CN104159987B - 粘合带 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种粘合带，其在常温下可以容易地贴合在电池构成部件上，在非水系电池内部环境下可以保持优异的粘接性。本发明的粘合带在基材的至少一个面上具有由丙烯酸类粘合剂构成的粘合剂层，所述丙烯酸类粘合剂至少包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物、且含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上。前述丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)优选为25℃以下。

Description

粘合带
技术领域
本发明涉及在非水系电池内部环境下可以保持优异的粘接性的粘合带。
背景技术
在锂离子电池等封入有电解液的电池中，粘合带用于改善对电池壳体内的电极的填充适性，以及用于防止极板存在的毛边等贯通隔膜而引起的电极间的短路。
作为这样的粘合带，多用使用丙烯酸类粘合剂、天然橡胶系粘合剂而获得的粘合带(专利文献1等)。然而，前述粘合带在非水系电池内部环境下有时粘接力降低而从电池构成构件剥离、不能维持防止电极间的短路的效果。
另一方面，通常已知的丙烯酸氨基甲酸酯系树脂对被粘物表面的凹凸的形状追随性优异，但由于玻璃化转变温度(Tg)高而不能在常温下得到粘接性(专利文献2、3)。
现有技术文献
专利文献:
专利文献1：日本特开2010-55790号公报
专利文献2：日本特开2000-248238号公报
专利文献3：日本特开2004-10661号公报
发明内容
发明要解决的问题
因此，本发明的目的在于提供一种粘合带，其在常温下可以容易地贴合于电池构成构件，在非水系电池内部环境下可以保持优异的粘接性。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现如下具有由丙烯酸类粘合剂构成的粘合剂层的粘合带，所述丙烯酸类粘合剂至少包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物、且含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上，通过所述粘合带，在具有丙烯酸氨基甲酸酯特有的形状追随性的同时，上述含酸基单体的酸基具有对玻璃、金属等无机材料的粘接力，从而可以在常温下对电池构成部件发挥极其优异的粘接力，即使在非水系电池内部环境下(即，高温多湿环境下)也不会丧失前述优异的粘接力，与被粘物密合而不剥离。本发明是基于这些认识而完成的。
即，本发明提供一种粘合带，其在基材的至少一个面上具有包含下述丙烯酸类粘合剂的粘合剂层。
丙烯酸类粘合剂：至少包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物、且含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上。
前述丙烯酸类粘合剂优选包含：
(1)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B1)，其在由至少包含含酸基单体与含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A1)中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；或者
(2)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B2)，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A2)与至少包含含酸基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A3)的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；或者
(3)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B3)，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A2)与含酸基聚合物(C1)的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到。
作为前述丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)，优选为25℃以下。
作为构成丙烯酸类粘合剂的单体成分，优选进一步包含含碳数4以上的烷基的单体。
作为基材，优选为由选自聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯硫醚、聚酰亚胺、和聚醚酰亚胺的原材料构成的塑料系基材。
本发明还提供一种非水系电池，其贴合前述粘合带而得到。
发明的效果
本发明的粘合带由于在常温下具有优异的粘接性，因此可以容易地贴合在电池构成构件上。并且，即使在非水系电池内部环境下也可以发挥对被粘物表面的优异的密合性和粘接性、并经过长期也可以维持该状态。因此，为了防止由异物、毛边等导致的隔膜贯通、为了改善对电池壳体内的电极的填充适性(例如，为了将卷绕型电池的卷末部卷绕固定、为了防止活性物质的剥离)，本发明的粘合带可以适宜地用于贴合在非水系电池内部而使用的用途。
附图说明
图1是表示本发明的粘合带的一例的截面示意图。
图2是表示本发明的粘合带的另一例的截面示意图。
图3是表示锂离子电池中的本发明的粘合带的使用例的示意图，图(3-1)为使用前的图，图(3-2)为对极板等贴合本发明的粘合带的图，图(3-3)为将极板卷绕并使用本发明的粘合带进行卷绕固定的图。
图4是表示对于将粘合带粘贴在铝箔上，并在电解液(碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯＝1/1[V/V])中浸渍，在60℃下静置24小时后的粘合带，粘合带的剥离量的测定方法的示意图。
具体实施方式
以下根据需要一边参照附图一边详细说明本发明的实施方式。
本发明的粘合带在基材的至少一个面上具有包含下述丙烯酸类粘合剂的粘合剂层。
丙烯酸类粘合剂：至少包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物、且含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上。
[粘合剂层]
本发明的粘合剂层至少含有丙烯酸类粘合剂，该丙烯酸类粘合剂至少包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物、且含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上。
前述丙烯酸类粘合剂包含例如：在同时含有酸基和羟基的丙烯酸类聚合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到的丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(共聚型)、和/或在含有酸基的丙烯酸类(或者非丙烯酸类)聚合物和含有羟基的丙烯酸类聚合物的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到的丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(混合型)等。
作为本发明的丙烯酸类粘合剂，优选包含选自下述丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B1)～(B3)中的至少1种。
(1)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B1)，其在由至少包含含酸基单体与含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A1)中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；
(2)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B2)，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A2)与至少包含含酸基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A3)的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；
(3)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(B3)，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A2)与含酸基聚合物(C1)的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到。
作为上述单体成分的聚合方法，可以是交替共聚、无规共聚、嵌段共聚、和接枝共聚等的任意类型。
作为前述含酸基单体，例如可列举出：(甲基)丙烯酸、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、异巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等含羧基单体。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。作为本发明的含酸基单体，其中，从与丙烯酸类单体容易共聚的观点来看，优选(甲基)丙烯酸。需要说明的是，本说明书中“(甲基)丙烯酸”是“丙烯酸”和/或“甲基丙烯酸”的含义。
在共聚型的情况下，上述含酸基单体的含量相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)为0.5重量％以上、优选为0.5～20重量％、特别优选为1～10重量％、最优选为3～8重量％。另外，在混合型的情况下，相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)为0.5重量％以上、优选为0.5～10重量％、最优选为0.5重量％以上且不足3重量％。含酸基单体的含量低于上述范围时，存在对玻璃、金属等无机材料的粘接性降低、对电池构成构件的粘接性降低的倾向。另一方面，含酸基单体的含量高于上述范围时，存在变稠或凝胶化、生产率降低的倾向。另外，存在金属被粘物的腐蚀性增加、实用特性降低的倾向。需要说明的是，含酸基单体由于具有作为催化剂的作用，因此若以上述范围含有含酸基单体，则不需要添加通常作为反应催化剂使用的二丁基锡二月桂酸酯等金属化合物、胺化合物。因此，可以解决由它们引起的渗出、排气而导致的污染、臭气、着色等问题，可以形成透明性优异的粘合剂层。
作为前述含羟基单体，例如可列举出：(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸3-羟丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟己酯等(甲基)丙烯酸羟烷酯；乙烯醇、烯丙醇等。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。本发明中，其中，从与丙烯酸类单体容易共聚的观点来看，优选(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟丁酯。
在共聚型的情况下，上述含羟基单体的含量相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)例如为0.01～5重量％左右、优选为0.02～2重量％、特别优选为0.05～1.5重量％。另外，在混合型的情况下，相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)例如为0.01～5重量％左右、优选为0.1～5重量％、特别优选为2～5重量％。含羟基单体的含量低于上述范围时，存在变得难以充分进行氨基甲酸酯键和，形状追随性降低的倾向。另一方面，含羟基单体的含量高于上述范围时，存在粘合剂层的亲水性变高、在电解液中的粘合力容易降低的倾向。
本发明的构成丙烯酸类粘合剂的单体成分中，也可以含有除了上述含酸基单体和含羟基单体以外的其它单体成分。本发明中，其中，通过包含含烷基单体(尤其是含碳数4以上的烷基的单体)可以提高疏水性，电解液中可以发挥更优异的粘接性，故优选。作为前述含烷基单体，例如，可列举出(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸异戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸十九烷基酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯等具有烷基的碳数4以上(例如4～20左右)的直链状或支链状的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯等。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。
上述之中，优选为具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的直链状或支链状的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯，特别优选为丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)、丙烯酸正丁酯(BA)。
在共聚型的情况下，上述含烷基单体的含量相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)例如为50～97重量％左右、优选为70～97重量％、特别优选为85～97重量％、最优选为90～97重量％。另外，在混合型的情况下，相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)例如为50～97重量％左右、优选为70～97重量％、特别优选为85～97重量％、最优选为90～97重量％。
本发明的构成丙烯酸类粘合剂的单体成分中，除了上述单体成分以外，还可以含有其它的单体成分。作为其它的单体成分，例如可列举出醋酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、乙烯醚、苯乙烯、(甲基)丙烯腈等含乙烯基单体；(甲基)丙烯酰胺等含酰胺基单体；N-甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N-叔丁基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-辛基丙烯酰胺、N-羟乙基丙烯酰胺等含N-取代酰胺基单体；(甲基)丙烯酸氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基丙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯等含氨基单体；(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸甲基缩水甘油酯等含缩水甘油基单体等。
作为上述其它的单体成分的含量，相对于构成丙烯酸类粘合剂的单体成分总量(100重量％)，例如优选为不足20重量％、特别优选为10重量％以下、最优选为7重量％以下(例如1.0～6重量％、优选为3.0～5.5重量％、特别优选为3.5～5.3重量％)。
作为由至少包含含酸基单体与含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A1)，例如可列举出将至少1种具有碳数4～12的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯、前述含酸基单体的至少1种与前述含羟基单体的至少1种聚合得到的聚合物等。作为本发明的丙烯酸类聚合物(A1)，其中，从成本低、且容易聚合的观点来看，具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸/(甲基)丙烯酸2-羟乙酯共聚物、以及具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸/(甲基)丙烯酸4-羟丁酯共聚物是优选的。
作为由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A2)，例如可列举出将至少1种具有碳数4～12的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯与前述含羟基单体的至少1种聚合得到的聚合物等。作为本发明的丙烯酸类聚合物(A2)，其中，从成本低、且容易聚合的观点来看，具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸2-羟乙酯共聚物、以及具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸4-羟丁酯共聚物是优选的。
作为将至少包含含酸基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物(A3)，例如可列举出至少1种具有碳数4～12的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯与前述含酸基单体的至少1种聚合得到的聚合物等。作为本发明的丙烯酸类聚合物(A3)，其中，从与丙烯酸类聚合物(A2)的相容性优异的观点来看，具有碳数4～12(优选为4～10、特别优选为4～8)的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯/(甲基)丙烯酸共聚物是优选的。
作为含酸基聚合物(C1)，例如可列举出：马来酸(酐)改性聚烯烃、马来酸(酐)改性苯乙烯-烯烃共聚物(例如，SEBS、SEPS、SEEPS、SBS等)等含酸基非丙烯酸类聚合物等。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。需要说明的是，本说明书中的“马来酸(酐)”是“马来酸酐”和/或“马来酸”的含义。
丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)和含酸基聚合物(C1)可以通过公知/惯用的聚合方法使单体成分聚合来制备，例如可列举出：溶液聚合方法、乳液聚合方法、本体聚合法、通过活性能量射线照射的聚合方法(活性能量射线聚合方法)、在催化剂存在下的加压聚合方法等。上述之中，优选溶液聚合方法、活性能量射线聚合方法、或加压聚合方法。
在上述的溶液聚合时，可以使用各种常用的溶剂。作为这样的溶剂，例如可列举出：醋酸乙酯、醋酸正丁酯等酯类；甲苯、苯等芳香族烃类；正己烷、正庚烷等脂肪族烃类；环已烷、甲基环已烷等脂环式烃类；甲乙酮、甲基异丁基酮等酮类等有机溶剂。溶剂可以单独使用，或者组合2种以上使用。
在前述单体成分的聚合时，可以使用聚合引发剂。作为前述聚合引发剂，没有特别的限定，可以从公知/惯用的聚合引发剂中适宜选择来使用，例如可列举出：2,2'-偶氮二异丁腈、2,2'-偶氮双(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮双(2-甲基丁腈)、1,1'-偶氮双(环已烷-1-甲腈)、2,2'-偶氮双(2,4,4-三甲基戊烷)、二甲基-2,2'-偶氮双(2-丙酸甲酯)等偶氮系聚合引发剂；过氧化苯甲酰、叔丁基过氧化氢、二叔丁基过氧化物、叔丁基过氧化苯甲酸酯、过氧化二异丙苯、1,1-双(叔丁基过氧基)-3,3,5-三甲基环已烷、1,1-双(叔丁基过氧基)环十二烷等过氧化物系聚合引发剂等油溶性聚合引发剂等。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。作为聚合引发剂的用量，没有特别的限定，只要是以往可以用作聚合引发剂的范围即可。
作为前述丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)的重均分子量(Mw)，例如优选为1万～300万左右，其中，从可以抑制在电解液中难以溶出、电解液的劣化的观点来看，优选为10万～300万左右。丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)的重均分子量(Mw)低于上述范围时，内聚力差，在电池内部使用时等施加高压力的环境下，粘合剂层变形而变得容易从基材渗出糊、容易向电解液溶出，存在成为电解液劣化的原因的倾向。另一方面，丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)的重均分子量(Mw)高于上述范围时，存在粘合剂层变得过硬而粘接力降低的倾向。通过调节聚合时的温度、时间、单体浓度等可以控制丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)的重均分子量。
作为前述含酸基聚合物(C1)的重均分子量(Mw)，例如优选为1万～50万左右，其中，从与丙烯酸类聚合物(A2)的相容性的观点来看，优选1万～25万左右。含酸基聚合物(C1)的重均分子量(Mw)低于上述范围时，存在耐电解液性降低的倾向。另一方面，含酸基聚合物(C1)的重均分子量(Mw)高于上述范围时，存在对丙烯酸类聚合物(A2)的相容性降低而物性的稳定性降低的倾向。通过调节聚合时的温度、时间、单体浓度等可以控制含酸基聚合物(C1)的重均分子量。
需要说明的是，本发明中的重均分子量是以标准聚苯乙烯为基准，在下述条件下通过凝胶渗透色谱(GPC)测定的值。
测定条件
装置：商品名“HLC-8120GPC”(株式会社TOSHO制造)
柱：TSKgelSuperHZM-H/HZ4000/HZ3000/HZ2000
柱尺寸：6.0mmI.D.×150mm
洗脱液：四氢呋喃
检测器：RI
本发明的形成粘合剂层的粘合剂中，与选自上述丙烯酸类聚合物(A1)～(A3)以及含酸基聚合物(C1)的聚合物一起还含有多异氰酸酯。混合多异氰酸酯时，丙烯酸类聚合物(A1)和/或(A2)的羟基与多异氰酸酯的异氰酸酯基反应形成氨基甲酸酯键，可以形成具有优异的形状追随性、对被粘物表面的密合性的粘合剂层。
作为多异氰酸酯，例如可列举出：异氰脲酸酯型多异氰酸酯[例如，IPDI(异佛尔酮二异氰酸酯)异氰脲酸酯、HDI(六亚甲基二异氰酸酯)异氰脲酸酯等]、加合型多异氰酸酯[例如，TDI(甲苯二异氰酸酯)的三羟甲基丙烷加成物、六亚甲基二异氰酸酯的三羟甲基丙烷加成物、苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)的三羟甲基丙烷加成物等、IPDI(异佛尔酮二异氰酸酯)的三羟甲基丙烷加成物等]、缩二脲型多异氰酸酯[例如，HDI(六亚甲基二异氰酸酯)等]等由脂肪族和/或脂环族的二异氰酸酯得到的多异氰酸酯等。这些可以单独使用，或者组合2种以上使用。
本发明中，例如可以使用：商品名“CoronateL”(TDI的三羟甲基丙烷加成物)、“CoronateHL”(HDI的三羟甲基丙烷加成物)、“CoronateHX”(HDI异氰脲酸酯)(以上、NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)、商品名“TAKENATED110N”(XDI的三羟甲基丙烷加成物)(三井武田化学株式会社制造)、商品名“duranateMHG-80B”(HDI异氰脲酸酯)、“DeyuratoMFA-75B”(HDI异氰脲酸酯)(以上、AsahiKaseiChemicalsCorporation.制造)等市售品。本发明中，其中，从与丙烯酸类聚合物的官能团的反应性优异的观点来看，优选使用TDI或XDI的三羟甲基丙烷加成物等加合型多异氰酸酯。
作为多异氰酸酯的用量，相对于上述丙烯酸类聚合物(A1)100重量份，例如为0.5～20重量份左右、优选为0.5～10重量份、特别优选为1～5重量份。另外，相对于上述丙烯酸类聚合物(A2)100重量份，例如为1～20重量份左右、优选为2～10重量份、特别优选为2～5重量份。通过以上述范围使用多异氰酸酯，对于粘合剂层，可以在维持透明性的同时，赋予优异的形状追随性和对被粘物表面的密合性。
作为本发明的丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)，从可以赋予粘合带优异的粘接力的观点来看，优选为25℃以下、特别优选为-75～10℃、最优选为-75～0℃。丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)例如可以通过调节丙烯酸类聚合物的主链的结构、侧链的烷基链的结构和长度来进行控制。需要说明的是，本发明中的丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度(Tg)是通过差示扫描量热测定(DSC)或动态粘弹性测定求出的。
需要说明的是，本发明中，在下述条件下使用动态粘弹性测定装置(商品名“ARES”、Rheometric公司制造)测定损耗弹性模量G”的温度依存性，将得到的G”曲线达到最大的温度作为玻璃化转变温度(Tg)(℃)。
测定：剪切模式
温度范围：-70℃～150℃
升温速度：5℃/min
频率：1Hz
作为形成粘合剂层的粘合剂中的上述丙烯酸类粘合剂的含量，为固体成分总量(100重量％)的60～100重量％左右、优选为80～100重量％。上述丙烯酸类粘合剂的含量低于上述范围时，存在粘接性和形状追随性降低的倾向。
本发明的形成粘合剂层的粘合剂中，除了上述以外，也可以含有例如：增粘剂、软化剂、增塑剂、填充剂、抗氧化剂等。
作为前述增粘剂，例如可列举出：松香树脂及其衍生物、聚萜烯树脂、萜烯酚醛树脂、香豆酮-茚树脂、石油系树脂、苯乙烯系树脂、二甲苯系树脂等。
作为前述软化剂，例如可列举出：液态聚醚、二醇酯、液态聚萜烯、液态聚丙烯酸酯、邻苯二甲酸酯、偏苯三酸酯等。
作为粘合剂层的形成方法，可以采用公知惯用的方法，例如可列举出：在上述丙烯酸类聚合物(A1)、或丙烯酸类聚合物(A2)与(A3)、或丙烯酸类聚合物(A2)与含酸基聚合物(C1)中，混合多异氰酸酯和根据需要使用的添加剂制备粘合剂，将它们涂布在基材上或适当的隔膜(剥离纸等)上，然后干燥的方法等。在制备粘合剂时，根据需要可以使用溶剂(例如，甲苯、二甲苯、醋酸乙酯、甲乙酮等)来调节粘度。
在将上述粘合剂涂布在基材上或适当的隔膜(剥离纸等)上时，丙烯酸类聚合物的羟基与多异氰酸酯的异氰酸酯基迅速反应，形成丙烯酸氨基甲酸酯聚合物(通过氨基甲酸酯键交联的结构体)。因此，形成具有优异的形状追随性的粘合剂层。
本发明中的粘合剂层的厚度例如为1～45μm(优选为1～40μm、特别优选为1～30μm、进一步优选为3～20μm、最优选为5～15μm)。粘合剂层的厚度低于上述范围时，有时粘接性变得不充分、粘贴到电池内部时难以用于防止电极间的短路的目的。另一方面，粘合剂层的厚度高于上述范围时，有时变得容易引起粘合剂层的变形、从基材渗出糊、操作性降低、变得容易引起电解质的劣化。另外，存在在电池内所占的体积变得过大，难以达成电池的高容量化的倾向。
[基材]
作为基材，没有特别的限定，可以使用各种基材，例如可以使用：布、无纺布、毡、网等纤维系基材；各种纸等纸系基材；金属箔、金属板等金属系基材；由各种树脂制成的薄膜、片等塑料系基材；橡胶片等橡胶系基材；发泡片等发泡体、它们的层叠体等适宜的薄层体。本发明中，其中，优选使用塑料系基材。
作为上述塑料系基材的材质或原材料，例如可列举出：聚酯(聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚对苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸丁二酯等)、聚烯烃(聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等)、聚乙烯醇、聚偏氯乙烯、聚氯乙烯、氯乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、聚醋酸乙烯酯、聚酰胺、聚酰亚胺、纤维素类、氟系树脂、聚醚、聚醚酰胺、聚醚酰亚胺、聚苯硫醚、聚苯乙烯系树脂(聚苯乙烯等)、聚碳酸酯、聚醚砜等。
根据本发明的粘合带所要求的特性可以适宜选择使用塑料系基材的材质或原材料。在要求强韧性的情况下，优选使用聚烯烃(尤其是聚丙烯)、聚酯(尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯)等，在要求耐热性的情况下，优选聚苯硫醚、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺。需要说明的是，基材可以具有单层的形态，另外也可以具有多层的形态。
另外，为了提高与粘合剂层的密合性，可以根据需要对基材的表面实施惯用的表面处理(例如利用铬酸处理、臭氧暴露、火焰暴露、高压电击暴露、电离辐射处理等化学或物理方法的氧化处理等)。
作为基材的厚度，没有特别的限定，例如为8～100μm左右、优选为10～50μm、特别优选为10～30μm。基材的厚度低于上述范围时，存在粘合带的强度变得过低、有损实用性的担心。另一方面，基材的厚度高于上述范围时，存在在电池内所占的体积变得过大，难以达成电池的高容量化的倾向。
[粘合带]
本发明的粘合带在基材的至少一个面上层叠粘合剂层而得到。图1、2是表示本发明的粘合带的一例的截面示意图。粘合带31在基材1的一面上设置有粘合剂层2，粘合带32在基材1的一面上设置有粘合剂层21、在另一面上设置有粘合剂层22。
作为本发明的粘合带的形成方法，例如可列举出：将构成上述粘合剂层的粘合剂直接涂布在基材上形成粘合剂层的方法；在适当的隔膜(剥离纸等)上涂布前述粘合剂形成粘合剂层并将其转印(移动)到基材并进行层叠的方法等。在转印时，有时在与基材的界面残存孔(空隙)。此时，通过高压釜处理等实施加温加压处理可以使孔扩散而使其消除。
对于前述粘合剂的涂布，可以使用惯用的涂布机(例如，凹版辊涂布机、逆转辊涂布机、辊舐涂布机、浸渍辊涂布机、棒涂机、刮刀涂布机、喷雾涂布机、逗点涂布机、直接涂布机等)。
另外，本发明的粘合带可以利用将基材原料与构成上述粘合剂层的粘合剂熔融挤出并一体化的方法来形成。熔融挤出可以使用吹胀法、T模头法等任意的公知技术。另外，熔融挤出成型后，可以实施沿纵向或横向的拉伸(单轴拉伸)处理、沿纵向和横向的逐次或同时拉伸(双轴拉伸)处理等。
另外，从粘合剂层表面的保护、防止粘连的观点等来看，本发明的粘合带也可以在粘合剂层表面上设置隔膜(剥离衬垫)。隔膜在将本发明的粘合带贴合在被粘物时被剥离，并不是必须设置。作为使用的隔膜，没有特别的限定，可以使用公知惯用的剥离纸等。例如可以使用：具有剥离层的基材(例如，利用有机硅系、长链烷基系、氟系、硫化钼系等的剥离剂进行了表面处理的塑料薄膜、纸等)；由聚四氟乙烯、聚三氟氯乙烯、聚氟乙烯、聚偏二氟乙烯、四氟乙烯·六氟丙烯共聚物、氯氟乙烯·偏二氟乙烯共聚物等氟系聚合物制成的低粘接性基材；由无极性聚合物(例如，聚乙烯、聚丙烯等烯烃系树脂等)制成的低粘接性基材等。
本发明的粘合带为双面粘合带时，上述隔膜也可以设置在本发明的粘合带的两侧的粘合剂层表面，通过在单侧的粘着面上设置具有背面剥离层的隔膜、并将片卷绕，从而隔膜的背面剥离层可以与相反侧的粘合剂层表面接触。
本发明的粘合带在常温下具有优异的粘接力，在25℃下对铝箔的180°剥离的粘着力例如为0.1N/10mm以上、优选为0.5～5N/10mm、特别优选为1.2～5N/10mm、最优选为1.2～3N/10mm。需要说明的是，粘接力可以按照JISZ0237(2000年度版)的方法测定。
另外，本发明的粘合带即使在非水系电池内部环境下也可以保持优异的粘接性，例如对铝箔贴合本发明的粘合带，在60℃的电解液(碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯＝1/1[v/v])中浸渍24小时后，也可以维持在完全与铝箔密合的状态下的贴合，粘合带端部不产生剥离部分。本发明的粘合带如上述那样由于在非水系电池内部环境下具有优异的粘接力，从而粘贴在锂离子电池等电池内部可以发挥防止短路的效果。
本发明的粘合带优选用于锂离子电池等封入有非水系电解液的电池的制造用。
[非水系电池]
本发明的非水系电池为锂离子电池等封入有非水系电解液的电池，其是为了防止由异物、毛边等导致的隔膜的贯通、改善对电池壳体内的电极的填充适性(例如，为了卷绕固定卷绕型电池的卷末部、为了防止活性物质的剥离)而将上述粘合带贴合在电池构成构件上得到的电池。
锂离子电池等非水系电池具有如下结构：在正极芯体上涂布正极活性物质而成的正极板、与在负极芯体上涂布负极活性物质而成的负极板隔着隔膜相向并将它们卷绕成螺旋状得到的卷绕型电极组，从正极板和负极板引出的电极端子，以及电解液封入到外装罐，例如可以通过将前述卷绕型电极组收容到外装罐内，进而填充电解液，封闭注液孔来制造。
作为前述电解液，没有特别的限定，例如可列举出：在碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)等环状碳酸酯与碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)等链状碳酸酯的混合溶剂中，溶解LiPF6等锂盐作为电解质的电解液等。
作为本发明的粘合带的贴合部位，只要可以达成前述目的就没有特别的限定，例如可列举出：锂离子电池的极板、电极端子、极板端部、隔膜的极板端部接触的部分、活性物质的端部、卷末部等(参照图3)。
本发明的非水系电池是将即使在高温多湿环境下也具有优异的粘接力的上述粘合带粘贴在有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位，从而用来防止电池制造时的由异物、毛边等导致的隔膜的贯通、改善对电池壳体内的电极的填充适性，因此可以长时间发挥优异的电池特性。
实施例
以下，通过实施例具体说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。
实施例1
在丙烯酸正丁酯(BA)/丙烯酸(AA)/丙烯酸2-羟乙酯(HEA)共聚物(100重量份/5重量份/0.07重量份、Mw：220万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(1)。
将得到的粘合剂(1)在基材(1)(聚丙烯薄膜、商品名“Torayfan”、TorayIndustries,Inc.制造、厚度：20μm)上涂布、干燥，使得干燥后的厚度为10μm，制作粘合带(1)。
实施例2
在丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/4重量份、Mw：55万)75重量份中，加入(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份、Mw：130万)25重量份，进一步加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(2)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(2)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(2)。
实施例3
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/4重量份、Mw：55万)85重量份中，加入(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份、Mw：130万)15重量份，进一步加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(3)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(3)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(3)。
实施例4
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸/丙烯酸4-羟丁酯(4HBA)共聚物(95重量份/5重量份/0.1重量份、Mw：50万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(4)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(4)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(4)。
实施例5
在丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸4-羟丁酯共聚物(95重量份/5重量份/1重量份、Mw：85万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(5)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(5)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(5)。
实施例6
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸4-羟丁酯共聚物(45重量份/45重量份/5重量份/0.1重量份、Mw：32万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(6)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(6)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(6)。
实施例7
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/4重量份、Mw：55万)75重量份中，加入(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份、Mw：130万)25重量份，进一步加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)3重量份，制备粘合剂(7)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(7)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(7)。
实施例8
在丙烯酸正丁酯/丙烯酸/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/5重量份/0.07重量份、Mw：220万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)1重量份，制备粘合剂(8)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(8)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(8)。
实施例9
代替基材(1)，使用基材(2)(聚酰亚胺薄膜、商品名“Kapton100H”、DuPontKabushikiKaisha制造、厚度：25μm)，除此以外，与实施例4同样制作粘合带(9)。
实施例10
代替基材(1)，使用基材(3)(聚酯薄膜、商品名“LUMIRROR”、TorayIndustries,Inc.制造、厚度：12μm)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(10)。
比较例1
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/4重量份、Mw：55万)100重量份中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(9)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(9)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(11)。
比较例2
在丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(100重量份/4重量份、Mw：55万)95重量份中，加入(混合)丙烯酸2-乙基己酯/丙烯酸共聚物(100重量份/5重量份、Mw：130万)5重量份，进一步加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(10)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(10)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(12)。
比较例3
在丙烯酸乙酯(EA)/丙烯酸2-乙基己酯/甲基丙烯酸甲酯(MMA)/丙烯酸/丙烯酸2-羟乙酯共聚物(70重量份/30重量份/5重量份/0.2重量份/0.8重量份、Mw：42万)中，加入多异氰酸酯(商品名“CoronateL”(NipponPolyurethaneIndustryCo.,Ltd.制造)2重量份，制备粘合剂(11)。
代替粘合剂(1)，使用粘合剂(11)，除此以外，与实施例1同样制作粘合带(13)。
对实施例和比较例得到的粘合带进行下述试验，评价粘接力和耐电解液性。
＜粘接力试验＞
使用精密万能试验机Autogragh(株式会社岛津制作所制造)，在下述条件下测定剥离力。需要说明的是，被粘物使用铝箔，用2kg辊进行1次往复使其粘贴，在室温下静置20分钟后测定粘接力。
测定条件
剥离速度：300mm/min
剥离角度：180°
剥离温度：常温(25℃)
＜耐电解液性试验＞
用2kg辊进行1次往复使实施例和比较例中得到的粘合带粘贴在铝箔上，在室温下静置20分钟后，浸渍在电解液(碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯＝1/1[v/v])中，通过在60℃下静置24小时后的粘合带的剥离部分的有无、以及在存在剥离部分时，测定剥离量来进行评价。需要说明的是，剥离量用剥离部分的最大长度(mm)来表示(参照图4)。
将上述结果汇总示于下述表。
[表1]
产业上的可利用性
本发明的粘合带由于在常温下具有优异的粘接性，因此可以容易地贴合在电池构成构件上。并且，即使在非水系电池内部环境下也可以发挥对被粘物表面优异的密合性和粘接性、并经过长期也可以维持该状态。因此，为了防止由异物、毛边等导致的隔膜的贯通、改善对电池壳体内的电极的填充适性，本发明的粘合带可以适宜地用来贴合在非水系电池内部而使用的用途。
附图标记说明
1基材
2、21、22粘合剂层
3、31、32粘合带
4电极端子
5正极板
6负极板
7隔膜
8活性物质
9铝箔
10A粘合带剥离部分
10B粘合带密合部分
11剥离部分的最大长度

Claims (7)

1.一种粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，所述粘合带在基材的至少一个面上具有包含下述丙烯酸类粘合剂的粘合剂层，
所述丙烯酸类粘合剂包含：
(1)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B1，其在由至少包含含酸基单体与含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物A1中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；或者
(2)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B2，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物A2与由至少包含含酸基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物A3的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到；或者
(3)丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B3，其在由至少包含含羟基单体的单体成分聚合得到的丙烯酸类聚合物A2与含酸基聚合物C1的混合物中混合多异氰酸酯并使它们反应而得到，
并且，含酸基单体相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分的比率为0.5重量％以上。
2.根据权利要求1所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，其中，丙烯酸类粘合剂的玻璃化转变温度Tg为25℃以下。
3.根据权利要求1或2所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，其中，所述粘合带还包含相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分为50～97重量％的含碳数4以上的烷基的单体作为构成丙烯酸类粘合剂的单体成分。
4.根据权利要求1或2所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，其中，基材为由选自聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯硫醚、聚酰亚胺、和聚醚酰亚胺的原材料构成的塑料系基材。
5.根据权利要求1所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，其中，
所述丙烯酸类粘合剂包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B1时，相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分，含酸基单体的比率为0.5～20重量％，含羟基单体的比率为0.01～5重量％，
所述丙烯酸类粘合剂包含丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B2或丙烯酸氨基甲酸酯聚合物B3时，相对于构成丙烯酸类粘合剂的总单体成分，含酸基单体的比率为0.5～10重量％，含羟基单体的比率为0.01～5重量％。
6.根据权利要求1所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途，其中，所述丙烯酸类聚合物A1～A3的重均分子量Mw为1万～300万，且所述含酸基聚合物C1的重均分子量Mw为1万～50万。
7.一种非水系电池，其使用权利要求1～6中任一项所述的粘合带用于粘贴在非水系电池内部的、有浸渍在电解液中或与电解液接触的可能性的部位的用途。
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