CN103301853B - 一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂及制备与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂及制备与应用，属于空气净化领域。去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂的制备方法包括如下步骤：将金属氧化物或氢氧化物加入到氯金酸溶液中，搅拌或震荡，离心，将固体物洗涤至无残留氯离子后，干燥，即得到去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂。本发明制备方法不需要额外加入沉淀剂，也不用控制pH和升高体系温度，金吸附在金属氧化物或氢氧化物载体表面，利用率高，载体选择范围广。本发明方法制备的金催化剂对一氧化碳、甲醛和乙烯的催化氧化活性高，可应用于空气净化。
Description
技术领域
本发明属于空气净化技术领域，涉及一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂及制备与应用。
背景技术
室内空气中的一氧化碳和甲醛等污染物对人体健康有很大的负面影响，利用高效催化剂在低温和常温下将一氧化碳和甲醛进行催化氧化是一种常用的空气净化方法。此外，在用于蔬菜和水果保鲜的冷库中，蔬果产生的痕量乙烯气体往往对其自身起到催熟作用，促进了其腐败变质，利用高效低温催化剂将乙烯氧化成二氧化碳和水可以提高保鲜效果。
研究表明，金催化剂对一氧化碳、甲醛和乙烯具有较好的低温催化氧化活性，而过渡金属氧化物是常用的金催化剂的载体之一。由于金只在以一定粒径的纳米颗粒的形式存在的情况下才有较高的活性，一般来说，对催化剂的制备条件和制备过程有较高的要求。常用的过渡金属氧化物负载型金催化剂的制备方法有共沉淀法和沉积沉淀法。
共沉淀法指的是将铁盐和氯金酸混合溶解，加入沉淀剂，形成氢氧化铁和氢氧化金的混合物沉淀，通过沉淀分离、干燥及活化处理后得到催化剂。例如，文献CN1579621A中将氯金酸和金属盐混合溶液滴加到碱溶液中，或将碱溶液滴加到氯金酸或金属盐混合溶液中，将得到的沉淀分离和活化处理后得到催化剂。共沉淀法的缺点是容易将金包埋在氧化铁载体中，从而造成金的利用率低。
沉积沉淀法是将金属氧化物载体分散到氯金酸的水溶液中，在充分搅拌的条件下，加入碱性物质，控制一定的温度和pH值，使金沉积在载体表面上，随后进行分离、干燥及活化处理后得到催化剂。例如，文献CN1132683C中将氧化物载体分散到氯金酸溶液中，在连续搅拌下滴加碱溶液，控制pH值为4.5-8.5，金沉淀下来，得到催化剂。沉积沉淀法的缺点在于条件不容易控制，重现性往往较差，相当一部分金在溶液中成核生长，而不是沉积在载体表面。
共沉淀法和沉积沉淀法一般都需要在一定气氛和温度下焙烧样品，或者经过还原处理，才能实现催化剂活化，处理过程比较复杂。
发明内容
本发明的首要目的在于克服现有技术的缺点与不足，提供一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂的制备方法，该方法以金属氧化物或氢氧化物作为金催化剂的载体，通过简单的吸附作用，将金负载在载体上，合成高活性催化剂。
本发明的另一目的在于提供通过上述方法制备得到的去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂。
本发明的再一目的在于提供上述金催化剂的应用。
本发明的目的通过下述技术方案实现：
一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂的制备方法，包括如下步骤：将金属氧化物或氢氧化物加入到氯金酸溶液中，搅拌或震荡，离心，将固体物洗涤至无残留氯离子后，干燥，即得到用于去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂。
所述的金属氧化物或氢氧化物优选为铁、锰、钴、铜、镍、锌、钛、锆或铈的氧化物或氢氧化物。
所述的氯金酸溶液中的金与金属氧化物或氢氧化物的质量比优选为0.5:100～7:100。
所述的搅拌或震荡的时间优选为5～100小时。
所述的洗涤优选为用纯水洗涤。
上述方法通过搅拌或震荡足够长时间后，金属氧化物或氢氧化物在氯金酸溶液中的表面酸碱反应及表面配位作用使溶液的pH值逐渐升高，氯金酸逐渐水解形成胶体粒子，吸附在金属氧化物或氢氧化物表面；该方法在吸附、洗涤、干燥之后，无需进一步活化处理，即可得到催化剂。
一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂，通过上述方法制备得到。
上述去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂在空气净化中的应用；进一步的，所述的金催化剂在去除空气中的一氧化碳、甲醛和/或乙烯中的应用。
本发明相对于现有技术具有如下优点和效果：
（1）金吸附在金属氧化物或氢氧化物载体表面，利用率高；
（2）不需要额外加入沉淀剂；
（3）不需要刻意控制合成体系的pH值，也不需要升高体系的温度；
（4）不需要额外的催化剂活化过程；
（5）该方法可适用于多种金属氧化物和氢氧化物，载体选择范围广。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.25mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gFe2O3，室温下在摇床上连续振荡21小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/Fe2O3。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/Fe2O3催化剂在25℃时对CO的转化率为100%，在-20℃时对CO的转化率为80%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Fe2O3催化剂在25℃时对甲醛的转化率为85%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Fe2O3催化剂在5℃时对乙烯的转化率为80%以上。
实施例2
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.7mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gFe(OH)3，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌40小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/Fe(OH)3。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/Fe(OH)3催化剂在25℃时对CO的转化率为100%，在-20℃时对CO的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Fe(OH)3催化剂在25℃时对甲醛的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Fe(OH)3催化剂在5℃时对乙烯的转化率为80%以上。
实施例3
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.4mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gCo3O4，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌5小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/Co3O4。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/Co3O4催化剂在25℃时对CO的转化率为100%，在-20℃时对CO的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Co3O4催化剂在25℃时对甲醛的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Co3O4催化剂在5℃时对乙烯的转化率为100%。
实施例4
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.05mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gTiO2，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌50小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/TiO2。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/TiO2催化剂在25℃时对CO的转化率为90%以上，在-20℃时对CO的转化率为60%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/TiO2催化剂在25℃时对甲醛的转化率为80%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/TiO2催化剂在5℃时对乙烯的转化率为70%以上。
实施例5
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.7mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gMnO2，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌100小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/MnO2。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/MnO2催化剂在25℃时对CO的转化率为80%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/MnO2催化剂在25℃时对甲醛的转化率为70%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/MnO2催化剂在5℃时对乙烯的转化率为70%以上。
实施例6
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.15mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gNiO，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌15小时，离心，将固体物用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/NiO。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/NiO催化剂在25℃时对CO的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/NiO催化剂在25℃时对甲醛的转化率为70%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/NiO催化剂在5℃时对乙烯的转化率为70%以上。
实施例7
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.15mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gCeO2，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌80小时，离心，将沉淀用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/CeO2。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/CeO2催化剂在25℃时对CO的转化率为90%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/CeO2催化剂在25℃时对甲醛的转化率为80%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/CeO2催化剂在5℃时对乙烯的转化率为80%以上。
实施例8
将50mLHAuCl4溶液（金的浓度为0.15mg/mL）置于具塞锥形瓶中，然后加入0.5gCu(OH)2，室温下在摇床上振荡或在磁力搅拌器上搅拌30小时，离心，将沉淀用纯水洗涤至无残留氯离子，然后100℃下烘干，得到催化剂Au/Cu(OH)2。
在空速为6000h-1，CO体积浓度为1%，平衡气为空气的条件下，Au/Cu(OH)2催化剂在25℃时对CO的转化率为70%以上；在空速为6000h-1，甲醛浓度为100ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Cu(OH)2催化剂在25℃时对甲醛的转化率为60%以上；在空速为6000h-1，乙烯浓度为5ppm，平衡气为空气的条件下，Au/Cu(OH)2催化剂在5℃时对乙烯的转化率为60%以上。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (3)
1.一种去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂的制备方法，其特征在于包括如下步骤：将金属氧化物或氢氧化物加入到氯金酸溶液中，搅拌或震荡5～100小时，离心，将固体物洗涤至无残留氯离子后，干燥，即得到去除一氧化碳、甲醛和乙烯的金催化剂；所述的氯金酸溶液中的金与金属氧化物或氢氧化物的质量比为0.5:100～7:100。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述的金属氧化物或氢氧化物为铁、锰、钴、铜、镍、锌、钛、锆或铈的氧化物或氢氧化物。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述的洗涤为用纯水洗涤。
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