CN102863953A - 自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法 - Google Patents

自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法 Download PDF

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彭怀玉
申玉芳
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Abstract

本发明公开了一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法。按配比称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入铵盐作为添加剂，以酒精为研磨介质，在研钵中研磨混料均匀；按配比称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，以酒精为研磨介质，在研钵中研磨混料均匀；研磨所得原料和引燃剂粉料均放入真空干燥箱中干燥后再分别研磨，再次使粉料混合均匀，将混合均匀的原料压模成型，再将混合均匀的引燃剂粉料铺于其上进行二次压模，成型块体；将块体放入自蔓延高温合成反应炉中密闭氮气氛下燃烧，反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下块体研磨，即制得目标粉体。本发明具有成本低、反应快、操作简单等优点。

Description

自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法
技术领域
本发明涉及一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法，属于材料化学领域，所制备的材料可用于个人通讯设备、液晶显示背光源、汽车照明和家庭普通照明等领域。
背景技术
Sr2Si5N8:Eu2+红色荧光粉材料在手机、相机、指示灯等照明和显示领域的LED、LCD背光源及夜景照明等方面得到了广泛应用。通常情况下，该荧光粉材料的制备需要在高温高压、或者以较贵的纯稀土金属Eu为原料且需要在真空手套式操作箱里操作等繁琐的过程进行较长时间的反应才能获得，其反应速度慢、步骤冗繁且成本代价高，不适宜工业化大批量生产。
发明内容
本发明的目的是提供一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+ 的方法。以Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，适量铵盐为添加剂，利用自蔓延高温合成的方法制备白光LED用红色荧光粉材料。
具体步骤为：
(1)按摩尔比2:1:(5~7):2:(0.025~0.5)称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入占原料总质量1~5%的铵盐作为添加剂，再加入体积为原料体积2.5~3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2~3小时，得混合均匀的原料。
(2)按摩尔比1:1称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积2.5 ~3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2~3小时，得混合均匀的引燃剂粉料。
(3)将步骤(1)所得混合均匀的原料和步骤(2)所得引燃剂粉料分别放入75~85℃真空干燥箱中干燥23~25小时。
(4)将步骤(3)经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨30~40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。
(5)将步骤(4) 所得研磨好的原料在4.5~7Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4) 所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/5~1/3铺在压模成型的原料上，在2.5~4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。
(6)将步骤(5) 所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5) 所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入0.2Mpa的氮气1~2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内0.2Mpa氮气氛，预热10~40分钟至反应炉内温度达到1300~1450℃后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5) 所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨15~20分钟，即制得自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+。
所述Si源为Si粉和SiO2粉中的一种或两种，Si粉和SiO2粉可以任意比例互换。
所述铵盐为CO(NH2)2或NH4Cl。
所述原料和化学试剂纯度均为分析纯以上纯度。
与制备该粉体材料常见的碳热还原氮化法、气体还原氮化法、高温固相法等合成方法相比，本发明所使用的自蔓延高温合成工艺具有以下优点：
(1)本发明的反应原料易得，大大降低成本。
(2)本发明的反应速度快、高效。
(3)本发明的方法工艺简单、操作简便，适用于工业规模化生产。  
附图说明
图1为本发明的制备工艺流程图。
具体实施方式
实施例所用原料和试剂纯度均为分析纯。
实施例1：
(1)按摩尔比2:1: 5:2: 0.05称取0.6克SiO2粉，0.7克Si3N4，0.6克石墨碳粉，1.48克碳酸锶和0.0359克氧化铕，并加入0.0796克CO(NH2)2作为添加剂，再加入体积为原料体积3倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料3小时，配制成混合均匀的原料。
(2)按摩尔比1:1称取0.384克石墨碳粉和0.768克金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2小时，配制成混合均匀的引燃剂粉料。
(3)将步骤(1) 所得混合均匀的原料和步骤(2) 所得引燃剂粉料分别放入80℃真空干燥箱中干燥24小时。
(4)取出步骤(3)中经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨30分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。
(5)将步骤(4) 所得研磨好的原料在6Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4) 所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/4铺在压模成型的原料上，在3.5Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。
(6)将步骤(5) 所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5) 所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入0.2Mpa的氮气2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内0.2Mpa氮气氛，预热20分钟至反应炉内温度达到1375℃后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5) 所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨20分钟，所得粉体经XRD分析为致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+。
实施例2：
(1)按摩尔比2:1:6:2:0.1称取0.56克Si粉，0.7克Si3N4，0.72克石墨碳粉，1.48克碳酸锶和0.0718克氧化铕，并加入0.1534克NH4Cl作为添加剂，再加入体积为原料体积2.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料3小时，配制成混合均匀的原料。
(2)按摩尔比1:1称取0.48克石墨碳粉和0.96克金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2小时，配制成混合均匀的引燃剂粉料。
(3)将步骤(1)所得混合均匀的原料和步骤(2)所得的引燃剂粉料分别放入80℃真空干燥箱中干燥24小时。
(4)取出步骤(3)中经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。
(5)将步骤(4)所得研磨好的原料在6Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4)所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/3铺在压模成型的原料上，在4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。
(6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入0.2Mpa的氮气2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内0.2Mpa氮气氛，预热40分钟至反应炉内温度达到1450℃后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨20分钟，所得粉体经XRD分析为致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+。

Claims (1)

1.一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法，其特征在于具体步骤为：
(1)按摩尔比2:1:(5~7):2:(0.025~0.5)称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入占原料总质量1~5%的铵盐作为添加剂，再加入体积为原料体积2.5~3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2~3小时，得混合均匀的原料；
(2)按摩尔比1:1称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积2.5 ~3.5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2~3小时，得混合均匀的引燃剂粉料；
(3)将步骤(1)所得混合均匀的原料和步骤(2)所得引燃剂粉料分别放入75~85℃真空干燥箱中干燥23~25小时；
(4)将步骤(3)经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨30~40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀；
(5)将步骤(4)所得研磨好的原料在4.5~7Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4) 所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/5~1/3铺在压模成型的原料上，在2.5~4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体；
(6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入0.2Mpa的氮气1~2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内0.2Mpa氮气氛，预热10~40分钟至反应炉内温度达到1300~1450℃后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨15~20分钟，即制得自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+；
所述Si源为Si粉和SiO2粉中的一种或两种，Si粉和SiO2粉可以任意比例互换；
所述铵盐为CO(NH2)2或NH4Cl；
所述原料和化学试剂纯度均为分析纯以上纯度。
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