CN103209834B - 成形体、其制造方法、电子装置用构件以及电子装置 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种成形体、其制造方法、包含前述成形体的电子装置用构件、以及具备前述电子装置用构件的电子装置，所述成形体的特征在于，其为基材层、底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，前述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV；前述阻气层是(I)向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚硅烷系化合物以及聚碳硅烷系化合物中的至少1种的高分子层中注入离子而得到的层，或者是如下层：(II)所述层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
Description
技术领域
本发明涉及成形体、其制造方法、包含该成形体的电子装置用构件、以及具备该电子装置用构件的电子装置。
背景技术
近年来，对于图像显示装置而言，尝试了用合成树脂片材代替玻璃基板来制造柔性显示器。然而，合成树脂片材与玻璃相比，具有水蒸气等气体容易透过或表面平滑性低等问题，实用化方面存在较多问题。
为了解决这种问题，专利文献1、2中提出了在合成树脂片材上设置平滑层、进而层叠阻气性的无机化合物膜而成的阻气性片材。
然而，这些文献中记载的阻气性片材存在如下问题：平滑层与成为阻气层、电极材料的无机材料层之间的层间密合性差，必须在各层间设置用于提高层间密合性的功能性薄膜，所得阻气性片材的膜变厚，随之工序数多。
另外，专利文献3中公开了在膜的至少一面上形成聚硅氮烷膜并对该聚硅氮烷膜实施等离子体处理，从而制造阻气性膜的方法。然而，该方法存在不将阻气层的厚度控制为微米数量级就无法表现出充分的阻气性能的问题。例如记载了：若将阻气层的厚度制成0.1μm，则水蒸气透过率为0.50g/m2/天。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2003-154596号公报
专利文献2：日本特开2006-264118号公报(US2006232735 A1)
专利文献3：日本特开2007-237588号公报。
发明内容
发明要解决的问题
本发明是鉴于上述现有技术而进行的，其课题在于，提供层间密合性和阻气性优异的成形体、其制造方法、包含该成形体的电子装置用构件、以及具备该电子装置用构件的电子装置。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题而进行了深入研究，结果发现，下述成形体的层间密合性和阻气性优异，所述成形体为基材层、底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，前述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，
前述阻气层是向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚硅烷系化合物、以及聚碳硅烷系化合物中的至少1种的高分子层中注入离子而得到的层；或者是如下层：所述层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
另外发现，这种成形体可以通过在表面形成有底漆层的基材的前述底漆层上，形成包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少一种的高分子层后，并向高分子层的表面部注入离子，从而简便且高效地制造；所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，从而完成了本发明。
由此，根据本发明，提供下述(1)~(8)的成形体、(9)~(11)的成形体的制造方法、(12)的电子装置用构件以及(13)电子装置。
(1)成形体，其特征在于，其为基材层、底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，前述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，
前述阻气层是向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚硅烷系化合物、以及聚碳硅烷系化合物中的至少1种的高分子层中注入离子而得到的层。
(2)成形体，其特征在于，其为基材层、包含含硅化合物的底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，前述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，前述阻气层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
(3)根据(2)所述的成形体，其特征在于，前述阻气层为向包含聚硅氮烷系化合物的层注入离子而得到的层。
(4)根据(1)或(2)所述的成形体，其特征在于，从前述底漆层的、与前述阻气层侧的层分界部至深度方向10nm的区域中，相对于碳原子、氧原子以及硅原子的总存在量，碳原子的存在比率为5.0~65.0%、氧原子的存在比率为25.0~70.0%、硅原子的存在比率为3.0~30.0%。
(5)根据(1)或(2)所述的成形体，其特征在于，前述聚硅氮烷系化合物为全氢聚硅氮烷。
(6)根据(1)或(2)所述的成形体，其特征在于，前述离子是将选自氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙以及氪中的至少一种气体离子化而成的。
(7)根据(1)或(2)所述的成形体，其特征在于，前述离子的注入是利用等离子体离子注入法而进行的。
(8)根据(1)或(2)所述的成形体，其特征在于，40℃、相对湿度为90%的气氛下的水蒸气透过率低于0.50g/m2/天。
(9)成形体的制造方法，其为前述(1)所述的成形体的制造方法，其具备下述工序：在基材上形成底漆层的工序，所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV；在前述底漆层上形成包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少一种的高分子层的工序；以及通过向前述高分子层的表面部注入离子而形成阻气层的工序。
(10)根据(9)所述的成形体的制造方法，其中，前述注入离子的工序是离子注入选自氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙以及氪中的至少一种气体的工序。
(11)根据(9)所述的成形体的制造方法，其中，前述注入离子的工序是利用等离子体离子注入法进行离子注入的工序。
(12)电子装置用构件，其包含前述(1)或(2)所述的成形体。
(13)电子装置，其具备前述(12)所述的电子装置用构件。
发明效果
本发明的成形体的层间密合性和阻气性优异。另外，本发明的成形体除了层间密合性和阻气性之外，还可以赋予透明性。因此，本发明的成形体适合用作太阳能电池等的电子装置用构件(例如太阳能电池背板)。
根据本发明的制造方法，可以简便且高效地制造层间密合性和阻气性优异的本发明的成形体。另外，能够以低于无机膜成膜的成本容易地实现大面积化。
本发明的电子装置用构件的层间密合性和阻气性优异，因此适用于触摸面板、电子纸、有机/无机EL的柔性显示器、太阳能电池等电子装置等。
具体实施方式
以下，将本发明分为1)成形体、2)成形体的制造方法、以及3)电子装置用构件和电子装置来详细说明。
1)成形体
本发明的成形体的特征在于，其为基材层、底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，
前述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，
前述阻气层是向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少1种的高分子层中注入离子而得到的层，或者是如下层：所述层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
(基材层)
本发明的成形体具有基材层。作为该基材层的原材料，只要符合成形体的目的就没有特别限定。例如可列举出聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚醚酮、聚醚醚酮、聚烯烃、聚酯、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚芳酯、丙烯酸系树脂、环烯烃系聚合物、芳香族系聚合物等合成树脂。
这些之中，从透明性优异、具有通用性的方面出发，优选为聚酯、聚酰胺、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚芳酯或环烯烃系聚合物，更优选为聚酯或环烯烃系聚合物。
作为聚酯，可列举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚芳酯等。
作为聚酰胺，可列举出全芳香族聚酰胺、尼龙6、尼龙66、尼龙共聚物等。
作为环烯烃系聚合物，可列举出降冰片烯系聚合物、单环的环状烯烃系聚合物、环状共轭二烯系聚合物、乙烯基脂环式烃聚合物、以及它们的氢化物。作为其具体例子，可列举出APEL(三井化学株式会社制造的乙烯-环烯烃共聚物)、ARTON(JSR CORPORATION制造的降冰片烯系聚合物)、ZEONOR(Zeon Corporation制造的降冰片烯系聚合物)等。
作为基材层的厚度，没有特别限定，可以配合成形体的目的来进行决定，通常为0.5~500μm，优选为1~100μm。
(底漆层)
本发明的成形体在前述基材层与后述的阻气层之间具有底漆层。该底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置为101.5~104eV、优选为101.5~102.7eV、更优选为101.9~102.5eV、进一步优选为102.0~102.3eV。
通过形成所述底漆层，可以提高基材层与阻气层的层间密合性。
硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置的值随着与硅原子键合的原子而变化，与氧等电负性大的原子键合的硅原子存在前述峰位置的值变大的倾向。这种与氧键合的硅原子有助于提高与包含硅化合物的前述阻气层的密合性。
前述峰位置的值高时，与阻气层的密合性提高而与基材的密合性降低。相反地，峰位置的值低时，与基材的密合性提高而与阻气层的密合性降低。
因此，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于上述范围时，与阻气层的密合性以及与基材层的密合性两者均高，可以提高基材层与阻气层的层间密合性。
需要说明的是，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置的测定按照实施例中说明的方法进行。
对于本发明中使用的底漆层，优选的是，从该底漆层与阻气层侧的层分界部至深度方向10nm的区域中，相对于碳原子、氧原子以及硅原子的总存在量，碳原子的存在比率为5.0~65.0%、氧原子的存在比率为25.0~70.0%、硅原子的存在比率为3.0~30.0%。
更优选的是，碳原子的存在比率为10~35%、氧原子的存在比率为40~65%、硅原子的存在比率为22~25%，特别优选的是，碳原子的存在比率为10~16%、氧原子的存在比率为60~65%、硅原子的存在比率为23~25%。
作为这种底漆层的形成材料，例如可列举出至少具有硅原子、碳原子以及氧原子的硅烷化合物的水解产物；添加有该水解产物的有机树脂(粘结剂树脂)等(以下，有时将它们统称为“含硅化合物”。)。
该底漆层包含以重量比计优选为50%以上、更优选为90%以上的含硅化合物。
底漆层为包含含硅化合物的层时，离子的穿透性低，如后述那样，在向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的1种或2种以上的高分子层注入离子而形成阻气层的情况下，即使离子通过高分子层也不会到达基材层。因此，可以防止离子到达基材层而使基材层的树脂碳化而着色(损害透明性)。
需要说明的是，底漆层自身也不会碳化着色，不会降低成形体的透明性。
需要说明的是，前述碳原子、氧原子以及硅原子的存在比率通过利用X射线光电子能谱分析(XPS)进行元素分析测定来算出。
作为含硅化合物的具体例子，可列举出至少具有硅原子、碳原子以及氧原子的硅烷化合物；该硅烷化合物的水解产物；添加有硅溶胶的有机树脂(粘结剂树脂)。
作为前述至少具有硅原子、碳原子以及氧原子的硅烷化合物，可以使用现有公知的硅烷化合物。例如可列举出甲基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三甲氧基硅烷等3官能硅烷化合物；二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、乙烯基甲基二乙氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷等2官能硅烷化合物；四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四丁氧基硅烷等4官能硅烷化合物与前述3官能硅烷化合物或2官能硅烷化合物的组合；等等。另外，前述硅烷化合物可以分别单独使用一种，或组合使用两种以上。
前述硅烷化合物的水解产物(以下，有时简称为“硅溶胶”。)可以通过所谓的溶胶凝胶法以硅烷化合物作为起始原料来获得。溶胶凝胶法是使硅烷化合物的至少一种溶剂溶液(溶胶)在酸或碱催化剂的存在下进行水解、缩聚反应来获得凝胶体的反应。作为催化剂，可以使用盐酸、硝酸、硫酸、磷酸等酸催化剂或三乙基胺、吡啶等碱催化剂，优选为酸催化剂。硅溶胶的末端可以不经修饰，也可以用氨基等进行改性。
作为添加硅溶胶的有机树脂(粘结剂树脂)，例如可列举出聚氨基甲酸丙烯酸酯系树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂等。
硅溶胶的添加量相对于硅溶胶与有机树脂的总量整体以重量比计优选为20%~80%左右，更优选为50%~70%。
底漆层可以如下形成：将前述含硅化合物的至少一种溶解或分散于适当的溶剂中而成的底漆层形成用溶液涂覆在基材层上，使所得涂膜干燥，根据期望进行加热和/或光照射，从而形成。
作为所用溶剂，可列举出醋酸乙酯、醋酸丙酯等酯系溶剂；丙酮、甲基乙基酮等酮系溶剂；苯、甲苯等芳香族烃系溶剂；戊烷、己烷等饱和烃系溶剂；以及包含这些溶剂的2种以上的混合溶剂；等等。
另外，作为底漆层形成用溶液，也可以直接使用市售品。例如可列举出以硅酸乙酯为主成分的溶胶凝胶涂布液(商品名：Colcoat PX，Colcoat Co., Ltd.制造)等。
作为将底漆层形成用溶液涂覆至基材层的方法，可以使用通常的湿式涂布方法。例如可列举出浸渍法、辊涂法、凹版涂布法、刮刀涂布法、气刀涂布法、辊刮刀涂布法、挤压涂布法、网版印刷、喷涂法、凹版胶印法(gravure offset method)等。
作为对底漆层形成用溶液的涂膜进行干燥的方法，可列举出热风干燥、热辊干燥、红外线照射等现有公知的干燥方法。
另外，在所用含硅化合物为具有甲基丙烯酰氧基之类的聚合性基团的硅烷化合物的水解产物的情况下，也可以向前述包含含硅化合物的溶液中添加光聚合引发剂，制备底漆层形成用溶液，在成膜后利用公知的方法进行光照射(紫外线照射)来使其固化。
作为所用光聚合引发剂，没有特别限定，可以使用现有公知的光聚合引发剂。例如可列举出2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦、安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香异丙醚、安息香正丁醚、安息香异丁醚、苯乙酮、二甲基氨基苯乙酮、2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2,2-二乙氧基-2-苯基苯乙酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-羟基环己基苯基酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代-丙烷-1-酮、4-(2-羟基乙氧基)苯基-2-(羟基-2-丙基)酮、二苯甲酮、对苯基二苯甲酮、4,4’-二乙基氨基二苯甲酮、二氯二苯甲酮、2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、2-氨基蒽醌、2-甲基噻吨酮、2-乙基噻吨酮、2-氯代噻吨酮、2,4-二甲基噻吨酮、2,4-二乙基噻吨酮、苄基二甲基缩酮、苯乙酮二甲基缩酮、对二甲基氨基安息香酸酯、低聚[2-羟基-2-甲基-1[4-(1-甲基乙烯基)苯基]丙酮]等。
如此操作得到的底漆层的透明性高、与阻气层的层间密合性优异。
所得底漆层的厚度通常为1~1000nm、优选为5~100nm。
(阻气层)
本发明的成形体在前述基材层上形成的底漆层上具有阻气层。
阻气层是具有阻断性质以使空气、水蒸气等气体不会通过的层。
本发明的成形体的阻气层是如下层：
(I)向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物、以及聚硅烷系化合物中的至少1种的高分子层注入离子而得到的层(以下，有时将注入离子而得到的阻气层称为“离子注入层”。)；或者
(II)该层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
〔阻气层(I)〕
从能够形成具有优异阻气性的阻气层的观点出发，阻气层(I)中，前述高分子层中的聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物和/或聚硅烷系化合物(以下，有时将它们统称为“高分子化合物”。)的含量优选为50重量%以上，更优选为70重量%以上。
本发明中使用的聚硅氮烷化合物为分子内具有包含-Si-N-键的重复单元的高分子。具体而言，可列举出具有式(1)所示的重复单元的化合物。
式(1)中，n表示任意自然数。
Rx、Ry、Rz各自独立地表示氢原子、未取代或具有取代基的烷基、未取代或具有取代基的环烷基、未取代或具有取代基的烯基、未取代或具有取代基的芳基或者烷基甲硅烷基等非水解性基团。
作为前述未取代或具有取代基的烷基中的烷基，例如可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、正己基、正庚基、正辛基等碳原子数1~10的烷基。
作为未取代或具有取代基的环烷基中的环烷基，可列举出环丁基、环戊基、环己基、环庚基等碳原子数3~10的环烷基。
作为未取代或具有取代基的烯基中的烯基，例如可列举出乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基等碳原子数2~10的烯基。
作为前述烷基、环烷基以及烯基的取代基，可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子；羟基；巯基；环氧基；环氧丙氧基；(甲基)丙烯酰氧基；苯基、4-甲基苯基、4-氯苯基等未取代或具有取代基的芳基；等等。
作为未取代或具有取代基的芳基中的芳基，例如可列举出苯基、1-萘基、2-萘基等碳原子数6~10的芳基。
作为前述芳基的取代基，可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子；甲基、乙基等碳原子数1~6的烷基；甲氧基、乙氧基等碳原子数1~6的烷氧基；硝基；氰基；羟基；巯基；环氧基；环氧丙氧基；(甲基)丙烯酰氧基；苯基、4-甲基苯基、4-氯苯基等未取代或具有取代基的芳基；等等。
作为烷基甲硅烷基，可列举出三甲基甲硅烷基、三乙基甲硅烷基、三异丙基甲硅烷基、三叔丁基甲硅烷基、甲基二乙基甲硅烷基、二甲基甲硅烷基、二乙基甲硅烷基、甲基甲硅烷基、乙基甲硅烷基等。
这些之中，作为Rx、Ry、Rz，优选为氢原子、碳原子数1~6的烷基或苯基，特别优选为氢原子。
作为具有前述式(1)所示的重复单元的聚硅氮烷化合物，可以是Rx、Ry、Rz均为氢原子的无机聚硅氮烷、或Rx、Ry、Rz中的至少一个不是氢原子的有机聚硅氮烷中的任一种。
作为无机聚硅氮烷，可列举出：
具有包含下述式(式中，a表示任意自然数)所示的重复单元的直链状结构、具有690~2000的分子量、一分子中具有3~10个SiH3基的全氢聚硅氮烷(日本特公昭63-16325号公报)；
具有式(A)所示的重复单元的、具有直链状结构和支链结构的全氢聚硅氮烷，其中，
〔式中，b、c表示任意自然数，Y1表示氢原子或式(B)所示的基团〕
(式中，d表示任意自然数、＊表示键位置，Y2表示氢原子或前述(B)所示的基团。)；
例如，具有式(C)所示的全氢聚硅氮烷结构、分子内具有直链状结构、支链结构以及环状结构的全氢聚硅氮烷等。
作为有机聚硅氮烷，可列举出：
(i)以-(Rx’SiHNH)-(Rx’表示未取代或具有取代基的烷基、未取代或具有取代基的环烷基、未取代或具有取代基的烯基、未取代或具有取代基的芳基或者烷基甲硅烷基。以下的Rx’也相同。)作为重复单元，具有主聚合度为3~5的环状结构的有机聚硅氮烷；
(ii)以-(Rx’SiHNRz’)-(Rz’表示未取代或具有取代基的烷基、未取代或具有取代基的环烷基、未取代或具有取代基的烯基、未取代或具有取代基的芳基或者烷基甲硅烷基。)作为重复单元，具有主聚合度为3~5的环状结构的有机聚硅氮烷；
(iii)以-(Rx’Ry’SiNH)-(Ry’表示未取代或具有取代基的烷基、未取代或具有取代基的环烷基、未取代或具有取代基的烯基、未取代或具有取代基的芳基或者烷基甲硅烷基。)作为重复单元，具有主聚合度为3~5的环状结构的有机聚硅氮烷；
(iv)分子内具有下述式所示的结构的聚有机(氢)硅氮烷；
(v)具有下述式所示的重复结构的聚硅氮烷等。
〔Rx’、Ry’的意义与前述相同， e、f表示任意自然数、Y3表示氢原子或式(E)所示的基团。〕
(式中，g表示任意自然数、＊表示键位置、Y4表示氢原子或前述(E)所示的基团。)。
上述有机聚硅氮烷可以通过现有公知的方法进行制造。例如，通过使下述式(2)所示的未取代或具有取代基的卤代硅烷化合物和仲胺的反应产物与氨或伯胺反应来获得。
(式(2)中，m表示2或3，X表示卤素原子，R1表示前述的Rx、Ry、Rz、Rx’、Ry’、Rz’中的任一种取代基。)。
要使用的仲胺、氨以及伯胺可以根据目标聚硅氮烷化合物的结构进行适当选择。
另外，本发明中，作为聚硅氮烷化合物，也可以使用聚硅氮烷改性物。作为聚硅氮烷改性物，例如可列举出包含金属原子(该金属原子可交联。)的聚金属硅氮烷（polymetallosilazane）、重复单元为〔(SiH2)g(NH)h)〕以及〔(SiH2)iO〕(式中，g、h、i各自独立地为1、2或3。)所示的聚环氧硅氮烷（polysiloxazane）(日本特开昭62-195024号公报)、使聚硅氮烷与硼化合物反应而制造的聚硼硅氮烷(日本特开平2-84437号公报)、使聚硅氮烷与金属醇盐反应而制造的聚金属硅氮烷(日本特开昭63-81122号公报等)、无机硅氮烷高聚物或改性聚硅氮烷(日本特开平1-138108号公报等)、向聚硅氮烷导入有机成分而成的共聚硅氮烷(日本特开平2-175726号公报等)、向聚硅氮烷加成或添加了用于促进陶瓷化的催化剂性化合物而成的低温陶瓷化聚硅氮烷(日本特开平5-238827号公报等)；
硅醇盐加成型聚硅氮烷(日本特开平5-238827号公报)、缩水甘油加成型聚硅氮烷(日本特开平6-122852号公报)、乙酰丙酮络合物加成型聚硅氮烷(日本特开平6-306329号公报)、金属羧酸盐加成型聚硅氮烷(日本特开平6-299118号公报等)；
向上述聚硅氮烷或其改性物中添加胺类和/或酸类而成的聚硅氮烷组合物(日本特开平9-31333号公报)、向全氢聚硅氮烷的末端N原子加成甲醇等醇或六甲基二硅氮烷而得到的改性聚硅氮烷(日本特开平5-345826号公报、日本特开平4-63833号公报)等。
这些之中，作为本发明中使用的聚硅氮烷化合物，优选为Rx、Ry、Rz均为氢原子的无机聚硅氮烷；Rx、Ry、Rz中的至少一个不是氢原子的有机聚硅氮烷，从获取容易性以及能够形成具有优异阻气性的注入层的观点出发，更优选为无机聚硅氮烷。
使用的聚硅氮烷化合物的数均分子量没有特别限定，优选为100~50,000。
进而，本发明中，聚硅氮烷化合物可以直接使用作为玻璃涂层材料等而市售的市售品。
聚硅氮烷层中，除了聚硅氮烷化合物之外，在不损害本发明的目的的范围内，还可以包含其它成分。作为其它成分，可列举出固化剂、其它高分子、防老剂、光稳定剂、阻燃剂等。
从能够形成具有优异阻气性的离子注入层的观点出发，聚硅氮烷层中的聚硅氮烷化合物的含量优选为50重量%以上，更优选为70重量%以上。
作为形成聚硅氮烷层的方法，没有特别限定，例如可列举出将包含聚硅氮烷化合物的至少一种、所期望的其它成分以及溶剂等的层形成用溶液涂布在前述底漆层上，将所得涂膜适度干燥而形成层的方法。
另外，聚硅氮烷层还可以如下形成：使二甲基二硅氮烷、四甲基二硅氮烷、六甲基二硅氮烷等的等离子体聚合性硅氮烷化合物的气体与塑料成形体接触，实施等离子体聚合处理，从而形成(日本特开平9-143289号公报)。
聚有机硅氧烷系化合物是使具有水解性官能团的硅烷化合物缩聚而得到的化合物。
聚有机硅氧烷系化合物的主链结构没有限制，可以是直链状、阶梯状、多面体状中的任一种。
例如，作为前述直链状的主链结构，可列举出下述式(a)所示的结构；作为阶梯状的主链结构可列举出下述式(b)所示的结构；作为多面体状的主链结构，例如可列举出下述式(c)所示的结构。
式中，Rx”、Ry”、Rz”各自独立地表示氢原子、未取代或具有取代基的烷基、未取代或具有取代基的烯基、未取代或具有取代基的芳基等的非水解性基团。需要说明的是，式(a)的多个Rx”、式(b)的多个Ry”以及式(c)的多个Rz”可以分别相同或不同。其中，前述式(a)中的两个Rx”不同时为氢原子。
作为未取代或具有取代基的烷基中的烷基，例如可列举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、新戊基、正己基、正庚基、正辛基等碳原子数1~10的烷基。
作为烯基，例如可列举出乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基等碳原子数2~10的烯基。
作为前述烷基和烯基的取代基，可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子；羟基；巯基；环氧基；环氧丙氧基；(甲基)丙烯酰氧基；苯基、4-甲基苯基、4-氯苯基等未取代或具有取代基的芳基；等等。
作为未取代或具有取代基的芳基中的芳基，例如可列举出苯基、1-萘基、2-萘基等碳原子数6~10的芳基。
作为前述芳基的取代基，可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子；甲基、乙基等碳原子数1~6的烷基；甲氧基、乙氧基等碳原子数1~6的烷氧基；硝基；氰基；羟基；巯基；环氧基；环氧丙氧基；(甲基)丙烯酰氧基；苯基、4-甲基苯基、4-氯苯基等未取代或具有取代基的芳基；等等。
这些之中，作为Rx、Ry、Rz，优选为氢原子、碳原子数1~6的烷基或苯基，特别优选为碳原子数1~6的烷基。
作为聚有机硅氧烷系化合物，优选为前述式(a)所示的直链状的化合物，从获取容易性以及能够形成具有优异阻气性的层的观点出发，更优选为前述式(a)中的两个Rx均为甲基的化合物即聚二甲基硅氧烷。
聚有机硅氧烷系化合物例如可以通过使具有水解性官能团的硅烷化合物缩聚的、公知的制造方法来获得。
所用硅烷化合物可以根据目标聚有机硅氧烷系化合物的结构来适当选择。作为优选的具体例，可列举出二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二乙基二甲氧基硅烷、二乙基二乙氧基硅烷等2官能硅烷化合物；甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丁基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、苯基二乙氧基甲氧基硅烷等3官能硅烷化合物；四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四正丙氧基硅烷、四异丙氧基硅烷、四正丁氧基硅烷、四叔丁氧基硅烷、四仲丁氧基硅烷、甲氧基三乙氧基硅烷、二甲氧基二乙氧基硅烷、三甲氧基乙氧基硅烷等4官能硅烷化合物等。
另外，聚有机硅氧烷系化合物还可以直接使用作为剥离剂、粘接剂、密封剂、涂料等而市售的市售品。
聚碳硅烷系化合物是分子内的主链具有(-Si-C-)键的高分子化合物。其中，作为本发明中使用的聚碳硅烷系化合物，优选为包含下述式(d)所示的重复单元的化合物。
式中，Rw、Rv各自独立地表示氢原子、羟基、烷基、芳基、烯基或1价的杂环基。多个Rw、Rv可以分别相同，也可以不同。
作为Rw、Rv的烷基、芳基、烯基，可列举出与作为前述Rx等而例示出的基团相同的基团。
作为1价的杂环基中的杂环，只要是除了碳原子以外还包含至少1个氧原子、氮原子、硫原子等杂原子的3~10元的环状化合物，就没有特别限定。
作为1价的杂环基的具体例子，可列举出2-吡啶基、3-吡啶基、4-吡啶基、2-噻吩基、3-噻吩基、2-呋喃基、3-呋喃基、3-吡唑基、4-吡唑基、2-咪唑基、4-咪唑基、1,2,4-三嗪-3-基、1,2,4-三嗪-5-基、2-嘧啶基、4-嘧啶基、5-嘧啶基、3-哒嗪基、4-哒嗪基、2-吡嗪基、2-(1,3,5-三嗪基)基、3-(1,2,4-三嗪基)基、6-(1,2,4-三嗪基)基、2-噻唑基、5-噻唑基、3-异噻唑基、5-异噻唑基、2-(1,3,4-噻二唑)基、3-(1,2,4-噻二唑)基、2-噁唑基、4-噁唑基、3-异噁唑基、5-异噁唑基、2-(1,3,4-噁二唑)基、3-(1,2,4-噁二唑)基、5-(1,2,3-噁二唑)基等。
这些基团也可以在其任意位置具有烷基、芳基、烷氧基、芳氧基等取代基。
R表示亚烷基、亚芳基或2价的杂环基。
作为R的亚烷基，可列举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、三亚甲基、四亚甲基、五亚甲基、六亚甲基、八亚甲基等碳原子数1~10的亚烷基。
作为亚芳基，可列举出对亚苯基、1,4-亚萘基、2,5-亚萘基等碳原子数6~20的亚芳基。
作为2价的杂环基，只要是从除了碳原子以外还包含至少1个氧原子、氮原子、硫原子等杂原子的3~10元的杂环化合物中衍生出的2价基团，就没有特别限定。
作为2价的杂环基的具体例子，可列举出2,5-噻吩二基等噻吩二基；2,5-呋喃二基等呋喃二基；2,5-硒吩二基等硒吩二基；2,5-吡咯二基等吡咯二基；2,5-吡啶二基、2,6-吡啶二基等吡啶二基；2,5-噻吩并[3,2-b]噻吩二基、2,5-噻吩并[2,3-b]噻吩二基等噻吩并噻吩二基；2,6-喹啉二基等喹啉二基；1,4-异喹啉二基、1,5-异喹啉二基等异喹啉二基；5,8-喹喔啉二基等喹喔啉二基；4,7-苯并[1,2,5]噻二唑二基等苯并[1,2,5]噻二唑二基；4,7-苯并噻唑二基等苯并噻唑二基；2,7-咔唑二基、3,6-咔唑二基等咔唑二基；3,7-吩噁嗪二基等吩噁嗪二基；3,7-吩噻嗪二基等吩噻嗪二基；2,7-二苯并噻咯二基等二苯并噻咯二基；2,6-苯并[1,2-b:4,5-b’]二噻吩二基、2,6-苯并[1,2-b:5，4-b’]二噻吩二基、2,6-苯并[2,1-b:3,4-b’]二噻吩二基、2,6-苯并[1,2-b:3,4-b’]二噻吩二基等苯并二噻吩二基等。
需要说明的是，R的亚烷基、亚芳基、2価的杂环基也可以在其任意位置具有烷基、芳基、烷氧基、卤素原子等取代基。
这些之中，更优选的是，式(1)中，Rw、Rv各自独立地表示氢原子、烷基或芳基，R包含属于亚烷基或亚芳基的重复单元；进一步优选的是，Rw、Rv各自独立地表示氢原子或烷基，R包含属于亚烷基的重复单元。
具有式(d)所示的重复单元的聚碳硅烷系化合物的重均分子量通常为400~12,000。
作为聚碳硅烷系化合物的制造方法，没有特别限定，可以采用现有公知的方法。例如，可列举出：利用聚硅烷的热分解聚合来制造的方法(日本特开昭51-126300号公报)；利用聚(二甲基硅烷)的热重排来制造的方法(Journal of Materials Science，2569-2576，Vol.13,1978)；利用氯甲基三氯硅烷的格氏反应（Grignard reaction）来获得聚碳硅烷系化合物的方法(Organometallics，1336-1344,Vol.10，1991)；利用二硅杂环丁烷类的开环聚合来制造的方法(Journal of Organometallic Chemistry，1-10，Vol.521,1996)；利用使具有二甲基碳硅烷和含SiH基的硅烷的结构单元的原料聚合物在碱性催化剂的存在下与水和/或醇反应来制造的方法(日本特开2006-117917号公报)；以正丁基锂等有机典型金属化合物作为引发剂使末端具有三甲基锡等有机金属基团的碳硅烷进行聚合反应从而制造的方法(日本特开2001-328991号公报)等。
聚硅烷系化合物是分子内具有(-Si-Si-)键的高分子化合物。作为所述聚硅烷系化合物，可列举出具有选自下述式(e)所示的结构单元中的至少一种重复单元的化合物。
式(e)中，Rq和Rr相同或不同，表示氢原子、烯基、环烷基、环烯基、芳基、羟基、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、可以具有取代基的氨基、甲硅烷基或卤素原子。
作为Rq和Rr的烷基、烯基、芳基，可列举出与前述Rx等中例示的基团相同的基团。
作为环烷基，可列举出环戊基、环己基、甲基环己基等碳原子数3~10的环烯基。
作为环烯基，可列举出环戊烯基、环己烯基等碳原子数4~10的环烯基。
作为烷氧基，可列举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、丁氧基、叔丁氧基、戊氧基等碳原子数1~10的烷氧基。
作为环烷氧基，可列举出环戊氧基、环己基氧基等碳原子数3~10的环烷氧基。
作为芳氧基，可列举出苯氧基、萘氧基等碳原子数6~20的芳氧基。
作为芳烷氧基，可列举出苄氧基、苯乙氧基、苯丙氧基等碳原子数7~20的芳烷氧基。
作为可以具有取代基的氨基，可列举出被氨基、烷基、环烷基、芳基、芳烷基、酰基等取代的N-单取代氨基或N,N-二取代氨基等。
作为甲硅烷基，可列举出甲硅烷基、乙硅烷基、丙硅烷基等Si1-10的硅烷基(优选为Si1-6的硅烷基)；取代甲硅烷基(例如，被烷基、环烷基、芳基、芳烷基、烷氧基等取代而成的取代甲硅烷基)等。
作为卤素原子，可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。
前述环烷基、环烯基、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、甲硅烷基可以具有卤素原子、烷基、芳基、烷氧基等取代基。
这些之中，从能够获得本发明的更优异的效果的观点出发，优选为包含前述式(e)所示的重复单元的化合物，更优选为包含式(e)中的Rq、Rr各自独立地为氢原子、羟基、烷基、芳基、烷氧基、氨基或甲硅烷基的重复单元的化合物，进一步优选包含式(e)中的Rq、Rr各自独立地为氢原子、烷基或芳基的重复单元的化合物。
聚硅烷系化合物的形态没有特别限定，可以为非环状聚硅烷(直链状聚硅烷、支链状聚硅烷、网格状聚硅烷等)、环状聚硅烷等的均聚物，也可以为无规共聚物、嵌段共聚物、交替共聚物、梳状共聚物(comb-like copolymer)等共聚物。
聚硅烷系化合物为非环状聚硅烷时，聚硅烷系化合物的末端基团(末端取代基)可以为氢原子，也可以为卤素原子(氯原子等)、烷基、羟基、烷氧基、甲硅烷基等。
作为聚硅烷系化合物的具体例子，可列举出聚二甲基硅烷、聚(甲基丙基硅烷)、聚(甲基丁基硅烷)、聚(甲基戊基硅烷)、聚(二丁基硅烷)、聚(二己基硅烷)等聚二烷基硅烷；聚(二苯基硅烷)等聚二芳基硅烷；聚(甲基苯基硅烷)等聚(烷基芳基硅烷)等均聚物；二甲基硅烷-甲基己基硅烷共聚物等的二烷基硅烷与其它二烷基硅烷的共聚物；苯基硅烷-甲基苯基硅烷共聚物等芳基硅烷-烷基芳基硅烷共聚物；二甲基硅烷-甲基苯基硅烷共聚物、二甲基硅烷-苯基己基硅烷共聚物、二甲基硅烷-甲基萘硅烷共聚物、甲基丙基硅烷-甲基苯基硅烷共聚物等二烷基硅烷-烷基芳基硅烷共聚物等共聚物；等等。
需要说明的是，关于聚硅烷系化合物，详见例如R.D.Miller、J.Michl；Chemical Review、第89卷、1359页(1989)、N.Matsumoto；Japanese Journal of Physics、第37卷、5425页(1998)等中的记载。本发明中，可以使用这些文献中记载的聚硅烷系化合物。
聚硅烷系化合物的平均聚合度(例如，数均聚合度)通常为5~400、优选为10~350、进一步优选为20~300左右。
另外，聚硅烷系化合物的重均分子量为300~100,000、优选为400~50,000、进一步优选为500~30,000左右。
聚硅烷系化合物大多为公知物质，可以使用公知的方法来进行制造。例如可列举出：以镁作为还原剂使卤代硅烷类进行脱卤缩聚的方法(“镁还原法”、WO98/29476号公报等)；在碱金属的存在下使卤代硅烷类进行脱卤缩聚的方法(“基平法(Kipping method)”、J.Am.Chem.Soc.，110，124(1988)、Macromolecules，23,3423(1990)等)；利用电极还原使卤代硅烷类进行脱卤缩聚的方法(J.Chem.Soc.，Chem.Commun.，1161(1990)、J.Chem.Soc.，Chem.Commun.897(1992)等)；在特定的聚合用金属催化剂的存在下使氢硅烷类进行脱氢缩合的方法(日本特开平4-334551号公报等)；基于用联苯等进行交联的二硅烯的阴离子聚合的方法(Macromolecules，23,4494(1990)等)；利用环状硅烷类的开环聚合的方法等。
前述高分子层中，除了这些化合物之外，在不损害本发明的目的的范围内，还可以包含其它成分。作为其它成分，可列举出固化剂、其它高分子化合物、防老剂、光稳定剂、阻燃剂等。
作为形成高分子层的方法，没有特别限定，例如可列举出将包含高分子化合物的至少一种、所期望的其它成分以及溶剂等的层形成用溶液涂布在前述底漆层上，将所得涂膜适度干燥而形成层的方法。
作为涂布装置，可以使用旋涂机、刮刀涂布机、凹版涂布机等公知的装置。
为了干燥所得涂膜、提高膜的阻气性，优选将涂膜加热。加热在80~150℃下进行数十秒~数十分钟。
要形成的高分子层的厚度没有特别限定，通常为20nm~1000nm、优选为30~500nm、更优选为40~200nm。
本发明中，即使高分子层的厚度为纳米数量级，也能够得到具有充分阻气性能的膜。
前述阻气层(I)是向高分子层注入离子而得到。
向高分子层注入的离子的注入量根据要形成的成形体的使用目的(必要的阻气性、透明性等)等来适当决定。
作为要注入的离子，可列举出氩、氦、氖、氪、氙等稀有气体的离子；氟碳化合物、氢、氮、氧、二氧化碳、氯、氟、硫等的离子；
甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己烷等烷烃系气体类的离子；乙烯、丙烯、丁烯、戊烯等烯烃系气体类的离子；戊二烯、丁二烯等二烯烃系气体类的离子；乙炔、甲基乙炔等炔烃系气体类的离子；苯、甲苯、二甲苯、茚、萘、菲等芳香族烃系气体类的离子；环丙烷、环己烷等环烷烃系气体类的离子；环戊烯、环己烯等环烯烃系气体类的离子；
金、银、铜、铂、镍、钯、铬、钛、钼、铌、钽、钨、铝等导电性金属的离子；
硅烷(SiH4)或有机硅化合物的离子；等等。
作为有机硅化合物，可列举出四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四正丙氧基硅烷、四异丙氧基硅烷、四正丁氧基硅烷、四叔丁氧基硅烷等四烷氧基硅烷；
二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二乙基二甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、(3,3,3-三氟丙基)三甲氧基硅烷等未取代或具有取代基的烷基烷氧基硅烷；
二苯基二甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷等芳基烷氧基硅烷；
六甲基二硅氧烷(HMDSO)等二硅氧烷；
双(二甲基氨基)二甲基硅烷、双(二甲基氨基)甲基乙烯基硅烷、双(乙基氨基)二甲基硅烷、二乙基氨基三甲基硅烷、二甲基氨基二甲基硅烷、四(二甲基氨基)硅烷、三(二甲基氨基)硅烷等氨基硅烷；
六甲基二硅氮烷、六甲基环三硅氮烷、七甲基二硅氮烷、九甲基三硅氮烷、八甲基环四硅氮烷、四甲基二硅氮烷等硅氮烷；
四异氰酸酯基硅烷等氰酸酯基硅烷；
三乙氧基氟硅烷等卤代硅烷；
二烯丙基二甲基硅烷、烯丙基三甲基硅烷等烯基硅烷；
二叔丁基硅烷、1,3-二硅杂丁烷(1,3-disilabutane)、双(三甲基甲硅烷基)甲烷、三甲基硅烷、四甲基硅烷、三(三甲基甲硅烷基)甲烷、三(三甲基甲硅烷基)硅烷、苄基三甲基硅烷等未取代或具有取代基的烷基硅烷；
双(三甲基甲硅烷基)乙炔、三甲基甲硅烷基乙炔、1-(三甲基甲硅烷基)-1-丙炔等的甲硅烷基炔烃；
1,4-双三甲基甲硅烷基-1,3-丁二烯、环戊二烯基三甲基硅烷等甲硅烷基烯烃；
苯基二甲基硅烷、苯基三甲基硅烷等芳基烷基硅烷；
炔丙基三甲基硅烷等炔基烷基硅烷；
乙烯基三甲基硅烷等烯基烷基硅烷；
六甲基二硅烷等二硅烷；
八甲基环四硅氧烷、四甲基环四硅氧烷、六甲基环四硅氧烷等硅氧烷；
N,O-双(三甲基甲硅烷基)乙酰胺；
双(三甲基甲硅烷基)碳二亚胺；等等。
这些离子可以单独使用一种，或者组合使用两种以上。
其中，由于能够更简便地注入、尤其是能够得到具有优异阻气性的阻气层，因此优选为选自氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙以及氪中的至少一种离子。
离子的注入量可以配合要形成的成形体的使用目的(必要的阻气性、透明性等)等来适当决定。
作为注入离子的方法，没有特别限定，可列举出照射通过电场进行了加速的离子(离子束)的方法、注入等离子体中的离子的方法等。其中，本发明中，从能够简便地获得具有阻气性的成形体的观点出发，优选后者的注入等离子体离子的方法。
等离子体离子注入可以如下进行：例如，使等离子体在包含稀有气体等等离子体生成气体的气氛下产生，对高分子层施加负的高压脉冲，从而将该等离子体中的离子(阳离子)注入包含含硅化合物的层的表面部。
要注入离子的部分的厚度可以根据离子的种类、施加电压、处理时间等注入条件进行控制，可以根据包含含硅化合物的层的厚度、成形体的使用目的等来决定，通常为10~1000nm。
离子被注入可以通过使用X射线光电子能谱分析(XPS)对表面~10nm附近进行元素分析测定来确认。
〔阻气层(II)〕
阻气层(II)是如下层：该层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、优选为60~72%、更优选为63~70%，氮原子的存在比率为0~10%、优选为0.1~8%、更优选为0.1~6%，硅原子的存在比率为25~35%、优选为27~35%、更优选为29~32%，表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
作为这种阻气层，例如可列举出上述的向包含聚硅氮烷化合物的层注入离子而得到的层。
前述阻气层的表层部是指阻气层的表面、以及从该表面至深度方向的5nm为止的区域。另外，阻气层的表面包含与其它层的分界面。
表层部中的氧原子、氮原子以及硅原子的存在比率按照实施例中说明的方法进行测定。
膜密度可以使用X射线反射率法(XRR)来算出。
使X射线相对于基板上的薄膜以非常小的角度入射时，会产生全反射。入射X射线的角度变为全反射临界角以上时，X射线侵入薄膜内部而在薄膜表面、界面分为透射波和反射波，反射波发生干涉。通过解析全反射临界角，可以求出膜的密度。需要说明的是，通过边改变入射角度边进行测定，解析伴随光程差的变化的反射波的干涉信号，还能够求出膜的膜厚。
膜密度可以通过以下方法来测定。
一般来说，已知物质相对于X射线的折射率n以及折射率n的实数部分（real part）的δ满足以下的式1和式2。
[数学式1]
[数学式2]
此处，re表示电子的经典半径(2.818×10-15m)，N0表示阿伏加德罗常数，λ表示X射线的波长，ρ表示密度(g/cm3)，Zi、Mi、xi分别表示第i个原子的原子序数、原子量以及原子数比(摩尔比)，fi’表示第i个原子的原子散射因子(反常色散项)。另外，全反射临界角θC在忽视与吸收相关的β时可用式3表示。
[数学式3]
因此，根据式2和式3的关系，膜密度ρ可以用式4来求出。
[数学式4]
此处，θC是能够通过X射线反射率而求出的值，re、N0、λ是常数，Zi、Mi、fi’是各构成原子所固有的值。需要说明的是，关于xi：原子数比(摩尔比)，使用由XPS测定而得到的结果。
阻气层的表层部的膜密度用实施例中说明的方法进行测定，可以使用式4来获得。
本发明中，阻气层的厚度没有特别限定，通常为20nm~100μm、优选为30~500nm、更优选为40~200nm。
本发明中，即使阻气层为纳米数量级，也能够获得具有充分阻气性能的成形体。
本发明的成形体在基材层上隔着底漆层具有阻气层，除此之外，也可以包含其它层。另外，其它层可以为单层，也可以为同种或不同种的2层以上。作为其它层，例如可列举出无机化合物层、导电体层、冲击吸收层等。
无机化合物层是由一种或两种以上的无机化合物形成的层。作为无机化合物，可列举出通常能够真空成膜且具有阻气性的化合物，例如无机氧化物、无机氮化物、无机碳化物、无机硫化物、它们的复合物即无机氧化氮化物、无机氧化碳化物、无机氮化碳化物、无机氧化氮化碳化物等。
无机化合物层的厚度通常为10nm~1000nm、优选为20~500nm、更优选为20~100nm的范围。
作为构成导电体层的材料，可列举出金属、合金、金属氧化物、导电性化合物、它们的混合物等。具体而言，可列举出掺杂有锑的氧化锡(ATO)；掺杂有氟的氧化锡(FTO)；氧化锡、氧化锌、氧化铟、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铟(IZO)等半导电性金属氧化物；金、银、铬、镍等金属；这些金属与导电性金属氧化物的混合物；碘化铜、硫化铜等无机导电性物质；聚苯胺、聚噻吩、聚吡咯等有机导电性材料；等等。
导电体层的形成方法没有特别限定。例如可列举出蒸镀法、溅射法、离子电镀法、热CVD法、等离子体CVD法等。
导电体层的厚度可以根据其用途等来适当选择。通常为10nm~50μm、优选为20nm~20μm。
冲击吸收层是在对阻气层施加冲击时用于保护阻气层的层。作为形成冲击吸收层的原材料，没有特别限定，例如可列举出丙烯酸系树脂、氨基甲酸酯系树脂、有机硅系树脂、烯烃系树脂、橡胶系材料等。
另外，可以使用作为粘接剂、涂布剂、密封剂等市售的产品，特别优选丙烯酸系粘接剂、有机硅系粘接剂、橡胶系粘接剂等粘接剂。
冲击吸收层的形成方法没有特别限定，例如可列举出以下方法：与前述包含含硅化合物的层的形成方法同样地、将包含用于形成前述冲击吸收层的原材料(粘接剂等)、以及根据期望的溶剂等其它成分的冲击吸收层形成溶液涂布在要层叠的层上，将所得涂膜干燥，根据需要进行加热等，从而形成。
另外，也可以另行在剥离基材上形成冲击吸收层的膜，将所得膜转印到要层叠的层上从而层叠。
冲击吸收层的厚度通常为1~100μm、优选为5~50μm。
本发明的成形体包含其它层时，只要在底漆层与阻气层相邻接的情况下，对其它层的配置位置没有特别限定。
需要说明的是，阻气层可以隔着底漆层而形成于基材层的单面，也可以隔着底漆层而分别形成于基材层的两面。
本发明的成形体的层间密合性优异。本发明的成形体的层间密合性优异可以通过例如划格法附着力试验(cross-cut adhesion test)来确认。
本发明的成形体的阻气性优异。本发明的成形体具有阻气性可以通过本发明的成形体的水蒸气透过率小来确认。水蒸气透过率在例如40℃、相对湿度为90%的气氛下优选为0.5g/m2/天以下。成形体的水蒸气等的透过率可以使用公知的气体透过率测定装置进行测定。
2)成形体的制造方法
本发明的第二技术方案为制造本发明的成形体的方法，其具备：在表面形成有底漆层的基材的、前述底漆层上形成包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少一种的高分子层的工序，所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV；以及，向前述高分子层的表面部注入离子的工序。
本发明的成形体具有优异的透明性可以通过本发明的成形体的总光线透过率高来确认。
本发明的成形体基于JIS K7361-1的总光线透过率优选为84%以上。
作为在基材层上形成底漆层、进而在其上形成高分子层的方法，没有特别限定，优选的是，通过前述的在基材层上形成底漆层的方法形成底漆层后，在所得底漆层上形成高分子层。
另外，优选的是，一边将在基材层上依次层叠至少包含碳原子、氧原子以及硅原子的底漆层以及包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少一种的高分子层而成的长条状成形物沿规定方向移动，一边向前述高分子层的表面部注入离子，从而制造成形体。
根据该制造方法，例如能够一边将长条状成形物从卷出辊（feed-out roll）卷出并使其沿规定方向移动，一边进行离子注入并用卷取辊（wind-up roll）进行卷取，因此可以连续地制造注入离子而得到的成形体。
对于长条状成形物，只要在表面部形成高分子层，则也可以包含其它层。作为其它层，可列举出与上述同样的层。
从卷出、卷取以及移动的操作性的观点出发，成形物的厚度优选为1μm~500μm，更优选为5μm~300μm。
向高分子层注入离子的方法没有特别限定。其中，特别优选利用等离子体离子注入法向前述层的表面部注入离子的方法。
等离子体离子注入法是通过对暴露于等离子体中的、表面具有高分子层的成形物施加负的高压脉冲，从而将等离子体中的离子注入前述层的表面部来注入离子的方法。
作为等离子体离子注入法，优选的是，(A)将使用外部电场而产生的等离子体中存在的离子注入到前述层的表面部的方法；或者(B)将不使用外部电场而仅由对前述层施加负的高压脉冲所产生的电场产生的等离子体中存在的离子注入到前述层的表面部的方法。
前述(A)的方法中，离子注入时的压力(等离子体离子注入时的压力)优选设为0.01~1Pa。等离子体离子注入时的压力处于这种范围时，能够简便且高效地形成均匀的离子注入层，能够高效地形成兼具透明性、阻气性的离子注入层。
前述(B)的方法不需要提高减压度，处理操作简便，还能够大幅缩短处理时间。另外，能够对前述层的整体进行均匀的处理，施加负的高压脉冲时能够将等离子体中的离子以高能量连续地注入到层的表面部。进而，不需要射频(radio frequency)(高频，以下，简称为“RF”。)、微波等高频电源等特别的其它手段，仅通过对层施加负的高压脉冲，即可在层的表面部均匀地注入优质的离子。
前述(A)和(B)的任一方法中，施加负的高压脉冲时，即离子注入时的脉冲宽度优选为1~15微秒。脉冲宽度处于这样的范围时，能够更简便且高效地形成透明且均匀的离子注入层。
另外，使等离子体产生时施加的电压优选为-1kV~-50kV、更优选为-1kV~-30kV、特别优选为-5kV~-20kV。施加电压以大于-1kV的值进行离子注入时，离子注入量(掺杂量)不充分，无法得到所期望的性能。另一方面，以小于-50kV的值进行离子注入时，产生成形体在注入离子时带电、另外成形体着色等不良情况，因此不优选。
等离子体离子注入的离子种可列举出与上述同样的离子种。由于能够更简便地进行离子注入、能够高效地制造透明且具有优异阻气性的成形体，因此优选为氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙、氪，更优选为氮、氧、氩、氦。
向层的表面部注入等离子体中的离子时，使用等离子体离子注入装置。
作为等离子体离子注入装置，具体而言，可列举出：(α)向用于对高分子层(以下，有时称为“要注入离子的层”。)施加负的高压脉冲的馈通叠加高频电力，将要注入离子的层的周围均等地用等离子体包围，从而使等离子体中的离子诱发、注入、冲击、堆积的装置(日本特开2001-26887号公报)；(β)在腔室内设置天线、施加高频电力而使等离子体产生，在等离子体到达要注入离子的层周围后，对要注入离子的层交替地施加正/负脉冲，从而利用正的脉冲使等离子体中的电子诱发冲击加热要注入离子的层，控制脉冲常数来控制温度，同时施加负的脉冲使等离子体中的离子诱发、注入的装置(日本特开2001-156013号公报)；(γ)使用微波等高频电源等的外部电场使等离子体产生，施加高压脉冲使等离子体中的离子诱发、注入的等离子体离子注入装置；(δ)将不使用外部电场而仅由施加高压脉冲所生成的电场产生的等离子体中的离子进行注入的等离子体离子注入装置等。
这些之中，从处理操作简便、还能够大幅缩短处理时间、适于连续使用的方面出发，优选使用(γ)或(δ)的等离子体离子注入装置。
以下，关于使用前述(γ)和(δ)的等离子体离子注入装置的方法，可列举出国际公开WO2010/021326号公报中记载的方法。
前述(γ)和(δ)的等离子体离子注入装置中，由于高压脉冲电源还兼用作使等离子体产生的等离子体产生手段，因此不需要RF、微波等高频电源等的特别的其它手段，仅通过施加负的高压脉冲，就可以使等离子体产生，向高分子层的表面部注入等离子体中的离子，连续地形成离子注入层，能够量产形成有离子注入层的成形体。
3)电子装置用构件以及电子装置
本发明的电子装置用构件的特征在于，其包含本发明的成形体。因此，本发明的电子装置用构件具有优异的阻气性，因此能够防止水蒸气等气体导致的元件劣化。另外，由于光的透过性优异，因此适合用于触摸面板、液晶显示器、EL显示器等显示器构件；太阳能电池用背板等构件。
本发明的电子装置具备本发明的电子装置用构件。作为具体例子，可列举出触摸面板、液晶显示器、有机EL显示器、无机EL显示器、电子纸、太阳能电池等。
本发明的电子装置具备包含本发明的成形体的电子装置用构件，因此具有优异的阻气性和层间密合性、进而具有透明性。
实施例
以下，列举出实施例来进一步详细地说明本发明。但本发明不受以下实施例的任何限定。
所使用的X射线光电子能谱测定装置和测定条件、基于X射线反射率法的膜密度测定方法、等离子体离子注入装置、水蒸气透过率测定装置和测定条件、总光线透过率的测定、以及层间密合性评价试验方法如下所示。需要说明的是，所使用的等离子体离子注入装置是使用外部电场进行离子注入的装置。
(等离子体离子注入装置)
RF电源：JEOL Ltd.制造、型号“RF”56000
高压脉冲电源：Kurita Seisakusho Co., Ltd.制造、“PV-3-HSHV-0835”
(X射线光电子能谱测定装置)
测定装置：“PHI Quantera SXM”ULVAC-PHI, Incorporated制造
测定条件：
?X射线源：AlKα
?X射线光束直径：100μm
?电力值：25W
?电压：15kV
?出射角（Take-off angle）：45°
?真空度：5.0×10-8Pa
在该测定条件下进行下述(1)、(2)、(3)的测定。
(1)所注入的离子的测定
针对所得成形体的注入有等离子体离子的面，使用XPS(ULVAC-PHI, Incorporated制造)对表面~10nm附近进行元素分析测定，从而确认有无注入的离子。
(2)底漆层的测定
通过基于下述溅射条件的溅射仅去除成形体的阻气层，使底漆层的、与阻气层侧的分界部露出，以上述测定条件测定所得成形体的底漆层的与阻气层侧的层分界部的氧原子、碳原子以及硅原子的存在比率、以及硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置。
?溅射条件
溅射气体：氩
施加电压：-4kV。
(3)基材层的表面的测定
针对未设置底漆层的比较例2~4，测定基材层的表面~深度方向10nm的区域中的氧原子、碳原子以及硅原子的存在比率。
(基于X射线反射率法的膜密度的测定方法)
阻气层的表层部的膜密度如下算出：按照如下所示的测定条件测定X射线的反射率，求出全反射临界角θc，由其值算出。
测定装置和测定条件如下所示。
测定装置：薄膜评价用试样水平型X射线衍射装置“SmartLab”Rigaku Corporation制造
测定条件：
X射线源：Cu-Kα1(波长：1.54059?)
光学系统：平行光束光学系统
入射侧狭缝系统：Ge(220)2晶体、限高狭缝5mm、入射狭缝0.05mm
受光侧狭缝系统：受光狭缝 0.10mm、索勒狭缝（soller slit） 5°
检测器：闪烁计数器
管电压?管电流：45kV-200mA
扫描轴：2θ/θ
扫描模式：连续扫描
扫描范围：0.1-3.0deg.
扫描速度：1deg./分钟
取样间隔（Sampling interval）（Sampling interval）：0.002°/step
需要说明的是，原子数比(xi)使用通过X射线光电子能谱测定而得到的阻气层的表层部中的氧原子、氮原子以及硅原子的存在比率。
(水蒸气透过率的测定)
水蒸气透过率测定装置：mocon公司制造、“PERMATRAN-W3/33”
测定条件：相对湿度90%、40℃。
(成形体的总光线透过率的测定)
总光线透过率测定装置：Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.制造、“NDH2000”
基于JIS K 7361-1进行测定。
(层间密合性评价试验)
按照划格法附着力试验(JIS K-5400(1990年))观测膜的剥离。
利用数码显微镜观察划格中的膜剥离，求出未剥离的方块的数量。表中，例如，100/100表示100个方块中的100个均未发生剥离的意思，50/100表示100个方块中的50个未发生剥离的意思，0/100表示100个方块中的所有方块均发生剥离的意思。
(实施例1)
将以含有丙烯酰基的含硅化合物作为主成分的组合物(商品名：AC-SQ TA-100、Toagosei Co., Ltd.制造)溶解于醋酸乙酯中，然后添加作为光聚合引发剂的2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦(商品名：DarocurTPO、Ciba Specialty Chemicals Co., Ltd.制造)，使得2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦以固体成分比计达到3质量%，制备底漆层形成用溶液A。
向作为基材层的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(商品名：PET25T-61M、厚度25μm、Toray Industries Inc.,制造、以下，称为“PET膜”。)上涂布前述底漆层形成用溶液A，在120℃下加热1分钟后，使用UV光照射线进行UV光照射(高压汞灯、线速度、20m/分钟、累积光量100mJ/cm2、峰强度1.466W、经过次数2次)，形成厚度为350nm的底漆层。
在所得底漆层上涂布以聚二甲基硅氧烷为主成分的有机硅树脂(商品名：KS835、Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.制造)，在120℃下加热2分钟，形成高分子层(厚度为100nm)，得到成形物。使用等离子体离子注入装置向高分子层的表面进行氩(Ar)的等离子体离子注入，制作成形体1。
等离子体离子注入的条件如下所示。
?气体流量：100sccm
?占空比（Duty ratio）：0.5%
?重复频率：1000Hz
?施加电压：-10kV
?RF电源：频率 13.56MHz、施加电力 1000W
?腔室内压：0.2Pa
?脉冲宽度：5微秒
?处理时间(离子注入时间)：5分钟
?移动速度：0.2m/分钟。
(实施例2)
使1.90g四乙氧基硅烷(商品名：Z-6697、Dow Corning Toray Co., Ltd.制造)(12.5mmol)和8.79g 3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷(商品名：KBM-503、Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.制造)(37.5mmol)溶解于50ml醋酸乙酯中，加入25ml蒸馏水并混合。向所得混合液中加入数滴作为催化剂的磷酸，在室温下搅拌18小时。向反应液中加入饱和碳酸氢钠水溶液进行中和后，进行分液来分离有机层。利用无水硫酸镁来干燥有机层，将醋酸乙酯在减压下馏去后，将残留物加入到大量的正己烷中，得到沉淀物。接着，使所得沉淀物溶解于醋酸乙酯，向该溶液中加入作为光聚合引发剂的2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦(商品名：DarocurTPO、Ciba Specialty Chemicals Co., Ltd.制造)，使得2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦以固体成分比计达到3质量%，制备底漆层形成用溶液B。
实施例1中，使用底漆层形成用溶液B来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体2。
(实施例3)
实施例2中，将四乙氧基硅烷的使用量由1.90g(12.5mmol)变更为3.81g(25.0mmol)、将3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷的使用量由8.79g(37.5mmol)变更为5.86g(25.0mmol)，除此以外，与实施例2同样操作，制备底漆层形成用溶液C。
实施例1中，使用底漆层形成用溶液C来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体3。
(实施例4)
实施例2中，将四乙氧基硅烷的使用量由1.90g(12.5mmol)变更为5.71g(37.5mmol)、将3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷的使用量由8.79g(37.5mmol)变更为2.93g(12.5mmol)，除此以外，与实施例2同样操作，制备底漆层形成用溶液D。
实施例1中，使用底漆层形成用溶液D来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体4。
(实施例5)
实施例2中，使用5.78g三甲氧基甲基硅烷(AZMAX公司制造)(42.5mmol)来代替1.90g四乙氧基硅烷(12.5mmol)、将3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷的使用量由8.79g(37.5mmol)变更为1.77g(7.5mmol)，除此以外，与实施例2同样操作，制备底漆层形成用溶液E。
实施例1中，使用底漆层形成用溶液E来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体5。
(实施例6)
实施例2中，使用7.61g四乙氧基硅烷(50.0mmol)来代替使用1.90g四乙氧基硅烷(12.5mmol)和8.79g 3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷(37.5mmol)、不添加2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦，除此以外，与实施例2同样操作，制备底漆层形成用溶液F。
实施例1中，使用底漆层形成用溶液F来代替底漆层形成用溶液A、不进行UV照射，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体6。
(实施例7)
实施例6中，使用以硅酸乙酯为主成分的溶胶/凝胶涂布液(商品名：Colcoat PX、Colcoat Co., Ltd.制造、以下，称为“底漆层形成用溶液G”。)来代替底漆层形成用溶液F，除此以外，与实施例6同样操作，制作成形体7。
(实施例8)
实施例1中，代替以聚二甲基硅氧烷为主成分的有机硅树脂，涂布将聚碳硅烷(商品名：NIPUSI Type S、Nippon Carbon Co., Ltd.制造)溶解于甲苯/乙基甲基酮的混合溶剂(甲苯:乙基甲基酮=7:3(体积比、以下相同))而成的溶液(固体成分重量比7.5%)，在120℃下加热1分钟，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体8。
(实施例9)
实施例8中，使用底漆层形成用溶液G来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例8同样操作，制作成形体9。
(实施例10)
实施例1中，代替以聚二甲基硅氧烷为主成分的有机硅树脂，涂布将聚硅烷(商品名：OGSOL SI-10、Osaka Gas Chemicals Co. Ltd.制造)溶解于甲苯/乙基甲基酮的混合溶剂(甲苯:乙基甲基酮=7:3)而成的溶液(固体成分重量比7%)，在120℃下加热1分钟，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体10。
(实施例11)
实施例10中，使用底漆层形成用溶液G来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例10同样操作，制作成形体11。
(比较例1)
实施例1中，代替底漆层形成用溶液A，将作为不含硅原子的化合物的、以聚氨基甲酸丙烯酸酯系UV固化型树脂化合物为主成分的树脂(商品名：Vylon UR1350、Toyobo Co., Ltd.制造)溶解于甲基乙基酮溶剂而成的溶液(固体成分重量比8%)用作底漆层形成用溶液(以下，称为“底漆层形成用溶液H”。)，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体1r。
(比较例2)
不在PET膜上形成底漆层，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体。即，在PET膜上形成有机硅树脂的层，在其表面进行氩的等离子体离子注入，制成成形体2r。
(比较例3)
不在PET膜上形成底漆层，除此以外，与实施例8同样操作，制作成形体。即，在PET膜上形成聚碳硅烷的层，在其表面进行氩的等离子体离子注入，制成成形体3r。
(比较例4)
不在PET膜上形成底漆层，除此以外，与实施例10同样操作，制作成形体。即，在PET膜上形成聚硅烷的层，在其表面进行氩的等离子体离子注入，制成成形体4r。
(比较例5)
实施例6中，使用10.7g三苯基乙氧基硅烷(35.0mmol)、1.49g聚二甲基硅氧烷(10.0mmol)、0.69g三甲氧基甲基硅烷(5.0mmol)来代替使用7.61g四乙氧基硅烷(50.0mmol)，除此以外，与实施例6同样操作，制备底漆层形成用溶液(以下，称为“底漆层形成用溶液I”。)
实施例1中，使用底漆层形成用溶液I来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例1同样操作，制作成形体5r。
针对实施例1~11以及比较例1~4，使用XPS(ULVAC-PHI, Incorporated制造)对表面~10nm附近进行元素分析测定，从而确认了已进行了离子注入。
测定了各实施例、比较例中形成的底漆层的、与阻气层侧的层分界部至深度方向10nm的区域中的碳原子、氧原子、硅原子的存在比率、结合能。测定结果总结记载于下述表1。
需要说明的是，未设置底漆层的比较例2~4中，基材层的表面至深度方向10nm的区域中的碳原子、氧原子、硅原子的存在比率为：碳原子的存在比率为98.3%、氧原子的存在比率为1.54%、硅原子的存在比率为0.16%。
[表1]
针对实施例1~11以及比较例1~5中得到的成形体1~11、1r~5r，进行水蒸气透过率的测定以及层间密合性试验。其结果示于下述表2。
[表2]
由表2可知，具有由包含碳原子、氧原子以及硅原子的、且硅原子的2p电子轨道的结合能处于特定范围的材料构成的底漆层的实施例的成形体1~11的水蒸气透过率小、且层间密合性优异。
(实施例12)
向作为基材层的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(商品名：PET25 T-61M、厚度25μm、Toray Industries Inc.,制造、以下，称为“PET膜”。)涂布先前制备的底漆层形成用溶液A，在120℃下加热1分钟后，使用UV光照射线进行UV光照射(高压汞灯、线速度、20m/分钟、累积光量100mJ/cm2、峰强度1.466W、经过次数2次)，形成厚度为350nm的底漆层。
利用旋涂机在所得底漆层上涂布以全氢聚硅氮烷为主成分的层形成用溶液(商品名：Aquamika NL110A-20、Clariant Japan K.K.制造，表1中记载为“阻气层形成用溶液A”)，在120℃下加热2分钟，形成聚硅氮烷层(厚度为60nm)，得到成形物。与实施例1同样操作，使用等离子体离子注入装置向聚硅氮烷层的表面进行氩(Ar)的等离子体离子注入，形成阻气层，制作成形体12。
(实施例13)
实施例12中，使用底漆层形成用溶液B来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体13。
(实施例14)
实施例12中，使用底漆层形成用溶液C来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体14。
(实施例15)
实施例12中，使用底漆层形成用溶液D来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体25。
(实施例16)
实施例12中，使用底漆层形成用溶液E来代替底漆层形成用溶液A，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体16。
(实施例17)
实施例12中，使用底漆层形成用溶液F来代替底漆层形成用溶液A，不进行UV照射，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体17。
(实施例18)
实施例17中，使用底漆层形成用溶液G来代替底漆层形成用溶液F，除此以外，与实施例17同样操作，制作成形体18。
(实施例19)
将实施例12中要形成的聚硅氮烷层的厚度变更为150nm，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体19。
(实施例20)
将实施例12中的等离子体离子注入条件的施加电压变更为-5kV，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体20。
(实施例21)
将实施例12中的要在底漆层上形成的聚硅氮烷层变更为以甲基聚硅氮烷为主成分的层形成用溶液(商品名：TuTuProm、Clariant Japan K.K.制造、表1中记载为“阻气层形成用溶液B”)，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体21。
(实施例22)
将实施例12中的等离子体生成气体由氩(Ar)变更为氮(N2)，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体22。
(实施例23)
将实施例12中的等离子体生成气体由氩(Ar)变更为氧(O2)，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体23。
(实施例24)
将实施例12中的等离子体生成气体由氩(Ar)变更为氦(He)，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体24。
(实施例25)
将实施例12中的等离子体生成气体由氩(Ar)变更为氪(Kr)，除此以外，与实施例12同样操作，得到成形体25。
(比较例6)
实施例12中，代替底漆层形成用溶液A，将作为不含硅原子的化合物的、以聚氨基甲酸丙烯酸酯系UV固化型树脂化合物为主成分的树脂(商品名：Vylon UR1350、Toyobo Co., Ltd.制造)溶解于甲基乙基酮溶剂而成的溶液(固体成分重量比8%)用作底漆层形成用溶液(以下，称为“底漆层形成用溶液H”。)，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体6r。
(比较例7)
不在PET膜上形成底漆层和阻气层，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体。即，在PET膜的表面进行氩的等离子体离子注入，制成成形体7r。
(比较例8)
不在PET膜上形成底漆层，除此以外，与实施例12同样操作，制作成形体8r。
针对实施例12~18以及比较例6、7，使用XPS(ULVAC-PHI, Incorporated制造)对表面~10nm附近进行元素分析测定，从而确认了已进行了离子注入。
测定了实施例12~25以及比较例6~8中使用的底漆层形成用溶液、阻气层形成用溶液、等离子体生成气体、施加电压以及所形成的底漆层的厚度(膜厚)、阻气层的厚度(膜厚)、底漆层的与阻气层侧的分界部至深度方向10nm的区域中的碳原子、氧原子、硅原子的存在比率、结合能([eV])、阻气层的表层部的氧原子、氮原子以及硅原子的存在比率、膜密度。测定结果总结记载于下述表3、表4和表5中。
[表3]
[表4]
[表5]
针对实施例12~25以及比较例6~8中得到的成形体12~25、6r~8r，测定了总光线透过率和水蒸气透过率。
另外，为了调查注入离子对底漆层的着色的影响，关于实施例12~25以及比较例6~8，针对在基材层上形成底漆层后向底漆层表面注入离子的状态，测定了总光线透过率。测定结果示于下述表6。
[表6]
由表6可知，向底漆层表面注入离子时，不含有含硅化合物的底漆层即比较例6与实施例12~25相比，底漆层本身发生着色，总光线透过率低、所得成形体6r的密合性、透明性差。
另外，不具有阻气层的比较例7的成形体7r、以及阻气层的氧原子、氮原子以及硅原子的存在比率和膜密度在范围外的比较例8的成形体8r的水蒸气透过率高、总光线透过率也低，透明性差。
另一方面，可知包含含硅化合物的底漆层且具有相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%且膜密度为2.4~4.0g/cm3的阻气层的实施例的成形体12~25的总光线透过率高、透明性优异。另外可知，层间密合性优异、水蒸气透过率小、具有高阻气性。
Claims (13)
1.成形体，其特征在于，其为基材层、底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，
所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，由至少具有硅原子、碳原子以及氧原子的硅烷化合物、该硅烷化合物的水解产物或者添加有硅溶胶的有机树脂形成，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，
所述阻气层是向包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少1种的高分子层中注入离子而得到的层。
2.成形体，其特征在于，其为基材层、包含含硅化合物的底漆层以及阻气层依次层叠而成的成形体，
所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，由至少具有硅原子、碳原子以及氧原子的硅烷化合物、该硅烷化合物的水解产物或者添加有硅溶胶的有机树脂形成，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV，
所述阻气层由至少包含氧原子和硅原子的材料构成，其表层部中，相对于氧原子、氮原子以及硅原子的总存在量，氧原子的存在比率为60~75%、氮原子的存在比率为0~10%、硅原子的存在比率为25~35%，且该表层部的膜密度为2.4~4.0g/cm3。
3.根据权利要求2所述的成形体，其特征在于，所述阻气层是向包含聚硅氮烷系化合物的层注入离子而得到的层。
4.根据权利要求1或2所述的成形体，其特征在于，从所述底漆层的、与所述阻气层侧的层分界部至深度方向10nm的区域中，相对于碳原子、氧原子以及硅原子的总存在量，碳原子的存在比率为5.0~65.0%、氧原子的存在比率为25.0~70.0%、硅原子的存在比率为3.0~30.0%。
5.根据权利要求1所述的成形体，其特征在于，所述聚硅氮烷系化合物为全氢聚硅氮烷。
6.根据权利要求1或3所述的成形体，其特征在于，所述离子是将选自氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙以及氪中的至少一种气体离子化而成的。
7.根据权利要求1或3所述的成形体，其特征在于，所述离子的注入是利用等离子体离子注入法而进行的。
8.根据权利要求1或3所述的成形体，其特征在于，40℃、相对湿度为90%的气氛下的水蒸气透过率低于0.50g/m2/天。
9.成形体的制造方法，其为权利要求1或2所述的成形体的制造方法，其具备：
在基材上形成底漆层的工序，所述底漆层由如下材料构成：所述材料至少包含碳原子、氧原子以及硅原子，且在X射线光电子能谱(XPS)测定中，硅原子的2p电子轨道的结合能的峰位置处于101.5~104eV；
在所述底漆层上形成包含选自聚硅氮烷系化合物、聚有机硅氧烷系化合物、聚碳硅烷系化合物以及聚硅烷系化合物中的至少1种的高分子层的工序；以及
通过向所述高分子层的表面部注入离子而形成阻气层的工序。
10.根据权利要求9所述的成形体的制造方法，其中，所述注入离子的工序是离子注入选自氢、氮、氧、氩、氦、氖、氙以及氪中的至少一种气体的工序。
11.根据权利要求9所述的成形体的制造方法，其中，所述注入离子的工序是利用等离子体离子注入法进行离子注入的工序。
12.电子装置用构件，其包含权利要求1或3所述的成形体。
13.电子装置，其具备权利要求12所述的电子装置用构件。
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