CN103025837B - 粘合剂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种粘合剂组合物，其用于光学膜的贴合，即使在高温高湿的环境下也显示优异的耐久性，并且抑制露白产生的能力也优异。一种粘合剂组合物，含有：含有羧基的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）、含有羧基和羟基的（甲基）丙烯酸系共聚物（B）、相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为5～20重量份的甲苯二异氰酸酯系化合物（C）以及含环氧基的硅烷偶联剂（D）。

Description

粘合剂组合物
技术领域
本发明涉及在将偏光膜、相位差膜等光学膜贴合于液晶单元等被粘物上时使用的粘合剂组合物。进一步具体而言，本发明涉及一种即使在高温高湿下也显示优异的耐久性并且露白抑制能力也优异的粘合剂组合物。
背景技术
液晶显示装置通常由在2片玻璃等支撑基板之间夹持有沿着规定的方向取向的液晶成分而成的液晶单元和偏光膜、相位差膜、增亮膜等光学膜构成。在这些光学膜彼此层叠以及将光学膜贴合于液晶单元时大多使用粘合剂。
液晶显示装置广泛用作个人计算机、电视机、汽车导航等的显示装置。有时这些液晶显示装置在高温高湿下的这种苛刻的环境下使用。因此，需要耐久性优异且即使长期使用也不会发生剥离、产生气泡等的粘合剂。另外，在高温高湿下的这种苛刻的环境下，光学膜收缩、膨胀之类的尺寸变化增大。现有的粘合剂层无法缓和因上述尺寸变化而产生的应力，光学膜的残余应力变得不均。其结果出现从液晶显示装置的周边部位漏光而变白的所谓的“露白”的问题。
为了改善这种问题，提出了通过在粘合剂组合物中添加低分子量聚合物而带来应力缓和性的粘合剂。例如，在专利文献1（日本特开平10-279907号公报）中，公开了由高分子量丙烯酸系共聚物、重均分子量为3万以下的低分子量丙烯酸系共聚物以及多官能性化合物形成的偏光膜用粘合剂组合物。然而，在专利文献1中记载的粘合剂组合物中，由于重均分子量为3万以下的低分子量丙烯酸系共聚物的添加量多，所以难以防止在高温高湿下的发泡、剥离。
作为抑制露白的方法，存在像专利文献1中记载的粘合剂组合物那样，通过追随偏光膜的尺寸变化来缓和应力集中从而防止露白产生的方法；和与此相反，通过使用具有高凝聚力的粘合剂组合物，将产生应力的区域抑制到最低限度，从而抑制露白产生的方法。
在专利文献2（日本特开2007-112839号公报）中，公开了一种为了改善粘合剂层的粘合性而含有下述成分的粘合剂组合物，其相对于丙烯酸系共聚物100重量份，含有0.02～2重量份的过氧化物、0.02～2重量份的异氰酸酯系交联剂以及1～40重量份的软化点为80℃以上的增粘树脂。然而，在专利文献2中没有关于露白的记载，如果仅具有上述构成，则抑制露白产生的能力不充分。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平10-279907号公报
专利文献2：日本特开2007-112839号公报
发明内容
因此，本发明的目的在于提供一种露白抑制能力和耐久性优异的粘合剂组合物。
本发明为了实现上述目的，提供具备以下构成的粘合剂组合物。
（1）一种粘合剂组合物，含有：含有羧基的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）、含有羧基和羟基的（甲基）丙烯酸系共聚物（B）、相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为5～20重量份的甲苯二异氰酸酯系化合物（C）以及含环氧基的硅烷偶联剂（D）。
（2）如上述（1）所述的粘合剂组合物，其特征在于，上述含环氧基的硅烷偶联剂（D）在分子内至少具有甲氧基或乙氧基中的任一种。
（3）如上述（1）或（2）所述的粘合剂组合物，其特征在于，上述含环氧基的硅烷偶联剂（D）为低聚物。
（4）如上述（1）～（3）中任一项所述的粘合剂组合物，进一步含有氨基改性有机硅（E）。
（5）如上述（4）所述的粘合剂组合物，相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份，含有0.05～1重量份的上述氨基改性有机硅（E）。
（6）如上述（1）～（5）中任一项所述的粘合剂组合物，进一步含有具有羟基和松香骨架的化合物（F）。
（7）如上述（6）所述的粘合剂组合物，上述具有羟基和松香骨架的化合物（F）为在分子内具有下述式（I）表示的骨架的化合物。
（8）如上述（6）或（7）所述的粘合剂组合物，相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份，含有1～20重量份的上述具有羟基和松香骨架的化合物（F）。
（9）如上述（1）～（8）中任一项所述的粘合剂组合物，相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份，含有0.02～1重量份的上述含环氧基的硅烷偶联剂（D）。
本发明的粘合剂组合物即使在高温高湿的环境下，耐久性也优异，露白抑制能力也优异。另外，使用了本发明的粘合剂组合物的光学膜，露白抑制能力优异，即使在高温、高湿的状况下也不会产生剥离、气泡，因此能够适用于个人计算机、电视机、汽车导航等的显示装置。
并且，本发明的粘合剂组合物的粘合力的经时变化少，返工性优异。在此，返工性是指使用粘合剂将光学膜贴合于被粘物上时，在产生异物的混入等不良情况时，从被粘物上剥离除去光学膜，重新贴上新的光学膜的操作的容易程度。
具体实施方式
本发明人等进行了深入研究，结果发现含有下述成分的粘合剂组合物的耐久性和露白抑制能力优异，所述粘合剂组合物含有：含有羧基的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）、含有羧基和羟基的（甲基）丙烯酸系共聚物（B）、相对于上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为5～20重量份的甲苯二异氰酸酯系化合物（C）以及含环氧基的硅烷偶联剂（D）。
在本申请中，（甲基）丙烯酸系共聚物是指以丙烯酸酯单体或甲基丙烯酸酯单体为主要成分，至少使丙烯酸酯单体或甲基丙烯酸酯单体与具有反应性官能团的单体共聚而成的共聚物。应予说明，在本申请中“（甲基）丙烯酸”是以表示“丙烯酸”和“甲基丙烯酸”这两者的意思而使用的。
作为（甲基）丙烯酸酯单体，只要具有（甲基）丙烯酸酯结构就没有特别限定，例如可以使用（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸正丁酯、（甲基）丙烯酸异丁酯、（甲基）丙烯酸叔丁酯、（甲基）丙烯酸正辛酯、（甲基）丙烯酸异辛酯、（甲基）丙烯酸2-乙基己酯、（甲基）丙烯酸正壬酯、（甲基）丙烯酸异壬酯、（甲基）丙烯酸正癸酯、（甲基）丙烯酸正十二烷酯、（甲基）丙烯酸十八烷酯等（甲基）丙烯酸的碳原子数1～18的直链或支链烷基酯，可以进一步使用它们的各种衍生物的1种或2种以上。
作为具有反应性官能团的单体，例如可以使用含羧基的单体、含羟基的单体、含缩水甘油基的单体、含酰胺基、N-取代酰胺基的单体、含叔胺基的单体等的1种或2种以上。
作为含羧基的单体，例如可以使用丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、马来酸酐、富马酸、巴豆酸、衣康酸、柠康酸、肉桂酸、琥珀酸单羟乙基（甲基）丙烯酸酯、马来酸单羟乙基（甲基）丙烯酸酯、富马酸单羟乙基（甲基）丙烯酸酯、邻苯二甲酸单羟乙基（甲基）丙烯酸酯、1,2-二羧基环己烷单羟乙基（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酸二聚物、ω-羧基-聚己内酯单（甲基）丙烯酸酯等，但不限于这些。
作为含羟基的单体，例如可以使用（甲基）丙烯酸2-羟乙酯、（甲基）丙烯酸2-羟丙酯、（甲基）丙烯酸3-羟丙酯、（甲基）丙烯酸4-羟丁酯、（甲基）丙烯酸3-甲基-3-羟丁酯、（甲基）丙烯酸1,1-二甲基-3-羟基丁酯、（甲基）丙烯酸1,3-二甲基-3-羟丁酯、（甲基）丙烯酸2,2,4-三甲基-3-羟戊酯、（甲基）丙烯酸2-乙基-3-羟己酯、甘油单（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇单（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇单（甲基）丙烯酸酯、聚（乙二醇-丙二醇）单（甲基）丙烯酸酯、N-羟甲基丙烯酰胺、烯丙醇、甲基烯丙醇等，但不限于这些。
作为含缩水甘油基的单体，例如可以使用（甲基）丙烯酸缩水甘油酯、3,4-环氧环己基甲基（甲基）丙烯酸酯、缩水甘油基乙烯基醚、3,4-环氧环己基乙烯基醚、缩水甘油基（甲基）烯丙基醚、3,4-环氧环己基（甲基）烯丙基醚等，但不限于这些。
作为含酰胺基、N-取代酰胺基的单体，例如可以使用丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、N-甲基（甲基）丙烯酰胺、N-乙基（甲基）丙烯酰胺、N-甲氧基甲基（甲基）丙烯酰胺、N-乙氧基甲基（甲基）丙烯酰胺、N-丙氧基甲基（甲基）丙烯酰胺、N-丁氧基甲基（甲基）丙烯酰胺、N-叔丁基丙烯酰胺、N-辛基丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺等，但不限于这些。
作为含叔胺基的单体，可以使用（甲基）丙烯酸二甲基氨基乙酯、（甲基）丙烯酸二乙基氨基乙酯、二甲氨基丙基（甲基）丙烯酰胺等，但不限于这些。
本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）含有（甲基）丙烯酸酯单体和含羧基的单体作为共聚物成分。在上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）中，含有作为共聚物成分的（甲基）丙烯酸酯单体的比例相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）优选为80重量%以上。
另外，在上述（甲基）丙烯酸系共聚物（A）中，含有作为共聚物成分的含羧基的单体的比例相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）优选为0.5～5重量%，更优选为1～3重量%。如果含羧基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）为0.5重量%以上，则能够提高粘合剂组合物的凝聚力、耐久性，因此优选。另一方面，如果含羧基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）为5重量%以下，则返工性优异，因此优选。
优选本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）的重均分子量（Mw）为50万～250万，更优选为100万～250万。如果（甲基）丙烯酸系共聚物（A）的重均分子量（Mw）为50万以上，则能够得到充分的凝聚力，抑制气泡的产生，因此优选。另外，如果（甲基）丙烯酸系共聚物（A）的重均分子量（Mw）为250万以下，则能够将粘合剂组合物容易地涂布在光学膜等上，因此优选。
本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（B）含有（甲基）丙烯酸酯单体、含羧基的单体以及含羟基的单体作为共聚物成分。在上述（甲基）丙烯酸系共聚物（B）中，含有作为共聚物成分的（甲基）丙烯酸酯单体的比例相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）优选为80重量%以上。
另外，在上述（甲基）丙烯酸系共聚物（B）中，含有作为共聚物成分的含羧基的单体的比例相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）优选为0.1～5重量%，更优选为0.5～3重量%。如果含羧基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）为0.1重量%以上，则能够提高粘合剂组合物的耐久性，因此优选。另一方面，如果含羧基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）为5重量%以下，则返工性优异，因此优选。
另外，在上述（甲基）丙烯酸系共聚物（B）中，含有作为共聚物成分的含羟基的单体的比例相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）优选为0.01～2重量%，更优选为0.1～1重量%。如果含羟基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）为0.01重量%以上，则露白抑制能力高，因此优选。另一方面，如果含羟基的单体的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（B）为2重量%以下，则能够抑制粘合剂的剥离，因此优选。
优选本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（B）的重均分子量（Mw）为50万～250万，更优选为100万～250万。如果（甲基）丙烯酸系共聚物（B）的重均分子量（Mw）为50万以上，则能够得到充分的凝聚力，能够抑制气泡的产生，因此优选。另外，如果（甲基）丙烯酸系共聚物（B）的重均分子量（Mw）为250万以下，则能够将粘合剂组合物容易地涂布在光学膜等上，因此优选。
在本申请中，（甲基）丙烯酸系共聚物的重均分子量（Mw）是利用下述方法测定的值。
（重均分子量（Mw）的测定方法）
按照下述（1）～（3）进行测定。
（1）将丙烯酸系共聚物溶液涂布在剥离纸上，在100℃干燥2分钟，得到膜状的丙烯酸系共聚物。
（2）将上述（1）中得到的膜状的丙烯酸系共聚物用四氢呋喃溶解，以使固体成分为0.2%。
（3）按下述条件，使用凝胶渗透色谱仪（GPC）测定丙烯酸系共聚物的重均分子量（Mw）。
（条件）
GPC：HLC-8220GPC〔TOSOH株式会社制〕
柱：使用4根TSK-GELGMHXL
流动相溶剂：四氢呋喃
标准试样：标准聚苯乙烯
流速：0.6ml/min、柱温：40℃
本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的聚合方法没有特别限定，可以使用溶液聚合、乳液聚合、悬浮聚合等方法。其中，由经聚合而得到的共聚物的混合物制造粘合剂组合物时，处理工序比较简单且以短时间进行，所以优选通过溶液聚合来进行聚合。
溶液聚合通常可以使用下述方法，即，在聚合槽内投入规定的有机溶剂、单体、聚合引发剂以及根据需要使用的链转移剂，在氮气流中或有机溶剂的回流下边搅拌边进行数小时加热反应等。应予说明，本发明中使用的（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的重均分子量可以通过调整反应温度、时间、溶剂量、催化剂的种类或量而成为所希望的分子量。
本发明的粘合剂组合物含有甲苯二异氰酸酯系化合物（C）。作为甲苯二异氰酸酯系化合物，例如可举出2,4-甲苯二异氰酸酯、2,6-甲苯二异氰酸酯以及它们的二聚体、三聚体以及三羟甲基丙烷加成物等。
优选本发明的粘合剂组合物中的甲苯二异氰酸酯系化合物（C）的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为5～20重量份。如果甲苯二异氰酸酯系化合物（C）的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为5重量份以上，则露白抑制能力优异，因此优选。另一方面，如果甲苯二异氰酸酯系化合物（C）的含量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为20重量份以下，则能够确保对（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的相溶性，且得到作为粘合剂的充分的粘性，因此优选。
另外，本发明的粘合剂组合物也可根据需要并用上述甲苯二异氰酸酯系化合物（C）以外的交联剂。
本发明的粘合剂组合物含有含环氧基的硅烷偶联剂（D）。
作为可在本发明中使用的含环氧基的硅烷偶联剂（D）的具体例，例如可举出3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷等3-环氧丙氧基丙基三烷氧基硅烷，3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷等3-环氧丙氧基丙基烷基二烷氧基硅烷，甲基三（缩水甘油基）硅烷、2-（3,4-环氧环己基）乙基三甲氧基硅烷、2-（3,4-环氧环己基）乙基三乙氧基硅烷等2-（3,4-环氧环己基）乙基三烷氧基硅烷，3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷与四乙氧基硅烷的共聚物、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷与甲基三甲氧基硅烷的共聚物等在1分子中含有环氧基和水解性的烷氧基的有机硅烷氧基低聚物等，但不限于这些。
作为本发明中的含环氧基的硅烷偶联剂（D），如果使用在分子内至少具有甲氧基或乙氧基中的任一种的硅烷偶联剂（D），则能够容易地调节粘合力和返工性，因此优选。
作为本发明中的含环氧基的硅烷偶联剂（D），如果并用2种以上的硅烷偶联剂（D），则能够容易地调节耐久性和返工性，因此优选。
并且，作为本发明中的含环氧基的硅烷偶联剂（D），如果使用为低聚物的硅烷偶联剂，则挥发性低，所以粘合力、耐久性、返工性等性能可长期稳定地得到，因此优选。
作为可在本发明中使用的含环氧基的硅烷偶联剂（D），可举出信越化学工业社制的产品名KBM-303、KBM-403、KBE-402、KBE-403、X-41-1053、X-41-1056、X-41-1095A等，但不限于这些。
优选本发明的粘合剂组合物中的含环氧基的硅烷偶联剂（D）的配合量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为0.02～1重量份，更优选为0.1～0.7重量份。如果含环氧基的硅烷偶联剂（D）的配合量为0.02重量份以上，则能够充分调节粘合力和返工性，因此优选。另外，如果含环氧基的硅烷偶联剂（D）的配合量为1重量份以下，则不会发生粘合力变得过高、或返工性变差，因此优选。
本发明的粘合剂组合物可以含有氨基改性有机硅（E）。对于本发明的粘合剂组合物而言，通过调整氨基改性有机硅（E）的含量，从而能够容易地控制粘合力和返工性。另外，通过使本发明的粘合剂组合物含有氨基改性有机硅（E），从而能够抑制粘合力的经时变化。
作为上述氨基改性有机硅（E），更优选使用在侧链上具有氨基的氨基改性有机硅。
作为可以在本发明中使用的氨基改性有机硅（E），可举出信越化学工业社制的产品名KF-868、KF-865、KF-864、KF-859、KF-393、KF-860、KF-880、KF-8004、KF-8002、KF-8005、KF-867、X-22-3820W、KF-869、KF-861、X-22-3939A、KF-877等。另外，还可举出DowCorningToray公司制的产品名BY16-205、FZ-3760、SF8417、BY16-849、BY16-892、FZ-3785、BY16-872、BY16-213、BY16203、BY16-898、BY16-890、BY16-891、BY16-893、FZ-3789等。作为可以在本发明中使用的氨基改性有机硅（E），完全不受上述例示限定。
优选本发明的粘合剂组合物中的氨基改性有机硅（E）的配合量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为0.05～1重量份，更优选为0.1～0.7重量份。如果使氨基改性有机硅（E）的配合量为0.05重量份以上，则能够容易地控制粘合力和返工性，能够抑制粘合力的经时变化，因此优选。另外，如果使氨基改性有机硅（E）的配合量为1重量份以下，则粘合力不会显著降低，因此优选。
本发明的粘合剂组合物根据需要可以含有具有羟基和松香骨架的化合物（F）。如果使本发明中的粘合剂组合物含有具有羟基和松香骨架的化合物（F），则能够进一步抑制露白，因此优选。
作为可以在本发明中使用的具有羟基和松香骨架的化合物（F），例如可以使用松香与多元醇的反应物、松香与环氧化合物的反应物、松香酚。作为上述松香，例如可以使用木松香、脂松香、氢化松香、歧化松香、妥尔油松香以及木系聚合松香、脂系聚合松香、妥尔油系聚合松香等聚合松香及它们的混合物等。
作为上述多元醇，只要是2元以上的多元醇就没有特别限定。例如可以具体地例示乙二醇、二乙二醇、1,2-二羟基丙烷、1,3-二羟基丙烷、1,2-二羟基丁烷、1,3-二羟基丁烷、2,3-二羟基丁烷、新戊二醇、1,4-二羟甲基环己烷、1,6-己二醇、辛二醇、聚乙二醇等二元醇；丙三醇、1,2,4-丁三醇、三乙二醇、三丙二醇、3-甲基戊烷-1,3,5-三醇、甘油等三元醇；二甘油、季戊四醇等四元醇，也可以使用五元以上的醇。
上述松香与多元醇的反应没有特别限定，可以利用各种公知的方法。具体而言，将松香和多元醇投入反应容器（优选在氮、稀有气体等非活性气体气流下），通常在大气压下，将体系内加热至150～300℃左右，边将生成的水除去至体系外，边进行反应即可。另外，反应时可以使用酯化催化剂。具体而言，例如可举出乙酸、对甲苯磺酸等酸催化剂；氢氧化锂等碱金属的氢氧化物；氢氧化钙等碱土类金属的氢氧化物；氧化钙、氧化镁等金属氧化物等。
作为上述环氧化合物，可以使用各种公知的二环氧化合物。具体而言，可举出乙二醇二缩水甘油醚、二乙二醇二缩水甘油醚、三乙二醇二缩水甘油醚、聚乙二醇二缩水甘油醚、丙二醇二缩水甘油醚、二丙二醇二缩水甘油醚、三丙二醇二缩水甘油醚、聚丙二醇二缩水甘油醚、新戊二醇二缩水甘油醚、1,6-己二醇二缩水甘油醚等非环状脂肪族二缩水甘油醚类；2,2-双（4-羟基苯基）丙烷二缩水甘油醚、双（4-羟基苯基）甲烷二缩水甘油醚、1,1-双（4-羟基苯基）乙烷二缩水甘油醚、2,2-双（4-羟基环己基）丙烷二缩水甘油醚、3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二羟基联苯二缩水甘油醚、2,2’-双（4-（β-羟基丙氧基）苯基）丙烷二缩水甘油醚等芳香族或环状脂肪族二缩水甘油醚类；3,4-环氧环己基甲基-3,4-环氧环己烷甲酸酯、二氧化乙烯基环己烯等环状脂肪族环状环氧化物类。
上述松香与环氧化合物的反应没有特别限定，可以利用各种公知的的方法。例如，使1摩尔二环氧化合物和2摩尔松香在催化剂存在下、在120～200℃持续进行开环加成反应直至酸值为5以下、优选为3以下即可。作为该催化剂，例如可以使用三甲胺、三乙胺、三丁胺、苄基二甲胺、吡啶、2-甲基咪唑等胺系催化剂、苄基三甲基氯化铵等季铵盐、路易斯酸、硼酸酯、有机金属化合物、有机金属盐等。用该方法得到的反应物是在分子中具有2个松香骨架和2个羟基的分子量分布窄的二醇化合物。另外，将上述二醇化合物作为引发剂，使环氧乙烷、环氧丙烷、或ε-己内酯进行开环聚合而得到的聚合物也可同样使用。
作为松香酚，可举出使酚类与松香进行加成反应而得到的松香酚、使甲阶型酚醛树脂与松香反应而得到的所谓的松香改性酚等，所述甲阶型酚醛树脂是在碱催化剂的存在下使酚类与甲醛进行加成反应而得到的。酚类只要能够与松香进行加成就可任意使用。具体而言，可举出苯酚、甲酚、β-萘酚、对叔丁基苯酚、对辛基苯酚、对壬基苯酚等。
作为上述具有羟基和松香骨架的化合物（F），例如可以优选使用以下述商品名市售的产品：“PINECRYSTALD-6011”、“PINECRYSTALKE-615-3”、“PINECRYSTALD-6240”、“PINECRYSTALKE-359”〔荒川化学工业株式会社制〕、“NEOTALL125P”、“NEOTALL150P”〔HARIMACHEMICALS株式会社〕等。
作为上述具有羟基和松香骨架的化合物（F），优选在分子内具有下述式（I）表示的骨架的物质。
作为具有羟基和松香骨架的化合物（F），特别优选下述式（II）表示的化合物。
优选本发明的粘合剂组合物中的具有羟基和松香骨架的化合物（F）的配合量相对于（甲基）丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为1～20重量份，更优选为5～15重量份。如果使具有羟基和松香骨架的化合物（F）的配合量为1重量份以上，则能够抑制露白，因此优选。另外，如果使具有羟基和松香骨架的化合物（F）的配合量为20重量份以下，则粘合力不会变得过高，且返工性也不会降低，因此优选。
本发明的粘合剂组合物，根据需要可以适当配合各种添加剂、溶剂、耐候性稳定剂、增塑剂、软化剂、染料、颜料、无机填充剂等。
优选耐候性稳定剂、增塑剂、软化剂、染料、颜料、无机填充剂等的配合量的范围相对于丙烯酸系共聚物（A）和（B）的总计100重量份为30重量份以下，进一步优选为20重量份以下，最优选为10重量份以下。通过使配合量在上述范围内，从而能够适当地保持粘合剂组合物的粘合力、润湿性、耐热性、糊转移性（糊転着性）的平衡，得到显示良好的各种物性的粘合剂组合物。
实施例
以下，基于实施例进行详细地说明，但本发明不限于这些实施例。应予说明，实施例中使用的试验片的制作以及各种试验方法和评价方法如下所述。
（1）试验用光学膜的制作
作为光学膜的一个例子，使用偏光膜，制作具有粘合剂层的偏光膜。在被有机硅系脱模剂表面处理了的剥离膜上涂布粘合剂组合物，以使干燥后的涂布量为25g/cm2。接下来，在100℃用热风循环式干燥机干燥90秒钟，形成粘合剂层。接着，在偏光基底膜〔在以聚乙烯醇（PVA）膜为主体的偏振器的两面层压三乙酸纤维素（TAC）膜而成的膜；约190μm〕的背面贴合粘合剂层面，通过加压轧辊进行压接。压接后，在23℃、65%RH熟化10天，得到了具有粘合剂层的偏光膜。
（2）耐久性的评价
使用将在“（1）试验用光学膜的制作”中制作的偏光膜以长边相对于光的吸收轴成为45°的方式切割而成的140mm×260mm（长边）的试验片，利用层压机将其贴附在0.7mmCorning公司制无碱玻璃板“＃1737”的单面。接下来，对该样品实施高压釜处理（50℃、5kg/cm2、20分钟），在23℃、65%RH的条件下放置24小时。其后，在80℃干燥（DRY）500小时，并在60℃90%RH的环境下放置500小时，目视观察发泡、剥离的状态来进行评价。评价基准如下所述。
（耐久性评价基准）
a）耐热试验（在80℃干燥放置500小时后，评价发泡的有无）
◎：完全没有发泡
○：在1个角上有发泡，但可实用
○△：在2个角上有发泡，但可实用
△：在2个以上的角上有发泡，不可实用
×：有显著的发泡，不可实用
b）耐湿热试验（在60℃90%RH的环境下放置500小时后，评价条纹、剥离）
◎：完全没有条纹、剥离
○：在1个角上有条纹，但可实用
○△：在2个角上有条纹或剥离，但可实用
△：在2个以上的角上有条纹或剥离，不可实用
×：有显著的条纹或剥离，不可实用
（3）露白现象的评价试验
制作以下试验样品：将与“（2）耐久性的评价”同样尺寸的具有粘合剂层的偏光膜以偏光轴相互正交的方式贴附在0.7mmCorning公司制无碱玻璃板“＃1737”的两面而成。接下来，对该样品实施高压釜处理（50℃、5kg/cm2、20分钟），在23℃、50%RH的条件下放置24小时。其后，在80℃干燥的条件下放置500小时。放置后，在23℃、50%RH的条件下使用均匀光源（I·SYSTEM株式会社制），用EyeScale-3W（I·SYSTEM株式会社制）以目视确认露白。不均测定系统EyeScale-3W的CCD照相机设置在距试验片200cm的位置，评价露白。
（露白评价基准）
◎：完全没有露白
○：仅有少数露白
○△：有露白，但可实用
△：有露白，不可实用
×：有亮度高的露白，不可实用
（粘合力的评价）
在单面实施了脱模处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）膜P（厚度：10μm）的脱模处理面上，以干燥后的厚度约为25μm的方式流延涂布以下各实施例中制备的粘合剂溶液，在100℃加热干燥1分钟，形成粘合剂层。准备与PET膜P不同的、在单面实施了脱模处理的（轻剥离性的）聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）膜Q（厚度：50μm），以PET膜Q的脱模处理面与PET膜P的粘合剂层的表面接触的方式进行重叠，通过加压轧辊来压接，使其贴合。其后，通过在温度23℃、相对湿度50%的条件下进行7天熟化，从而得到了在粘合剂层的双面分别介由脱模处理而具有PET膜的双面粘合片。该双面粘合片是通过剥下介由脱模处理而设置的2片PET膜从而由无基材的粘合剂层本身形成的粘合片。
将设置在得到的双面粘合片的一面的厚度38μm的PET膜Q剥离，以与露出的粘合剂层的表面相接的方式，重叠未实施脱模处理的厚度100μm的PET膜R〔商品名：A4100，东洋纺织株式会社制〕，通过加压轧辊压接，使其贴合，由此制作试验用片。
测定
将上述试验用片切割成25mm×150mm而制成样品片，将得到的样品片的厚度100μm的PET膜P剥离，使用台式层压机将露出的粘合剂层的表面压接在厚度2mm的玻璃板上，制成试验样品。将得到的试验样品在23℃、50%RH的条件下放置24小时后，利用台式材料试验机STA-1225（ORIENTEC株式会社制）将PET膜R的一端沿着180°的方向拉伸，测定180°剥离时的粘合力（剥离速度：300mm/min）。根据下述评价基准进行评价。
<返工性评价基准>
○：23℃×1小时后和50℃4小时后均在2～12N/25mm的范围内
×：23℃×1小时后和50℃4小时后中的任一种在2～12N/25mm的范围外
（（甲基）丙烯酸系共聚物的制造）
（制造例1）
在具备温度计、搅拌器、氮导入管以及回流冷凝管的反应器内加入99重量份丙烯酸正丁酯（BA）、1重量份丙烯酸（AA）、100重量份乙酸乙酯（EAc）以及0.1重量份偶氮二异丁腈（AIBN），用氮气置换反应容器的空气。其后，在搅拌下、氮气环境中，使反应容器的内容物温度升温至65℃，反应8小时。反应结束后，将反应混合物用乙酸乙酯稀释，得到固体成分16.8重量%的丙烯酸系共聚物溶液。丙烯酸系聚合物的重均分子量为167万。
（制造例2）
在具备温度计、搅拌器、氮导入管以及回流冷凝管的反应器内加入83.5重量份丙烯酸正丁酯（BA）、15重量份丙烯酸叔丁酯（t-BA）、0.5重量份丙烯酸-2-羟乙酯（2HEA）、1重量份丙烯酸（AA）、100重量份乙酸乙酯（EAc）以及0.1重量份偶氮二异丁腈（AIBN），用氮气置换反应容器的空气。其后，在搅拌下、氮气环境中，使反应容器的内容物温度升温至65℃，反应8小时。反应结束后，将反应混合物用乙酸乙酯稀释，得到固体成分19.7重量%的丙烯酸系共聚物溶液。丙烯酸系聚合物的重均分子量为146万。
（实施例1）
将506重量份作为丙烯酸系共聚物（A）的制造例1中合成的丙烯酸共聚物溶液（丙烯酸系共聚物（A）为85重量份）、76重量份作为丙烯酸系共聚物（B）的制造例2中合成的丙烯酸系共聚物溶液（丙烯酸共聚物（B）为15重量份）、17重量份作为甲苯二异氰酸酯系化合物（C）的CORONATEL（日本聚氨酯公司制，有效成分13重量份）、0.02重量份作为环氧系交联剂的TETRAD-X（三菱瓦斯化学社制的环氧化合物，有效成分0.02重量份）、5重量份作为具有羟基和松香骨架的化合物（F）的D-6011（荒川化学工业社制的含松香的二醇，有效成分5重量份）、0.2重量份作为含环氧基的硅烷偶联剂（D）的X-41-1053（信越化学工业社制硅烷偶联剂，有效成分0.2重量份）以及0.1重量份作为氨基改性有机硅（E）的KF-859（信越化学工业社制氨基改性有机硅，有效成分0.1重量份）充分搅拌混合，得到粘合剂组合物。使用得到的粘合剂组合物，利用上述试验用光学膜的制作方法制作试验用光学膜，进行上述各种测定。
其结果，实施例1的光学膜的耐久性（80℃干燥、105℃干燥、60℃×90%RH）、露白的项目的评价基准显示为“◎”。即，实施例1的光学膜即使在高温或高温高湿的环境下也可显示优异的耐久性和优异的露白抑制能力。
将粘合剂组合物的配合变更为表1中记载的配合，除此之外，与实施例1同样地制作实施例2～17和比较例1～5的试验用光学膜，评价其性能。
表1
CORONATEL：日本聚氨酯公司制，有效成分75%
X-41-1053：信越化学社制，有效成分100%，在烷氧基低聚物系中烷氧基为甲氧基/乙氧基
X-41-1056：信越化学社制，有效成分100%，在烷氧基低聚物系中烷氧基为甲氧基
KBM-403：信越化学社制，有效成分100%，在烷氧基单体系中烷氧基为甲氧基，化学名为3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷
KBM-803：信越化学社制，有效成分100%，在烷氧基单体系中烷氧基为甲氧基，化学名为3-巯基丙基三甲氧基硅烷
KF-859：信越化学社制，有效成分100%，氨基改性
KF-353：信越化学社制，有效成分100%，聚醚改性
D-6011：荒川化学社制，有效成分100%

Claims (4)

1.一种粘合剂组合物，其特征在于，含有：
含有羧基的(甲基)丙烯酸系共聚物(A)，其中，含羧基单体的含有比例相对于(甲基)丙烯酸系共聚物(A)为0.5～5重量％，
含有羧基和羟基的(甲基)丙烯酸系共聚物(B)，其中，含羧基单体的含有比例相对于(甲基)丙烯酸系共聚物(B)为0.1～5重量％，含羟基单体的含有比例相对于(甲基)丙烯酸系共聚物(B)为0.01～2重量％，
相对于所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和(B)的总计100重量份为5～20重量份的甲苯二异氰酸酯系化合物(C)，
含环氧基的硅烷偶联剂(D)，其中，含环氧基的硅烷偶联剂(D)的配合量相对于(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和(B)的总计100重量份为0.02～1重量份，
相对于所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和(B)的总计100重量份为0.05～1重量份的氨基改性有机硅(E)，和
相对于所述(甲基)丙烯酸系共聚物(A)和(B)的总计100重量份，含有1～20重量份的具有羟基和松香骨架的化合物(F)。
2.根据权利要求1所述的粘合剂组合物，其特征在于，所述含环氧基的硅烷偶联剂(D)在分子内至少具有甲氧基或乙氧基中的任一种。
3.根据权利要求1或2所述的粘合剂组合物，其特征在于，所述含环氧基的硅烷偶联剂(D)为低聚物。
4.根据权利要求1所述的粘合剂组合物，其中，所述具有羟基和松香骨架的化合物(F)是在分子内具有下述式(I)表示的骨架的化合物，
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