CN103618106A - 一种防止钛酸锂电池胀气的电解液及钛酸锂电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，在电解液中添加选自由通式1所示的化合物及衍生物、通式2所示的化合物及衍生物、通式3所示的化合物及衍生物、通式4所示的化合物及衍生物以及所述通式所示的化合物及衍生物的组合的添加剂。本发明添加剂能在电池充放电过程中在钛酸锂电极表面形成一层致密的固体电解质界面膜，阻止电解液和钛酸锂电极的直接接触，从而防止在钛酸锂电池化成后产生胀气。

Description

一种防止钛酸锂电池胀气的电解液及钛酸锂电池
技术领域
本发明涉及一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，以及具有所述电解液的钛酸锂电池。
背景技术
锂离子电池具有工作电压高、无记忆性、自放电小、能量密度高等特点，将逐步取代镍氢、镍镉等电池，成为各种电子产品的首选能源。并且，随着电动汽车、分布式储能技术的发展，锂离子电池有了更广阔的应用领域。
锂离子电池的核心部件包括正极、负极、电解液和隔膜。正极主要是锂的过渡金属氧化物，负极主要是碳材料或者钛酸锂，而锂离子电池电解液一般由电解质锂盐和有机溶剂两部分组成，其中，有机溶剂一般都是由两种以上的有机溶剂组成的混合溶剂，现有技术中，电解质锂盐一般为六氟磷酸锂及四氟硼酸锂等锂盐，而有机溶剂主要有碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等链状和环状碳酸酯。
随着电动汽车、分布式储能技术的发展，对锂电池的安全、循环寿命和输出功率提出新的要求。在这种情况下，以钛酸锂为负极的电池相对于锂电池领域广泛使用的碳为负极的电池，具有更好的安全性能，更高的输出功率，更长的循环寿命，被广泛研究开发。
但是，钛酸锂电池在使用过程中，电解液与钛酸锂发生副反应，产生气体，导致电池体积膨胀，影响电池输出功率、寿命等性能。公开号为CN102290562A公开一种锂电池及其制造方法，其通过在负极表面加入添加剂，减少锂电池的膨胀，然而，其效果依然不理想。
发明内容
本发明的目的在于提供一种防止钛酸锂电池胀气的电解液及钛酸锂电池，通过在电解液中加入有添加剂，添加剂在钛酸锂电极表面形成一层致密的固体电解质界面膜，防止在钛酸锂电池化成后产生胀气。
为达成上述目的，本发明的解决方案为：
一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，在电解液中添加选自由通式1所示的化合物及衍生物、通式2所示的化合物及衍生物、通式3所示的化合物及衍生物、通式4所示的化合物及衍生物以及所述通式所示的化合物及衍生物的组合的添加剂：
通式1                             通式2             
Figure 2013104778262100002DEST_PATH_IMAGE001
     
Figure 12217DEST_PATH_IMAGE002
    
通式3                             通式4
Figure 2013104778262100002DEST_PATH_IMAGE003
     。
进一步，添加剂的添加量为电解质总质量的0.001%-30%。
进一步，通式1中，二甲酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物； R11-R1x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
进一步，通式2中，甲酸-磺酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R21-R2x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
进一步，通式3中，-COO-N(R31)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R31-R3x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
进一步，通式4中，-COO-PO(R41)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R41-R4x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
进一步，多元环为苯环；R11-R1x、R21-R2x、R31-R3x及R41-R4x为氢原子或卤素原子。
进一步，电解液添加剂为邻苯二甲酸酐、4-氟邻苯二甲酸酐、4-氯邻苯二甲酸酐、邻磺基苯甲酸酐中的一种或一种以上的组合。
一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；包含所述防止钛酸锂电池胀气的电解液。
一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上加入所述添加剂；或者在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上以及电解液中同时加入所述添加剂。
采用上述方案后，本发明在电解液中加入添加剂，添加剂能在电池充放电过程中在钛酸锂电极表面形成一层致密的固体电解质界面膜，阻止电解液和钛酸锂电极的直接接触，从而防止在钛酸锂电池化成后产生胀气。与现有技术相比，本发明引入芳香基团，使得添加剂形成的固体电解质界面膜保护层效果更好，更稳定。
具体实施方式
以下结合具体实施例对本发明做详细描述。
本发明揭示一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，包括电解质和溶剂，所述电解质锂盐包括但不仅限于六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、四氟硼酸锂、三氟甲基硼酸锂。所述溶剂包括但不仅限于碳酸酯溶剂、酯溶剂、醚溶剂、酮溶剂、醇溶剂。
在电解液中添加选自由通式1所示的化合物及衍生物、通式2所示的化合物及衍生物、通式3所示的化合物及衍生物、通式4所示的化合物及衍生物以及所述通式所示的化合物及衍生物的组合的添加剂：
通式1                           通式2             
Figure 942313DEST_PATH_IMAGE001
     
Figure 997994DEST_PATH_IMAGE002
    
通式3                            通式4
Figure 752323DEST_PATH_IMAGE003
     
其中，通式1中，二甲酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含但不仅限于苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物； R11-R1x各自独立的选取基团，包含但不仅限于氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。多元环优选为苯环；R11-R1x优选为氢原子或卤素原子。
通式2中，甲酸-磺酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含但不仅限于苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R21-R2x各自独立的选取基团，包含但不仅限于氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。多元环优选为苯环；R21-R2x优选为氢原子或卤素原子。
通式3中，-COO-N(R31)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含但不仅限于苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物，但不限于此；R31-R3x各自独立的选取基团，包含但不仅限于氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。多元环优选为苯环；R31-R3x优选为氢原子或卤素原子。
通式4中，-COO-PO(R41)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含但不仅限于苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R41-R4x各自独立的选取基团，包含但不仅限于氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。多元环优选为苯环； R41-R4x为氢原子或卤素原子。
添加剂的添加量太低时，阳极表面未被有效保护，添加量太高时，保护层太厚，电阻增大，电池容量下降。电解液添加剂的添加量为电解液总质量的0.001%-30%，优选为为2%-10%。电解液添加剂优选为邻苯二甲酸酐、4-氟邻苯二甲酸酐、4-氯邻苯二甲酸酐、邻磺基苯甲酸酐中的一种或一种以上的组合。
本发明还揭示一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；包含所述防止钛酸锂电池胀气的电解液。
本发明还进一步揭示一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上加入所述添加剂；或者在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上以及电解液中同时加入所述添加剂。
实施例一
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(碳酸乙烯酯EC: 碳酸二乙酯DEC（体积比)=3：7），加入占电解液总质量8%的邻苯二甲酸酐（PA)，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：58mm)，循环100次硬实不胀气，150次1C循环容量保持率为96.9%，没有添加PA的对比例循环150次软化胀气，容量保持率低于80%。
实施例二
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(γ-丁内酯GBL: 碳酸二甲酯DEC（体积比)=1：1）加入占电解液总质量6%的邻苯二甲酸酐（PA)，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：56mm)，循环100次硬实不胀气，没有添加PA的对比例循环100次软化胀气。
实施例三
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(碳酸丙烯酯PC: 碳酸二乙酯DEC（体积比)=15：85）加入占电解液总质量10%的邻苯二甲酸酐（PA)，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：58mm)。将电芯充满电至2.8V，于85℃烘箱中放置4h，厚度增加3.9%，没有添加PA的对比例严重胀气，厚度增加大于10%。
实施例四
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(碳酸丙烯酯PC: 碳酸二乙酯DEC（体积比）=3：7) 加入占电解液总质量2%的邻苯二甲酸酐（PA)，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：58mm)。循环100次厚度增加6%，没有添加PA的对比例循环100次厚度增加15%，胀气现象得到改善。
实施例五
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(碳酸丙烯PC: 碳酸二乙酯DEC（体积比）=3：7) 加入占电解液总质量7%的4-氟代邻苯二甲酸酐，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：58mm)。循环100次厚度增加2%，没有添加PA的对比例循环100次厚度增加15%，胀气现象得到改善。
实施例六
经过搅拌、涂布、分切、辊压、卷绕、封装、干燥，得到待注液的电芯，其中阴极活性物质为三元材料（LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)，阳极活性材料为钛酸锂，电解液为1mol/L LiPF6/(碳酸丙烯酯PC: 碳酸二乙酯DEC（体积比）=3：7) 加入占电解液总质量5%的邻磺酸苯甲酸酐，电池型号为软包装504058（厚度：5.0mm,宽度:40mm,长度：58mm)。循环100次厚度增加5%，没有添加邻磺酸苯甲酸酐的对比例循环100次厚度增加15%，胀气现象得到改善。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并非对本案设计的限制，凡依本案的设计关键所做的等同变化，均落入本案的保护范围。

Claims (10)

1.一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：在电解液中添加选自由通式1所示的化合物及衍生物、通式2所示的化合物及衍生物、通式3所示的化合物及衍生物、通式4所示的化合物及衍生物以及所述通式所示的化合物及衍生物的组合的添加剂：
通式1                           通式2             
Figure 2013104778262100001DEST_PATH_IMAGE001
     
Figure 604911DEST_PATH_IMAGE002
    
通式3                        通式4
Figure DEST_PATH_IMAGE003
     
Figure 489691DEST_PATH_IMAGE004
。
2.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：添加剂的添加量为电解质总质量的0.001%-30%。
3.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：通式1中，二甲酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物； R11-R1x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
4.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：通式2中，甲酸-磺酸酐的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R21-R2x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
5.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：通式3中，-COO-N(R31)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R31-R3x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
6.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：通式4中，-COO-PO(R41)-的两个骨架原子子连接到多元环的骨架原子上，多元环包含一个及一个以上环状结构；其中，多元环骨架为芳香基团和杂芳香基团，包含苯、苯衍生物、吡咯、吡咯衍生物、吡啶、吡啶衍生物、噻吩、噻吩衍生物、喹啉、喹啉衍生物、菲、菲衍生物、嗯、嗯衍生物、嘧啶、嘧啶衍生物；R41-R4x各自独立的选取基团，包含氢原子、卤素原子、羟基、烷基、烯基、烷氧基、芳基、杂芳基、氰基、醛基。
7.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：多元环为苯环；R11-R1x、R21-R2x、R31-R3x及R41-R4x为氢原子或卤素原子。
8.如权利要求1所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液，其特征在于：电解液添加剂为邻苯二甲酸酐、4-氟邻苯二甲酸酐、4-氯邻苯二甲酸酐、邻磺基苯甲酸酐中的一种或一种以上的组合。
9.一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；其特征在于：包含如权利要求1至8任一项所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液。
10.一种钛酸锂电池，包括正极及其活性物质、负极及其活性物质、隔膜及电解液；其特征在于：在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上加入如权利要求1至8任一项所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液中的添加剂；或者在正极、负极及隔膜与电解液的接触面上以及电解液中同时加入如权利要求1至8任一项所述的一种防止钛酸锂电池胀气的电解液中的添加剂。
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