CN102899047A - SiO2@Y1-xEuxVO4核壳结构荧光粉及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉及其制备方法。该核壳结构荧光粉是通过在二氧化硅表面包覆Y_1-xEu_xVO₄得到的。二氧化硅核心与Y_1-xEu_xVO₄外壳的核壳质量比为1∶1～8∶1，铕的掺杂浓度为1～8％，制得核壳结构荧光粉的粒径为80～300纳米。本发明在常温下合成二氧化硅核心，再用水热法将Y_1-xEu_xVO₄包覆到二氧化硅核心上，得到该核壳结构荧光粉。该方法生产工艺简单，操作方便，适于工业化大规模生产。

Description

SiO2Y1-xEuxVO4核壳结构荧光粉及其制备方法

技术领域

本发明涉及一种发光材料，尤其是涉及一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法。

背景技术

目前，稀土离子发光材料在高压汞灯、PDP和FED等中的应用越来越广泛，使得优质高效的红色荧光粉显得越来越重要。现在常用的红色荧光粉是YVO₄:Eu³⁺，其量子效率和发光效率均较低。而SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉具有特殊的几何结构，通过功能化的表面可以对材料的机械、光学、电学、磁学等各种性质进行调控。功能化的壳能改变颗粒的表面电荷、表面反应活性、增强颗粒的稳定性、分散性。颗粒表面包覆可以保护颗粒免受外来物理、化学条件改变的影响。

目前合成核壳结构复合材料常采用溶胶-凝胶法、高温固相法、超声化学法、水热法等，溶胶-凝胶法的步骤繁琐，实验周期长；高温固相法的反应条件苛刻，操作繁琐，生成物不均匀、形状无规则；超声化学法的设备昂贵、成本较高；水热法则具有工艺简单、操作方便、产物粒径均匀、形状规则等优点。

发明内容

本发明的目的在于提供一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉及其制备方法，将Y_1-xEu_xVO₄包覆在二氧化硅上，对其表面进行功能化，形成核壳结构荧光粉。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：

1、一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉：

该核壳结构荧光粉外壳Y_1-xEu_xVO₄与核心二氧化硅的比例为1∶1～8∶1，该核壳结构荧光粉的粒径为80～300纳米。

2、一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法，采用了水热法，该方法的步骤如下：

制备二氧化硅核心：将正硅酸乙酯(TEOS)、氨水和去离子水加到无水乙醇中，在室温下搅拌2～8小时，得到二氧化硅溶胶，将溶胶离心、清洗、干燥，得到二氧化硅核心。

水热法包覆Y_1-xEu_xVO₄：将硝酸钇、氧化铕、硝酸、去离子水配制成溶液，控制铕离子占总稀土离子摩尔量的1～8％，再加入摩尔数与稀土离子总摩尔数相同的偏钒酸盐，并控制核壳摩尔比为1∶1～8∶1。在150～300℃下水热处理3～48小时，高压反应釜的填充度为40～70％，最后冷却高压釜至室温，通过离心、清洗、干燥得到SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉。

本发明具有的有益效果是：

(1)该核壳结构荧光粉易于封装，其发光效率高；

(2)制备方法在较低温度下即可完成，节约能源；

(3)制得的近似球形核壳结构粒子分散且表面均匀，外壳的厚度可以通过调节核壳摩尔比来改变；

(4)该制备方法工艺简单，操作方便，经济划算，适合大规模产业化生产。

附图说明

图1实施例制得SiO₂Y_0 95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉的TEM照片。

图2实施例制得SiO₂Y_0 95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉的XRD图谱。

图3实施例制得SiO₂Y_0 95Eu_0 05VO₄核壳结构荧光粉的PL图谱。

具体实施方式

下面结合实施例进一步说明本发明。

制备SiO₂Y_0.95Eu_0 05VO₄核壳结构荧光粉，核壳摩尔比为2∶1，取x为0.05，采用水热法制备。

制备二氧化硅核心，具体过程如下：1)将21毫升正硅酸乙酯、245毫升质量分数为25％的氨水和9毫升去离子水加入到225毫升无水乙醇中；2)将配好的溶液在室温下搅拌4小时，得到二氧化硅溶胶；3)将所得的溶胶离心、清洗、干燥，得到二氧化硅核心。

水热法包覆Y_0 95Eu_0.05VO₄外壳，具体过程如下：1)将7.6毫摩尔硝酸钇、0.2毫摩尔氧化铕和8.0毫摩尔NH₄VO₄、1.2毫摩尔硝酸加入到120毫升的去离子水中；2)将16毫摩尔二氧化硅核心加到上述溶液中；3)将最终配好的溶液倒入到容量为200毫升的高压反应釜中，在250℃下水热处理4小时后将其冷却至室温；4)将所得的溶液离心、清洗、干燥，得到SiO₂Y_0.95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉。

图1是本实施例制得SiO₂Y_0 95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉的TEM照片。图中，核壳结构荧光粉的粒径约为200纳米，粒径均匀且分散良好，外层有明显的包覆层存在。

图2是本实施例制得SiO₂Y_0.95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉的XRD照片。图中，根据三个最高衍射峰值与PDF卡片核对表明包含SiO₂和Y_1-xEu_xVO₄的晶相。

图3是本实施例制得SiO₂Y_0.95Eu_0.05VO₄核壳结构荧光粉的PL图谱。图中，用波长为395纳米和466纳米激发光激发，其发射光谱最高峰对应波长为625纳米，且荧光效率较高。

Claims (5)

1.一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉，其特征在于：该核壳结构荧光粉外壳Y_1-xEu_xVO₄与二氧化硅核心的比例为1∶1～8∶1，该核壳结构荧光粉的粒径为80～300纳米。

2.如权利要求1中的一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法，其特征在于采用了水热法，该方法的步骤如下：

制备二氧化硅核心：将正硅酸乙酯(TEOS)、氨水和去离子水加到无水乙醇中，在室温下搅拌2～8小时，得到二氧化硅溶胶，将溶胶离心、清洗、干燥，得到二氧化硅核心。水热法包覆Y_1-xEu_xVO₄：将硝酸钇、氧化铕、硝酸、去离子水配制成溶液，控制铕离子占总稀土离子摩尔量的1～8％，再加入摩尔数与稀土离子总摩尔数相同的偏钒酸盐，并控制核壳摩尔比为1∶1～8∶1。在150～300℃下水热处理3～48小时，高压反应釜的填充度为40～70％，最后冷却高压反应釜至室温，通过离心、清洗、干燥得到SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉。

3.根据权利要求2所述的一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的正硅酸乙酯：氨水的体积比为1∶1～6∶1。

4.根据权利要求2所述的一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的氨水浓度为6～28％。

5.根据权利要求2所述的一种SiO₂Y_1-xEu_xVO₄核壳结构荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的偏钒酸盐为偏钒酸钠NaVO₃·2H₂O、偏钒酸氨NH₄VO₃、或偏钒酸钾KVO₃。

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