CN102746800B - 电化学装置用粘合带 - Google Patents

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Abstract

本发明提供电化学装置用粘合带，其具有优异的粘接力，不会对电化学装置产生不良影响，能够保护电极、防止活性物质剥脱以及在将电极板与隔离膜等的层叠体卷绕而装到电池壳体内时对卷的尾部进行固定等。本发明的电化学装置用粘合带，其特征在于，其在塑料系基材的至少一面具有由丙烯酸系粘合剂形成的粘合剂层，所述丙烯酸系粘合剂含有将至少包含(甲基)丙烯酸烷基酯和含羟基单体的单体成分聚合而得到的、酸值为1.0以下、玻璃化转变温度(Tg)为-40℃以上的丙烯酸系聚合物。

Description

电化学装置用粘合带
技术领域
本发明涉及电化学装置用粘合带，尤其涉及在电解电容器、锂离子电池等的组装中在与电解液接触的部分或有可能与电解液接触的部分使用的粘合带。
背景技术
电化学装置在其制造工序中多使用粘合带。例如，锂离子电池在其制造工序中，在防止由异物、毛边等引起的隔离膜被贯穿、防止活性物质剥脱、在将电极板与隔离膜等的层叠体卷绕而装到电池壳体内时固定卷的尾部等各种用途中使用粘合带。
电化学装置的制造工序中使用的粘合带主要由基材和粘合剂层构成。作为形成前述粘合剂层的粘合剂，从通过用外部交联剂进行交联能获得优异的粘接性的观点出发，多使用将(甲基)丙烯酸烷基酯与含官能团单体共聚而得到的丙烯酸系聚合物。这是因为，粘合带在电解液中剥脱时，活性物质会脱落，进而由于溶出到电解液中的粘合成分与电解质反应而使电解液特性降低、电池特性降低(专利文献1等)。
然而，即使使用具有优异粘接性的粘合带，也存在有可能引起电化学装置的缺陷、使电装置的寿命降低的问题。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-176476号公报
发明内容
发明要解决的问题
因此，本发明的目的在于提供电化学装置用粘合带，其具有优异的粘接力，不会对电化学装置产生不良影响，能够保护电极、防止活性物质剥脱以及在将电极板与隔离膜等的层叠体卷绕而装到电池壳体内时对卷的尾部进行固定等。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述问题而进行了深入研究，结果发现，构成电化学装置的制造工序中使用的粘合带的粘合剂层的丙烯酸系聚合物多使用(甲基)丙烯酸烷基酯和作为含官能团单体的含羧基单体(例如丙烯酸等)，但在聚合时，在多数情况下含羧基单体不会全部共聚而有少量残留，将包含这种残留单体的粘合带用于电化学装置的组装时，会构成电化学装置腐蚀的原因。
此外，将含羧基单体共聚而得到的丙烯酸系聚合物具有高吸水性、容易将水分保持在粘合剂层中，因此，尤其在锂离子电池的制造工序中使用具有将含羧基单体共聚而得到的丙烯酸系聚合物所形成的粘合剂层的粘合带时，锂离子电池的电解液中的锂盐的反应性高，会将放出到电解液中的水分立即还原分解，因而会阻碍电极反应、使电池容量劣化，进而，含羧基单体会引起非水系电解液的分解，因而电解液特性降低，结果使电池性能劣化、导致电池寿命降低。
而且，发现：对于在形成电化学装置用粘合带的粘合剂层的丙烯酸系粘合剂中含有的、将(甲基)丙烯酸烷基酯与含官能团单体共聚而得到的丙烯酸系聚合物，使用含羟基单体作为前述含官能团单体并限制含羧基单体的用量时，其具有优异的粘接力，并且可以防止由残留在粘合带的粘合剂层中的含羧基单体引起的电化学装置腐蚀，同时可以降低粘合带的吸水性，可以防止由粘合带自身所含有的水分引起的电化学装置的缺陷；将丙烯酸系聚合物的玻璃化转变温度(Tg)调节至特定范围时，可获得优异的剪切粘接性；兼具这些特征的粘合带在电化学装置用途中是极为有用的。本发明是基于这些认识而完成的。
即，本发明提供一种电化学装置用粘合带，其特征在于，其在塑料系基材的至少一面具有由丙烯酸系粘合剂形成的粘合剂层，前述丙烯酸系粘合剂含有将至少包含(甲基)丙烯酸烷基酯和含羟基单体的单体成分聚合而得到的、酸值为1.0以下、玻璃化转变温度(Tg)为-40℃以上的丙烯酸系聚合物。
作为前述电化学装置用粘合带，优选在23℃下的剪切粘接力为20N/cm2以上。
作为前述丙烯酸系粘合剂，优选含有丙烯酸系聚合物和相对于100重量份丙烯酸系聚合物为1～15重量份的异氰酸酯系交联剂。
发明的效果
本发明的电化学装置用粘合带具有优异的剪切粘接力，并且可以防止电化学装置的腐蚀，同时粘合带的吸水性极低，可以防止由粘合带自身所含有的水分引起的电化学装置的缺陷。因此，在电化学装置用途、特别是在锂离子电池的制造中，应用于在电解液中浸渍的部位或有可能与电解液接触的部位，可以抑制电池性能的劣化和电池寿命的降低，并且可以防止由异物、毛边等引起的隔离膜被贯穿，防止活性物质的剥脱，改善将电极装到电池壳体内的适应性。
附图说明
图1是示出本发明的电化学装置用粘合带的一个例子的剖面示意图。
图2是示出本发明的电化学装置用粘合带的另一个例子的剖面示意图。
图3是示出锂离子电池中的本发明的电化学装置用粘合带的使用例的示意图，图(3-1)为使用前的图，图(3-2)为将本发明的电化学装置用粘合带贴合在极板等上的图，图(3-3)为将极板卷绕并使用本发明的电化学装置用粘合带来固定卷的图。
图4是示出测定粘合带的剪切粘合力时粘合带与被粘物的拉伸方向的示意图。
附图标记说明
1基材
2、21、22粘合剂层
3、31、32电化学装置用粘合带
4电极端子
5正极板
6负极板
7隔离膜
8活性物质
9作为被粘物的不锈钢板(SUS304BA)
具体实施方式
以下根据需要参照附图来详细说明本发明的实施方式。
图1是示出本发明的电化学装置用粘合带的一个例子的剖面示意图，电化学装置用粘合带31具有在基材1的单面层叠有粘合剂层2的结构。
图2是示出本发明的电化学装置用粘合带的另一个例子的剖面示意图，电化学装置用粘合带32具有在基材1的一面层叠有粘合剂层21、在另一面层叠有粘合剂层22的结构。
粘合剂层
本发明的粘合剂层由丙烯酸系粘合剂形成。丙烯酸系粘合剂含有丙烯酸系聚合物(共聚物)作为基础聚合物，所述丙烯酸系聚合物是以(甲基)丙烯酸烷基酯为主要单体、将至少包含前述主要单体和改善粘接性的含官能团单体的单体成分聚合而得到的。
作为前述(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可列举出具有甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、异丁基、戊基、异戊基、己基、庚基、环己基、2-乙基己基、辛基、异辛基、壬基、异壬基、癸基、异癸基、十一烷基、月桂基、十三烷基、十四烷基、硬脂基、十八烷基、十二烷基等碳数30以下的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。此外，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸”是指“丙烯酸”和/或“甲基丙烯酸”。
作为含有烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯的用量，相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量(100重量％)，其优选含有80重量％以上(优选为90重量％以上，特别优选为95重量％以上)。
在本发明中，尤其在能够提高剪切粘接力方面，具有碳数3以下的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯的含量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量(100重量％)为60重量％以上(优选为65重量％以上)，并且具有碳数5以上的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯的含量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量(100重量％)为40重量％以下(优选为35重量％以下)。
在本发明中，其特征在于，使用含羟基(hydroxyl)单体作为上述含官能团单体。作为含羟基(hydroxyl)单体，例如可列举出(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸3-羟丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟己酯等(甲基)丙烯酸羟烷基酯，乙烯醇，烯丙醇等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量(100重量％)，上述含官能团单体的含量例如为1～10重量％左右(尤其为1～7重量％左右，特别为1～5重量％左右)。含官能团单体的含量低于上述范围时，存在粘接性降低的倾向。另一方面，含官能团单体的含量高于上述范围时，存在聚合时容易凝胶化的倾向。
在形成本发明的丙烯酸系聚合物的单体成分中，除了上述主要单体和含官能团单体以外，还可以含有其他可共聚的单体。作为前述可共聚的单体，例如可列举出(甲基)丙烯酰胺、N，N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丁基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基丙烷(甲基)丙烯酰胺等(N-取代)酰胺系单体；(甲基)丙烯酸氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N，N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯等(甲基)丙烯酸烷基氨基烷基酯系单体；(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯等(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯系单体；N-环己基马来酰亚胺、N-异丙基马来酰亚胺、N-月桂基马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺等马来酰亚胺系单体；N-甲基衣康酰亚胺、N-乙基衣康酰亚胺、N-丁基衣康酰亚胺、N-辛基衣康酰亚胺、N-2-乙基己基衣康酰亚胺、N-环己基衣康酰亚胺、N-月桂基衣康酰亚胺等衣康酰亚胺系单体；N-(甲基)丙烯酰氧基亚甲基琥珀酰亚胺、N-(甲基)丙烯酰基-6-氧六亚甲基琥珀酰亚胺、N-(甲基)丙烯酰基-8-氧八亚甲基琥珀酰亚胺等琥珀酰亚胺系单体等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
此外，作为前述可共聚的单体，例如还可列举出丙酸乙烯酯、N-乙烯基吡咯烷酮、甲基乙烯基吡咯烷酮、乙烯基吡啶、乙烯基哌啶酮、乙烯基嘧啶、乙烯基哌嗪、乙烯基吡嗪、乙烯基吡咯、乙烯基咪唑、乙烯基噁唑、乙烯基吗啉、N-乙烯基羧酸酰胺类、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、N-乙烯基己内酰胺等乙烯基系单体；(甲基)丙烯腈等氰基丙烯酸酯系单体；(甲基)丙烯酸缩水甘油酯等含环氧基的丙烯酸系单体；(甲基)丙烯酸聚乙二醇酯、(甲基)丙烯酸聚丙二醇酯、(甲基)丙烯酸甲氧基乙二醇酯、(甲基)丙烯酸甲氧基聚丙二醇酯等二醇系丙烯酸酯单体；(甲基)丙烯酸四氢糠酯、含氟(甲基)丙烯酸酯、有机硅(甲基)丙烯酸酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
前述可共聚的单体可以为了粘合特性的调节等而根据需要来使用。从丙烯酸系聚合物在聚合时的稳定性的观点来看，相对于100重量份上述(甲基)丙烯酸烷基酯，其用量例如优选为约50重量份以下。
再者，作为可共聚的单体，根据需要可以使用以丙烯酸系聚合物的交联为目的的多官能性单体。作为多官能性单体，例如可列举出己二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、环氧丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
从丙烯酸系聚合物在聚合时的稳定性的观点来看，相对于100重量份上述(甲基)丙烯酸烷基酯，多官能性单体的用量例如优选为30重量份以下。
上述丙烯酸系聚合物可以通过公知或惯用的聚合方法将上述单体成分聚合来制备，例如可列举出溶液聚合方法、乳液聚合方法、本体聚合法、利用活性能量射线照射的聚合方法(活性能量射线聚合方法)等。在上述当中，在能够形成透明性和耐水性优异的聚合物且廉价等方面，优选溶液聚合方法、活性能量射线聚合方法，更优选溶液聚合方法。
在进行上述溶液聚合时，可以使用各种普通溶剂。作为这种溶剂，例如可列举出醋酸乙酯、醋酸正丁酯等酯类；甲苯、苯等芳香族烃类；正己烷、正庚烷等脂肪族烃类；环己烷、甲基环己烷等脂环式烃类；甲乙酮、甲基异丁基酮等酮类等有机溶剂。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
在进行上述单体成分的聚合时，可以使用聚合引发剂。对前述聚合引发剂没有特别限定，可以从公知或惯用的物质中适当选择来使用，例如可列举出2，2’-偶氮二异丁腈(AIBN)、2，2’-偶氮双(4-甲氧基-2，4-二甲基戊腈)、2，2’-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)、2，2’-偶氮双(2-甲基丁腈)、1，1’-偶氮双(环己-1-腈)、2，2’-偶氮双(2，4，4-三甲基戊烷)、二甲基-2，2’-偶氮双(2-甲基丙酸酯)等偶氮系聚合引发剂；过氧化苯甲酰、叔丁基氢过氧化物、二叔丁基过氧化物、过氧化苯甲酸叔丁酯、过氧化二枯基、1，1-双(叔丁基过氧)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-双(叔丁基过氧)环十二烷等过氧化物系聚合引发剂等油溶性聚合引发剂等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。对聚合引发剂的用量没有特别限定，为迄今可作为聚合引发剂利用的范围即可。
本发明的丙烯酸系聚合物的酸值为1.0以下(优选为0～0.8，特别优选为0～0.5)。酸值高于上述范围时，存在难以防止电化学装置腐蚀的倾向。另外，存在粘合带变得容易吸水、难以防止由粘合带自身所含有的水分引起的电化学装置的缺陷的倾向。丙烯酸系聚合物的酸值可以通过调节构成丙烯酸系聚合物的单体成分中的含羧基单体含量来控制。
另外，本发明的丙烯酸系聚合物的玻璃化转变温度(Tg)为-40℃以上(优选为-40～-20℃)。玻璃化转变温度(Tg)低于-40℃时，剪切粘接力降低，在锂离子电池的制造中，在将电极板与隔离膜等的层叠体卷绕而装到电池壳体内时存在难以充分固定卷的尾部的倾向。丙烯酸系聚合物的玻璃化转变温度(Tg)可以通过调节丙烯酸系聚合物中含有的烷基链的碳数来控制。
作为本发明的丙烯酸系聚合物的分子量，例如重均分子量为300000～1200000左右，优选为300000～1000000左右。重均分子量低于300000时，无法获得作为粘合剂层所需的粘合力、内聚力，存在耐久性变差的倾向。另一方面，重均分子量超过1200000时，有可能由于粘合剂组合物的粘度上升而产生涂布性不良等问题。
其中，丙烯酸系聚合物的重均分子量(Mw)可以通过凝胶渗透色谱(GPC)法来测定。更具体而言，可以使用商品名“HLC-8120GPC”(TosohCorporation制造)作为GPC测定装置，根据聚苯乙烯换算值，在下述GPC测定条件下进行测定来求出重均分子量。
GPC的测定条件
样品浓度：0.2重量％(四氢呋喃溶液)
样品注入量：10μL
洗脱液：四氢呋喃(THF)
流量(流速)：0.6mL/min
柱温度(测定温度)：40℃
柱：商品名“TSKgelSuperHM-H/H4000/H3000/H2000”(TosohCorporation制造)
检测器：差示折射计(RI)
本发明的丙烯酸系聚合物优选通过适当的交联手段(例如交联剂的添加等)来实施交联处理。通过实施交联处理，可以赋予粘合带以更优异的剪切粘接力(例如为20N/cm2以上，尤其为25N/cm2以上，特别为30N/cm2以上)。
作为前述交联剂，例如可列举出环氧系化合物、异氰酸酯系化合物、金属螯合化合物、金属醇盐、金属盐、胺化合物、肼化合物、醛系化合物等。这些可以根据丙烯酸系聚合物所含有的官能团来适当选择而使用。在本发明中，在与塑料系基材的固着性优异方面，使用异氰酸酯系化合物是尤其优选的。
作为异氰酸酯系化合物，例如可列举出二官能性异氰酸酯系化合物、三官能性异氰酸酯系化合物等多官能性异氰酸酯系化合物。作为二官能性异氰酸酯系化合物，例如可列举出亚丁基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯等低级脂肪族二异氰酸酯类；亚环戊基二异氰酸酯、亚环己基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯等脂环族二异氰酸酯类；2，4-甲苯二异氰酸酯、4，4’-二苯基甲烷二异氰酸酯、苯二甲基二异氰酸酯等芳香族二异氰酸酯类等。作为三官能性异氰酸酯系化合物，例如可列举出三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯三聚体加成物(商品名“CORONATEL”，日本聚氨酯工业公司制造)、三羟甲基丙烷/六亚甲基二异氰酸酯三聚体加成物(商品名“CORONATEHL”，日本聚氨酯工业公司制造)、六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯(商品名“CORONATEHX”，日本聚氨酯工业公司制造)等异氰酸酯加成物等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
作为本发明的交联剂，三官能性异氰酸酯系化合物在反应性优异、能更快速地固化方面是尤其优选的。
作为前述交联剂的用量，相对于100重量份上述丙烯酸系聚合物，例如为1～15重量份左右，优选为1～10重量份左右。交联剂的用量低于上述范围时，有可能基于交联剂的交联形成不充分、粘合剂组合物的内聚力减小而无法获得充分的剪切粘接力。另一方面，交联剂用量高于上述范围时，存在聚合物的内聚力变得过大、粘合性降低的倾向。
本发明的丙烯酸系粘合剂除了上述丙烯酸系聚合物、交联剂以外还可以含有其他成分(例如赋粘剂、增塑剂、填充剂、抗氧化剂等)。
本发明的粘合剂层可以如下形成：根据需要使用溶剂(例如甲苯、二甲苯、醋酸乙酯、甲乙酮等)将上述丙烯酸系粘合剂稀释来制备涂布液，将该涂布液直接涂布在基材上或适当的隔离膜(剥离纸等)上、干燥，从而形成。
本发明的粘合剂层可以是单层，也可以是2层以上的层叠体。在粘合剂层为2层以上的层叠体时，各层可以具有相同的组成，也可以将不同组成的层组合层叠。另外，在基材的两面具有粘合剂层时，这些粘合剂层可以具有相同的组成，也可以具有不同的组成。
本发明的粘合剂层的厚度(在为2层以上的层叠体时，是其总厚度)为1～15μm(优选为1～10μm)。粘合剂层的厚度低于上述范围时，存在粘接力降低、在电解液中粘合带剥脱而构成引起电解液劣化的原因的倾向。另一方面，粘合剂层的厚度高于上述范围时，存在其在电化学装置内所占的体积变得过大、难以应对电化学装置的高容量化的倾向。
基材
作为基材，特征在于使用塑料系基材。作为塑料系基材的原料，例如可列举出聚酯(聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等)，聚烯烃(聚乙烯、聚丙烯、聚甲基戊烯、乙烯-丙烯共聚物等)，聚乙烯醇，聚偏二氯乙烯，聚氯乙烯，氯乙烯-醋酸乙烯酯共聚物，聚醋酸乙烯酯，聚酰胺，聚酰亚胺，纤维素类，氟系树脂，聚醚，聚醚酰胺，聚醚腈，聚醚醚酮，聚苯硫醚，聚苯乙烯系树脂(聚苯乙烯等)，聚碳酸酯，聚醚砜等。这些可以单独使用或将两种以上组合使用。
在本发明中，在耐热性优异方面，以选自聚酰亚胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯等聚酯、聚丙烯等聚烯烃等中的树脂为原料的基材是尤其优选的。
本发明的基材可以是单层，也可以是2层以上的层叠体。在基材为2层以上的层叠体时，各层可以具有相同的组成，也可以将不同组成的层组合层叠。
另外，对于基材的表面，根据需要，为了提高与粘合剂层等的密合性，可以实施惯用的表面处理，例如铬酸处理、臭氧暴露、火焰暴露、高压电击暴露、电离辐射处理等基于化学或物理方法的氧化处理等。
对基材的厚度没有特别限定，例如为约25μm以下(优选为约5～25μm)。基材的厚度高于上述范围时，存在其在电化学装置内所占的体积变得过大、难以应对电化学装置的高容量化的倾向。另一方面，基材的厚度过薄时，有可能粘合带的强度不足、损害实用性。
电化学装置用粘合带
本发明的电化学装置用粘合带在上述基材的至少一面具有上述粘合剂层。本发明的电化学装置用粘合带可以通过公知惯用的方法来形成，例如可列举出以下方法：根据需要使用溶剂(例如甲苯、二甲苯、醋酸乙酯、甲乙酮等)将构成上述粘合剂层的丙烯酸系粘合剂稀释来制备涂布液、将该涂布液直接涂布在基材上来形成粘合剂层的方法；将前述涂布液涂布在适当的隔离膜(剥离纸等)上来形成粘合剂层、将该粘合剂层转印(转移)到基材上的方法等。在利用转印时，粘合剂层与基材的界面有可能残留空隙(void)。在该情况下，可以通过高压釜处理等来实施加温加压处理而使空隙扩散、消失。
前述涂布液的涂布可以使用惯用的涂布机，例如照相凹版辊涂布机、逆转辊涂布机、辊舔涂布机、浸入辊式涂布机(diprollcoater)、棒涂布机、刮刀涂布机、喷雾涂布机、逗点涂布机(commacoater)、直接涂布机(directcoater)等。
另外，本发明的电化学装置用粘合带也可以用将基材原料和上述丙烯酸系粘合剂熔融挤出来使之一体化的方法而形成。作为熔融挤出方法，可以使用吹胀法、T形模头法等任意的公知技术。另外，挤出成型之后，可以实施沿纵向或横向的拉伸(单轴拉伸)处理、沿纵向和横向的依次或同时拉伸(双轴拉伸)处理等。
本发明的电化学装置用粘合带例如可以通过对被粘物用0.5～10kg/cm2左右的压力进行按压来贴合。对按压时的温度没有特别限定，例如为10～180℃左右。
对于按压后的粘接力(相对于铝箔)，例如在25℃下的对铝箔的180°剥离粘合力(依据JISZ0237，相对于铝箔，剥离速度：300mm/分钟：浸渍前粘接力)为约0.5N/10mm以上(优选为1.0N/10mm以上，特别优选为1.05～2.5N/10mm)。
对于本发明的电化学装置用粘合带在碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯混合溶剂[前者/后者(体积比)＝1/1]中、60℃下浸渍8小时之后的粘接力(相对于铝箔)，例如180°剥离粘合力(依据JISZ0237，相对于铝箔，剥离温度：25℃，剥离速度：300mm/分钟：浸渍后粘接力)为0.5N/10mm以上[优选为1.0N/10mm以上(例如为1.0～2.5N/10mm)]。浸渍后的对铝箔的粘接力低于上述范围时，在锂离子电池内部使用时，在电解液中变得容易剥离，难以抑制电解液的劣化。
本发明的电化学装置用粘合带在23℃下的剪切粘接力优选为20N/cm2以上(尤其为25N/cm2以上，特别为30N/cm2以上)。在23℃下的剪切粘接力低于上述范围时，在锂离子电池的制造中，在将电极板与隔离膜等的层叠体卷绕而装到电池壳体内时存在难以充分固定卷的尾部的倾向。
在本发明的电化学装置用粘合带中，从保护粘合剂层表面、防粘连的观点等来看，可以在粘合剂层表面设置隔离膜(剥离衬垫)。隔离膜在将本发明的电化学装置用粘合带贴合在被粘物上时被剥离，并不一定要设置。对所使用的隔离膜没有特别限定，可以使用公知惯用的剥离纸等。例如可以使用用有机硅系、长链烷基系、氟系、硫化钼系等的剥离剂进行了表面处理的塑料薄膜、纸等具有剥离层的基材；由聚四氟乙烯、聚氯三氟乙烯、聚氟乙烯、聚偏二氟乙烯、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、氯氟乙烯-偏二氟乙烯共聚物等氟系聚合物形成的低粘接性基材；由烯烃系树脂(例如聚乙烯、聚丙烯等)等无极性聚合物形成的低粘接性基材等。
在本发明的电化学装置用粘合带为双面粘合带时，上述隔离膜可以设置在本发明的电化学装置用粘合带的两侧的粘合剂层表面，也可以在一侧的粘合面设置具有背面剥离层的隔离膜、通过将薄片卷绕使得隔离膜的背面剥离层与相反侧的粘合剂层表面接触。
本发明的电化学装置用粘合带例如适合用于制造锂离子电池等封入非水系电解液的二次电池。
对前述非水系电解液没有特别限定，例如可列举出溶解有碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)等环状碳酸酯与碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)等链状碳酸酯的混合溶剂、以及作为电解质的LiPF6等锂盐的电解液等。
锂离子电池等非水系电解液二次电池具有将下述材料封入外装罐而成的结构：在正极芯体上涂布正极活性物质而成的正极板和在负极芯体上涂布负极活性物质而成的负极板隔着隔离膜层叠而得到的层叠型电极组，或者将在正极芯体上涂布正极活性物质而成的正极板与在负极芯体上涂布负极活性物质而成的负极板隔着隔离膜对置并卷绕成螺旋状而得到的卷绕型电极组，和从正极板、负极板引出的电极端子，以及电解液。
本发明的电化学装置用粘合带例如在上述锂离子电池等非水系电解液二次电池的制造中，可以为了防止由异物、毛边等引起的隔离膜被贯穿、为了防止活性物质剥脱、为了改善将电极装入电池壳体内的适应性(例如固定由正极板/隔离膜/负极板构成的层叠体或固定前述层叠体的卷绕体)等而贴附在电池构成部件上使用。作为电池构成部件上的贴附部位，只要是能够达成前述目的的部位，则没有特别限定，例如可列举出极板、电极端子、极板端部、隔离膜的与极板端部接触的部分、活性物质的涂布部分与未涂布部分的边界部分、卷绕型电极组的卷尾部等(参照图3)。
实施例
以下，通过实施例来更具体地说明本发明，但本发明并不受这些实施例限定。
实施例1
配合70重量份丙烯酸乙酯、30重量份丙烯酸2-乙基己酯、4重量份丙烯酸2-羟乙酯、0.1重量份作为引发剂的2，2’-偶氮二异丁腈(AIBN)、100重量份作为溶剂的甲苯，进行2小时的N2置换。此后，在60℃下进行6小时的聚合，得到重均分子量40万、Tg：-36.6℃的丙烯酸系聚合物(1)。
在所得丙烯酸系聚合物(1)中以相对于其固体成分为5重量份的比例配合三官能性异氰酸酯系化合物(商品名“CORONATEL”，日本聚氨酯(株)制造)，得到丙烯酸系粘合剂(1)。
将所得丙烯酸系粘合剂(1)涂布在透明的聚酰亚胺薄膜(商品名“Kapton50H”，DUPONT-TORAYCO.，LTD.制造，厚度：12.5μm)上，使得干燥后的厚度为10μm，进行干燥，得到粘合带(1)。
实施例2
配合60重量份丙烯酸乙酯、40重量份丙烯酸丁酯、2重量份丙烯酸2-羟乙酯、0.1重量份AIBN、100重量份甲苯，进行2小时的N2置换。此后，在60℃下进行6小时的聚合，得到重均分子量50万、Tg：-34.9℃的丙烯酸系聚合物(2)。
在所得丙烯酸系聚合物(2)中以相对于其固体成分为4重量份的比例配合三官能性异氰酸酯系化合物(商品名“CORONATEL”，日本聚氨酯(株)制造)，得到丙烯酸系粘合剂(2)。
将所得丙烯酸系粘合剂(2)涂布在透明的PET薄膜(商品名“LUMIRRORS10”，TorayIndustries，Inc.制造，厚度：25μm)，使得干燥后的厚度为10μm，进行干燥，得到粘合带(2)。
比较例1
配合95重量份丙烯酸丁酯、5重量份丙烯酸、0.1重量份AIBN、100重量份作为溶剂的醋酸酯，进行2小时的N2置换。此后，在60℃下进行6小时的聚合，得到重均分子量120万、Tg：-50.3℃的丙烯酸系聚合物(3)。
在所得丙烯酸系聚合物(3)中以相对于其固体成分为0.5重量份的比例配合三官能性异氰酸酯系化合物(商品名“CORONATEL”，日本聚氨酯(株)制造)，得到丙烯酸系粘合剂(3)。
将所得丙烯酸系粘合剂(3)涂布在透明的PET薄膜(商品名“LUMIRRORS10”，TorayIndustries，Inc.制造，厚度：25μm)，使得干燥后的厚度为10μm，进行干燥，得到粘合带(3)。
比较例2
配合95重量份丙烯酸2-乙基己酯、5重量份丙烯酸、0.1重量份AIBN、100重量份甲苯，进行2小时的N2置换。此后，在60℃下进行6小时的聚合，得到重均分子量50万、Tg：-65.2℃的丙烯酸系聚合物(4)。
在所得丙烯酸系聚合物(4)中以相对于其固体成分为5重量份的比例配合三官能性异氰酸酯系化合物(商品名“CORONATEL”，日本聚氨酯(株)制造)，得到丙烯酸系粘合剂(4)。
将所得丙烯酸系粘合剂(4)涂布在透明的PET薄膜(商品名“LUMIRRORS10”，TorayIndustries，Inc.制造，厚度：25μm)，使得干燥后的厚度为10μm，进行干燥，得到粘合带(4)。
其中，玻璃化转变温度(Tg)通过下述式(1)所示的Fox-Flory式算出。
1/Tg＝w1/Tg1+w2/Tg2+w3/Tg3+····+Wn/Tgn(1)
n：表示1以上的整数
Wn：表示各单体的重量比例，w1+w2+w3+····+Wn＝1
Tgn：各单体的均聚物的玻璃化转变温度
另外，酸值依据JISK0070-1992(电位差滴定法)来测定。即，在约3g干燥的丙烯酸系聚合物中添加100mL丙酮，搅拌使之溶解。在其中添加25mL水并搅拌。用0.05mol/L的氢氧化钠溶液对该溶液进行滴定，以中和1g丙烯酸系聚合物所需要的氢氧化钾的mg数作为酸值。
对于实施例和比较例中得到的粘合带，通过下述方法测定耐腐蚀性和剪切粘接力。
腐蚀性评价方法
将实施例和比较例中得到的粘合带切割成宽20mm、长20mm的尺寸，得到试验片。
将所得试验片贴合在铜箔(厚度：80℃)上之后，在60℃、95％RH的气氛下保存5天。此后，以目视从透明基材侧观察铜箔的试验片贴合面，确认有无腐蚀。
剪切粘接力的测定方法
将实施例和比较例中得到的粘合带切割成宽20mm、长20mm的尺寸，得到试验片。
使5kg的辊往复一次将作为被粘物的不锈钢板(SUS304BA，已用砂纸No.360研磨)压接、贴合在所得试验片的粘合剂层表面上，然后在23±2℃下放置0.5小时。
放置后，在温度：23±2℃、湿度：65±5％RH的条件下，如图4所示，沿各不相同的方向(沿相反的方向)在拉伸速度50mm/min的条件下测定拉伸试验片与不锈钢板时的负荷(最大负荷)，作为剪切粘合力。其中，测定的值(单位：N/400mm2)单位换算成N/cm2。
上述结果总结示于下述表。
表1

Claims (2)

1.一种电化学装置用粘合带，其特征在于，其在塑料系基材的至少一面具有由丙烯酸系粘合剂形成的粘合剂层，所述丙烯酸系粘合剂含有将至少包含(甲基)丙烯酸烷基酯和含羟基单体的单体成分聚合而得到的、酸值为1.0以下、玻璃化转变温度(Tg)为-40℃以上、重均分子量为300000～1200000的丙烯酸系聚合物和交联剂，
所述(甲基)丙烯酸烷基酯的用量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量为80重量％以上，具有碳数3以下的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯的含量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量为60重量％以上，并且具有碳数5以上的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯的含量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量为40重量％以下，所述含羟基单体的含量相对于构成丙烯酸系聚合物的单体成分总量为1～10重量％，
所述交联剂为选自由环氧系化合物和异氰酸酯系化合物组成的组的1种以上的化合物，
所述交联剂的用量相对于100重量份所述丙烯酸系聚合物为1～15重量份，
所述的电化学装置用粘合带在23℃下的剪切粘接力为20N/cm2以上。
2.根据权利要求1所述的电化学装置用粘合带，其中，丙烯酸系粘合剂含有丙烯酸系聚合物和相对于100重量份丙烯酸系聚合物为1～15重量份的异氰酸酯系交联剂。
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