）的主要组成单体。认为通过这样的构成，中间层（C）对粘合剂层（A）和粘合剂层（B）的亲合性提高，因此层间胶粘力进一步提高。
单体组合物（c）中单体组合物（a）的主要组成单体的含有比例没有特别限制，优选为5～90重量%，更优选为15～80重量%，特别优选为25～70重量%。
同样地，单体组合物（c）中单体组合物（b）的主要组成单体的含有比例没有特别限制，优选为5～90重量%，更优选为15～80重量%，特别优选为25～70重量%。
另外，单体组合物（c）中除了单体组合物（a）的主要组成单体和单体组合物（b）的主要组成单体以外，还可以含有单体组合物（a）中所含的主要组成单体以外的单体、单体组合物（b）中所含的主要组成单体以外的单体，优选含有单体组合物（a）中所含的全部单体以及单体组合物（b）中所含的全部单体。
认为通过将单体组合物（c）设定为前述的构成，中间层（C）对粘合剂层（A）和粘合剂层（B）的亲合性提高，因此层间胶粘力进一步提高。
中间层（C）中聚合物（c）的含量没有特别限制，优选为5～100重量%，更优选为15～80重量%，特别优选为25～60重量%。认为通过设定在这样的范围内，层间胶粘力进一步提高。
另外，前述中间层（C）优选还含有使单体组合物（c-a）聚合而得到的聚合物（c-a）和/或使单体组合物（c-b）聚合而得到的聚合物（c-b）。
单体组合物（c-a）和（c-b）中前述含伯～叔氨基单体的含量，各自独立地优选为0.1～25重量%，更优选为1～20重量%，进一步优选在5～15重量%的范围内。
另外，粘合剂层（A）和/或粘合剂层（B）含有在分子内具有两个以上能够与活性氢反应的官能团的化合物时，优选单体组合物（c-a）和/或单体组合物（c-b）中还含有上述的含活性氢单体。认为由此粘合剂层（A）和粘合剂层（B）与中间层（C）的层间胶粘力进一步提高。
此时，单体组合物（c-a）和（c-b）中含活性氢单体的含有比例各自独立地优选为0.1～25重量%，更优选为1～20重量%，特别优选为5～15重量%。
作为单体组合物（c-a）中能够含有的、含活性氢单体和含伯～叔氨基单体以外的单体，可以列举能够用于丙烯酸类聚合物（a）的聚合的上述各种单体，优选还含有单体组合物（a）的主要组成单体。
另外，单体组合物（c-a）中单体组合物（a）的主要组成单体的含有比例没有特别限制，优选为5～95重量%，更优选为15～90重量%，特别优选为25～85重量%。
另外，单体组合物（c-a）中除了单体组合物（a）的主要组成单体以外还可以含有单体组合物（a）中所含的主要组成单体以外的单体，优选含有单体组合物（a）中所含的全部单体。
同样地，作为单体组合物（c-b）中能够含有的、含活性氢单体和含伯～叔氨基单体以外的单体，可以列举能够用于丙烯酸类聚合物（b）的聚合的上述各种单体，优选还含有单体组合物（b）的主要组成单体。
另外，单体组合物（c-b）中单体组合物（b）的主要组成单体的含有比例没有特别限制，优选为5～95重量%，更优选为15～90重量%，特别优选为25～85重量%。
另外，单体组合物（c-b）中除了单体组合物（b）的主要组成单体以外还可以含有单体组合物（b）中所含的主要组成单体以外的单体，优选含有单体组合物（b）中所含的全部单体。
中间层（C）中前述丙烯酸类聚合物（c-a）及前述丙烯酸类聚合物（c-b）各自的含量没有特别限制，各自独立地优选为1～50重量%，更优选为5～45重量%，特别优选为10～40重量%。
另外，前述聚合物（c）、聚合物（c-a）以及聚合物（c-b），如上所述，与前述丙烯酸类聚合物（a）同样地，各自可以通过利用公知或惯用的聚合方法将前述单体组合物（c）、（c-a）、（c-b）聚合来制备。
另外，前述聚合物（c）、聚合物（c-a）以及聚合物（c-b），其重均分子量（Mw）各自独立地例如为10万～300万，优选为25万～150万，更优选为50万～110万。通过将这些聚合物的重均分子量调节为10万以上，凝聚力和耐热性提高。另一方面，通过将这些聚合物的重均分子量设定为300万以下，可以降低制成溶液时的粘度。
另外，这些聚合物的重均分子量与丙烯酸类聚合物（a）同样地可以通过上述的凝胶渗透色谱（GPC）法测定。
另外，前述中间层组合物（c）中，根据需要可以在不损害本发明的特性的范围内使用交联剂、交联促进剂、硅烷偶联剂、增粘树脂（松香衍生物、聚萜烯树脂、石油树脂、油溶性酚醛树脂等）、抗老化剂、填充剂、着色剂（颜料、染料等）、紫外线吸收剂、抗氧化剂、链转移剂、增塑剂、软化剂、表面活性剂、防静电剂等公知的添加剂。
另外，形成中间层（C）时，可以使用各种普通的溶剂。作为这样的溶剂的种类，没有特别限制，可以使用作为上述的溶液聚合时使用的溶剂例示的溶剂等。
（IV）多层粘合性物品
本发明的多层粘合性物品可以通过利用现有公知的方法将上述各层层叠来制作。
本发明的多层粘合性物品的制造方法，没有特别限制，例如通过（i）将前述粘合剂组合物（a）涂敷（涂布）到基材或剥离衬垫上，根据需要进行干燥和/或固化而形成粘合剂层（A）、（ii）将前述中间层组合物（c）涂敷（涂布）到所形成的粘合剂层（A）上，根据需要进行干燥和/或固化而形成中间层（C）、（iii）将前述粘合剂组合物（b）涂敷（涂布）到所形成的中间层（C）上，根据需要进行干燥和/或固化而形成粘合剂层（B），可以制作具有基材或剥离衬垫/粘合剂层（A）/中间层（C）/粘合剂层（B）的结构的多层粘合性物品。
另外，作为另一方法，通过（i）将前述粘合剂组合物（a）涂敷（涂布）到基材或剥离衬垫上，根据需要进行干燥和/或固化而形成粘合剂层（A）、（ii）将前述粘合剂组合物（b）涂敷（涂布）到另一基材或剥离衬垫上，根据需要进行干燥和/或固化而形成粘合剂层（B）、（iii）将前述中间层组合物（c）分别涂敷（涂布）到所形成的粘合剂层（A）和（B）上、（iv）将该涂布面相互贴合而形成中间层（C），可以制作具有基材或剥离衬垫/粘合剂层（A）/中间层（C）/粘合剂层（B）/基材或剥离衬垫的结构的多层粘合性物品。
前述制造方法中，如前所述形成多层粘合性物品后，优选进行老化处理。作为老化处理的条件，可以列举例如在40～80℃的温度范围内约1天～约5天的条件。
另外，本发明的多层粘合性物品，只要在前述粘合剂层（A）和前述粘合剂层（B）之间配置有中间层（C），则可以还含有其它层。例如，在基材或剥离衬垫与粘合剂层（B）之间，可以还具有底涂层等其它层，另外，在粘合剂层（A）上（与接触中间层（C）的面相反侧的面）可以还具有剥离衬垫等其它层。
另外，粘合剂层的结构不限于粘合剂层（A）/中间层（C）/粘合剂层（B），例如可以为粘合剂层（B）/中间层（C）/粘合剂层（A）/中间层（C）/粘合剂层（B）的结构，也可以为粘合剂层（B）/中间层（C）/粘合剂层（A）/基材/粘合剂层（A）/中间层（C）/粘合剂层（B）的结构。通过设定为这样的结构，可以改变要求与被粘物的强结合的表面层和要求高凝聚力的内部层的组成和物性，容易地进行特性的控制。
另外，前述粘合剂组合物（a）和（b）、中间层组合物（c）的涂敷（涂布），可以使用公知的涂布法，并且可以使用惯用的涂布机，例如凹版辊涂布机、反转辊涂布机、接触辊涂布机、浸渍辊涂布机、刮棒涂布机、刮刀涂布机、喷涂机、逗号刮刀涂布机、直接涂布机等。
粘合剂层（A）的厚度没有特别限制，优选0.1～500μm，更优选0.5～250μm，进一步优选1～200μm。
粘合剂层（B）的厚度没有特别限制，优选0.1～500μm，更优选1～250μm，进一步优选5～200μm。
中间层（C）的厚度没有特别限制，优选0.001～100μm，更优选0.01～50μm，进一步优选0.05～10μm，特别优选0.05～5μm，最优选0.05～1μm。
本发明的多层粘合性物品，通过上述的构成，可以提供层间胶粘力更高的多层粘合性物品，具体地，可以提供显示4.0N/20mm以上的层间胶粘力的多层粘合性物品。
（V）粘合片
本发明的粘合片具有上述的多层粘合性物品作为粘合剂层。例如，可以通过利用上述的方法将多层粘合性物品形成为片状来制作。
本发明的粘合片，可以为在片状基材（支撑体）的单面或双面具有所述粘合剂层的形态的带基材粘合片，也可以为前述粘合剂层由剥离片（可以为具有剥离面的片状基材）支撑的形态等的无基材粘合片。在此所说的粘合片的概念中，可以包括称为粘合带、粘合标签、粘合薄膜等的物品。
另外，在两面具有所述粘合剂层的形态的带基材粘合片中，在基材的两面设置粘合剂层，这些粘合剂层可以由相同组成的粘合剂形成，也可以各自由不同组成的粘合剂形成。
另外，前述粘合剂层典型地是连续地形成，但是不限于所述形式，例如也可以为形成为点状、条状等规则或不规则图案的粘合剂层。另外，由本发明提供的粘合片，可以为卷筒状，也可以为薄片状。或者，可以为进一步加工为各种形状的形态的粘合片。
作为形成基材的材料，可以列举例如：聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物等聚烯烃类薄膜；聚对苯二甲酸乙二醇酯等聚酯类薄膜；聚氯乙烯等塑料薄膜；牛皮纸、日本纸等纸类；棉布、短纤维布等布类；聚酯无纺布、维尼纶无纺布等无纺布类；金属箔。
前述塑料薄膜类，可以为未拉伸薄膜，也可以为拉伸（单轴拉伸或双轴拉伸）薄膜。另外，对于基材的设置粘合剂层的面可以实施底涂剂的涂布、电晕放电处理等表面处理。
实施例
以下，列举实施例和比较例更具体地说明本发明。但是，本发明无论如何不限于以下的实施例和比较例。另外，以下的说明中，除非另有说明，“份”和“%”为重量基准。
[实施例1]
（丙烯酸类聚合物（a）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入229份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸正丁酯和5份丙烯酸，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（a）的浓度为30重量%的丙烯酸类聚合物溶液A。前述丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量为75万。
（丙烯酸类聚合物（b）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入146份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸2-乙基己酯和5份丙烯酸，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（b）的浓度为40重量%的丙烯酸类聚合物溶液B。前述丙烯酸类聚合物（b）的重均分子量为67万。
（丙烯酸类聚合物（c）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入182份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、47.5份丙烯酸2-乙基己酯、47.5份丙烯酸正丁酯和5份丙烯酸二甲基氨基乙酯，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（c）的浓度为35重量%的丙烯酸类聚合物溶液C。前述丙烯酸类聚合物（c）的重均分子量为64万。
（粘合带的制作）
在丙烯酸类聚合物溶液A中以相对于丙烯酸类聚合物（a）100份为3份的比例添加异氰酸酯类交联剂（商品名“コロネートL”，日本聚氨酯工业株式公社制造），得到粘合剂组合物（a），将该组合物涂布到25μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜上使得干燥厚度为20μm，然后在100℃干燥2分钟，制作粘合剂层A。
另外，在丙烯酸类聚合物溶液B中以相对于丙烯酸类聚合物（b）100份为3份的比例添加异氰酸酯类交联剂（商品名“コロネートL”，日本聚氨酯工业株式公社制造），得到粘合剂组合物（b），将该组合物涂布到经剥离处理的38μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜上使得干燥厚度为20μm，然后在100℃干燥2分钟，制作粘合剂层B。
然后，将丙烯酸类聚合物溶液C用乙酸乙酯进行稀释使得丙烯酸类聚合物（c）的固体成分浓度达到5重量%，制作中间层组合物（c）。然后，将该组合物分别涂布到所制作的前述粘合剂层A、B上使得干燥厚度的合计为0.1μm，将该涂布面相互贴合，由此形成中间层C。为了异氰酸酯类交联剂的反应，在50℃老化两天，制作了粘合带。
[实施例2～14、比较例1]
将丙烯酸类聚合物（a）～（c）的合成中使用的单体的种类和投料量、交联剂的投料量以及各粘合剂层的厚度变更为表1、表2中记载的值，除此以外，进行与实施例1同样的操作，制作了各粘合带。
[实施例15]
（丙烯酸类聚合物（a）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入229份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸正丁酯和5份丙烯酸，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（a）的浓度为30重量%的丙烯酸类聚合物溶液A。前述丙烯酸类聚合物（a）的重均分子量为75万。
（丙烯酸类聚合物（b）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入146份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸2-乙基己酯和5份丙烯酸，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（b）的浓度为40重量%的丙烯酸类聚合物溶液B。前述丙烯酸类聚合物（b）的重均分子量为67万。
（丙烯酸类聚合物（c）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入182份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、47.5份丙烯酸2-乙基己酯、47.5份丙烯酸正丁酯和5份丙烯酸二甲基氨基乙酯，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（c）的浓度为35重量%的丙烯酸类聚合物溶液C。前述丙烯酸类聚合物（c）的重均分子量为64万。
（丙烯酸类聚合物（c-a）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入182份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸正丁酯和5份丙烯酸二甲基氨基乙酯，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（c-a）的浓度为35重量%的丙烯酸类聚合物溶液C’。前述丙烯酸类聚合物（c-a）的重均分子量为68万。
（丙烯酸类聚合物（c-b）的合成）
向具有温度计、搅拌器、氮气导入管和回流冷凝管的反应器内，投入182份乙酸乙酯、0.2份偶氮二异丁腈、95份丙烯酸2-乙基己酯和5份丙烯酸二甲基氨基乙酯，在60℃进行溶液聚合，得到丙烯酸类聚合物（c-b）的浓度为35重量%的丙烯酸类聚合物溶液C”。前述丙烯酸类聚合物（c-b）的重均分子量为61万。
（粘合带的制作）
在丙烯酸类聚合物溶液A中以相对于丙烯酸类聚合物（a）100份为3份的比例添加异氰酸酯类交联剂（商品名“コロネートL”，日本聚氨酯工业株式公社制造），得到粘合剂组合物（a），将该组合物涂布到25μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜上使得干燥厚度为20μm，然后在100℃干燥2分钟，制作粘合剂层A。
另外，在丙烯酸类聚合物溶液B中以相对于丙烯酸类聚合物（b）100份为3份的比例添加异氰酸酯类交联剂（商品名“コロネートL”，日本聚氨酯工业株式公社制造），得到粘合剂组合物（b），将该组合物涂布到经剥离处理的38μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜上使得干燥厚度为20μm，然后在100℃干燥2分钟，制作粘合剂层B。
然后，将丙烯酸类聚合物溶液C、丙烯酸类聚合物溶液C’和丙烯酸类聚合物溶液C”以1:1:1的重量比混合，将该混合物用乙酸乙酯进行稀释使得丙烯酸类聚合物（c）、丙烯酸类聚合物（c-a）、丙烯酸类聚合物（c-b）的固体成分浓度的合计达到5重量%，制作中间层组合物（c）。然后，将该组合物分别涂布到所制作的前述粘合剂层A、B上使得干燥厚度的合计为0.1μm，将该涂布面相互贴合，由此形成中间层C。为了异氰酸酯类交联剂的反应，在50℃老化两天，制作了粘合带。
[实施例16～24]
将丙烯酸类聚合物（a）～（c）、（c-a）及（c-b）的合成中使用的单体的种类和投料量、交联剂的投料量以及各粘合剂层的厚度变更为表3、表4中记载的值，除此以外，进行与实施例15同样的操作，制作了各粘合带。
[实施例25～28]
将丙烯酸类聚合物（a）～（c）的合成中使用的单体的种类和投料量、交联剂的投料量以及各粘合剂层的厚度变更为表5中记载的值，除此以外，进行与实施例1同样的操作，制作了各粘合带。
[实施例29]
使用聚烯丙胺（商品名“PAA-15C”，日东纺制造）的5重量%（固体成分）水溶液代替丙烯酸类聚合物溶液C，除此以外，进行与实施例25同样的操作，制作了粘合带。
[实施例30]
使用聚烯丙胺（商品名“PAA-03”，日东纺制造）的5重量%（固体成分）水溶液代替丙烯酸类聚合物溶液C，除此以外，进行与实施例25同样的操作，制作了粘合带。
[实施例31]
使用聚烯丙胺（商品名“PAA-1112”，日东纺制造）的5重量%（固体成分）水溶液代替丙烯酸类聚合物溶液C，除此以外，进行与实施例25同样的操作，制作了粘合带。
[实施例32]
使用聚二烯丙胺（商品名“PAS-21”，日东纺制造）的5重量%（固体成分）水溶液代替丙烯酸类聚合物溶液C，除此以外，进行与实施例25同样的操作，制作了粘合带。
[评价方法]
（1）锚固力（层间胶粘力）
将作为底漆的ロード·ファー·イースト·インコーポレイテッド公司制造的商品名“RC-1017”用抹布展涂在厚度38μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜上，在室温放置30分钟使其干燥。将覆盖粘合带表面的剥离衬垫剥离，将该实施了底漆处理的PET薄膜粘贴到带上进行加衬，通过层压机（双辊，温度80℃，压力0.3MPa，旋转速度0.5m/分钟，两次往返），进行老化过夜。将所得物体切割为宽20mm、长80mm的尺寸，制作试验片。使用双面胶带，将粘贴在表面层侧的底漆处理PET利用双面胶带粘贴到涂装板上，根据JIS Z0237，测定从未进行底漆处理的PET侧起拉伸速度300mm/分钟的拉伸角度180度剥离锚固力（层间胶粘力）（N/20mm宽度）。
上述的实施例和比较例中所得到的各粘合带的锚固力（层间胶粘力）的测定结果如表1～6所示。
表1
Figure BDA0000451848420000301
表2
Figure BDA0000451848420000311
表3
Figure BDA0000451848420000321
表4
Figure BDA0000451848420000331
表5
Figure BDA0000451848420000332
表6
中间层聚合物（商品名） 层间胶粘力（N/20mm）
实施例29 PAA-15C 21.0
实施例30 PAA-03 20.0
实施例31 PAA-1112 10.5
实施例32 PAS-21 13.8
另外，表1～5中的缩略语如下所述。
n-BA：丙烯酸正丁酯
2-EHA：丙烯酸2-乙基己酯
i-NA：丙烯酸异壬酯
AA：丙烯酸
2-HEA：丙烯酸2-羟基乙酯
4-HBA：丙烯酸4-羟基丁酯
DMAEA：丙烯酸二甲基氨基乙酯
DMAPAA：二甲基氨基丙基丙烯酰胺
DEAA：二乙基丙烯酰胺
C/L：异氰酸酯类交联剂（商品名“コロネートL”，日本聚氨酯工业株式公社制造）
本发明不限于上述的各实施方式，在权利要求所示的范围内可以进行各种变更，对于将不同的实施方式中各自所公开的技术手段适当组合而得到的实施方式也包含在本发明的技术范围内。
产业实用性
本发明的多层粘合性物品，层间胶粘力高，因此可以适合用于各种粘合片。

Claims (5)

1.一种多层粘合性物品，其具有：
粘合剂层（A），所述粘合剂层（A）由含有将单体组合物（a）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（a）作为主要成分的粘合剂组合物（a）形成，
粘合剂层（B），所述粘合剂层（B）由含有将单体组合物（b）聚合而得到的丙烯酸类聚合物（b）作为主要成分的粘合剂组合物（b）形成，和
中间层（C），所述中间层（C）配置在所述粘合剂层（A）和所述粘合剂层（B）之间；
所述丙烯酸类聚合物（a）和所述丙烯酸类聚合物（b）含有酸性基团，
所述中间层（C）由含有聚合物（c）的中间层组合物（c）形成，所述聚合物（c）含有伯～叔氨基。
2.如权利要求1所述的多层粘合性物品，其中，
所述聚合物（c）通过将单体组合物（c）聚合而得到，
所述单体组合物（c）含有所述单体组合物（a）的主要组成单体和所述单体组合物（b）的主要组成单体。
3.如权利要求1或2所述的多层粘合性物品，其中，所述酸性基团为羧基。
4.如权利要求1至3中任一项所述的多层粘合性物品，其中，
所述中间层（C）还含有选自由将单体组合物（c-a）聚合而得到的聚合物（c-a）和将单体组合物（c-b）聚合而得到的聚合物（c-b）组成的组中的一种以上，
所述单体组合物（c-a）含有所述单体组合物（a）的主要组成单体和含有伯～叔氨基的单体，
所述单体组合物（c-b）含有所述单体组合物（b）的主要组成单体和含有伯～叔氨基的单体。
5.一种粘合片，其具有权利要求1至4中任一项所述的多层粘合性物品作为粘合剂层。
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