CN103178204A - 热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法 - Google Patents

热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法，此结构为热电元件与电极板中至少有一金属间化合物接合层形成。此热电元件与电极板的固液扩散接合方法首先在热电元件与电极板的接合面先分别镀上银、镍或是铜金属薄膜，再镀上低熔点锡金属薄膜。表面处理后热电元件与电极板经压合与加热后锡金属薄膜熔融，使得熔融锡与银、镍或是铜金属薄膜进行反应以形成银锡、镍锡或铜锡合金的金属间化合物，并冷却后完成热电材料与电极接合。此热电模块因为低熔点锡金属薄膜完全反应形成较高熔点金属间化合物且银、镍或是铜金属薄膜仍有部分残留，所以接合后热电模块应用温度可以高于接合温度，为其重要特色。

Description

热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法。
背景技术
单一热电元件能够传输或转换的热电非常有限，因此一般会利用金属电极将多组热电元件连结以形成热电模块，如此才能够提供足够的热电传输功率。
传统针对热电元件与电极的接合是采用软焊(soldering)接合方法。例如在US5,429,680、US5,441,576、US5,817,188、US6,103,967以及US3,079,455。上述现有技术都是使用低熔点且厚度高达数厘米以上的锡或是焊锡合金在摄氏300度左右的条件下进行接合，在接合之后，低熔点的锡或是焊锡合金仍会部分残留。此种采用焊锡接合的方式所产生的热应力小，但缺点是热电模块的运作温度将受限于焊锡合金的熔点。换言之，采用传统焊锡方式的热电元件必需于低于焊锡合金的熔点条件下运作。
为了提高热电元件的使用温度，现有技术，例如US6,492,585，是采用硬焊(brazing)接合方法，亦即使用较高熔点的填充金属，以提高接合点所能承受的温度。但是此种方法的接合程序的温度必需高达摄氏450度以上。当接合程序完成并冷却到室温时，热电材料与金属电极之间的热膨胀系数差异将会产生相当大的热应力，进而造成接合界面的损坏。
针对固液扩散接合(solid liquid inter-diffusion，SLID)技术，最早在1966年由L.Bernston等学者发表在期刊以将SLID技术应用于集成电路中。此外，US6,234,378采用Au-In合金系统应用于激光回转仪，以接合石英、陶瓷与金属材料零组件，以解决热膨胀系数不同的问题并且提升元件在高温的操作性能。再者，US2003/0160021则是将SLID技术应用于微机电(MEMS)元件，其先在芯片与接合物上镀上Cr，再镀上Au或In，最后形成Au-In合金，以达到高接合强度与高温应用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法，其可以在低温条件下进行接合并且所形成的热电模块可以在高温条件下使用。
为达上述目的，本发明提出一种热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，此方法包括于热电元件以及电极板两者至少其中之一先形成银、镍或是铜金属薄膜，再形成锡金属薄膜。将热电元件与电极板堆叠在一起并且进行压合以及加热处理程序，以使得锡金属薄膜与银、镍或是铜金属薄膜反应形成银锡、镍锡或铜锡合金的金属间化合物。进行冷却步骤，以使热电元件以及电极板接合在一起。在此，低熔点锡金属薄膜完全反应而形成较高熔点金属间化合物，且银、镍或是铜金属薄膜仍有部分残留。
本发明提出一种热电模块的固液扩散接合结构，此结构包括至少一热电元件以及至少一电极板。所述热电元件与所述电极板之间具有接合层以使两者接合在一起，其中所述接合层包括银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物。
基于上述，本发明的热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法可以在低温条件下使低熔点的锡融化而与银、镍或是铜反应以形成具有高熔点的银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物的接合层。因此本发明可以在低温条件下进行接合并且所形成的热电模块可以在高温条件下使用。
为让本发明的上述特征和优点能更明显易懂，下文特举实施例，并配合所附附图作详细说明如下。
附图说明
图1至图4是根据本发明一实施例的热电模块的固液扩散接合结构的制造流程示意图。
主要元件符号说明
10：热电元件
10a：第一表面
10b：第二表面
20a，20b：阻障层
30a，30b：银、镍或是铜金属薄膜
40a，40b：锡金属薄膜
100：堆叠结构
50：电极板
60：银、镍或是铜金属薄膜
80：锡金属薄膜
200：堆叠结构
90a，90b：接合层
具体实施方式
图1至图4是根据本发明一实施例的热电模块的固液扩散接合结构的制造流程示意图。请参照图1，本实施例的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法包括提供至少一热电元件10。根据本实施例，所述热电元件10包括可将热转换为电的材料，其可为P型热电材料或是N型热电材料，举例来说，热电元件10包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3系列合金材料，但本发明不限于此。
承上所述，热电元件10包括第一表面10a以及第二表面10b。接着，于热电元件10的第一表面10a上形成银、镍或是铜金属薄膜30a以及锡金属薄膜40a，较佳的是在热电元件10的第一表面10a上还进一步包括形成有阻障层20a。在本实施例中，银、镍或是铜金属薄膜30a的厚度为2～10微米，且锡金属薄膜40a的厚度为1～10微米。另外，阻障层20a的材质包括镍或是其他合适的可阻障金属元素扩散的金属材料，且厚度例如是1～5微米。
在本实施例中，除了在热电元件10的第一表面10a上形成银、镍或是铜金属薄膜30a以及锡金属薄膜40a之外，还在热电元件10的第二表面10b上形成银、镍或是铜金属薄膜30b以及锡金属薄膜40b，较佳的是在热电元件10的第二表面10b上还进一步包括阻障层20b。银、镍或是铜金属薄膜30b的厚度为2～10微米，且锡金属薄膜40b的厚度为1～10微米。另外，阻障层20b包括镍或是其他合适的可阻障金属元素扩散的金属材料，且厚度例如是1～5微米。于热电元件10的第一表面10a上形成银、镍或是铜金属薄膜30a以及锡金属薄膜40a以及热电元件10的第二表面10b上形成银、镍或是铜金属薄膜30b以及锡金属薄膜40b的方法包括电镀程序、无电镀程序、溅镀用或化学气相沉积程序。
上述于热电元件10的第一表面10a形成阻障层20a、银、镍或是铜金属薄膜30a以及锡金属薄膜40a，并且于第二表面10b形成阻障层20b、银、镍或是铜金属薄膜30b以及锡金属薄膜40b之后即构成堆叠结构100。
另外，请参照图2，提供至少一电极板50，所述电极板50例如是铜电极板或是其他金属材料电极板。接着于电极板50的表面上形成银、镍或是铜金属薄膜60以及锡金属薄膜80。银、镍或是铜金属薄膜60的厚度为2～10微米，且锡金属薄膜80的厚度为1～10微米。上述于电极板50上形成银、镍或是铜金属薄膜60以及锡金属薄膜80之后即构成堆叠结构200。于电极板50的表面形成银、镍或是铜金属薄膜60以及锡金属薄膜80的方法包括电镀程序、无电镀程序、溅镀用或化学气相沉积程序。
值得一提的是，在图1的实施例中，具有热电元件10的堆叠结构100中是形成有银、镍或是铜金属薄膜30a、30b以及锡金属薄膜40a，40b，且具有电极板50的堆叠结构200是形成有银、镍或是铜金属薄膜60以及锡金属薄膜80，但本发明不限于此。在另一实施例中，所述具有热电元件10的堆叠结构100可以仅包括银、镍或是铜金属薄膜30a、30b，且在具有电极板50的堆叠结构200包括银、镍或是铜金属薄膜60以及锡金属薄膜80两膜层。根据又一实施例，所述具有热电元件10的堆叠结构100包括银、镍或是铜金属薄膜30a、30b以及锡金属薄膜40a，40b，且在具有电极板50的堆叠结构200仅包括银、镍或是铜金属薄膜60。换言之，本发明可以在热电元件10以及电极板50其中之一的表面上形成锡金属薄膜或是两者的表面上形成锡金属薄膜。
接着，请参照图3，将热电元件10(堆叠结构100)与电极板50(堆叠结构200)堆叠在一起以使得热电元件10上的锡金属薄膜40a，40b与电极板50的锡金属薄膜80接触。
在本实施例中，每一个热电元件10(堆叠结构100)的两侧各自与一个电极板50(堆叠结构200)堆叠在一起。因此当多个热电元件10(堆叠结构100)与多个电极板50(堆叠结构200)彼此堆叠在一起之后即可形成热电模块。本实施例的图示是以两个热电元件10(堆叠结构100)与三个电极板50(堆叠结构200)堆叠为例来说明，但本发明不限制热电模块中的热电元件10(堆叠结构100)与电极板50(堆叠结构200)的数目。
接着，如图4所示，进行压合以及加热处理程序，以使得锡金属薄膜40a，40b以及锡金属薄膜80与位于其上银、镍或是铜金属薄膜30a，30b以及位于其下的银、镍或是铜金属薄膜60反应以形成银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物。接着冷却至室温之后，即形成具有银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物的接合层90a，90b，使得热电元件10与电路板50接合在一起。
根据本实施例，上述的压合以及加热处理程序的温度为摄氏235～350度，且时间为3～60分钟。另外，上述的压合以及加热处理程序例如是在真空环境或是惰性气体环境中进行，且加热的温度为高于锡金属薄膜的熔点的温度。当于进行压合以及加热处理程序时，低熔点的锡金属薄膜会被熔融而与高熔点的银、镍或铜金属薄膜进行界面反应，且所述界面反应会将锡金属薄膜完全消耗而形成含锡金属间化合物。上述的接合程序又可称为固液扩散接合程序(liquid inter-diffusion bonding process)。
更详细而言，倘若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选用银金属，那么所述银金属薄膜30a，30b，60需足以使锡金属薄膜40a，40b，80完全反应以形成金属间化合物。更详细来说，银金属薄膜30a，30b，60以及锡金属薄膜40a，40b，80之间则需考虑使Ag∶Sn的原子比为高于3∶1。如此一来，当于进行压合以及加热处理程序时，低熔点的锡金属薄膜40a，40b，80被熔融之后可与高熔点银金属薄膜30a，30b，60反应并且完全消耗掉，最后即可形成Ag3Sn金属间化合物，且银金属薄膜30a，30b，60不会完全反应而仍有部分残留。值得一提的是，倘若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选用银金属，在经过约为摄氏235～350度的加压加热处理程序之后所形成的银锡金属间化合物(Ag3Sn)的熔点可达摄氏480度。换言之，采用此种结合结构的热电模块可以在低于摄氏480度下使用或是操作。
倘若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选择镍金属，于固液扩散接合程序之后所形成的镍锡金属间化合物可为Ni3Sn4、Ni3Sn2、Ni3Sn或是其组合。在此，所述镍金属薄膜30a，30b，60需足以使锡金属薄膜40a，40b，80完全反应以形成金属间化合物。更详细来说，镍金属薄膜30a，30b，60以及锡金属薄膜40a，40b，80之间则需考虑使Ni∶Sn的原子比为高于3∶4。如此一来，当在进行压合以及加热处理程序时，低熔点的锡金属薄膜40a，40b，80被熔融之后可与高熔点镍金属薄膜30a，30b，60反应并且完全消耗掉，最后即可形成镍锡金属间化合物(Ni3Sn4、Ni3Sn2、Ni3Sn或是其组合)，且镍金属薄膜30a，30b，60不会完全反应而仍有部分残留。值得一提的是，若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选择镍金属，于经过约为摄氏235～350度的加压加热处理程序之后所形成的镍锡金属间化合物(Ni3Sn4)的熔点可达摄氏796度，镍锡金属间化合物(Ni3Sn2)的熔点可达摄氏1267度，且镍锡金属间化合物(Ni3Sn)的熔点可达摄氏1169度。换言之，采用此种结合结构的热电模块可以在低于摄氏796度下使用或是操作。
倘若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选择铜金属，在固液扩散接合程序之后所形成的铜锡金属间化合物可为Cu6Sn5、Cu3Sn或是其组合。在此，所述铜金属薄膜30a，30b，60需足以使锡金属薄膜40a，40b，80完全反应以形成金属间化合物。更详细来说，铜金属薄膜30a，30b，60以及锡金属薄膜40a，40b，80之间需考虑使Cu∶Sn的原子比为高于6∶5。如此一来，当在进行压合以及加热处理程序时，低熔点的锡金属薄膜40a，40b，80被熔融之后可与高熔点铜金属薄膜30a，30b，60反应并且完全消耗掉，最后即可形成铜锡金属间化合物(Cu6Sn5、Cu3Sn或是其组合)，且铜金属薄膜30a，30b，60不会完全反应而仍有部分残留。值得一提的是，若银、镍或是铜金属薄膜30a，30b，60是选择铜金属，在经过约为摄氏235～350度的加压加热处理程序之后所形成的铜锡金属间化合物(Cu6Sn5)的熔点为摄氏415度，且铜锡金属间化合物(Cu3Sn)的熔点为摄氏640度。换言之，采用此种结合结构的热电模块可以在低于摄氏415度下使用或是操作。
以上述的方法所形成的热电模块的固液扩散接合结构如图4所示，其包括至少一热电元件10以及至少一电极板50。所述热电元件10与所述电极板50之间具有接合层90a，90b以使两者接合在一起，其中所述接合层90a，90b包括银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物。
在本实施例中，所述热电元件10包括P型热电材料或是N型热电材料，其包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3系列合金材料。另外，接合层90a，90b还包含银、镍或是铜金属薄膜30a，30b的残留层。较佳的是，接合层90a，90b与热电元件10之间还包括阻障层20a，20b，且阻障层20a，20b的厚度为1～5微米。
承上所述，因本实施例的接合层90a，90b包括银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物，其中银锡金属间化合物较佳的是包括Ag3Sn，镍锡金属间化合物较佳的是包括Ni3Sn4、Ni3Sn2、Ni3Sn或是其组合，且铜锡金属间化合物较佳的是包括Cu6Sn5、Cu3Sn或是其组合。由于银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物的熔点都远高于加压及加热处理程序的加热温度。因此，本实施例可以在低温进行热电元件与电极板的接合以降低热应力所造成的不良影响。而且本实施例所形成的热电模块可以在高温条件下使用或是操作。
实例一
实例一的热电模块的接合方法是在P型热电元件(Bi0.5Sb1.5Te3)的表面依序上镀上厚度为4微米的镍层以及厚度为10微米的银层。另外，在铜电极板的表面上依序镀上厚度为2微米的银层以及厚度为4微米的锡层。之后，将形成有镍层以及银层的热电元件以及形成有银层以及锡层的铜电极板堆叠在一起，并且于真空或是惰性气体环境中进行加热程序。所述加热程序的温度为摄氏300度，且时间为30分钟，此时铜电极板上的锡层会熔融而快速地与铜电极板上的银层以及热电元件上的银层进行界面反应而形成包含有银锡金属间化合物(Ag3Sn)的接合层。此时，由于锡层的厚度只有4微米，因此锡层在此固相/液相界面反应将会迅速地完全反应，且银层尚有部分残留。
上述所形成的接合层包含银锡金属间化合物(Ag3Sn)。在此，因银锡金属间化合物(Ag3Sn)的熔点为摄氏480度，因此，本实例所形成的热电模块后续可以应用于摄氏480度以下的温度环境。另外，在此实例一中，对于所述热电模块的接合层进行剪力强度测试，测试结果显示接合层的接合强度为10.0Mpa。
实例二
实例二的热电模块的接合方法是在N型热电元件(Bi2Te2.55Se0.45)的表面依序上镀上厚度为2微米的锡层、厚度为4微米的镍层以及厚度为10微米的银层。另外，在铜电极板的表面上依序镀上厚度为2微米的银层以及厚度为4微米的锡层。之后，将形成有锡层、镍层以及银层的热电元件以及形成有银层以及锡层的铜电极板堆叠在一起，并且于真空或是惰性气体环境中进行加热程序。所述加热程序的温度为摄氏300度，且时间为30分钟，此时铜电极板上的锡层会熔融而快速地与铜电极板上的银层以及热电元件上的银层进行界面反应而形成包含有银锡金属间化合物(Ag3Sn)的接合层，其中锡层在此固相/液相界面反应将会迅速地完全反应，且银层尚有部分残留。
上述所形成的接合层包含银锡金属间化合物(Ag3Sn)，且银锡金属间化合物(Ag3Sn)的熔点为摄氏480度。因此，本实例所形成的热电模块后续可以应用于摄氏480度以下的温度环境。在此实例二中，对于所述热电模块的接合层进行剪力强度测试，测试结果显示接合层的接合强度为6.8Mpa。
实例三
实例三的热电模块的接合方法首先在P型热电元件(Pb0.5Sn0.5Te)的表面依序上镀上厚度为2微米的锡层、厚度为4微米的镍层以及厚度为10微米的银层。另外，在铜电极板的表面上依序镀上厚度为2微米的银层以及厚度为4微米的锡层。之后，将形成有镍层以及银层的热电元件以及形成有银层以及锡层的铜电极板堆叠在一起，并且于真空或是惰性气体环境中进行加热程序。所述加热程序的温度为摄氏300度，且时间为30分钟，此时铜电极板上的锡层会熔融而快速地与铜电极板上的银层以及热电元件上的银层进行界面反应而形成包含有银锡金属间化合物(Ag3Sn)的接合层，其中锡层在此固相/液相界面反应将会迅速地完全反应，且银层尚有部分残留。
上述所形成的接合层包含银锡金属间化合物(Ag3Sn)，且银锡金属间化合物(Ag3Sn)的熔点为摄氏480度。因此，本实例所形成的热电模块后续可以应用于摄氏480度以下的温度环境。在此实例中，对于所述热电模块的接合层进行剪力强度测试，测试结果显示接合层的接合强度为13.0Mpa。
综上所述，本发明的热电元件与电极板之间的接合层是包括银锡金属间化合物、镍锡金属间化合物或是铜锡金属间化合物。所述接合层可以在摄氏235～350度的条件下进行接合反应，且由不同合金系统的选用，可以在摄氏415～480度以上的温度使用。因此，本发明的热电模块的固液扩散接合结构及其制造方法可以在低温条件下进行接合并且所形成的热电模块可以在高温条件下使用。
虽然已结合以上实施例揭露了本发明，然而其并非用以限定本发明，任何所属技术领域中熟悉此技术者，在不脱离本发明的精神和范围内，可作些许的更动与润饰，故本发明的保护范围应以附上的权利要求所界定的为准。

Claims (13)

1.一种热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，包括：
在一热电元件以及一电极板两者至少其中之一先形成一银、镍或是铜金属薄膜，再形成一锡金属薄膜；
将该热电元件与该电极板堆叠在一起并且进行一压合以及加热处理程序，以使得该锡金属薄膜与该银、镍或是铜金属薄膜进行反应以形成一银锡、镍锡或铜锡合金金属间化合物；以及
进行一冷却步骤，以使该热电元件以及该电极板接合在一起。
2.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中当该银、镍或是铜金属薄膜是选择该银金属薄膜时，所形成的该银锡金属间化合物包括Ag3Sn。
3.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中当该银、镍或是铜金属薄膜是选择该镍金属薄膜时，所形成的该镍锡金属间化合物包括Ni3Sn4、Ni3Sn2、Ni3Sn或是其组合。
4.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中当该银、镍或是铜金属薄膜是选择该铜金属薄膜时，所形成的该铜锡金属间化合物包括Cu6Sn5、Cu3Sn或是其组合。
5.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中该锡金属薄膜完全反应形成该银锡、镍锡或铜锡合金的金属间化合物，且该银、镍或是铜金属薄膜仍有部分残留。
6.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中该锡金属薄膜的厚度为1～10微米。
7.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中该压合以及加热处理程序的温度为摄氏235～350度，且时间为3～60分钟。
8.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中该热电元件包括P型热电材料或是N型热电材料，其包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3系列合金材料。
9.如权利要求1所述的热电模块的固液扩散接合结构的制造方法，其中形成该银、镍或是铜金属薄膜以及该锡金属薄膜的方法包括一电镀程序、一无电镀程序、一溅镀用或一化学气相沉积程序。
10.一种热电模块的固液扩散接合结构，包括：
至少一热电元件；
至少一电极板，其中该热电元件与该电极板之间具有一接合层以使两者接合在一起，且该接合层包括一银锡金属间化合物、一镍锡金属间化合物或是一铜锡金属间化合物。
11.如权利要求10所述的热电模块的固液扩散接合结构，其中该银锡金属间化合物包括Ag3Sn，该镍锡金属间化合物包括Ni3Sn4、Ni3Sn2、Ni3Sn或是其组合，且该铜锡金属间化合物包括Cu6Sn5、Cu3Sn或是其组合。
12.如权利要求10所述的热电模块的固液扩散接合结构，其中该接合层还包含该银、镍或是铜金属的残留层。
13.如权利要求10所述的热电模块的固液扩散接合结构，其中该热电元件包括P型热电材料或是N型热电材料，其包括Bi2Te3、GeTe、PbTe、CoSb3或Zn4Sb3是合金材料。
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