CN102651280A - 离子液体电解质 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种离子液体电解质。该离子液体电解质包括甲酸类离子液体和碘单质，所述甲酸类离子液体的分子式为A+HCOO-，其中，A+为有机阳离子；所述离子液体电解质中碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1-1mol/L-1。本发明提供的离子液体电解质用于染料敏化太阳电池中可获得高达5.9％的光电转化效率，而且这种电解质不易挥发解决了挥发性问题，并替代二氰胺离子液体，解决了易降解和释放有毒物质的问题，本身有吸附于电池工作电极表面的特性，能部分替代小分子添加剂的功能，进一步提高电池的整体稳定性。

Description

离子液体电解质
技术领域
本发明涉及一种离子液体电解质，属于染料敏化太阳能电池中的电解质的制造领域。
背景技术
染料敏化太阳能电池作为第三代薄膜太阳能电池以其高性能低成本得到广泛的关注，在发展制备工艺简单，成本低廉，高效率的洁净能源方面具有重大意义。
传统的染料敏化太阳能中的电解质部分一般是由容易挥发性的有机溶剂、碘盐和单质碘组成，但由于有机溶剂的挥发性对整体电池的稳定性和寿命非常不利，成为影响电池实际应用的阻碍因素。离子液体作为室温熔融盐具有宽电化学窗口、零蒸汽压、高电导率、环境友好等特点成为代替普通有机溶剂的首选。然而使用于染料敏化太阳能电池中的离子液体多是碘作为阴离子的熔融盐，此类离子液体由于粘度高影响了离子在其中的传输导致电池效率普遍偏低(Kubo，W.，T.Kitamura，et al.(2002).″Quasi-solid-state dye-sensitized solar cells using room temperature molten salts and a lowmolecular weight gelator.″Chemical Communications(4)：374-375)。Peng Wang等报道了将一种低粘度离子-甲基乙基咪唑二氰胺与高粘度的离子液体共混以降低电解质粘度使电池最高效率达到6.6％(Wang，P.，S.M.Zakeeruddin，et al.(2003).″A new ionic liquidelectrolyte enhances the conversion efficiency of dye-sensitized solar cells.″Journal ofPhysical Chemistry B 107(48)：13280-13285)，但是这种二氰胺离子液体存在不稳定的缺点。
发明内容
本发明的目的是提供一种离子液体电解质，可作为染料敏化太阳能电池的电解质，提高光电转化效率。
本发明提供的离子液体电解质包括甲酸类离子液体和碘单质，所述甲酸类离子液体的分子式为A+HCOO-，其中，A+为有机阳离子；所述离子液体电解质中碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1mol/L。
上述的离子液体电解质中，所述离子液体电解质中碘单质的摩尔浓度具体可为0.1mol/L。
上述的离子液体电解质中，所述A+选自下述离子中的任一种：
其中，R1、R2、R3和R4均为H或C1-C6的烷基。
上述的离子液体电解质中，所述甲酸类离子液体的结构式如式(I)所示，
Figure BDA0000047959080000022
其中，R5为甲基、乙基、丙基、异丙基、乙烯基或烯丙基；R6为甲基或乙基，。
上述的离子液体电解质中，所述离子液体电解质还包括含碘离子液体，所述含碘离子液体的分子式为A+I-，所述A+选自下述离子中的任一种：
Figure BDA0000047959080000023
其中，R1、R2、R3和R4均为H或C1-C6的烷基；所述离子液体电解质中所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但所述含碘离子液体的体积不为0，具体可为1∶1、3∶1或1∶3。
上述的离子液体电解质中，所述含碘离子液体可为1，3-二甲基咪唑碘、1-甲基-3-乙基咪唑碘、1-甲基-3-丙基咪唑碘、1-甲基-3-烯丙基咪唑碘、1-甲基-3-丁基咪唑碘和1-甲基-3-己基咪唑碘中任一种。
上述的离子液体电解质中，所述离子液体电解质还包括含碘无机盐，所述含碘无机盐为碘化锂、碘化钠、碘化钾和碘化镁中至少一种；所述离子液体电解质中所述含碘无机盐的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0，具体可为0.1mol/L或0.3mol/L。
上述的离子液体电解质中，所述离子液体电解质还包括添加剂，所述添加剂可为硫氰胍盐与N-甲基苯并咪唑和N-丁基苯并咪唑中任一种的混合物，所述离子液体电解质中所述添加剂的摩尔浓度可为0-1mol/L，但不为0，具体可为0.05mol/L。
上述的离子液体电解质中，所述硫氰胍盐可为硫氰酸胍。
上述的离子液体电解质中，所述离子液体电解质可为下述1)-3)离子液体中任一种：
1)由甲酸类离子液体、碘单质和含碘无机盐组成；所述离子液体电解质中，所述碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1mol/L；所述含碘无机盐的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0；
2)由甲酸类离子液体、含碘离子液体和碘单质组成；所述离子液体电解质中，所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但所述含碘离子液体的体积不为0；
3)由甲酸类离子液体、含碘离子液体、碘单质和添加剂组成；所述离子液体电解质中，所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但含碘离子液体的体积不为0；所述碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1mol/L；所述添加剂的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0。
本发明提供了上述离子液体电解质在作为染料敏化太阳能电池中的电解质的应用。
本发明提供的离子液体电解质用于染料敏化太阳电池中可获得高达5.9％的光电转化效率，而且这种离子液体电解质不易挥发，解决了挥发性的问题，并替代二氰胺离子液体，解决了易降解和释放有毒物质的问题，本发明提供的离子液体电解质有吸附于电池工作电极表面的特性，能部分替代小分子添加剂的功能，进一步提高电池的整体稳定性。
具体实施方式
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
本发明下述实施例所用的甲酸类离子液体可按照参考文献(Fukaya，Y.，A.Sugimoto，et al.(2006).″Superior solubility of polysaccharides in low viscosity，polar，andhalogen-free 1，3-dialkylimidazolium formates.″Biomacromolecules 7(12)：3295-3297)公开的方法进行制备。具体制备方法如下：
(1)烷基溴(烷基为C1-C6烷基)在乙腈溶液中与N-甲基咪唑反应生成1-甲基-3-烷基咪唑溴；
(2)将1-甲基-3-烷基咪唑溴溶于去离子水并通过Amberlite IRA 400-OH树脂后用甲酸中和；
(3)将上述溶液旋转蒸发后置于80℃的真空烘箱中24小时得纯度在99％以上的甲酸离子液体。
本发明下述实施例所用的含碘离子液体的合成方法参见文献(Bai，Y.；Cao，Y.；Zhang，M.；Li R.；Wang P.；Zakeeruddin，S.M.；Gratzel，M.Nat.Mater.2008，7，626.)。
本发明下述实施例制备的离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池的方法按以下步骤进行：将TiO2纳晶薄膜电极在80℃加热一小时后取出，立即浸入5×10-4molL-1N3(CIS-二硫氰酸基双(N，N′-2，2′-联吡啶-4，4′-二甲酸)钌染料的无水乙醇溶液中，吸附24小时；之后将电极取出用无水乙醇冲洗干净，晾干后作为工作电极，在晾干后的工作电极上涂抹本发明下述实施例提供的离子液体电解质，以溅射铂作为对电极压在上述电解质上面，制备成染料敏化太阳能电池。
本发明下述实施例中的染料敏化太阳能电池的光电性能采用电化学工作站(Model 273，EG&G)在室温条件下进行测试。光源采用太阳能模拟器(Newport 69911)并用标准硅电池校正，光照面积为0.2cm-2。填充因子(ff)是指在I-V曲线中可获得最大输出功率的点上的电流电压乘积(Iopt*Vopt)与Isc*Voc(Isc为短路光电流，Voc为开路光电压)之比，它体现电池的输出功率随负载的变动特性。光电转换效率(η)则是Iopt*Vopt与输入的光功率Pin之比。
实施例1、离子液体电解质的制备
将0.0013g LiI加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌使LiI溶解，再加入0.0025g碘(I2)，搅拌使其溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，LiI的摩尔浓度为0.1molL-1，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例2、离子液体电解质的制备
将0.0039g LiI加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌使LiI溶解，再加入0.0025g碘(I2)，搅拌使其溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，LiI的摩尔浓度为0.3molL-1，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例3、离子液体电解质的制备
将0.0045g NaI加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌使NaI溶解，再加入0.0025g碘(I2)，搅拌使其溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，NaI的摩尔浓度为0.3molL-1，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例4、离子液体电解质的制备
将0.0045g KI加入到100ul的1-甲基-3-丙基咪唑甲酸中，搅拌使KI溶解，再加入0.0025g碘(I2)，搅拌使其溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，KI的摩尔浓度为0.27molL-1，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例5、离子液体电解质的制备
将50ul 1-甲基-3-己基咪唑碘(加热至液态)加入到150ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为75％，1-甲基-3-己基咪唑碘的体积百分含量为25％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例6、离子液体电解质的制备
将100ul 1-甲基-3-己基咪唑碘(加热至液态)加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-己基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例7、离子液体电解质的制备
将150ul 1-甲基-3-己基咪唑碘(加热至液态)加入到50ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为25％，1-甲基-3-己基咪唑碘的体积百分含量为75％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例8、离子液体电解质的制备
将100ul 1-甲基-3-己基咪唑碘(加热至液态)加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)、0.0132g N-甲基苯并咪唑和0.0012g硫氰酸胍，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-己基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1，N-甲基苯并咪唑的摩尔浓度为0.5molL-1，硫氰酸胍的摩尔浓度为0.05molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例9、离子液体电解质的制备
将100ul的1-甲基-3-己基咪唑碘加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-己基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例10、离子液体电解质的制备
将100ul的1-甲基-3-丙基咪唑碘加入到100ul的1-甲基-3-丁基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-丁基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-丙基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例11、离子液体电解质的制备
将100ul的1-甲基-3-丙基咪唑碘加入到100ul的1-甲基-3-丁基咪唑甲酸(加热溶解)中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-丁基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-丙基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
实施例12、离子液体电解质的制备
将100ul的1-甲基-3-丁基咪唑碘加入到100ul的1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸中，搅拌溶解，再加入0.0050g碘(I2)，搅拌溶解，得到甲酸类离子液体电解质；该离子液体电解质中，1-甲基-3-烯丙基咪唑甲酸的体积百分含量为50％，1-甲基-3-丁基咪唑碘的体积百分含量为50％，I2的摩尔浓度为0.1molL-1。
将上述甲酸类离子液体电解质组装成染料敏化太阳能电池，测得该电池的光电参数结果见表1。
表1实施例1-12制备的离子液体电解质组装成的染料敏化太阳能电池的光电性能
从表1中的数据可知，甲酸类离子液体作为低粘度高稳定性的室温熔融盐在染料敏化太阳能电解质部分发挥重大作用，与各类含碘无机盐或离子液体能够很好复合，一方面由于低粘度特性提高电解质的电导率和I3-的扩散系数，另一方面吸附于工作电极TiO2表面提高开路光电压，从而有效提高对应电池的光电转化效率，最高达到5.98％的效率。

Claims (10)

1.一种离子液体电解质，包括甲酸类离子液体和碘单质，所述甲酸类离子液体的分子式为A+HCOO-，其中，A+为有机阳离子；所述离子液体电解质中碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1-1mol/L-1。
2.根据权利要求1所述的离子液体电解质，其特征在于：所述A+选自下述离子中的任一种：
Figure FDA0000047959070000011
其中，R1、R2、R3和R4均为H或C1-C6的烷基。
3.根据权利要求1或2所述的离子液体电解质，其特征在于：所述甲酸类离子液体的结构式如式(I)所示，
其中，R5为甲基、乙基、丙基、异丙基、乙烯基或烯丙基，R6为甲基或乙基。
4.根据权利要求1-3中任一所述的离子液体电解质，其特征在于：所述离子液体电解质还包括含碘离子液体，所述含碘离子液体的分子式为A+I-，所述A+选自下述离子中的任一种：
Figure FDA0000047959070000013
其中，R1、R2、R3和R4均为H或C1-C6的烷基；所述离子液体电解质中所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但所述含碘离子液体的体积不为0。
5.根据权利要求4所述的离子液体电解质，其特征在于：所述含碘离子液体为1，3-二甲基咪唑碘、1-甲基-3-乙基咪唑碘、1-甲基-3-丙基咪唑碘、1-甲基-3-烯丙基咪唑碘、1-甲基-3-丁基咪唑碘和1-甲基-3-己基咪唑碘中任一种。
6.根据权利要求1-5中任一所述的离子液体电解质，其特征在于：所述离子液体电解质还包括含碘无机盐；所述含碘无机盐为碘化锂、碘化钠、碘化钾和碘化镁中至少一种；所述离子液体电解质中所述含碘无机盐的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0。
7.根据权利要求1-6中任一所述的离子液体电解质，其特征在于：所述离子液体电解质还包括添加剂，所述添加剂为硫氰胍盐与N-甲基苯并咪唑和N-丁基苯并咪唑中任一种的混合物，所述离子液体电解质中所述添加剂的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0。
8.根据权利要求7所述的离子液体电解质，其特征在于：所述硫氰胍盐为硫氰酸胍。
9.根据权利要求7或8所述的离子液体电解质，其特征在于：所述离子液体电解质为下述1)-3)离子液体中任一种：
1)由甲酸类离子液体、碘单质和含碘无机盐组成；所述离子液体电解质中，所述碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1mol/L；所述含碘无机盐的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0；
2)由甲酸类离子液体、含碘离子液体和碘单质组成；所述离子液体电解质中，所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但所述含碘离子液体的体积不为0；
3)由甲酸类离子液体、含碘离子液体、碘单质和添加剂组成；所述离子液体电解质中，所述甲酸类离子液体和所述含碘离子液体的体积份数比为(1-10)∶(0-9)，但含碘离子液体的体积不为0；所述碘单质的摩尔浓度为0.05mol/L-1mol/L；所述添加剂的摩尔浓度为0-1mol/L，但不为0。
10.权利要求1-9中任一所述离子液体电解质在作为染料敏化太阳能电池中电解质的应用。
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