CN103545480B - 电极体及具有该电极体的蓄电元件 - Google Patents

电极体及具有该电极体的蓄电元件 Download PDF

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Abstract

本发明的课题在于提供能高精度地提高合剂层和集电体的粘接性的电极体及具有该电极体的蓄电元件。为了解决上述课题，所述电极体的特征在于，具备至少在一面侧形成有包含活性物质的合剂层且被卷绕的片状的集电体，在所述集电体的卷绕轴的至少一方端部侧形成有未形成所述合剂层的非合剂层部，所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的每单位面积的涂敷量比所述端部以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％。

Description

电极体及具有该电极体的蓄电元件
技术领域
本发明涉及蓄电元件等所用的电极体。
背景技术
近年来，非水电解质电池等电池、双电荷层电容器等电容器等蓄电元件多用于各种用途。特别是以锂离子电池为代表的非水电解质电池多用作小型轻量化推进的个人计算机和携带电话等通信设备等电子设备的电源、混合动力电动机动车(HEV)、插电式混合动力电动机动车(PHEV)和电动机动车(EV)等机动车的电源、等面向民生用途的电池。
在这样的蓄电元件中广泛使用通过将正极及负极隔着分隔件层叠并进行卷绕而成的电极体。所述正极及负极形成为通过在集电板的一面或两面上涂敷将正极活性物质或负极活性物质、粘合剂等混合而成的糊状的合剂、并在干燥后进行冲压而在集电体上形成有合剂层的极板。
集电体通常由矩形形状的金属箔等构成，在集电体的长边方向的一边侧形成有未形成合剂层的非合剂层部。在该非合剂层部连接有引线，以非合剂层部成为卷绕轴的任一方端部的方式对集电体进行卷绕，从而制造出电极体。
合剂层通过涂敷糊状的合剂而形成。因此，在合剂层的非合剂层部侧的端部，糊状的合剂稀疏而使涂敷厚度变薄。若在该状态下对合剂层整体进行冲压，则在合剂层的非合剂层部侧的端部，合剂层的密度与其他部分相比降低，因此，合剂层与集电体的粘接性降低。而且，若在合剂层的非合剂层部侧的端部产生合剂层与集电体的粘接性低的部位，则在电极体的制造工序、装入该电极体的蓄电元件的组装工序中，存在合剂层和集电体容易剥离、合剂层容易从集电体脱落这样的问题。而且，在合剂层从集电体脱落的情况下，合剂成为蓄电元件内部的导电性异物而可能导致短路。
以往就进行了防止合剂层的脱落的措施。例如，在专利文献1中记载有如下的方法：在涂敷糊状的合剂时，使开始涂敷的端部、即始端部的厚度涂敷得比其他部分厚，仅对始端部施加压力使其平坦，然后对合剂层整体进行冲压。根据该方法，由于合剂层的始端部的密度大于其他部分的密度，因此能提高始端部的强度。
在专利文献2中记载有：通过以使糊状的合剂的始端部的厚度相对于其他部分的厚度为0.97～1.03的比率的厚度的方式进行调整，由此能抑制合剂层的涂敷的始端部极端地鼓起，从而能抑制合剂从始端部脱落的情况。
专利文献1：日本特开2003-208890号公报
专利文献2：日本特开2008-243658号公报
但是，在专利文献1所记载的方法中，通过调整涂敷时的合剂层的厚度来使合剂层的冲压后的密度为规定的密度，因此，需要在考虑由干燥、冲压引起的厚度的减少的基础上调整合剂的涂敷厚度，难以高精度地获得目标密度。
另外，若在合剂层的端部和除此以外的部分产生过大的密度差，则合剂层的硬度出现局部的差别，在卷绕工序时，集电板可能从较硬的部分断裂。因此，合剂层的端部的密度差需要高精度地调整为能提高合剂层的粘接强度且不会使集电板断裂这种程度的范围。特别是在为高输出用例如HEV用的锂离子电池等中使用的电极体的情况下，由于为高输出，因此合剂层的厚度形成得薄，在这样薄的合剂层中，难以利用上述那样的方法高精度地对合剂层设定微小的密度差。
在专利文献2所记载的方法中，也需要在涂敷时假定干燥后的厚度来设定涂敷厚度，还是难以高精度地获得目标厚度，存在难以对合剂层的端部和其他部分在厚度上设定微小的差这样的问题。
发明内容
因此，本发明的课题在于提供一种能高精度地提高合剂层和集电体的粘接性的电极体。
为了解决上述课题，本发明的电极体具备至少在一面侧形成有包含活性物质的合剂层且被卷绕的片状的集电体，
在所述集电体的卷绕轴的至少一方端部侧形成有未形成所述合剂层的非合剂层部，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的每单位面积的涂敷量比所述端部以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％。
在本发明中，通过使所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的每单位面积的涂敷量比所述端部以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％，从而在提高合剂层和集电体的粘接强度的同时能抑制在制造工序中集电体的断裂。另外，通过在涂敷时调整合剂的涂敷量，由此能调整每单位面积的涂敷量，还能高精度地进行微小的每单位面积的涂敷量的调整。
在本发明中，每单位面积的涂敷量是指合剂层的每单位面积(m2)的质量(g)。
另外，在本发明中，集电板是指正极集电板及负极集电板中的至少任一方。
作为本发明的一技术方案，所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部可以是从所述合剂层的所述非合剂层部侧的端缘至与该端缘相距规定距离为止的部分，所述规定距离为1mm～5mm。
通过使所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部为上述范围的宽度，由此能提高合剂层端部的粘接性，且能进一步抑制制造工序中的集电体的断裂。
作为本发明的另一技术方案，所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的剥离强度相对于所述端部以外的部分的剥离强度的比率可以为104％以上。
需要说明的是，在本发明中，合剂层的所述非合剂层部侧的端部的剥离强度相对于所述端部以外的部分的剥离强度的比率是指在所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部及所述端部以外的部分以JIS K6854-2为基准分别测定剥离强度，并用下式算出的值。
所述非合剂层部侧的端部的剥离强度÷所述端部以外的部分的剥离强度×100(％)
更详细而言用后述的方法来测定剥离强度。
发明效果
根据本发明，能高精度地提高合剂层和集电体的粘接性。
附图说明
图1的(a)是表示本实施方式的合剂层的简要俯视图，(b)是表示本实施方式的合剂层的侧视图。
符号说明
1：电极体
1a：非合剂层部
2：合剂层
2a：合剂层端部
具体实施方式
以下，参照图1，具体地说明本发明的实施方式的电极体。
本实施方式的电极体具备至少在一面侧形成有包含活性物质的合剂层且被卷绕的片状的集电体，在所述集电体的卷绕轴的至少一方端部侧形成有未形成所述合剂层的非合剂层部，所述电极体是所述合剂层在所述非合剂层部侧的端部处的每单位面积的涂敷量比在所述端部以外的部分处的每单位面积的涂敷量多出0.3％～1.0％的电极体。
本实施方式的电极体作为非水电解二次电池等蓄电元件用的电极体来使用。特别适合用作HEV用的锂离子电池等高输出用电池的电极体。
本实施方式的所述集电体是正极用或负极用的集电体。作为正极用的集电体，例如可以使用铝箔等矩形形状的金属箔，作为负极用的集电体，例如可以使用铜箔等矩形形状的金属箔。正极用的集电体的厚度优选为5～30μm左右，负极用的集电体的厚度优选为4～20μm左右。也可以对集电体的涂敷有合剂的面实施耦合处理或其他的表面处理，以提高集电体与合剂层的粘接性。或者，还可以在集电体的涂敷有合剂的面上设置内涂层等用于提高与合剂层的粘接性的层。
所述合剂层通过涂敷包含活性物质的糊状的合剂而形成。
所述合剂在作为涂敷于正极用的集电体上的正极合剂的情况下是包含正极活性物质的糊状的混合物，在作为涂敷于负极用的集电体上的负极合剂的情况下是包含负极活性物质的糊状的混合物。
作为所述正极活性物质，例如在作为锂离子电池的电极体使用的情况下，只要是能吸藏/放出锂的化合物即可，没有特别限定。例如可以从用LixMOy(M表示至少一种过渡金属)表示的复合氧化物(LixCoO2、LixNiO2、LixMn2O4、LixMnO3、LixNiyCo(1-y)O2、LixNiyMnzCo(1-y-z)O2、LixNiyMn(2-y)O4等)、或用LiwMex(XOy)z(Me表示至少一种过渡金属，X表示例如P、Si、B、V)表示的多阴离子化合物(LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4、Li3V2(PO4)3、Li2MnSiO4、Li2CoPO4F等)所构成的组中选择。另外，这些化合物中的元素或多阴离子也可以一部分用其他的元素或阴离子种类置换。另外，也可以举出二硫化物、聚吡咯、聚苯胺、聚对苯乙烯、聚乙炔、多并苯系材料等导电性高分子化合物、类石墨构造碳质材料等。这些化合物可以单独使用，也可以混合两种以上来使用。
作为所述负极活性物质，例如在作为锂离子电池的电极体使用的情况下，除了锂金属、锂合金(锂-铝、锂-铅、锂-锡、锂-铝-锡、锂-镓及伍德合金等锂金属含有合金)之外，还可以举出能吸藏/放出锂的合金、碳材料(例如石墨、硬碳、低温烧成碳、非晶质碳等)、金属氧化物、锂金属氧化物(Li4Ti5O12等)、多磷酸化合物等。
在所述负极活性物质中，从作为合剂来说容易涂敷在集电体上这样的观点出发，优选使用石墨、硬碳、低温烧成碳、非晶质碳等碳材料、金属氧化物、锂金属氧化物(Li4Ti5O12等)、多磷酸化合物等。
期望所述正极活性物质及负极活性物质的粉体的平均粒子尺寸d50为1～20μm左右。为了使各粉体获得规定的尺寸及形状，使用粉碎机、分级机。
在本实施方式中使用的合剂优选是将正极活性物质或负极活性物质和根据需要添加的粘着剂、导电剂、增粘剂、填充剂等任意的成分混合而成的糊状的合剂。
所述合剂层在所述合剂为正极用的合剂的情况下通过涂敷于正极用的集电体的表面而形成，在所述合剂为负极用的合剂的情况下通过涂敷于负极用的集电体的表面而形成。此时，如图1的(a)、(b)所示，沿着俯视矩形形状的集电体1的一边侧的端缘部以设置未形成合剂层2的非合剂层部1a的方式涂敷合剂。即，所述一边侧位于如后所述那样将集电板层叠并卷绕时的卷绕轴的一端侧。
所述合剂层2以每单位面积的涂敷量在所述非合剂层部1a侧的端部(合剂层端部)2a和除此以外的部分有所不同的方式形成。
如图1所示，所述合剂层端部2a是指从合剂层2的非合剂层部1a侧的端缘2b起向内侧进入规定宽度x的合剂层2的端部。该合剂层端部2a以每单位面积的涂敷量比该合剂层端部2a以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％的方式形成。
作为合剂层2的每单位面积的涂敷量，在合剂层端部2a以外的部分为40g/m2～300g/m2，优选为60g/m2～160g/m2左右。
只要在该每单位面积的涂敷量的范围内，就能在合剂层确保足够的活性物质量。
另一方面，合剂层端部2a的每单位面积的涂敷量为40.12g/m2～303.00g/m2，优选为60.18g/m2～161.60g/m2左右。
只要合剂层端部2a的合剂的每单位面积的涂敷量在上述范围内，即使在进行干燥、冲压之后，也能良好地维持合剂层端部2a和集电体1的粘接性，能抑制合剂层从端部的脱落，同时能抑制合剂层2的硬度局部过硬而使集电体在制造工序时断裂的情况。
合剂层端部2a的宽度x优选为1mm～5mm左右。只要合剂层端部2a的宽度x在上述范围内，即使在进行干燥、冲压之后，也能良好地维持合剂层端部2a和集电体1的粘接性，能抑制合剂层从端部的脱落，同时也能抑制集电体在进行冲压时或卷绕时发生断裂的情况。
关于将所述合剂涂敷于集电体的方法，没有特别限定，例如可以使用模头涂敷机、逗号辊、凹版涂敷机、施料辊等的辊涂法、喷涂法、幕涂法、刮片方式、旋涂法、棒涂法等方法。特别优选使用模头涂敷机。
在使用模头涂敷机将合剂涂敷于集电体的情况下，利用糊喷出部的端部的垫片(シム)形状，容易高精度地控制合剂的喷出量，还能准确地控制微量的喷出量，因此，也能容易地进行上述那样的每单位面积的涂敷量的调整。
需要说明的是，使用模头涂敷机，除了根据涂敷的位置来调整合剂的喷出量以外，还可以在集电体的形成合剂层的面上均匀地涂敷合剂之后，仅对合剂层端部2a再次涂敷合剂，从而调整每单位面积的涂敷量。
成为上述那样的每单位面积的涂敷量的合剂层可以相对于正极用及负极用两方的集电体形成，或者也可以仅相对于正极用或负极用的集电体中的任一方形成。
在形成本实施方式的电极体的所述合剂层2时，接着涂敷所述合剂的涂敷工序实施冲压工序。在冲压工序中，首先，对涂敷着的合剂在干燥之后进行冲压。冲压的方法及冲压时的条件可以利用公知的方法及条件来进行，例如优选使用辊式压制机对合剂层进行冲压等。
本实施方式的形成有所述合剂层2的集电体也可以通过在所述冲压工序之前实施用卷取机将涂敷有所述合剂的集电体卷取一次的卷取工序来制造。
在实施了该卷取工序的情况下，即使在所述涂敷工序和冲压工序中的输送集电体的速度不同的情况下，也能调整该速度差，提高所述电极的制造效率。
在实施该卷取工序的情况下，通过形成上述的各自的每单位面积的涂敷量的合剂层，由此能进一步抑制卷取工序中的集电体的断裂。
利用上述那样的方法形成的本实施方式的合剂层优选以所述非合剂层部侧的端部的合剂层的平均厚度和所述端部以外的部分的合剂层的平均厚度大致相等的方式形成。
通过以所述合剂层的各部分的厚度如所述那样大致相等的方式形成合剂层，从而使合剂层整体的表面平坦。因此，在使用形成有该合剂层的集电板来形成电极体的情况下，正极负极之间的距离均匀，能抑制充放电反应产生偏颇。
本实施方式的电极体通过将分别形成有合剂层的负极用的集电板和正极用的集电板隔着分隔件层叠、并以所述集电体的一边侧(形成有非合剂层部的集电体的一边侧)成为卷绕轴的一方端部的方式进行卷绕而形成。具体而言，所述电极体通过将负极用的集电板的合剂层和正极用的集电板的合剂层以隔着分隔件对置的方式层叠、且在形成于各集电板上的所述非合剂层部1a成为与引线连接的端部这样的方向上进行卷绕而成。
在本实施方式中使用的分隔件可以从公知的分隔件中适当选择来使用。例如可以举出织布、无纺布、合成树脂微多孔膜等分隔件。特别是在本实施方式中制造的电极体为非水电解质电池用的电极体的情况下，作为构成分隔件的材料，例如可以举出以聚乙烯、聚丙烯等为代表的聚烯烃系树脂、以聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等为代表的聚酯系树脂、聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物、偏氟乙烯-全氟乙烯醚共聚物、偏氟乙烯-四氟乙烯共聚物、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物、偏氟乙烯-氟乙烯共聚物、偏氟乙烯-六氟丙酮共聚物、偏氟乙烯-乙烯共聚物、偏氟乙烯-丙烯共聚物、偏氟乙烯-三氟丙烯共聚物、偏氟乙烯-四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、偏氟乙烯-乙烯-四氟乙烯共聚物等。
使用本实施方式的电极体，例如与非水电解质一起收纳于电池壳体中，由此能形成作为蓄电元件的非水电解质电池(例如锂离子电池)。
就本实施方式的电极体来说，由于能够在卷取工序、冲压工序、卷绕工序等各电极体的制造工序中抑制合剂层从集电体剥离而脱落，因此，在作为蓄电元件的电极体使用的情况下，能抑制合剂层成为导电性异物而产生短路的现象。另外，在各制造工序中，能抑制集电体断裂，因此，能抑制制造工序中的不良产生率。
另外，就本实施方式的电极体来说，由于形成在所述集电体上的合剂层的剥离强度较高，因此，能进一步抑制短路产生或制造工序中的不良产生。作为合剂层的剥离强度，例如若合剂层的所述非合剂层部侧的端部的剥离强度相对于所述端部以外的部分的剥离强度的比率为104％以上，则进一步提高了短路产生及不良产生的抑制效果。
本实施方式的电极体如上所述，但应该认识到本次公开的实施方式的所有点只是例示并不是限制。本发明范围不是通过上述说明而是通过权利要求书限定，包含与权利要求书等同意义及范围内的所有变更。
实施例
以下，使用实施例及比较例更具体地说明本发明，但本发明并不局限于以下的实施例。
(实施例1)
利用下述方法制作了极板。
(材料)
集电体：正极用集电体：材质铝、厚度20μm
负极用集电体：材质铜、厚度10μm
合剂：正极用合剂LiMn1/3Ni1/3Co1/3O290重量％、乙炔黑4重量％、PVDF6重量％、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)
负极用合剂硬碳90重量％、PVDF10重量％、溶剂N-甲基吡咯烷酮
分隔件：材质聚烯烃制微多孔膜
(制作方法)
将正极用合剂涂敷于正极用集电体的一面侧而形成合剂层。
作为涂敷装置，使用模头涂敷机。
以在所述集电体的一边的周缘部形成有未涂敷合剂的非合剂层部的方式形成合剂层。
此时，以从所述合剂层的非合剂层部侧的端缘起1mm～3mm宽度的每单位面积的涂敷量比其他部分的合剂层的每单位面积的涂敷量多0.3％的方式进行涂敷。
即，所述合剂层端部的每单位面积的涂敷量(a)相对于所述合剂层的其他部分的每单位面积的涂敷量(b)的每单位面积的涂敷量比率((a-b)/b×100)为0.3％。
另外，在使所述合剂层干燥之后，利用辊式压制机进行冲压，使其干燥来制作出正极。冲压压力调整为使所述合剂层端部及其他部分的厚度均匀那样的压力。
另一方面，负极通过在所述负极用集电体的一面侧整体上以均匀的厚度涂敷所述负极用合剂，与正极同样地利用辊式压制机进行冲压并使其干燥来制作。
将制作出的正极及负极隔着分隔件以各合剂层对置的方式层叠并卷绕，从而制作出电极体。将电极体与电解液一起封入铝制壳体内，实施老化处理，从而制作出电池。
(剥离强度试验)
制作在正极用集电体的一面侧形成有合剂层的正极集电体作为试料来用于剥离强度试验。除了在所述集电体的一面侧整体以与从所述合剂层的非合剂层部侧的端部起1mm～3mm宽度的每单位面积的涂敷量相同的每单位面积的涂敷量进行涂敷之外，与前述同样地制作。
剥离强度以JIS K6854-2所记载的方法为基准来进行。
所述试料在150℃下真空干燥12小时后定寸裁断为35×60mm并固定于夹具。另外，取代粘附材及挠性粘附材而使用长度50mm的隐形胶带(商品名：MP-18、住友3M株式会社制)。
(短路试验)
对所述老化后的电池以3.0V恒压充电并测定了开路电压。在该状态下放置1周，然后再次测定开路电压。老化后开路电压下降10mV以上的情况为微短路。
(外观试验)
将如上那样制作出的负极板卷成线圈。观察外观来调查卷取后的负极是否断裂。
(实施例2～6、比较例1～8)
除了正极的合剂层的每单位面积的涂敷量调整为表1所示的关系以外，与实施例1同样地制作实施例2～6及比较例1～8，与实施例1同样地进行了剥离强度试验、短路试验及外观试验。需要说明的是，在实施例1～6及比较例2～8中，从正极用合剂层的非合剂层部侧的端部起1mm～3mm宽度以外的部分的合剂层的每单位面积的涂敷量均调整为与比较例1相同。
另外，关于剥离强度，算出实施例1～6及比较例2～8的剥离强度(gf)在比较例1的剥离强度(gf)设为100％的情况下的比率(％)并记载到表1中。
结果如表1所示。
表1
根据表1的结果可知，各实施例的电池与比较例相比剥离强度较高。另外，在端部的每单位面积的涂敷量比率较低的比较例1及2中，产生了微短路。另外，在所述每单位面积的涂敷量比率较大的比较例3～8中，产生了集电体的断裂。

Claims (4)

1.一种电极体，其特征在于，
该电极体具备至少在一面侧形成有包含活性物质的合剂层且被卷绕的片状的集电体，
在所述集电体的卷绕轴的至少一方端部侧形成有未形成所述合剂层的非合剂层部，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的每单位面积的涂敷量比所述端部以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部为从所述合剂层的所述非合剂层部侧的端缘至与该端缘相距规定距离为止的部分，所述规定距离为1mm～5mm。
2.根据权利要求1所述的电极体，其中，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的剥离强度相对于所述端部以外的部分的剥离强度的比率为104％以上。
3.一种蓄电元件，其包括正极、负极、配置在所述正极与所述负极之间的分隔件、以及非水电解质，所述蓄电元件的特征在于，
该蓄电元件至少在所述正极或所述负极中的一方具备至少在一面侧形成有包含活性物质的合剂层且被卷绕的片状的集电体，
在所述集电体的卷绕轴的至少一方端部侧形成有未形成所述合剂层的非合剂层部，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的每单位面积的涂敷量比所述端部以外的部分的每单位面积的涂敷量多0.3％～1.0％，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部是从所述合剂层的所述非合剂层部侧的端缘至与该端缘相距规定距离为止的部分，所述规定距离为1mm～5mm。
4.根据权利要求3所述的蓄电元件，其中，
所述合剂层的所述非合剂层部侧的端部的剥离强度相对于所述端部以外的部分的剥离强度的比率为104％以上。
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