CN102694146B - 用于锂离子蓄电池的液体-金属负电极 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于锂离子蓄电池的液体-金属负电极。一个实施例包括用于锂离子蓄电池的液体-金属合金负电极。
Description
技术领域
本发明涉及的领域包括锂离子蓄电池。
背景技术
锂离子蓄电池是一种可再充电蓄电池，在该蓄电池中锂离子在负电极和正电极之间运动。锂离子蓄电池通常用在消费电子装置中。除了用于消费电子装置以外，锂离子蓄电池因其高能量密度而在国防、汽车和航天应用中越来越受欢迎。
锂离子的插入和抽出的过程导致在一些负电极中的大体积量的膨胀和收缩。这种膨胀和收缩可能接近百分之三百，这由于蓄电池在充电和放电之间循环而可能使得负电极易于出现裂纹。
发明内容
一个示例性实施例包括用于锂离子蓄电池的液体-金属合金负电极层。因为负电极层的合金成分处于液态，所以可以消除通常由与在传统的固体金属负电极中的锂插入和抽出相关联的体积变化引起的裂纹。
其它示例性实施例将从以下提供的具体描述变得显而易见。应当理解的是，该具体描述和特定示例虽然公开了示例性实施例，但是仅是旨在说明目的，并非被有意地来限制本发明的范围。
本发明还提供了如下方案：
方案1. 一种负电极，包括：
多孔基体；和
与锂反应的液体金属合金材料，其耦合在所述多孔基体内。
方案2. 如方案1的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，至少两种金属中的其中一种是Sn、Bi、Ga或In。
方案3. 如方案1的负电极，其中所述与锂反应的液体合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
方案4. 如方案1的负电极，其中所述多孔基体包括多孔金属、聚合物基体材料、水凝胶材料或陶瓷材料。
方案5. 如方案3的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
方案6. 如方案3的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
方案7. 一种电极组件，包括：
至少一个正电极；和
至少一个负电极，所述负电极包括与锂反应的液体金属合金材料，该材料具有低于锂离子蓄电池的工作温度的熔点。
方案8. 如方案7的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Sn、Bi、Ga或In中的至少一者。
方案9. 如方案7的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
方案10. 如方案7的电极组件，其中所述负电极还包括多孔基体。
方案11. 如方案10的电极组件，其中所述多孔基体包括聚合物基体、水凝胶材料、或陶瓷材料。
方案12. 如方案7的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
方案13. 如方案7的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
方案14. 一种产品，包括：
正电极；
负电极，其包括与锂反应的合金材料和多孔基体，所述合金材料具有低于所述产品的工作温度的熔点，其中所述多孔基体包括聚合物基体材料、水凝胶材料或陶瓷材料；和
分隔件或固体电解质层，其联接在所述负电极和所述正电极之间。
方案15. 如方案14的产品，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
方案16. 如方案15的产品，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
方案17. 如方案15的产品，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
方案18. 如方案14的产品，还包括：
单格电池封装，其封装所述负电极、所述正电极、和所述分隔件或固体电解质层。
方案19. 如方案18的产品，还包括：
包含在所述单格电池封装中的液体电解质。
方案20. 如方案18的产品，其中所述单格电池封装包括袋型单格电池封装，该袋型单格电池封装包括层压材料，所述层压材料包括铝和塑料。
附图说明
从具体描述和附图将更全面地理解本发明的示例性实施例。其中：
图1是包括根据示例性实施例的负电极层的单格电池封装型锂离子蓄电池的示意说明；
图2是图1的其中一个负电极层的特写示意说明；
图3A是Li-Sn系统的二元相图；
图3B是Li-Ga系统的二元相图；
图3C是Li-In系统的二元相图；
图4A是Ga-Sn系统的二元相图；和
图4B是Ga-Sn-In合金系统的准二元相图。
具体实施方式
下面对实施例的描述本质上只是示例性（说明性）的，并且绝不意在限制本发明，其应用或使用。
本文公开的示例性实施例提供了一种负电极，其可由可在锂离子蓄电池系统使用的材料形成。而且，负电极的构成使得合金成分在蓄电池工作温度下是液体（即它的熔点低于蓄电池的工作温度）。
图1示出了产品8的顶部平面图，产品8具有根据示例性实施例的锂离子蓄电池10。产品8可用在具有电极组件12和单格电池封装14的汽车应用中，单格电池封装14可形成有用于容纳电极组件12的内部区域16。换句话说，图1示出了具有前述电极组件12的单格电池封装型锂离子蓄电池10。电极组件12和单格电池封装14的部件说明了基本部件，但不是意在以适当的方位或比例被描述。
电极组件12可包括第一电极层20，第二电极层30和布置在第一和第二电极层20和30之间以防止第一和第二电极层20和30之间短路并且仅允许锂离子通过的分隔件40。电极组件12可通过将第一电极层20、分隔件40和第二电极层30缠绕成果冻卷（jelly roll）形结构来形成。替换地，在另一示例性实施例（未示出）中，第一电极层20、分隔件40和第二电极层30可按顺序层压成堆叠结构。
图1示出了第一电极层20是正电极20，而第二电极层30是负电极30。为了方便描述，第一电极层20可在后面可互换地用作正电极20，而第二电极层30可在后面可互换地用作负电极30。还在单格电池封装14被密封之前将液体电解质45引入到单格电池封装14的内部区域16。
正突片50和负突片52可电连接到电极组件10的相应的电极层20、30，可被安装成使得它们的预定长度被暴露在本示例单格电池封装14的外部，作为用于电连接的正端子和负端子。电极突片50、52的与本实例单格电池封装14接触的部分可用绝缘材料（未示出）包裹。
正电极20可通过对条带形的金属层（例如铝箔）涂覆正极活性材料来形成。该正极活性材料可由若干种材料中的一种或多种形成，该若干种材料包括但不限于LiFePO4或者LiMnO2。正电极20可被电连接到正突片50并且包裹有绝缘材料（未示出）。
图2示出了用于图1中的装置8中的负电极30，其可以由吸收在由聚合物、水凝胶或陶瓷制成的多孔基体33中的液体金属合金31形成。负电极30可被形成为各种几何形状以匹配或区别于负电极30，在形状方面包括例如层、圆盘或圆柱。在图1和2中，例如，负电极30被形成为板。
分隔件层40可由聚乙烯膜、聚丙烯膜或它们的组合制成。分隔件40可形成为比负、正层20和30都宽以防止负、正层20、30之间的短路。代替分隔件层40和液体电解质45，可以使用由LiPON或LISICON组成的固体电解质（未示出）或者分散在PEO中的合适的锂盐。无论分隔件层40还是固体电解质层被用作正电极20和液体负电极之间的中间层，该中间层被包含在装置8中的方式必须使得建立围绕每个负电极30的隔离区域，从而防止液体金属合金负电极30迁移远离负电极的基板/集流器。
液体电解质45可包括锂盐，例如LIPF6、LIBF4或LICIO4，和有机溶剂，例如直线的和环形的有机碳酸酯的混合物。液体电解质45传导锂离子，其在蓄电池10使电流通过外部电路时作为在负电极30和正电极20之间的载体。
单格电池封装14可由多种材料形成，这些材料要么是刚性的且可机械地密封，要么是可弯曲的且能热密封，使得没有氧气或水蒸气可进入。单格电池封装14可以是由分层放置的铝和塑料构成的层压材料制成的袋型单格电池封装。
正电极20和负电极30都是锂离子可与之反应的材料。当单格电池放电时，锂离子离开负电极30并且与正电极20反应。当单格电池充电时，锂离子从正电极20被抽出，并且被插入负电极30。
在一个特定的示例性实施例中，负电极30可由与锂反应的低熔点合金例如M形成，其中M是与Sn形成合金的金属并且包括Bi、Ga和In中的一种或多种。液体金属合金31可被吸收在由多孔金属、聚合物、水凝胶或陶瓷制成的多孔基体33内以形成各种几何形状的负电极30，包括圆盘、板（见图1和2的30）和圆柱。通过适当地将元素锡、铋、镓和铟形成合金，可以将负电极30的合金成分的熔点降低到低于蓄电池系统8的工作温度（即，合金在工作温度下为液体）。
已经被发现具有与大量的锂反应的能力并且可能用作负电极30中一部分的元素包括锡（Sn），铋（Bi）、镓（Ga）和铟（In）。不过，这些元素中的每一个单独地都具有高于150摄氏度的相对高的熔点。然而，如下所讨论地，这些元素的合金可具有足够地的熔点从而在蓄电池系统工作温度下为液体。
为了确定哪些合金可用，回顾各种合金系统的二元相图可能是有用的，以确定每个可能合金组合的熔点和共晶点。图3A、3B和3C示出了Li-Sn合金系统的、Li-Ga合金系统的和Li-In合金系统的二元相图。图4A示出了Ga-Sn合金系统的二元相图。最后，图4B示出了Ga（89.3重量百分比）-Sn（10.7重量百分比）-In合金系统的准二元相图。
为了本发明的目的，共晶体或共晶混合物被定义为两种或两种以上的金属的混合物，它们的混合比例使得熔点尽可能低，并且还使得所有的成分在这个温度时从熔融的液体溶液同时结晶。共晶混合物的这种同时结晶被称为共晶转变，其发生的温度是共晶温度，并且共晶反应发生时的构成和温度是共晶点。
如图3A、3B和3C所示，提出的Li-Sn、Li-Ga或Li-In合金中没有一个实现了室温的共晶点。不过，如图4A所示，对于包括约9％的Sn和91％的Ga（按重量）的合金来说可以实现为21摄氏度的共晶点。而且，如图4B所示，对于包括约89.3％的Ga和10.7％的Sn（按重量）的合金来说可以实现为12摄氏度的共晶点。图4A和4B因此指示了Sn-In-Bi-Ga系统的各种合金可以用作锂离子蓄电池系统中的负电极，锂离子蓄电池系统期望具有能与大量的锂反应并且具有低于室温或室温附近的相对低熔点的负电极。然后在各种其它性质方面对这些合金进行比较，包括但不限于与初始材料的每个原子反应的锂原子数、原材料成本、可处理性和其它性质，以确定哪些具体的合金具有用于特定产品或用途的最佳特性组合。
可从附图4A中得出的负电极30的一个特定的示例性构成是约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn的液体金属合金构成。可从附图4B中得出的负电极30的一个特定的示例性构成是约78.3重量百分比的Ga、9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In的液体金属合金构成。
使用如本文所描述的液体金属合金负电极30不会受到与使用锂离子蓄电池相关联的体积膨胀和收缩联系的出现裂纹的影响。因此，任何可期望一种利用如本文所述的液体金属合金负电极30的产品以因此实现更长的循环寿命。
以上对本发明实施例的描述本质上仅仅是示例性的，并且因此它们的变型不被认为是脱离了本发明的精神和范围。
Claims (19)
1.一种负电极，包括：
多孔基体，其中所述多孔基体包括聚合物基体材料、水凝胶基体材料或陶瓷基体材料；和
与锂反应的液体金属合金材料，其耦合在所述多孔基体内。
2.如权利要求1的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，至少两种金属中的其中一种是Sn、Bi、Ga或In。
3.如权利要求1的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
4.如权利要求3的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
5.如权利要求3的负电极，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
6.一种电极组件，包括：
至少一个正电极；和
至少一个负电极，所述负电极包括多孔基体和耦合在所述多孔基体内的与锂反应的液体金属合金材料，该材料具有低于锂离子蓄电池的工作温度的熔点，其中所述多孔基体包括聚合物基体材料、水凝胶基体材料或陶瓷基体材料。
7.如权利要求6的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Sn、Bi、Ga或In中的至少一者。
8.如权利要求6的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
9.如权利要求6的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
10.如权利要求6的电极组件，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
11.一种锂离子蓄电池，包括：
正电极；
负电极，其包括与锂反应的合金材料和多孔基体，所述合金材料具有低于所述锂离子蓄电池的工作温度的熔点，其中所述多孔基体包括聚合物基体材料、水凝胶基体材料或陶瓷基体材料；和
分隔件，其联接在所述负电极和所述正电极之间。
12.如权利要求11的锂离子蓄电池，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括至少两种金属的合金，所述至少两种金属包括Bi、Ga或In中的至少一者和Sn。
13.如权利要求12的锂离子蓄电池，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约90重量百分比的Ga和约10重量百分比的Sn。
14.如权利要求12的锂离子蓄电池，其中所述与锂反应的液体金属合金材料包括约78.3重量百分比的Ga、约9.7重量百分比的Sn和约12重量百分比的In。
15.如权利要求11的锂离子蓄电池，还包括：
单格电池封装，其封装所述负电极、所述正电极和所述分隔件。
16.如权利要求15的锂离子蓄电池，其中所述分隔件是固体电解质层。
17.如权利要求15或16的锂离子蓄电池，还包括：
包含在所述单格电池封装中的液体电解质。
18.如权利要求15或16的锂离子蓄电池，其中所述单格电池封装包括袋型单格电池封装，该袋型单格电池封装包括层压材料，所述层压材料包括铝和塑料。
19.如权利要求11的锂离子蓄电池，其中所述分隔件是固体电解质层。
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