CN103489949B - 薄膜太阳能电池用层叠体、薄膜太阳能电池及其制造方法 - Google Patents

薄膜太阳能电池用层叠体、薄膜太阳能电池及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种薄膜太阳能电池用层叠体、使用该薄膜太阳能电池用层叠体的薄膜太阳能电池及其制造方法。本发明的薄膜太阳能电池用层叠体（3）依次具备基板（30）、透明导电层（31）、光电转换层（32）及透明电极层（33），其中透明电极层（33）含有：铟锡氧化物颗粒、锑掺杂氧化锡颗粒等透明导电性氧化物颗粒；及硅醇盐的水解物、聚苯乙烯、丙烯酸树脂等透光性粘合剂，且该透明电极层具有能够贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性。

Description

薄膜太阳能电池用层叠体、薄膜太阳能电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种薄膜太阳能电池用层叠体及使用该薄膜太阳能电池用层叠体的薄膜太阳能电池的制造方法。
背景技术
目前，从环境保护的立场出发，进行绿色能源的研究开发和实用化，太阳能电池的能量源即太阳光无穷无尽且无公害，因此受到关注。以往，作为太阳能电池一直使用单晶硅或多晶硅的块状太阳能电池，但块状太阳能电池制造成本高，且生产率低，因此急于进行尽量节省硅量的太阳能电池的开发。
因此，积极进行使用厚度例如为0.3～2μm的非晶硅等的半导体的薄膜太阳能电池的开发。该薄膜太阳能电池是在玻璃基板或耐热性塑料基板上形成光电转换所需的量的半导体层的结构，因此具有轻薄、低成本、易进行大面积化等优点。
薄膜太阳能电池有覆板型（スーパーストレート型）结构和基板型（サブストレート型）结构，为了从透光性基板侧使太阳光入射，覆板型结构通常如图1所示取依次形成基板201-透明导电层202-光电转换层203-背面电极层204的结构。普通的薄膜太阳能电池的制造方法中，以往，透明导电层或背面电极层等通过溅射等真空成膜法形成。关于覆板型薄膜太阳能电池200中，利用真空成膜法，在基板201上依次形成透明导电层202、光电转换层203、背面电极层204。在此，为了采用真空成膜法需要大型真空成膜装置，一般大型真空成膜装置的导入、维持、运转需大量成本。为了改善该点，公开有如下技术：利用更廉价的制造方法即湿式涂层法，使用透明导电膜用组合物和导电性反射膜用组合物来形成由透明导电膜和导电性反射膜构成的复合膜（背面电极层）（专利文献1）。
接着，图2示出通过湿式涂层法制造的以往的覆板型薄膜太阳能电池的截面的示意图。通过湿式涂层法制造的覆板型薄膜太阳能电池100依次具备基板110、透明导电层103、光电转换层102、透明导电膜101、导电性反射膜104，且太阳光从基板110侧入射。入射的太阳能的大部分被导电性反射膜104反射而回到光电转换层102，提高转换效率。在此，在透明导电膜101和光电转换层102的界面也发生太阳光的反射。因此，降低透明导电膜101的折射率，来加大透明导电膜101和光电转换层102的折射率差，从而增加界面的反射光，能够提高薄膜太阳能电池的发电效率。
然而，即使根据上述湿式涂层法，也得分别在光电转换层上直接涂布透明导电膜用组合物和导电性反射膜用组合物后，进行烧成，因此导致薄膜太阳能电池的制造工序数增加。因此，要求缩短且简化制造工序数。并且，通过以往的上述湿式涂层法形成的透明导电膜不具有粘结性。因此，为了形成导电性反射膜而产生在透明导电膜上涂布导电性反射膜用组合物之后进行烧成的热处理工序，因此有可能在该热处理工序中损坏光电转换层。
专利文献1：日本专利公开2009-88489号公报
发明内容
本发明的课题在于，为了实现薄膜太阳能电池背面电极的制造工序的简化、效率化，能够作为导电性反射膜贴合金属箔或形成于基材上的金属膜，并且，通过省略导电性反射膜的制造工序中的热处理过程来提高薄膜太阳能电池的转换效率。
本发明涉及通过以下所示的结构解决上述课题的薄膜太阳能电池用层叠体、薄膜太阳能电池的制造方法及薄膜太阳能电池。
本发明的一方式所涉及的薄膜太阳能电池用层叠体，其依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层，其中，
透明电极层含有：选自铟锡氧化物颗粒、锑掺杂氧化锡颗粒、铝掺杂氧化锌颗粒及镓掺杂氧化锌颗粒中的至少1种透明导电性氧化物颗粒；及选自硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚苯乙烯、聚氨酯、聚酰胺、聚甲基丙烯酸甲酯及丙烯酸树脂中的至少1种透光性粘合剂，且该透明电极层具有能够贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性。
本发明的另一方式所涉及的薄膜太阳能电池用层叠体，其依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层，其中，
透明电极层从光电转换层侧依次具备透明电极膜和粘结层，
所述透明电极膜含有选自铟锡氧化物、锑掺杂氧化锡、铝掺杂氧化锌及镓掺杂氧化锌中的至少1种透明导电性氧化物，
所述粘结层为选自硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚氨酯、聚酰胺、聚乙酸乙烯酯、聚烯烃、聚乙烯醇及丙烯酸树脂中的至少1种，且该粘结层具有能够贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性。
本发明的一方式所涉及的薄膜太阳能电池的制造方法，其包括将金属箔或形成于基材上的金属膜贴合于薄膜太阳能电池用层叠体的透明电极层上的工序，该薄膜太阳能电池用层叠体依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层。
本发明的一方式所涉及的薄膜太阳能电池，其包含所述薄膜太阳能电池用层叠体。
根据本发明的方式所涉及的薄膜太阳能电池用层叠体，为了使太阳能电池的制造工序简化且效率化，能够作为导电性反射膜贴合金属箔或形成于基材上的金属膜，并且，通过省略薄膜太阳能电池的导电性反射膜的制造工序中的热处理过程，因此能够通过抑制光电转换层的劣化实现提高薄膜太阳能电池的转换效率。
根据本发明的方式所涉及的薄膜太阳能电池的制造方法，通过贴合金属箔或形成于基材上的金属膜来实现薄膜太阳能电池的制造工序的简化及效率化，并且能够提高薄膜太阳能电池的转换效率。
附图说明
图1是以往的覆板型薄膜太阳能电池的截面的示意图。
图2是通过以往的湿式涂层法制造的覆板型薄膜太阳能电池的截面的示意图。
图3A是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
图3B是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
图3C是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
图4是本发明的透明电极膜本身具有粘结性时的薄膜太阳能电池用层叠体的截面的示意图。
图5是本发明的透明电极层的表面形成有粘结层时的薄膜太阳能电池用层叠体的截面的示意图。
图6是形成于基材上的金属膜的截面的示意图。
图7A是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
图7B是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
图7C是表示本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。
符号说明
1、2、3、4-薄膜太阳能电池用层叠体，10、20、30、40-基板，11、21、31、41-透明导电层，12、22、32、42-光电转换层，13、23、33、43-透明电极层，13a、23a-已加热的透明电极层，14、24-金属箔或形成于基材上的金属膜，25-透明导电膜，5-形成于基板的金属膜，50-金属膜，51-基材，100-覆板型薄膜太阳能电池，110-基板，101-透明导电膜，102-光电转换层，103-透明导电层，104-导电性反射膜，200-覆板型薄膜太阳能电池，201-基板，202-透明导电层，203-光电转换层，204-背面电极层，431-透明电极膜，432-粘结层。
具体实施方式
以下，根据实施方式对本发明进行具体说明。另外，本说明书中的%只要未特别表示，并且除了数值固有的情况以外，均为质量%。
本发明的薄膜太阳能电池用层叠体（以下，称为层叠体）依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层。透明电极层的特征在于，含有：选自由铟锡氧化物颗粒、锑掺杂氧化锡颗粒、铝掺杂氧化锌颗粒及镓掺杂氧化锌颗粒构成的组中的至少1种透明导电性氧化物颗粒；及选自由硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚苯乙烯、聚氨酯、聚酰胺、聚甲基丙烯酸甲酯及丙烯酸树脂构成的组中的至少1种透光性粘合剂，且该透明电极层具有能够贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性。将此时的透明电极层称为（1）型。其中，能够贴合的粘结性是指通过施加外力将金属箔或形成于基材上的金属膜粘贴到层叠体所具备的透明电极层之后，即使去除施加到具备透明电极层的层叠体或者金属箔或形成于基材上的金属膜的外力，金属箔或形成于基材上的金属膜也不会从透明电极层剥离。
并且，本发明的另一层叠体，其依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层，其中，
透明电极层从光电转换层侧依次具备：透明电极膜，其为选自由铟锡氧化物、锑掺杂氧化锡、铝掺杂氧化锌及镓掺杂氧化锌构成的组中的至少1种透明导电性氧化物；粘结层，其选自由硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚氨酯、聚酰胺、聚乙酸乙烯酯、聚烯烃、聚乙烯醇及丙烯酸树脂构成的组中的至少1种，且该粘结层具有能够贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性。将此时的透明电极层称为（2）型。
这些层叠体能够用于各种薄膜太阳能电池，尤其适用于覆板型薄膜太阳能电池。
图3A至图3C示出表示使用层叠体的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。首先，如图3A所示，准备：层叠体1，其依次具备基板10、透明导电层11、光电转换层12及透明电极层13；及金属箔或形成于基材上的金属膜14。接着，如图3B所示，将金属箔或形成于基材上的金属膜14粘贴到透明电极层13之后，对透明电极层13进行加热。由此，如图3C所示，能够制造在透明电极层13a上贴合金属箔或形成于基材上的金属膜14的薄膜太阳能电池。
对于基板、透明导电层、光电转换层没有特别限定，只要能够使用于薄膜太阳能电池即可。并且固化透明电极层13的方法根据透明电极层的种类适当选择即可。
[透明电极层]
透明电极层具有粘结性。该透明电极层为（1）型时，透明电极层本身具有粘结性，其为（2）型时，形成于透明电极膜表面的粘结层具有粘结性。其中，作为透明电极层的粘结性，有：（A）通过透明电极层本身或透明电极膜的表面的粘结层本身的粘附性粘结于金属箔或形成于基材上的金属膜（以下称为金属箔等）的类型（以下称为（A）类型）；及（B）虽然透明电极层本身或透明电极膜的表面的粘结层本身不具有粘附性，但重叠金属箔等之后，通过加热显现粘结性的类型（以下称为（B）类型）。当为（A）类型时，通过透明电极层的粘结性将金属箔等贴合到透明电极层之后，进行加热来固化透明电极层。当为（B）类型时，将金属箔等重叠在透明电极层之后，进行加热来贴合金属箔等。在此，图4示出（1）透明电极层本身具有粘结性时的薄膜太阳能电池用层叠体的截面的示意图，图5示出（2）透明电极膜的表面形成有粘结层时的薄膜太阳能电池用层叠体的截面的示意图。如图4所示，（1）透明电极层本身具有粘结性时，薄膜太阳能电池用层叠体3依次具备基板30、透明导电层31、光电转换层32及透明电极层33。另外，如图5所示，（2）透明电极膜的表面形成有粘结层时，薄膜太阳能电池用层叠体4依次具备基板40、透明导电层41、光电转换层42及在透明电极膜431的表面形成有粘结层432的透明电极层43。
《（1）型：透明电极层本身具有粘结性时》
＜（A）类型，通过透明电极层本身的粘附性粘结于金属箔等的情况＞
关于（A）类型的透明电极层，为覆板型薄膜太阳能电池时，预先准备依次形成有透明导电层、光电转换层的基材。并且，通过湿式涂层法将透明电极层用组合物涂布到光电转换层上来形成透明电极层用组合物涂膜之后，通过对该涂膜进行半干燥，能够制造透明电极层。在此，透明电极层用组合物包含透明导电性氧化物颗粒和透光性粘合剂，因此适合湿式涂层法。
透明导电性氧化物颗粒向固化后的透明电极层赋予导电性。该透明导电性氧化物颗粒为选自由铟锡氧化物（ITO）颗粒、锑掺杂氧化锡（ATO）颗粒、铝掺杂氧化锌（AZO）颗粒及镓掺杂氧化锌（GZO）颗粒构成的组中的至少1种。并且，为了在分散介质中保持稳定性，透明导电性氧化物颗粒的平均粒径优选在10～100nm的范围内。其中，平均粒径由通过基于QUANTACHROME AUTOSORB-1进行的比表面积测定的BET法测定。
若（A）类型中使用的透光性粘合剂为选自由硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚氨酯、聚酰胺及丙烯酸树脂构成的组中的至少1种，则透明电极层本身的粘结性提高因此优选。硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅由于固化后的透明电极层随时间的变化较少因此较佳。聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸树脂为在较低温下能够成型的热塑性树脂，在操作方面较佳。聚氨酯、聚酰胺为固体粘结剂的代表性物质，在容易获取这个观点上较佳。
透明电极层用组合物优选相对于透明电极层用组合物中的100质量份的固体成分（透明导电性氧化物颗粒及粘合剂等），含98～50质量份的透明导电性氧化物颗粒。这是因为若超过98质量份则粘结性降低，若不到50质量份则导电性降低。
为了良好成膜，透明电极层用组合物优选包含分散介质。作为分散介质可举出水；或甲醇、乙醇、异丙醇、丁醇等醇类；或丙酮、甲基乙基酮、环己酮、异佛尔酮等酮类；或甲苯、二甲苯、己烷、环己烷等烃类；N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺等酰胺类；或二甲基亚砜等亚砜类；或乙二醇等二醇类；或乙基溶纤剂等乙二醇醚类等。为了获得良好的成膜性，优选分散介质的含量相对于100质量份的透明电极层用组合物为80～99质量份。
透明电极层组合物能够在不违背本发明的目的的范围内，进一步根据需要配合填充剂、应力缓和剂、低阻剂、水溶性纤维素衍生物及其他添加剂等。
透明电极层用组合物能够通过油漆搅拌器、球磨机、砂磨机、离心式磨机、三辊磨等以常用方法混合所希望的成分，并通过分散透明导电性氧化物颗粒及透光性粘合剂等来制造。当然，也能够通过常用的搅拌操作来制造透明电极层用组合物。
接着，通过湿式涂层法将透明电极层用组合物涂布到基板的光电转换层上，并进行半干燥，由此能够制造具有粘结性的透明电极层。
湿式涂层法优选为喷涂法、分涂法、旋涂法、刮涂法、狭缝涂布法、喷墨涂布法、网版印刷法、胶版印刷法或铸模涂布法中的任一个，但不限定于此，能够利用各种方法。
在大气中或氮气或氩等惰性气体气氛中对具有透明电极层用组合物涂膜的基板进行半干燥的工序中，将透明电极层设为能够操作的强度，且在透明电极层用组合物中残留粘附性的条件下进行即可。例如，虽然进行使透明电极层用组合物中的分散介质挥发1/2～2/3左右的半干燥即可，但残留的分散介质可能成为贴合之后产生气泡的原因，因此优选在粘合剂具有粘结性的范围，进行半干燥直至分散介质变少。对透明电极层用组合物涂膜进行半干燥的条件的一例为以30～40℃进行10～30分钟。在此，优选半干燥之后的透明电极层用组合物的厚度为0.03～0.5μm的范围。这是因为若半干燥之后的透明电极层用组合物的厚度不到0.03μm，则在膜的均匀性下降的同时粘结性也下降，若超过0.5μm，则透明性及导电性会下降。
＜（B）类型，透明电极层本身不具有粘附性，但与金属箔等重叠之后，通过加热显现粘结性的情况＞
关于（B）类型的透明电极层，为覆板型薄膜太阳能电池时，预先准备依次形成有透明导电层、光电转换层的基材。并且，通过湿式涂层法将透明电极层用组合物涂布到光电转换层上来形成透明电极层用组合物涂膜之后，通过对该涂膜进行干燥，能够制造透明电极层。在此，除了对该透明电极层用组合物涂膜进行干燥的工序以外，与上述（A）类型的情况相同。对透明电极层用组合物涂膜进行干燥的条件的一例为在惰性气体气氛中，以40～50℃进行5～10分钟。在此，（B）类型中所使用的透明导电性氧化物颗粒与上述（A）类型的情况相同。
作为（B）类型中所使用的透光性粘合剂，若为选自由聚苯乙烯、聚氨酯、聚酰胺及聚甲基丙烯酸甲酯构成的组中的至少1种，则即使对透明电极层进行一次完全固化之后也能够通过加热进行粘结，因此从操作方面考虑为优选。并且，作为透光性粘合剂也优选这些的乳胶型。
《（2）型：透明电极膜的表面形成有粘结层的情况》
透明电极膜含有对透明电极膜赋予导电性的透明导电性氧化物。透明导电性氧化物为选自由铟锡氧化物、锑掺杂氧化锡、铝掺杂氧化锌及镓掺杂氧化锌构成的组中的至少1种。关于该透明电极膜，不仅能够使用使上述（1）型中的（A）类型或（B）类型的透明电极层用组合物干燥及固化的薄膜，还能够使用由溅射、MBE、PLD、蒸镀等真空成膜法或喷雾热解法形成的铟锡氧化物、锑掺杂氧化锡、铝掺杂氧化锌及镓掺杂氧化锌的薄膜。另外，使（1）型中的（A）类型或（B）类型的透明电极层用组合物固化的条件的一例为在大气中或氮气或氩等惰性气体气氛中以130～200℃进行5～60分钟。优选透明电极膜的厚度为0.001～10μm，从透明性、节省资源、工序的观点出发，更优选0.01～0.5μm。并且，优选粘结层的厚度为0.001～1μm。这是为了既具有粘结性，又维持与光电转换层的接触。粘结层能够通过湿式涂层法形成于透明电极膜的表面。
粘结层为选自由硅醇盐的水解物、胶体二氧化硅、聚氨酯、聚酰胺、聚乙酸乙烯酯、聚烯烃、聚乙烯醇及丙烯酸树脂构成的组中的至少1种。
＜（A）类型，通过透明电极膜表面的粘结层本身的粘附性粘结于金属箔等的情况＞
粘结层能够通过湿式涂层法将粘结层用组合物涂布到透明电极膜上来形成粘结层用组合物涂膜之后，通过对该涂膜进行半干燥来制造。作为粘结层用组合物能够使用上述（1）型中的（A）类型的透明电极层用组合物。
＜（B）类型，透明电极膜表面的粘结层本身不具有粘附性，但与金属箔等粘贴之后，通过加热显现粘结性的情况＞
粘结层能够通过湿式涂层法将粘结层用组合物涂布到透明电极膜上来形成粘结层用组合物涂膜之后，对该涂膜进行干燥来制造。作为（B）类型中使用的透光性粘合剂，聚氨酯、聚酰胺、聚乙酸乙烯酯、聚烯烃及聚乙烯醇即使对粘结层进行一次完全固化之后也能够通过加热进行粘结，因此从操作方面考虑为较佳。并且，作为透光性粘合剂也优选这些的乳胶型。
[金属箔、形成于基材上的金属膜]
金属箔是指将通过电镀制造的电解金属及金属轧制成薄板状的金属薄片，作为金属箔可举出银箔、铝箔、铜箔、金箔等。若金属箔的厚度为0.1～50μm，则从操作、成本的观点为优选。
并且，形成于基材上的金属膜是指以电镀及轧制以外的方法在基材上制造的金属制膜，可举出形成于基材上的金属蒸镀膜，或通过溅射法、离子镀法形成于基材上的金属薄膜等。金属蒸镀膜是指在真空条件下对金属进行加热来使其汽化或升华，由此形成于基板的金属薄膜。作为金属膜可举出银蒸镀膜、铝蒸镀膜、铜蒸镀膜、金蒸镀膜、银溅射膜、银离子镀膜等。若金属膜的厚度为0.1～50μm，则从成本观点为优选。作为基材可举出PET薄膜、聚酰亚胺薄膜等。若基材的厚度为50～250μm，则从操作观点为优选。图6示出形成于基材上的金属膜的截面的示意图。如图6所示，形成于基材上的金属膜5具有基材51与形成于该基材上的金属膜50。
并且，若金属箔及形成于基材上的金属膜中，与层叠体贴合的面上形成有透明导电膜，则从基板入射的太阳光中，在固化的透明电极层与透明导电膜的界面反射的光增加。由此，能够提高薄膜太阳能电池的转换效率，因此优选。该透明导电膜与上述（2）型的薄膜太阳能电池用层叠体的透明导电膜相同。
[薄膜太阳能电池的制造方法]
本发明的薄膜太阳能电池的制造方法的特征在于包括如下工序：在依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层的上述薄膜太阳能电池用层叠体的透明电极层上贴合金属箔或形成于基材上的金属膜。图7A至图7C示出表示该金属箔或形成于基材上的金属膜具有透明导电膜时的薄膜太阳能电池的制造方法的一例的示意图。首先，如图7A所示，准备层叠体2和金属箔或形成于基材上的金属膜24，该层叠体2依次具备基板20、透明导电层21、光电转换层22及透明电极层23，金属箔或形成于基材上的金属膜24具有透明导电膜25。接着，如图7B所示，将金属箔或形成于基材上的金属膜24所具有的透明导电膜25粘贴到透明电极层23上之后，对透明电极层23进行加热，由此能够制造如图7C所示的薄膜太阳能电池。对透明电极层23进行加热的条件的一例为，（A）类型或（B）类型时均在大气中或氮气或氩等惰性气体气氛中，以130～200℃进行5～60分钟。
[实施例]
以下，根据实施例对本发明进行详细说明，但本发明不限于此。并且，本发明的评价中使用覆板型薄膜硅太阳能电池，但能够适用本发明的薄膜太阳能电池不限于此。转换效率如下测定。关于电极制作后的评价用薄膜硅太阳能电池，将导线配线到太阳能电池单元的经生产线加工的基板上，使用太阳能模拟装置和数字源表，获得照射AM：1.5、100mW/cm2的光时的I-V（电流-电压）曲线。并且，通过将得到的I-V（电流-电压）曲线中的电流值（I）除以薄膜太阳能电池单元的表面积，求出J-V曲线（电流密度-电压）。在该J-V曲线中，将电压的轴和电流密度的轴设为两边，将连结原点和J-V曲线上的点来画出的长方形的面积成为最大时的面积下的输出设为最大输出密度（mW/cm2），将[最大输出密度（mW/cm2)]/[100（mW/cm2）]×100设为转换效率（%）。在表1～3中示出该些结果。
在实施例1～22中，如图3A所示，首先作为基板10准备在一侧的主表面形成有厚度为50nm的SiO2层（未图示）的玻璃基板。在该SiO2层上作为透明导电层11形成表面具有凹凸纹理且掺杂有F（氟）的厚度为800nm的表面电极层（SnO2膜）。该透明导电层11利用激光加工法进行图案形成从而设为阵列状，并形成将该些相互电连接的配线。接着，利用等离子体CVD法在透明导电层11上形成光电转换层12。在该实施例中，该光电转换层12通过从基板10侧依次层叠由p型a-Si：H（非晶质硅）、i型a-Si：H（非晶质硅）及n型μc-Si：H（微晶硅）构成的膜而获得。利用激光加工法对上述光电转换层12进行图案形成。将其作为已进行成膜的太阳能电池单元利用到实施例所示的薄膜太阳能电池用层叠体的评价中。同样，实施例23～35中，如图7A所示，在基板20上形成透明导电层21、光电转换层22，作为已进行成膜的太阳能电池单元利用到实施例所示的薄膜太阳能电池用层叠体的评价中。
在实施例1～22中，如图3A所示，以表1及表2所示的结构在该已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层12上形成透明电极层13，来制作薄膜太阳能电池用层叠体1。如图3B所示，将通过激光划线或机械划线、蚀刻等施加图案形成的金属箔或形成于基材上的金属膜14粘贴到已形成的透明电极层13上。同样，在实施例23～35中，如图7A所示，以表3所示的结构在已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层22上形成透明电极层23，来制作薄膜太阳能电池用层叠体2。如图7B所示，将在金属箔或形成于基材上的金属膜24上形成的透明导电膜25粘贴到已形成的透明电极层23上。其中，在表1～表3的“粘贴后的处理方法”的列中，“热”表示（A）类型，“热熔”表示（B）类型。
接着，在对太阳能电池单元评价发电效率时，在金属箔或形成于基材上的金属膜上形成加强膜。具体而言，通过铸模涂布装置将加强膜用组合物涂布到已形成金属箔或形成于基材上的金属膜的太阳能电池单元上。并且，以烧成后成为预定膜厚的方式，通过真空干燥从加强膜用涂布膜去除溶剂之后，在热风干燥炉中保持太阳能电池单元，对加强膜用涂布膜进行热固化，从而获得加强膜。
根据需要，通过激光加工法等对该太阳能电池单元的光电转换层、在其上成膜的透明电极层、金属箔或形成于基材上的金属膜及加强膜实施图案形成，从而制作评价用薄膜硅太阳能电池。
＜实施例1＞
对透明电极层、金属箔或形成于基材上的金属膜及加强膜的形成方法进行说明。如下制备用于形成透明电极层的透明电极层用组合物。混合70质量份的作为透明导电性氧化物颗粒的以原子比计Ga／（Ga＋Zn）＝0.02的镓掺杂氧化锌（GZO）粉末和作为分散介质的异丙醇，从而将整体设为100质量份。对该混合物使用0.3mm直径的氧化锆珠，使戴诺磨（卧式珠磨机）运转2小时，从而使混合物中的GZO粉末分散。将在该分散液中以质量比计GZO粉末:聚苯乙烯=7:3的方式混合作为粘合剂的聚苯乙烯。并且，使用乙醇以GZO粉末相对于透明电极层用组合物100质量份，成为2质量份的方式来稀释分散液，获得透明电极层用组合物。通过铸模涂布装置将以热处理后的膜厚成为50nm的方式制备的该透明电极层用组合物涂布于已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层上，并进行干燥，由此形成透明电极层。另一方面，通过溅射法将作为金属膜的银薄膜形成于用作基材的厚度为100μm的PET薄膜（延伸薄膜，耐热：200℃）上，通过机械划线对该银薄膜施加图案形成。透明电极层上粘贴形成于PET薄膜上的银薄膜之后，以180℃进行10分钟热处理，由此将形成于PET薄膜上的银薄膜贴合于透明电极层。接着，通过铸模涂布装置以热处理后的膜厚成为1μm的方式将硅溶胶凝胶（三菱综合材料株式会社制的SB-10A）涂布于PET薄膜上，以120℃进行10分钟热处理，来形成加强膜。
＜实施例2～14＞
除了表1所示的条件以外，以与实施例1相同的方法进行试验。其中，作为在实施例5等中使用且含有硅醇盐的水解物的硅溶胶凝胶，使用三菱综合材料株式会社制的SB-10A。并且，在实施例7等中使用的湿式涂层法中，使用平均粒径为0.03μm的Ag胶体分散于乙醇溶剂的Ag纳米墨水。所使用的Ag纳米墨水的组合为10质量份的Ag胶体和90质量份的乙醇。另外，表1的透明导电性氧化物颗粒的比例（固体成分中的透明导电性氧化物颗粒单位为质量%）表示{(透明导电性氧化物颗粒的质量)/[(透明导电性氧化物颗粒的质量)+(粘合剂的质量)]×100}。另外，实施例6、11、13的粘结层通过进行干燥来制作，而实施例2～5、7～10、12、14的粘结层通过进行半干燥来制作。
＜实施例15＞
对透明电极层、金属箔或形成于基材上的金属膜及加强膜的形成方法进行说明。通过分子束外延法（MBE）使用以原子比计Sn/（Sn+In）=0.05的铟锡氧化物（ITO）靶在已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层上作为透明电极膜成膜ITO薄膜。通过铸模涂布装置将聚酰胺涂布到已成膜的透明电极膜上使其干燥，从而形成粘结层。另一方面，通过溅射法将作为金属膜的钛薄膜形成于用作基材的厚度为100μm的PET薄膜（延伸薄膜，耐热：200℃）上，通过激光划线对该钛薄膜施加图案形成。在粘结层上粘贴形成于PET薄膜上的钛薄膜之后，以180℃进行5分钟热处理，由此将形成于PET薄膜上的钛薄膜贴合于透明电极层。接着，通过铸模涂布装置以热处理后的膜厚成为1μm的方式将甲基纤维素涂布于PET薄膜上，以120℃进行10分钟热处理，来形成加强膜。
＜实施例16～22＞
除了表2所示的条件以外，以与实施例15相同的方法进行试验。其中，作为实施例16等中使用的硅溶胶凝胶，使用三菱综合材料株式会社制的SB-10A。并且，在实施例18等中使用的湿式涂层法中，使用平均粒径为0.03μm的Ag胶体分散于乙醇溶剂的Ag纳米墨水。所使用的Ag纳米墨水的组合为10质量份的Ag胶体和90质量份的乙醇。实施例19和21的粘结层通过进行干燥来制作，而实施例16～18、20、22的粘结层通过进行半干燥来制作。
＜实施例23＞
对透明电极层、金属箔或形成于基材上的金属膜及加强膜的形成方法进行说明。通过溅射法将作为金属膜的钛薄膜形成于用作基材的厚度为100μm的PET薄膜（延伸薄膜，耐热：200℃）上。通过溅射使用以原子比计Sn/（Sn+In）=0.05的ITO靶在已形成的钛薄膜上作为透明导电膜成膜ITO薄膜，通过激光划线对该ITO薄膜施加图案形成。另一方面，通过溅射法使用以原子比计Sn/（Sn+In）=0.05的ITO靶在已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层上形成透明电极膜。通过铸模涂布装置将聚酰胺涂布到已形成的透明电极膜上使其干燥，从而形成粘结层。将在形成于上述PET薄膜上的钛薄膜上成膜的ITO薄膜粘贴到该粘结层上之后，以180℃进行5分钟热处理，由此将形成于PET薄膜上的钛薄膜贴合于粘结层。接着，通过铸模涂布装置以热处理后的膜厚成为1μm的方式将甲基纤维素涂布于PET薄膜上，以120℃进行10分钟热处理，来形成加强膜。
＜实施例24～35＞
除了表3所示的条件以外，以与实施例23相同的方法进行试验。其中，作为实施例25等中使用的硅溶胶凝胶，使用三菱综合材料株式会社制的SB-10A。并且，在实施例30等中使用的湿式涂层法中，使用平均粒径为0.03μm的Ag胶体分散于乙醇溶剂的Ag纳米墨水。所使用的Ag纳米墨水的组合为10质量份的Ag胶体和90质量份的乙醇。实施例24、31、33及34的粘结层通过进行干燥来制作，而实施例25～30、32、35的粘结层通过进行半干燥来制作。
＜比较例1＞
使用涂布型背面电极来代替透明电极层和金属箔等。对涂布型背面电极的形成方法进行说明。该涂布型背面电极由透明导电膜和反射电极层构成。首先如下制备用于形成背面侧的透明导电膜的透明导电膜用组合物。混合1.0质量份的作为透明导电性氧化物颗粒的以原子比计Sn/（Sn+In）=0.1且平均粒径为0.03μm的ITO粉末、0.05质量份的作为透光性粘合剂的硅溶胶凝胶（三菱综合材料株式会社制的SB-10A）及98.95质量份的作为分散介质的乙醇，从而将整体设为100质量份。
对该混合物使用0.3mm直径的氧化锆珠，使戴诺磨（卧式珠磨机）运转2小时，从而使混合物中的微小颗粒分散，来得到透明导电膜用组合物。
接着，通过旋涂法将制备的透明导电膜用组合物以烧成后的膜厚成为80nm的方式涂布于已进行成膜的太阳能电池单元的光电转换层上，以200℃对该涂膜进行30分钟烧粘，由此形成透明导电膜。烧成后的膜厚通过SEM对截面进行拍摄而得的照片来测定。关于进行烧成来获得的透明导电膜的微透明导电性氧化物颗粒与透光性粘合剂的比例，透明导电性氧化物颗粒/透光性粘合剂之比为2/1。另外，关于烧粘时的温度，测定10cm边长的玻璃板的边的4点的温度，并将条件设为平均值在设定温度的±5℃内。
并且，通过旋涂法，以烧成后的膜厚成为200nm的方式将Ag纳米墨水涂布到已形成的透明导电膜上，以200℃对涂膜进行30分钟的烧粘，由此形成导电性反射膜。另外，所使用的Ag纳米墨水为平均粒径为0.03μm的Ag胶体分散于乙醇溶剂的纳米墨水，其组成为10质量份的Ag胶体和90质量份的乙醇。通过铸模涂布装置以热处理后的膜厚成为1μm的方式将硅溶胶凝胶（三菱综合材料株式会社制的SB-10A）涂布于导电性反射膜层上，以120℃进行10分钟热处理，来形成加强膜。
如从表1～3明确可知，实施例1～35中，转换效率均较高为8.2～9.8%。与此相比，在比较例1中即使通过比实施例1～35更复杂的工序制作，转换效率仍低于实施例1～35。认为由于实施例1～35中缩短制造工序中的热处理过程且进行低温化，因此转换效率较高。
如上，为了进行薄膜太阳能电池的制造工序的简化及效率化，通过使用本发明的薄膜太阳能电池用层叠体，能够将作为导电性反射膜的金属箔或形成于基材上的金属膜贴合于透明电极层，进而能够提高薄膜太阳能电池的转换效率。

Claims (3)

1.一种薄膜太阳能电池用层叠体，其依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层，其中，
通过湿式涂层法将100质量份的透明电极层用组合物与80～99质量份的分散介质的混合物涂布到所述光电转换层上之后，在30～40℃用10～30分钟使分散介质挥发1/2～2/3而进行半干燥，由此形成所述透明电极层，
所述透明电极层用组合物含有：选自铟锡氧化物颗粒、锑掺杂氧化锡颗粒、铝掺杂氧化锌颗粒及镓掺杂氧化锌颗粒中的至少1种透明导电性氧化物颗粒；及选自硅醇盐的水解物及胶体二氧化硅中的至少1种透光性粘合剂，
所述透明电极层具有能够通过施加外力来贴合金属箔或形成于基材上的金属膜的粘结性，
即使去除所述外力，通过施加所述外力来贴合的所述金属箔或所述金属膜也不会从所述透明电极层剥离。
2.一种薄膜太阳能电池的制造方法，该薄膜太阳能电池具备权利要求1所述的薄膜太阳能电池用层叠体，该薄膜太阳能电池用层叠体依次具备基板、透明导电层、光电转换层及透明电极层，该薄膜太阳能电池的制造方法的特征在于，包括：
通过湿式涂层法将透明电极层用组合物涂布到所述光电转换层上来形成涂膜的工序；
通过对所述涂膜进行半干燥，制造具有粘结性的所述透明电极层的工序；及
将金属箔或形成于基材上的金属膜通过施加外力来贴合于所述透明电极层上的工序，
即使去除所述外力，通过施加所述外力来贴合的所述金属箔或所述金属膜也不会从所述透明电极层剥离。
3.一种薄膜太阳能电池，其包含权利要求1所述的薄膜太阳能电池用层叠体。
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