CN103534865A - 熔融盐电池和制造熔融盐电池的方法 - Google Patents

熔融盐电池和制造熔融盐电池的方法 Download PDF

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小林英一
新田耕司
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Abstract

本发明提供一种制造熔融盐电池的方法，所述熔融盐电池具有正极、负极、布置在所述正极与所述负极之间的隔膜、以及在常温下是固体的电解质盐。在组装电池之前将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上。然后，通过将所述正极、所述负极和所述隔膜容纳在电池盒中来组装电池。

Description

熔融盐电池和制造熔融盐电池的方法
技术领域
本发明涉及熔融盐电池及其制造方法，所述熔融盐电池为使用熔融盐作为电解质的二次电池。本发明特别地涉及将电解质盐有效地引入到熔融盐电池中的方法。
背景技术
通常，将作为非水电解质二次电池的锂离子二次电池广泛用作携带式器具如手机、笔记本电脑和数码相机的电源。另外，作为用于电力驱动车辆如电动汽车和电动摩托车以及混合型汽车的大型且大容量电池，锂离子二次电池最近受到了关注。
然而，锂离子二次电池具有以下缺陷。
首先，除了携带式器具以外，锂离子二次电池的用途还扩展到汽车和电力存储等的领域中。在这种情况下，锂资源的供给能力存在问题。
其次，一般的锂离子二次电池采用可燃的有机电解质。因此，当电池的一部分发热或着火时，可能在整个电池中发生热失控，并且期望提高电池的安全性。
近年来，作为改善上述锂离子二次电池的问题的新型电池，已开发了使用熔融盐作为电解质的钠离子二次电池(非专利文献1)。
使用熔融盐作为电解质的钠离子二次电池(下文中称为熔融盐电池)采用在地球上比锂更丰富的钠。此外，因为熔融盐电池使用不可燃的熔融盐作为电解质，所以即使电池的一部分发热或着火也不会导致热失控。因此，所述电池具有优异的安全性。
熔融盐具有优异的性能如不挥发性、不燃性以及高离子浓度。通常将熔融盐维持在高温下以保持熔融状态。也将熔点小于100℃的熔融盐称为离子液体。
最近，证明了可通过使用具有57℃低熔点的熔融盐(NaFSA与KFSA*1的混合物)而构成能量密度高且安全性高的熔融盐电池(非专利文献1)。
*1：NaFSA(双(氟磺酰)胺钠)
KFSA(双(氟磺酰)胺钾)
在制造这种熔融盐电池的工艺中，以往是将电解质盐以熔融盐状态注入到电池内。也就是说，在将发电元件如正极、负极和隔膜安装到电池内之后，将电池主体和电解质盐加热至高于电解质盐的熔点的温度。然后，将熔融盐注入到电池主体内。该操作使得熔融盐可渗透到发电元件如正极、负极和隔膜内而形成电解质。
现有技术文献
非专利文献
非专利文献1：电化学(Electrochemistry),80(2),98-103(2012)
发明内容
发明要解决的问题
然而，因为熔融盐电解质可能具有比较高的粘度，所以难以将熔融盐电解质均匀地扩散和渗透到电池的发电元件内。因此，在一些部位，熔融盐电解质不会充分地渗透发电元件。另外，关于具有大型电极或宽电极的熔融盐电池，老化处理经常需要大量时间、设施和劳动力以确保熔融盐电解质的渗透。
本发明的目的在于提供一种有效地制造熔融盐电池的方法，所述方法解决了上述注入熔融盐的方法所具有的问题并且能够以高再现性均匀地形成特定量的熔融盐电解质。
解决问题的手段
本发明人进行了深入的研究并且发现，可取消将熔融盐注入到电池盒中的步骤，并且可通过如下方法解决上述问题：将在常温下是固体的电解质盐用作电解质，在将电极和隔膜容纳在电池盒中之前将固体电解质盐保持在电极和隔膜中的至少一者中，将保持固体电解质盐的电极和隔膜中的至少一者放在电池盒中，并且组装电池。
即，本发明涉及以下熔融盐电池的制造方法以及熔融盐电池。
根据本发明的一方面，提供一种制造熔融盐电池的方法，所述熔融盐电池具有正极、负极、布置在所述正极与所述负极之间的隔膜、以及在常温下是固体的电解质盐。所述方法包括：在组装电池之前将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤，以及通过将所述正极、所述负极和所述隔膜容纳在电池盒中来组装电池的步骤。
所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤可以是用粉状电解质盐覆盖所述表面的步骤。
所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤可以是对所述固体电解质盐进行加热而使得所述电解质盐为半固体或液体并将所述半固体或液体电解质盐涂布在所述表面上的步骤。
所述涂布可通过喷涂进行。
所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤可通过对所述固体电解质盐进行加热而形成熔融盐且将正极、负极和隔膜中的至少一者浸渍在所述熔融盐中并然后将其拉起而进行。
可通过对拉出的所述正极、所述负极和所述隔膜中的至少一者应用振荡、空气喷射或离心分离而除去所述正极、所述负极和所述隔膜中的至少一者上附着的过量熔融盐。
所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤通过将成形为板的所述固体电解质盐层压在所述表面上而进行。
还提供通过上述制造熔融盐电池的方法制造的熔融盐电池。
发明效果
根据本发明的方法，可在熔融盐电池的制造方法中取消将电解液注入到电池盒中的步骤。结果，可简化制造步骤，这降低了制造成本并且提高了制造效率。
根据本发明的方法，可以以高再现性均匀地形成特定量的熔融盐电解质，因此使得熔融盐电池的性能和品质稳定。
另外，可通过本发明的方法将电解质材料的一部分装入到电池中，并且可通过常规熔融盐注入法将电解质材料的剩余部分装入到电池中。将本发明的方法与熔融盐注入法组合的这种方法对于使熔融盐电解质在电池内快速且均匀地扩散和渗透是有效的。
附图说明
图1为说明熔融盐电池的基本构造的横截面图；
图2为说明层压型熔融盐电池的构造的实例的横截面图；且
图3为说明卷绕型熔融盐电池的构造的实例的透视图。
具体实施方式
在下文中，将参考图1至图3描述根据本发明的实施方式的熔融盐电池。
图1中所示的熔融盐电池基本上具有由具有负载正极活性物质的表面的正极集电器形成的正极11，由具有负载负极活性物质的表面的负极集电器形成的负极12，浸渗有电解质盐的隔膜13，以及容纳正极11、负极12和隔膜13的电池盒17。将由压板14和用于挤压压板14的弹簧15形成的挤压构件16置于电池盒17的顶面与负极之间。即使当正极11、负极12和隔膜13的体积改变时，也通过由挤压构件16施加的压力使正极11和负极12与隔膜13保持接触。通过导线20分别将正极集电器和负极集电器与正极端子18和负极端子19连接。隔膜可为由聚乙烯或聚丙烯制成的微孔膜。
作为本发明中的熔融盐电池的电解质，可使用在常温下是固体且在电池工作温度下熔融的各种无机盐和有机盐。可使用选自碱金属如钠(Na)、钾(K)、锂(Li)、铷(Rb)和铯(Cs)，以及碱土金属如铍(Be)、镁(Mg)、钙(Ca)、锶(Sr)和钡(Ba)的一种以上作为电解质盐的阳离子。可使用FSA(双(氟磺酰)胺)、TFSA(双(三氟甲基磺酰)胺)、BETA(双(五氟乙基磺酰)胺)等作为电解质盐的阴离子。
为了降低电解质盐的熔点，优选将两种以上盐混合使用。例如，当将KFSA(K-N(SO2F)2；双(氟磺酰)胺钾)与NaFSA(Na-N(SO2F)2；双(氟磺酰)胺钠)组合使用时，熔点降至61℃的共熔温度，且因此可以将电池的工作温度设定为90℃以下。
将隔膜用于物理地防止正极和负极相互直接接触。可使用玻璃无纺布、多孔塑料等作为隔膜。隔膜浸渗有熔融盐。将正极、负极和浸渗有电解质盐的隔膜层压并容纳在电池盒中。在这种情况下，浸渗隔膜的电解质盐在电池的工作温度下熔融，并且在接触隔膜的正极和负极两者中扩散和分布。
图2为熔融盐电池的横截面图，在所述熔融盐电池中，通过层压依次布置的正极板23、隔膜24和负极板25而形成的电极层压体22容纳在电池盒21中。虽然未图示，但是在每个正极板23的每个末端上都设置正极极耳。将正极导线连接至每个正极极耳。另外，在每个负极板25的每个末端上都设置负极极耳。将负极导线连接至每个负极极耳。从电池盒21中拉出这些导线。将电解质盐封入在电池盒21的内部。
图3为通过卷绕细长电极而形成的电极层压体的透视图。在图3中，卷绕型电极层压体30由正极31、负极32、隔膜33和隔膜34形成。将隔膜33、负极32、隔膜34和正极31依次层压，卷绕，然后通过施加压力形成扁平状，并且容纳在电池盒中。虽然未图示，但是将正极极耳和负极极耳分别连接至正极31和负极32。将电解质盐封入在容纳卷绕型电极层压体的电池盒中。
接着，作为根据本发明的实施方式的制造熔融盐电池的方法，将描述制造图2中所示的层压型熔融盐电池的方法。然而，这些实施方式是例示性的，本发明不受这些实施方式限制，并且本发明的范围由权利要求书表示。权利要求书中所述的本发明的等价物和在权利要求书的范围内的所有修改都包括于本发明的范围中。
(实施方式1)
在本实施方式中，使用粉状电解质盐。可例如通过用粉碎机粉碎块状的电解质盐或通过将熔融盐喷雾至冷空间以使其固化来获得粉状电解质盐。
将所述粉状电解质盐散布在水平放置的第一隔膜的表面上。然后，将第一电极(负极或正极)放置在隔膜上，并且将粉状电解质盐散布在第一电极的表面上。然后，将第二隔膜放置在第一电极上，并且将粉状电解质盐散布在第二隔膜的表面上。然后，将第二电极(正极或负极)放置在第二隔膜上，并且将粉状电解质盐散布在第二电极的表面上。随后，重复相同操作以获得具有期望层数的电极层压体。
在另一方法中，将粉状电解质盐溶解于一般的有机溶剂中以制备溶液，将所述溶液用以制造电极，然后通过在电极的干燥过程中进行蒸发而除去有机溶剂。或者，将通过将粉状电解质盐溶解在一般的有机溶剂中而制备的溶液涂布到电极和隔膜(下文中称作电极等)的表面，并通过在电极等的干燥过程中进行蒸发而除去有机溶剂。
在使用通过将粉状电解质盐溶解在一般的有机溶剂中而制备的溶液的方法中，还有效地将粘合剂与电解质盐一起添加至有机溶剂中。
随后，将其中层压有保持粉状电解质盐的电极和隔膜两者的电极层压体容纳在电池盒中，然后密封电池盒。
保持电解质盐的电极等的表面可以为正极、负极和隔膜的仅外表面、仅内表面，或者外表面和内表面两者。
在将电解质盐溶解于有机溶剂中使用的情况下，或者在将电解质盐本身熔融使用的情况下，可以将固体电解质盐容易地保持在电极等的内表面上。
(实施方式2)
在本实施方式中，使用半固体或液体电解质盐。可通过将上述粉状电解质盐加热至其不完全溶解的程度来获得半固体电解质盐。也就是说，半固体是指包括半凝固状态的具有比较高粘度的固-液混合状态。另外，可通过加热使电解质盐熔融而获得液体电解质盐。也可以通过调节电解质盐中各组分的配比而使得电解质盐为半固体。
通过任何涂布手段如刷子、涂布辊、辊涂机、刮条涂布机、刮刀、线棒、筛和排出器将半固体或液体电解质盐涂布到电极等的表面上。在这种情况下，不必将电解质盐涂布到电极等的全部表面上。例如，可以以线状、带状、格状、多点状等涂布电解质盐。在这些情况下，以使其均匀分配到涂布表面上的方式涂布电解质盐。
随后，使用涂布有电解质盐的电极等形成电极层压体，将层压体容纳在电池盒中，然后密封电池盒。
(实施方式3)
在本实施方式中，通过使用喷雾装置将半固体或液体电解质盐涂布到电极等的表面上。可通过调节电解质盐的温度、喷雾量和喷雾时间来控制涂布量。
随后，使用涂布有电解质盐的电极等形成电极层压体，将层压体容纳在电池盒中，然后密封电池盒。
(实施方式4)
在本实施方式中，将熔融盐电解质放在浸渍槽中，其中将电极等浸渍、拉起且然后冷却，从而使得电极等的表面被电解质盐附着以及浸渗。
可通过调节熔融盐电解质的温度和熔融盐电解质中各组分的配比来控制电解质盐的附着量以及浸渗量。
在浸渗时，优选使用真空浸渗设备。可将电极等逐个浸渍在熔融盐电解质中。或者，可在层压两片以上之后将其浸渍在熔融盐电解质中。另外，在浸渍之后拉起的电极等可能附着有过量的熔融盐电解质。可通过对电极等应用振荡、离心分离、加压或空气喷射中的任一者而除去过量的熔融盐电解质。
随后，使用具有附着和浸渗的电解质盐的电极等形成电极层压体，将层压体容纳在电池盒中，然后密封电池盒。
(实施方式5)
在本实施方式中，使用板状电解质盐。可例如通过将熔融盐电解质涂布在支持体片上并使其固化而获得板状电解质盐。使支持体片上的板状电解质盐的层覆盖电极等，以使这种电解质盐的层与电极等的表面直接接触。然后，除去支持体片，从而可以使板状(层状)电解质盐保持在电极等的表面上。
随后，使用电极等形成电极层压体并将其容纳在电池盒中，然后密封电池盒。
电解质盐、正极、负极和隔膜材料易于在熔融盐电池的制造步骤中吸收水分。然而，水分的吸收会降低熔融盐电池的性能。因此，期望的是，在惰性气体如氮气和氩气中或者在干燥空气中进行熔融盐电池的制造步骤以使得不大可能发生水分的吸收。
[实施例]
[实施例1]
(制造负极)
使用其中在厚度为20μm的10cm×10cm铝(Al)片的表面上形成厚度为130nm的锌(Zn)溅射膜的负极集电器。在充电时，使从正极移动的钠(Na)析出在负极集电器上。
(制造正极)
作为正极集电器，使用厚度为20μm的10cm×10cm Al集电器。
作为正极活性物质，使用NaCrO2。另外，将乙炔黑用作导电助剂，并且将PVDF用作粘合剂。
将正极活性物质、导电助剂和粘合剂以85:10:5的比率混合，根据需要向其中添加N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)以使得混合物呈糊膏状。将该糊膏涂布到所述Al集电器上、干燥并挤压以使得其厚度为50μm，从而获得正极。
(电解质盐)
作为电解质盐，使用其中以1:1比率混合NaFSA和KFSA的混合物。
(隔膜)
作为隔膜，使用厚度为50μm的微孔聚丙烯膜。
(制造电极层压体)
将粉状电解质盐散布在第一隔膜的表面上。然后，将负极放置在第一隔膜上，并且将粉状电解质盐散布在负极表面上。然后，将第二隔膜放置在该负极上，并且将粉状电解质盐散布在第二隔膜的表面上。然后，将正极放置在第二隔膜上，并且将粉状电解质盐散布在正极表面上。由此，制得保持电解质盐的电极层压体。
(制造电池)
将如上所述制得的电极层压体容纳在电池盒中，并且将电池盒密封而制得具有总计10个单电池的电池。
(评价电池)
从初期开始，当在将整个电池加热至90℃温度的同时进行充放电时，在本实施例的任一个电池中都获得总电池容量的100%容量。相反，在通过常规熔融盐注入法制造的具有十个单电池的熔融盐电池中，电池容量随着充放电循环重复而增大，因此达到最大容量需要平均约六个循环。
另外，与通过熔融盐注入法制造的电池相比，本实施例的电池的放电容量的变化较小，且显示高约3%的放电容量。
关于这两种电池，在相同条件下连续进行充放电循环试验，且研究循环寿命性能。将循环寿命定义为直到电池容量降至初始容量的20%为止的循环数目。结果，本发明的电池显示通过熔融盐注入法制造的电池的1.5倍的循环寿命。
[实施例2]
对实施例1中的粉状电解质盐进行加热以使其为半固体，并且用刷子将所述半固体电解质涂布到隔膜、负极和正极上。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。
[实施例3]
对实施例1中的电解质盐进行加热以使其为液体，并且用喷雾装置将所述液体电解质盐涂布到隔膜、负极和正极上。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。
[实施例4]
将实施例1中的电解质盐放在真空浸渗设备的浸渗槽中并且进行加热以使其为液体。将隔膜、负极和正极浸渍于液体电解质盐中。然后，将它们层压以制造电极层压体。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。
[实施例5]
将实施例1中的电解质盐放在真空浸渗设备的浸渗槽中并且进行加热以使其为液体。将通过重复层压隔膜、负极、隔膜和正极而制备的电极层压体浸渍于液体电解质盐中且然后拉起，从而将电解质盐保持在电极等上。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。
[实施例6]
使实施例1中的熔融盐电解质为半固体，且用刷子将其涂布到氟塑料片的表面上以形成电解质盐的层。将电解质盐的层放置在隔膜、负极和正极的表面上。然后除去氟塑料片，使得熔融盐电解质的层保持在电极等上。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。
[参考例1]
将实施例1中制造的电极层压体容纳在电池盒中。此外，将熔融盐电解质注入到电池盒中。然后将电池盒密封。除此之外，以与实施例1相同的方式制造电池。
以与实施例1相同的方式评价所获得的电池。结果，这些电池显示与实施例1中相同的性能。

Claims (8)

1.一种制造熔融盐电池的方法，所述熔融盐电池具有正极、负极、布置在所述正极与所述负极之间的隔膜、以及在常温下是固体的电解质盐，所述方法的特征在于包括：
在组装电池之前将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤，以及
通过将所述正极、所述负极和所述隔膜容纳在电池盒中来组装电池的步骤。
2.根据权利要求1所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤是用粉状电解质盐覆盖所述表面的步骤。
3.根据权利要求1所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤是对所述固体电解质盐进行加热而使得所述电解质盐为半固体或液体并将所述半固体或液体电解质盐涂布在所述表面上的步骤。
4.根据权利要求3所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，所述涂布通过喷涂进行。
5.根据权利要求1所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤通过对所述固体电解质盐进行加热而形成熔融盐且将正极、负极和隔膜中的至少一者浸渍在所述熔融盐中并然后将其拉起而进行。
6.根据权利要求5所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，通过对拉出的所述正极、所述负极和所述隔膜中的至少一者应用振荡、空气喷射或离心分离而除去所述正极、所述负极和所述隔膜中的至少一者上附着的过量熔融盐。
7.根据权利要求1所述的制造熔融盐电池的方法，其特征在于，所述将固体电解质盐保持在正极、负极和隔膜中的至少一者的表面上的步骤通过将成形为板的所述固体电解质盐层压在所述表面上而进行。
8.一种熔融盐电池，其特征在于，其通过根据权利要求1至7中任一项所述的制造熔融盐电池的方法制造。
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