CN108511802A - 一种锂离子动力电池防过充电解液及锂离子动力电池 - Google Patents

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Abstract

本发明属于锂离子电池电解液技术领域，尤其涉及一种锂离子动力电池防过充电解液及锂离子动力电池，电解液包含电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和防过充添加剂，所述成膜添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯和硫酸乙烯酯中至少一种，所述防过充添加剂具有结构(Ⅰ)通式的芳香族化合物。本发明中的防过充添加剂在电池正常工作电压(3.0～4.3V)下不参与任何反应过程，当电池充电电压超过4.45V时，防过充添加剂在电极表面发生氧化还原飞梭分流限压，将电压钳制在一定范围内，防止电池内部电解液由于电压过高发生剧烈分解产热产气，进而避免电池发生燃烧和爆炸等安全问题。

Description

一种锂离子动力电池防过充电解液及锂离子动力电池
技术领域
本发明属于锂离子电池电解液技术领域，尤其涉及一种锂离子动力电池防过充电解液及锂离子动力电池。
背景技术
锂离子电池由于具有高工作电压、高能量密度、长寿命和环境友好等优点，被广泛应用于3C数码产品、电动工具、电动汽车、储能设备等领域。
电动汽车作为一种交通工具，其行驶里程、加速性能、爬坡能力和安全性能等都是受关注的重点，而这些性能指标高低主要取决于作为关键部件的动力电池。为达到上述规划中更高的动力电池能量密度要求，一是不断提高正极材料中镍含量，如NCM622、NCM811、NCA等，另一方向是不断提高电池的充电截止电压。
目前，制约高能量密度动力电池的主要问题是电池的安全性能，其中由过充引发的锂离子动力电池着火等安全问题最为棘手。当锂离子电池发生过充时，将引发正极活性物质结构的不可逆变化以及电解液在正极材料表面发生氧化分解，进而产生大量的气体并释放大量的热量，导致电池内部温度急剧上升，电池发生热失控；同时锂离子电池发生过充时，会加速正极材料中金属离子的溢出，同样的会加速电解液在负极表面还原产气产热；处于过充状态的炭负极表面也会因金属锂的沉积增加可燃性，最终促使动力电池出现燃烧和爆炸等问题。
为了减少电池在过充情况下的热失控等安全问题，可以在电解液中加入防过充添加剂，以达到增加电池安全性的目的。目前常用的防过充添加剂(如联苯、环己基苯)在一定程度上可以改善电池的过充安全性，但在电池长循环过程中稳定性较差，容易增加电池内阻，影响电池长循环寿命，同时这类添加剂在阻断电池过充时发生的是不可逆的分解产气或电聚合反应，电池发生过充后，过充添加剂往往会失去本身性能。
有鉴于此，确有必要提供一种锂离子动力电池防过充电解液及锂离子动力电池以解决现有技术存在的问题。
发明内容
本发明的目的之一在于：针对现有技术的不足，而提供一种锂离子动力电池防过充电解液，具有良好的成膜性能和过充保护性能，可有效解决锂离子电池面临的过充电安全性问题。
本发明的目的之二在于：提供一种锂离子动力电池。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种锂离子动力电池防过充电解液，包含电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和防过充添加剂，所述成膜添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)和硫酸乙烯酯(DTD)中的至少一种，所述防过充添加剂为至少一种具有式(Ⅰ)结构所示的芳香化合物：
其中，R1、R3分别独立地为叔丁基、氢原子、环己基、苯基中的任意一种；R2、R4分别独立地为甲氧基、乙氧基、苯氧基、氟原子、氯原子、溴原子、氢原子、甲基、苯基和环己基中的任意一种。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述防过充添加剂质量占所述电解液总质量的1.2％～10.0％。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述成膜添加剂质量占所述电解液总质量的0.5％～3.0％。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述电解质锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)和双氟磺酰亚胺锂(LiFSi)中的两种及以上的混合锂盐，所述电解质锂盐质量占所述电解液总质量12.5％～15.0％。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述非水有机溶剂由环状碳酸酯与线状碳酸酯组成，所述环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)中的一种或以上，所述链状酯选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)中的一种或以上。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述非水有机溶剂包括链状羧酸酯，所述的链状羧酸酯选自乙酸乙酯(EA)、丙酸丙酯(PP)和丙酸乙酯(EP)中的一种或以上。
作为本发明所述的锂离子动力电池防过充电解液的一种改进，所述电解液还包含碳酸亚乙烯酯(VC)、1,3-丙烷磺酸内酯(1,3-PS)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、丁二腈(SN)、己二腈(ADN)中的一种或一种以上其他添加剂。
本发明还提供一种锂离子动力电池，包括阴极极片、阳极极片、置于阴极极片与阳极极片之间的隔离膜和前文所述的锂离子动力电池防过充电解液，所述阴极极片包括铝箔集流体和阴极膜片，所述阳极极片包括铜箔集流体和阳极膜片，所述阴极膜片包括阴极活性物质、导电剂和粘结剂，所述阳极膜片包括阳极活性物质、导电剂和粘结剂，其特征在于，所述阴极活性物质为LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2或LiAmBnPO4，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤m≤1，0≤n≤1且0≤x+y+z≤1，A、B代表Fe、Mn、Co或V；所述阳极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料。
相比于现有技术，本发明至少具有以下有益效果：
1、本发明中成膜添加剂三(三甲基硅烷)硼酸酯和硫酸乙烯酯可在电极表面形成优良的界面保护膜，减少电极材料与电解液的反应活性，提升动力电池室温循环性能和高温性能；同时，三(三甲基硅烷)硼酸酯中硼元素为缺电子，与SEI膜中的氟离子结合，不断的消耗LiF，降低负极界面阻抗，有利于改善锂离子电池内部动力学特性。
2、本发明中具有式(Ⅰ)结构所示的防过充添加剂，在电池正常工作电压(3.0～4.35V)下不参与任何反应过程，当电池充电电压超过4.45V时，防过充添加剂在电极表面发生氧化还原飞梭分流限压，将电压钳制在一定范围内，防止电池内部电解液由于电压过高发生剧烈分解产热产气，进而避免电池发生燃烧和爆炸等安全问题。
3、本发明添加了具有良好成膜特性的新型导电锂盐二氟磷酸锂和双氟磺酰亚胺锂，相比较单独使用LiPF6，采用多种新型成膜锂盐组合使用，有利于改善动力电池高低温性能、倍率性能、长循环性能和安全性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式并不限于此。
实施例1
电解液的配制：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯按质量比为EC：DEC：EMC＝3：3：4进行混合，然后向混合溶液缓慢加入基于电解液总重量12.5％的六氟磷酸锂、基于电解液总重量0.5％的二氟磷酸锂和基于电解液总重量2.5％的双氟磺酰亚胺锂，最后加入基于电解液总重量0.5wt％的三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)、2wt％硫酸乙烯酯(DTD)、0.5wt％碳酸亚乙烯酯(VC)和2wt％2,5-二叔丁基-1,4-二甲氧基苯，搅拌均匀后得到实施例1的锂离子电池电解液。
锂离子动力电池的制备：
将制得的正极片、隔膜、负极片按顺序叠好，使隔膜处于正负极片中间，卷绕得到裸电芯；将裸电芯至置外包装中，将上述制备的电解液注入到干燥后的电池中，封装、静止、化成、整形和分容、完成锂离子动力电池的制备(电池型号为504848)。
实施例2～12与对比例1～5
在实施例2～12与对比例1～5中，除了电解液各成分组成配比按表1所示添加外，其它均与实施例1相同。另外，各实施例中结构式(Ⅰ)的具体物质说明见表2。
表1实施例1～12与对比例1～5的电解液各成分组成配比
表2实施例中结构式(Ⅰ)具体物质说明
对实施例1～12和对比例1～5制得的电池进行以下性能测试：
1)常温循环性能测试：在25℃下，将分容后的电池按1C恒流恒压充至4.20V，截止电流0.05C，然后按1C恒流放电至3.0V，依此循环，充/放电1500次循环后计算第1500周次循环容量保持率。计算公式如下：
第1500次循环容量保持率(％)＝(第1500次循环放电容量/首次循环放电容量)×100％；
2)60℃恒温存储厚度膨胀与容量剩余率测试：首先将电池放在常温下以0.5C循环充放电1次(4.2V～3.0V)，记录电池存储前放电容量C0，然后将电池恒流恒压充电至4.2V满电态，使用游标卡尺测试电池高温存储前的厚度d1(通过直线将上述电池两个对角线分别相连，两条对角线交叉点即为电池厚度测试点)，之后将电池放入60℃恒温箱中存储30天，存储完成后取出电池并测试存储后的电池热厚度d2，计算电池60℃恒温存储30天后电池厚度膨胀率；待电池在室温下冷却24H后，再次将电池以0.5C进行恒流放电至3.0V，记录电池存储后放电容量C1，并计算电池60℃恒温存储30天后容量剩余率，计算公式如下：
60℃存储30天后电池厚度膨胀率＝(d2-d1)/d1*100％；
60℃恒温存储30天后容量剩余率＝C1/C0*100％。
3)动力电池过充测试：在25℃下，将分容后的电池按1C恒流恒压充至4.20V，截止电流0.05C；电池充满电后，以1C电流恒流充电至电压达到6.3V或充电时间达1h后(200％SOC)停止充电，观察1h，确认电池是否发生起火和爆炸。
以上各项性能测试的结果如表3所示。
表3动力电池电性能测试结果
由表3中对比例1和实施例1～6的过充测试结果比较可知：本发明中的防过充保护添加剂以及成膜添加剂可有效避免电池在过充后发生燃烧或爆炸，显著改善动力电池安全性能，具有安全、有效、实用等特性。
由表3中对比例3和各实施例的电性能测试结果比较可知：各实施例中的成膜添加剂三(三甲基硅烷)硼酸酯和/或硫酸乙烯酯可在电极表面形成优良的界面保护膜，减少电极材料与电解液的反应活性，，同时三(三甲基硅烷)硼酸酯添加剂中硼元素由于缺电子，可以与电极表面的LiF结合，降低界面膜上LiF的含量，降低界面膜的阻抗，提升动力电池循环性能、高温性能和低温性能。
进一步地，相比较单独使用LiPF6作为导电锂盐的对比例5，本发明中各实施例添加了具有良好成膜特性的新型导电锂盐二氟磷酸锂和/或双氟磺酰亚胺锂，新型锂盐同时抑制金属离子的溶出，稳定正极材料晶格结构，多种新型成膜锂盐的组合使用有效地提升了动力电池循环性能和高温存储性能。
进一步地，实施例12中加入沸点更低的羧酸酯类溶剂，当过充后，电池内部温度升高，羧酸酯优先气化吸热，降低电池内部温度的上升，一定程度上缓解电池着火的风险。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (8)

1.一种锂离子动力电池防过充电解液，包含电解质锂盐、非水有机溶剂、成膜添加剂和防过充添加剂，其特征在于，所述成膜添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯和硫酸乙烯酯中的至少一种，所述防过充添加剂为至少一种具有式(Ⅰ)结构所示的芳香化合物：
其中，R1、R3分别独立地为叔丁基、氢原子、环己基、苯基中的任意一种；R2、R4分别独立地为甲氧基、乙氧基、苯氧基、氟原子、氯原子、溴原子、氢原子、甲基、苯基和环己基中的任意一种。
2.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述防过充添加剂质量占所述电解液总质量的1.2％～10.0％。
3.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述成膜添加剂质量占所述电解液总质量的0.5％～3.0％。
4.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述电解质锂盐为六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂和双氟磺酰亚胺锂中的两种及以上的混合锂盐，所述电解质锂盐质量占所述电解液总质量12.5％～15.0％。
5.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂由环状碳酸酯与线状碳酸酯组成，所述环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯中的一种或以上，所述链状酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯中的一种或以上。
6.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂包括链状羧酸酯，所述的链状羧酸酯选自乙酸乙酯、丙酸丙酯和丙酸乙酯中的一种或以上。
7.根据权利要求1所述的锂离子动力电池防过充电解液，其特征在于，所述电解液还包含碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丁二腈、己二腈中的一种或一种以上其他添加剂。
8.一种锂离子动力电池，包括阴极极片、阳极极片、置于阴极极片与阳极极片之间的隔离膜和权利要求1至7任意一项所述的锂离子动力电池防过充电解液，所述阴极极片包括铝箔集流体和阴极膜片，所述阳极极片包括铜箔集流体和阳极膜片，所述阴极膜片包括阴极活性物质、导电剂和粘结剂，所述阳极膜片包括阳极活性物质、导电剂和粘结剂，其特征在于，所述阴极活性物质为LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2或LiAmBnPO4，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤m≤1，0≤n≤1且0≤x+y+z≤1，A、B代表Fe、Mn、Co或V；所述阳极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料。
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