CN103329333A - 非水电解液充电电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种能够提高低温下的输入输出特性的非水电解液充电电池。非水电解液充电电池的电池要素（10）具有正极构件（11）、负极构件（12）以及非水电解液。负极构件（12）包含易石墨化碳。对于100重量份的所述非水电解液，添加0.5重量份以上1.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯、以及0.5重量份以上1.0重量份以下的二氟双(草酸根合)磷酸锂，或者添加总量为0.5重量份以上2.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂。

Description

非水电解液充电电池
技术领域
本发明一般涉及非水电解液充电电池，尤其涉及改善了低温下的输入输出特性的非水电解液充电电池。
背景技术
一直以来，非水电解液充电电池中，一般例如使用在碳酸亚乙酯、碳酸二甲酯等非水溶媒中使作为电解质盐的六氟磷酸锂等锂盐溶解而得到的非水电解液，使用锂过渡金属复合氧化物作为正极活性物质，使用碳材料作为负极活性物质。另外，在这样的非水电解液充电电池中，建议以两种以上的非水溶媒的混合物形态来使用。
例如，在日本特开2009-206072号公告（以下称为专利文献1）建议的锂充电电池的电解质盐溶解用溶媒中，含有从由含氟醚类、含氟酯类以及含氟链状碳酸酯构成的组中选出的至少一种氟类溶媒和1，2-二烷基-1，2二氟碳酸亚乙酯。另外，专利文献1中记载了通过使用上述溶媒，起到了提高电解液阻燃性的作用，进一步能够获得提高电池的倍率特性等效果。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2009-206072号公报
发明内容
然而，本发明的发明人对专利文献1所建议的包含含氟类溶媒的电解液进行了各种研究，结果发现如果仅使用包含含氟类溶媒的电解液，则对于改善电池的低温特性而言，并不充分。尤其发现了，在低温下电解液的导电率会降低，由此电池单元的内阻会增大。因而，低温下电池的输入输出特性会降低。本发明正是为了解决上述问题而提出。
因此，本发明的目的在于提供一种能够提高低温下的输入输出特性的非水电解液充电电池。
根据本发明一个方面的非水电解液充电电池具有正极、负极以及非水电解液。负极包含易石墨化碳。对于100重量份的非水电解液，添加0.5重量份以上1.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯以及0.5重量份以上1.0重量份以下的二氟双(草酸根合)磷酸锂。
根据本发明另一个方面的非水电解液充电电池具有正极、负极以及非水电解液。负极包含易石墨化碳。对于100重量份的非水电解液，添加总量为0.5重量份以上2.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂。
本发明的非水电解液充电电池中，由于在非水电解液中添加了特定量的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂，因此能够降低低温下的直流电阻（DCR）。由此，能够提高低温下非水电解液充电电池的输入输出特性。
附图说明
图1是表示在本发明的实施例中制成的非水电解液充电电池的外观的平面图。
图2简略地示出了收纳在图1所示的非水电解液充电电池的外壳部件中的电池要素的结构，是放大显示沿图1中II-II线的方向观察到的截面的部分截面图。
图3简略地示出了收纳在图1所示的非水电解液充电电池的外壳部件中的电池要素的结构，是放大显示沿图1中III-III线的方向观察到的截面的部分截面图。
具体实施方式
本发明人对使用包含含氟类溶媒的电解液时、能够降低低温下直流电阻的结构反复进行了各种研究。结果发现，对于本发明的非水电解液充电电池，若具备正极、负极和非水电解液的非水电解液充电电池具有以下特征，则能够降低低温下的直流电阻。本发明基于本发明人的上述发现而完成。
本发明的非水电解液充电电池中，负极包含易石墨化碳，对于100重量份的非水电解液，添加0.5重量份以上1.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯、以及0.5重量份以上1.0重量份以下的二氟双(草酸根合)磷酸锂，或者添加总量为0.5重量份以上2.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂。
如上所述，由于在非水电解液中添加了特定量的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂，从而能够降低低温下的直流电阻（DCR）。由此，能够提高低温下非水电解液充电电池的输入输出特性。
另外，可以认为通过在非水电解液中添加氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂，在上述添加物和溶媒之间会发生特异性相互作用，能够降低非水电解液的表面张力。因此，提高了非水电解液相对于电极表面的浸润性。
另外，由于负极包含易石墨化碳（软碳），因此非水电解液渗透至负极内部。由此，增大了非水电解液和负极之间分界面上的反应面积。因而，能够增加反应活性点，减小界面电阻。而且，由于负极包含易石墨化碳，也能够降低电阻，提高输出特性。
本发明的一个实施方式中，非水电解液充电电池具有正极、负极以及将电解液溶解在非水溶媒中得到的非水类电解液。
作为上述非水溶媒，可以使用在碳酸亚乙酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）等环状碳酸酯中加入作为低粘性溶媒的碳酸二甲酯（DMC）、碳酸甲乙酯（EMC）、碳酸二乙酯（DEC）等低级链状碳酸酯后得到的非水溶媒。
另外，作为上述电解质盐，可以单独使用ＬｉＰＦ6、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＮ（ＳＯ2Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｉＦ6等，或者也可以组合2种以上使用。在它们之中，从氧化稳定性的角度考虑，尤其希望使用ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4作为电解质盐。较佳地，在非水溶媒中以0.1mol/L～3.0mol/L的浓度溶解这样的电解质盐来进行使用，更佳地，在非水溶媒中以0.5mol/L～2.0mol/L的浓度溶解这样的电解质盐来进行使用。例如，在非水溶媒中溶解ＬｉＰＦ6，并使浓度为1.0mol/L来进行使用。
本发明的一个实施方式中，非水电解液充电电池的正极和负极被配置成间隔着隔离物交替层叠。电池要素的结构如下：可以是由多个长方形的正极、多个长方形的隔离物以及多个长方形的负极的层叠体所构成，也就是由所谓的平版结构的层叠体；也可以是由长条状的隔离物弯折多次，将长方形的正极和长方形的负极交替夹入其间所构成。另外，电池要素的结构也可以采用卷绕长条状的正极、长条状的隔离物以及长条状的负极而成的卷绕型结构。以下的实施例中，电池要素的结构采用平版结构的层叠体。
正极上，在正极集电体的两面形成有包含正极活性物质、导电剂和粘接剂的正极复合材料层。作为一个例子，正极集电体由铝构成。正极活性物质能够使用钴酸锂复合氧化物、锰酸锂复合氧化物、镍酸锂复合氧化物、锂镍锰钴复合氧化物、锂锰镍复合氧化物、锂锰钴复合氧化物、及锂镍钴复合氧化物等。而且，正极活性物质也可以是混合了上述材料的材料。正极活性物质也可以是所谓的LiFePO4的橄榄石类材料。正极的导电剂可以使用碳等。作为粘接正极活性物质和导电剂的粘接剂，可以使用聚偏氟乙烯（PVDF）或者聚酰胺酰亚胺（PAI）。
而负极上，在负极集电体的两面形成有包含负极活性物质和粘接剂的负极复合材料层。作为一个例子，负极集电体由铝或者铜构成，负极活性物质由易石墨化碳（软碳）构成。作为粘接负极活性物质的粘接剂，可以使用聚偏氟乙烯或者聚酰胺酰亚胺。
作为隔离物，并没有特别的限定，能够使用一直以来公知的隔离物。此外，在本发明中，隔离物并不应该是由其名称所限定，也可使用具有作为隔离物的功能（作用）的固体电解质或凝胶状电介质来代替隔离物。另外，还可以使用含有氧化铝、氧化锆等无机材料的隔离物。例如，隔离物可以使用包含聚丙烯和/或聚乙烯的多孔质膜。
接着，对本发明的实施例进行具体说明。此外，下面所示的实施例是一个示例，本发明并不限于下述实施例。
实施例
使用如下所述制成的正极、负极以及非水电解液，通过使水电解液中氟代碳酸乙烯酯和二氟双(草酸根合)磷酸锂的添加量不同，来制成实施例和比较例的非水电解液充电电池。
（实施例1）
（正极的制作）
对于作为正极活性物质的以组成式LiNi0.33Mn0.33CO0.33O2表示的锂镍锰钴复合氧化物、作为导电剂的碳粉、和作为粘接剂的聚偏氟乙烯，将其以88：6：6的质量比例进行调配，并与N-甲基-2-吡咯烷酮混炼，从而制成正极复合材料浆料。在作为正极集电体的铝箔的两面涂布该正极复合材料浆料，使得干燥后单个面上每单位面积的正极复合材料量为23.1mg/cm2，在130℃的温度下加热干燥。利用辊压机对得到的正极材料进行轧制，切断轧制后的正极材料，制成长方形的正极构件。
（负极的制作）
对于作为负极活性物质的软碳、作为粘接剂的聚偏氟乙烯，将其以90：10的质量比例调配，并与N-甲基-2-吡咯烷酮混炼，从而制成负极复合材料浆料。在作为负极集电体的铜箔的两面涂布该负极复合材料浆料，使得干燥后单个面上每单位面积的负极复合材料量为15.3mg/cm2，在130℃的温度下加热干燥。利用辊压机对得到的负极材料进行轧制，切断轧制后的负极材料，制成长方形的负极构件。
（非水电解液的制作）
使用将碳酸亚乙酯、碳酸甲乙酯、和碳酸二甲酯按照1:1:1的体积比例混合而成的混合溶媒作为非水溶媒，将作为电解质盐的LiPF6溶解在该混合溶媒中，并使浓度为1mol/L，从而制成非水电解液。
对于100重量份的该非水电解液，添加0.5重量份的二氟双(草酸根合)磷酸锂以及0.5重量份的氟代碳酸乙烯酯。
（电池的制作）
如图2和图3所示，在如上所述制成的多个长方形的正极构件11和负极构件12之间，交替地夹入多个长方形的隔离物13，从而制成电池要素（发电要素）10，所述隔离物13由具有锂离子渗透性的聚丙烯以及聚乙烯的多孔膜构成。如图1所示，将电池要素10容纳在外壳材料20的内部，该外壳材料20由包含铝作为中间层的层叠薄膜构成。在从多个正极构件11露出的正极集电体上安装正极端子30，并如图3所示在从多个负极构件12露出的负极集电体41上安装负极端子40，使它们从外壳材料20的内部延伸至外部。具体而言，通过剥离位于从长方形的正极构件11的一个端部的正极复合材料层，从而使得正极集电体的部分表面露出。在露出的正极集电体的这部分表面上，通过超声波焊接作为正极端子30的铝片，从而制成正极。通过剥离位于长方形的负极构件12的一个端部的负极复合材料层，从而使得负极集电体41（图3）的部分表面露出。在露出的负极集电体41的这部分表面上，通过超声波焊接作为负极端子40的铜片，从而制成负极。然后，将如上所述制成的非水电解液注入外壳材料20内部之后，密封外壳材料20的开口部，由此制成实施例1的非水电解液充电电池100。
(电容的测定)
将1C的电流值设为3A，在25℃的温度下，以0.2C的电流值充电至4.2V电压之后，再将电压维持在4.2V的同时，使充电电流减少至0.02C的电流值，来进行恒压充电。然后，停止10分钟之后，以0.2C的电流值放电至2.5V电压，测定放电容量。放电容量为3.0～3.1Ah。
（开路电压-充电深度的测定）
在25℃的温度下，预先以0.2C的电流值放电至2.5V电压，调整电压。然后，以0.2C的电流值充电至2.84V电压，一边维持该电压，一边使充电电流减少至0.02C的电流值，来进行恒压充电。充电后，停止20分钟，然后测定开路电压（OCV）。以该OCV作为起点，在3.18V、3.52V、3.86V、4.20V的OCV下实施充电、停止、电压测定这一连串过程，根据各自的充电容量，算出累积充电容量，根据下式，算出充电深度（SOC）。
SOC=（至各电压的累积充电容量）/（至4.2V的累积充电容量）
另外，相对于SOC，以上述5个OCV绘制曲线，求出SOC-OCV近似曲线，根据该近似曲线，确定SOC为50%时的OCV。
（直流电阻的测定）
-20℃的温度下放置4小时之后，在-20℃的温度下以1C的电流值进行恒流充电,直至SOC为50%时的OCV。然后，将充电电流减少至0.05C的电流值，进行恒压充电。然后，以0.6A、3A、9A、15A、30A的各种电流值进行10秒钟的脉冲充放电。相对于电流值，以各电流值进行10秒钟的脉冲充放电之后的电压值绘制曲线，求出电流-电压近似直线，将其斜率作为直流电阻（DCR）。充电-放电之间，停止10分钟。
（实施例2）
如下制成实施例2的非水电解液充电电池100：除了对于100重量份的非水电解液，添加1重量份的二氟双(草酸根合)磷酸锂以及0.5重量份的氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（实施例3）
如下制成实施例3的非水电解液充电电池100：除了对于100重量份的非水电解液，添加0.5重量份的二氟双(草酸根合)磷酸锂以及1重量份的氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（实施例4）
如下制成实施例4的非水电解液充电电池100：除了对于100重量份的非水电解液，添加1重量份的二氟双(草酸根合)磷酸锂以及1重量份的氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（比较例1）
如下制成比较例1的非水电解液充电电池100：除了不添加二氟双(草酸根合)磷酸锂，并且对于100重量份的非水电解液，添加0.5重量份的氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（比较例2）
如下制成比较例2的非水电解液充电电池100：除了不添加二氟双(草酸根合)磷酸锂，并且对于100重量份的非水电解液，添加1重量份的氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（比较例3）
如下制成比较例3的非水电解液充电电池100：除了对于100重量份的非水电解液，添加0.5重量份的二氟双(草酸根合)磷酸锂，并且不添加氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
（比较例4）
如下制成比较例4的非水电解液充电电池100：除了对于非水电解液，不添加二氟双(草酸根合)磷酸锂和氟代碳酸乙烯酯之外，其它都与实施例1相同。与实施例1相同地求出OCV和DCR。
表1中示出了如上所述获得的OCV和DCR。
[表1]
Figure BDA00003561395100091
如表1所示，可见实施例1～4的非水电解液充电电池100与比较例1～4的非水电解液充电电池相比，在-20℃的低温下，呈现较低的DCR。由此可知，本发明的实施例能够提高低温下非水电解液充电电池的输入输出特性。另外可以确认，实施例1～4的非水电解液充电电池100与比较例1～4的非水电解液充电电池相比，提高了非水电解液相对于电极表面的浸润性。
应该认为：以上公开的实施方式及实施例均为示例，并不起到限定的作用。本发明的范围并非上述实施方式及实施例，而由权利要求所示，与权利要求同等含义及范围内的所有修改及变形均包含在内。
工业上的实用性
能够提供一种能提高低温下的输入输出特性的非水电解液充电电池。
标号说明
100：非水电解液充电电池
10：电池要素
11：正极构件
12：负极构件
13：隔离物
20：外壳材料

Claims (2)

1.一种非水电解液充电电池，所述非水电解液充电电池具有正极、负极以及非水电解液，其特征在于，
所述负极包含易石墨化碳，
对于100重量份的所述非水电解液，添加0.5重量份以上1.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯、以及0.5重量份以上1.0重量份以下的二氟双(草酸根合)磷酸锂。
2.一种非水电解液充电电池，所述非水电解液充电电池具有正极、负极以及非水电解液，其特征在于，
所述负极包含易石墨化碳，
对于100重量份的所述非水电解液，添加总量为0.5重量份以上2.0重量份以下的氟代碳酸乙烯酯以及二氟双(草酸根合)磷酸锂。
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