CN102598368B - 锂二次电池以及锂二次电池用集电箔的制造方法、以及锂二次电池用集电箔 - Google Patents
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Abstract
提供一种能够防止活性物质剥离，并且能够防止在电极制造工序中发生集电箔的加工金属粉的锂二次电池的制造方法，具备：电极制造工序，制造正极以及负极；通过隔着隔膜层叠或者回卷所述正极以及负极而形成电极群的工序；以及将所述电极群浸渍到电解液的工序，所述电极制造工序具备：穿孔工序，形成贯通集电箔、并且具有向至少一方的集电箔面侧突出的突出部的多个贯通孔；以及混合剂形成工序，在该被穿孔后的集电箔上形成混合剂层，在所述穿孔工序后不使被穿孔后的所述集电箔上卷而连续进行所述混合剂形成工序。
Description
技术领域
本发明涉及锂二次电池以及锂二次电池用集电箔的制造方法、以及通过该方法制造的锂二次电池用集电箔。
背景技术
使用能够吸着并释放锂离子的材料来形成了负极的锂二次电池相比于使用金属锂形成了负极的锂电池，能够抑制枝晶的析出，所以具有能够防止电池的短路而提高安全性的电池这样的优点。
近年来，要求该锂二次电池的高容量化，另一方面，作为功率用途的电池而用于大电流充放电，在负极上金属锂析出而导致内部短路，在最坏的情况下，有可能产生发热、起火事故。
以往，致力于通过锂金属氧化物正极材料或者炭系负极材自身的高容量化，在负极侧具有余量地进行吸着或者释放反应，以在负极上不使金属锂析出。或者，致力于通过活性物质粒子的小粒径化来增加比表面积、通过电极设计来增加电极面积等。虽然通过这些努力使电池设计的安全性提高，但对于电池制造面上的活性物质脱落、剥离所致的短路对策并不充分，所以提出了进一步对集电体下了工夫的结构。例如，已知设为网状或者开孔的冲孔金属、实施了车床加工的例子(专利文献1)、使用了进而在表面具有凹凸的金属箔的例子(专利文献2)、具有贯通集电体的多个孔、且该孔是孔的周围向箔状集电体的至少一方的面侧而成、且包括上述箔状集电体的上述孔周围的突出部的厚度超过将上述负极或者上述正极的该集电体以及该混合剂层合起来的1张极板总厚度的3％并小于等于25％以下的例子(专利文献3)等。
但是，在上述公开的网状、冲孔金属、车床加工手段中，电极集电体的本来应具有的强度降低。另一方面，在简单地对箔附加凹凸的所公开方式中，如果作为活性物质的剥离防止技术，与通常的平面箔的接触方式相同地，反复利用大电流的充放电循环，则正·负极活性物质膨胀收缩而从集电箔剥离·脱落，引起内部短路，其结果，有可能导致发热等。另外，在这些方式中，存在集电箔加工时的箔金属粉混入到电池内，而成为内部短路的原因的问题。
另一方面，作为锂二次电池的电极的制造方法，公开有与膏非接触地测定连续性的膏重量，同时连续地制造膏式极板的装置(专利文献4)。
另外，公开有具有在集电体箔上通过真空工艺形成吸着·释放锂的活性物质膜的第1工序、和用具有直线状刀尖的刃物来去除该活性物质膜表面的突起物的第2工序，第2工序是通过以使直线状刀尖从活性物质膜的表面维持了规定的距离的状态使活性物质膜移动来去除突起物的工序的锂电池用电极的制造方法(专利文献5)。
但是，存在在集电体箔的表面设置贯通该集电体的多个孔并辊状地上卷的情况下，加工时的箔金属粉在表面残存而在之后的混合剂层形成时，也依旧混入到混合剂层内这样的问题。
专利文献1：日本特开平11-260375号公报
专利文献2：日本特开2004-342519号公报
专利文献3：日本特开2008-311171号公报
专利文献4：日本特开平08-96806号公报
专利文献5：日本特开2008-4281号公报
发明内容
本发明是为了解决以上那样的问题而完成的，其目的在于提供一种锂二次电池以及锂二次电池用集电箔的制造方法、以及通过该方法制造的锂二次电池用集电箔，能够防止活性物质剥离，并且能够防止在电极制造工序中发生集电箔的加工金属粉。
本发明提供一种锂二次电池的制造方法，具备：
电极制造工序，制造正极以及负极；
通过隔着隔膜层叠或者回卷所述正极以及负极而形成电极群的工序；以及
将所述电极群浸渍到电解液的工序，
所述锂二次电池的制造方法的特征在于：
所述电极制造工序具备：
穿孔工序，形成贯通集电箔、并且具有向至少一方的集电箔面侧突出的突出部的多个贯通孔；以及
混合剂形成工序，在该被穿孔后的集电箔上形成混合剂层，
在所述穿孔工序后不使被穿孔后的所述集电箔上卷而连续进行所述混合剂形成工序。
特别，所述穿孔工序是穿破集电箔而形成贯通孔的工序。
另外，提供所述锂二次电池用集电箔的制造方法、以及通过该方法制造的锂二次电池用集电箔。
在本发明的锂二次电池制造法中，在穿孔工序后不使穿孔后的集电箔上卷而连续地形成混合剂层，所以不易引起在穿孔工序后的辊上卷时等易于发生的穿孔后的突出部破损等。其结果，在集电箔加工时不会发生金属粉。
另外，在通过本发明的制造法得到的锂二次电池中，作为电池构成部件，正极以及负极箔状集电体具有贯通的多个孔，该孔是孔的周围向箔状集电体的至少一方的面侧突出而成的，通过该孔周围的突出部发挥向活性物质混合剂的锚定效果，在集电体表面形成的活性物质混合剂层的保持能力提高，而能够防止混合剂层剥离，能够在电池内收纳更多的活性物质。
另外，在贯通正极或者负极箔状集电体的多个孔的周围实施了形成突出部的加工之后，不使该集电箔上卷，并且在搬送时使该突出部不与搬送机器接触地，能够连续地进行箔加工和在箔上形成活性物质混合剂层，并且将该突出部的前端部加工成向孔的内侧或者外侧弯曲的形状。在通过这些锂二次电池的电极制造法得到的锂二次电池中，即使在充放电中正极或者负极混合剂层膨胀收缩，仍维持各个粒子之间、与集电体的密着性并且不会在箔加工时发生金属粉，而能够提高内部短路等安全性。进而，使突出部孔的前端形状向内侧或者外侧弯曲，从而活性物质的保持能力进一步提高，同时前端变得圆滑，从而即使孔前端部万一露出到电极外，也不会穿破隔膜而产生与对极的内部短路。
附图说明
图1是示出正或者负极板的一个例子的剖面图。
图2是示出正或者负极板的另一例子的剖面图。
图3是使极板的孔前端部的形状向外侧弯曲了的端面图。
图4是形成连续式突出部的集电箔的加工装置以及混合剂层形成装置。
图5是搬送辊的剖面图。
图6是模具的剖面图。
图7是锂二次电池用集电箔的俯视图。
(符号说明)
1：正或者负极；1a：正或者负极集电箔；1b：正或者负极混合剂层；1c：孔；1d：突出部；1d′：突出前端部弯曲形状例；2：电极制造装置；3：利用模具的箔加工装置；4：压辊装置；5：涂布装置；6：凹槽。
具体实施方式
根据附图，说明通过本发明的制造方法得到的锂二次电池中使用的作为集电体的正极或者负极集电箔的一个例子。图1以及图2是示出正或者负极板的一个例子的剖面图，图3是使极板的孔前端部的形状向外侧弯曲了的端面图。
作为负极混合剂层，以能够吸着·释放成为活性物质的锂离子的材料为主要材料，将该材料、粘接剂、以及分散溶剂等混匀而成为膏状，涂敷到箔状集电体1a的两面，而制造上述锂二次电池用负极。
作为能够吸着·释放锂离子的材料，可以举出碳材料、锂-铝合金、硅系或者锡系锂合金等。其中，根据锂离子的吸着·释放量多、且不可逆容量小等理由，优选使用碳材料。另外，作为能够在本发明中使用的集电体1a，根据电气化学性的性质、对箔状的加工性、成本面，在正极中使用铝箔、在负极中使用铜箔。
作为形成正极混合剂层的活性物质，以含锂金属氧化物、含锂金属磷氧化合物或者含锂化合物为主要材料，将该材料、粘接剂、以及分散溶剂等混匀而成为膏状，涂敷到集电体1a的两面，而能够形成上述锂二次电池用正极。
作为含锂金属氧化物，可以举出LiCoO2、Li(Ni/Co/Mn)O2、LiMn2O4等，作为含锂金属磷氧化合物，可以举出LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4等，作为含锂化合物，可以举出LiTi2(PO4)3、LiFeO2等。其中，根据电气化学特性、安全性、成本面，优选使用LiCoO2、Li(Ni/Co/Mn)O2、LiMn2O4、LiFePO4。
图1以及图2是由具备具有突出部的多个贯通孔的箔状集电体以及混合剂层构成的1张正或者负极板的剖面图。
如果将在贯通孔周围设置了具有突出部1d的突出孔1c的集电体1a的包括突出部的厚度设为t1，则优选使极板总厚度t1相对从将集电体1a以及混合剂层1b的厚度合起来的1张极板总厚度t0减去t1而得到的值的比例成为3％以上。特别，更优选为10％以上、50％以下。
此处，集电体1a的厚度t1是指：在设置于集电体1a的孔1c周围的突出部1d仅向集电体1a的一方的面侧突出的情况下，孔1c的非突出面至突出部1d的前端的高度(图1)，在孔1c周围的突出部1d向集电体1a的两面突出的情况下，是指一方的面侧的突出部1d的前端至相反的面侧的突出部1d的前端的高度(图2)。另外，这些突出部和孔既可以在集电体的整个面中形成，并且也可以在一部分中使非突出面的平坦的箔部残留而在一部分中形成。优选为，根据电池制造上的集电箔的强度的关系，在一部分中形成。特别，优选在集电箔的两侧部分中不形成突出孔，而使平坦的箔部分残留。在本发明的制造方法中，两侧部分的平坦的箔部分被搬送辊夹持，突出孔的前端部分不与搬送用辊接触。
进而，如图3所示，为了防止电池内的短路，优选使该突出孔前端部1d′弯曲成弯曲形状。弯曲的方向相对孔既可以是外侧也可以是内侧，但作为活性物质的保持力，优选为外侧。
上述箔突出孔的箔剖面形状除了多角锥、圆柱状、圆锥状等以外，也可以是这些形状的组合等中的任意一个形状。根据加工速度、加工夹具的加工冲击寿命(SHOT LIFE)、进而突出孔前端部的加工后的箔的切削粉、剥离粉的发生可能性，优选为圆锥状。
另外，为了提高集电效果，该箔突出孔优选为穿破集电箔而形成的贯通孔。穿破集电箔而形成的贯通孔相比于在集电箔中通过冲压加工而形成的贯通孔或者通过压纹加工而形成的凹凸，更有利于作为锂二次电池时的大电流充放电，更有利于循环时的内部短路等的耐久性。
图2示出穿破集电箔而形成的多个贯通孔。贯通孔是直径t2为50～150μm的圆孔，突出部的高度t3是50～400μm，与邻接的贯通孔的距离t4是300～2000μm。
通过在上述范围内设置贯通孔分布，贯通孔形成面作为全体承受面压，例如，即使直接与贯通孔形成面相接而上卷到上卷辊，贯通孔也不会被堵塞。
在该锂二次电池中能够使用的隔膜使正极以及负极电气地绝缘而保持电解液。对于上述隔膜，可以例举出合成树脂制、无机纤维制等，作为其具体例，可以举出聚乙烯、聚丙烯薄膜等。
在该锂二次电池中，作为上述电极群所浸渍的电解液，优选使用包含锂盐的非水电解液或者离子传导聚合物等。
作为包含锂盐的非水电解液中的非水溶剂，可以举出碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(MEC)等。
另外，作为能够在上述非水溶剂中溶解的锂盐，可以举出六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、三氟甲磺酸锂(LiSO3CF4)等。
图4是示出集电箔的加工装置以及混合剂层形成装置连续配置的电极制造工序中使用的电极制造装置的概要的图。
在电极制造装置2中，沿着成为正极或者负极的集电体1的制造线，以不会在途中将集电箔1a上卷到辊的方式，依次连续地配置有集电箔加工装置3、用于在集电箔加工后使突出部的前端形状向孔的内侧或者外侧弯曲的压辊装置4、以及在集电箔加工后连续式地形成混合剂层的涂布装置5。另外，根据需要来配置压辊装置4。
集电箔加工装置3是设置对集电箔1a连续地贯通的贯通孔即突出孔1c的装置。该装置是由相对集电箔1a的箔面上方或者下方的箔面垂直地配置的冲头3a、和配置于集电箔1a的下表面或者上表面并具有凹部的冲模3b构成的模具。
图6示出模具的剖面。由排列了多个冲头3a以及多个冲模3b的上模3a’以及下模3b’构成具体的模具。
冲头3a以及冲模3b形成于模具合模面3c。具有比冲头3a的突出部的长度t5更长的深度t6的凹部的冲模3b设置于对方侧的模具合模面3c。
通过上模3a’以及下模3b’相互连续地反复合模以及开模，冲头3a针对冲模3b的凹部，对集电箔1a进行加压，从而在集电箔1a中设置突出孔1c。冲头3a的前端部优选为圆锥形。
压辊装置4是在集电箔1a中设置了突出孔1c之后，使该突出孔的前端部向内侧或者外侧弯曲的压辊装置。压辊装置4由支撑设置了突出孔的集电箔1a的辊子4a和能够相对该辊子4a前后移动的按压辊子4b构成。通过按压辊子4b按压辊子4a上的集电箔1a，能够使突出孔的前端向贯通孔的内侧或者外侧弯曲。
使用上述集电箔加工装置3，无需进行混合剂形成工序，而能够通过上卷集电箔来制造锂二次电池用集电箔。在该情况下，在所上卷的集电箔的层间设置隔板。图7示出所得到的锂二次电池用集电箔的俯视图。在图7中，图面的中央的纵向的部分是设置了多个贯通孔的部分，两侧部分是没有设置贯通孔的铝箔的部分。
涂布装置5是在形成了突出孔的集电箔1a上的两侧的表面形成正或者负极混合剂层1b的装置。作为混合剂层1b形成装置，可以举出在集电箔1a上用辊涂布机、模涂布机等来转印混合剂涂料的涂布装置、喷射混合剂涂料的喷镀装置、以及在涂料液中浸渍集电箔1的浸渍装置等。在它们中，优选为能够在集电箔1的两面同时形成混合剂层1b的涂布装置、浸渍装置。特别，优选为两面同时涂布的狭缝挤压涂布装置。
在进行涂布后在干燥炉中使混合剂干燥。作为干燥炉，能够使用纵型或者横型的干燥炉。
在本发明的锂二次电池的制造方法中，使用上述电极制造装置，对连续地供给的集电箔，连续进行穿孔工序、突出孔的前端部加工工序、以及混合剂层形成工序。通过连续进行，不会由于使集电箔上卷、下卷而使集电箔的表面彼此接触而相互摩擦。因此，在集电箔加工后，不会从孔前端部发生集电箔切削粉、集电箔脱落粉。
在对集电箔实施了穿孔工序之后，与搬送用的辊R1～R5接触地搬送集电箔1a。通过辊R3、R4使在穿孔工序中发生的断续搬送恢复为连续搬送。由于如上所述密集地形成了集电箔1a的贯通孔，所以贯通孔形成面作为全体而承受面压，即使与贯通孔形成面相接而上卷到上卷辊，贯通孔也不会塞住。
另外，不会与贯通孔形成面相接而能够上卷到上卷辊。图5示出这样的搬送辊的剖面图。成为以使通过穿孔工序形成的突出孔1c的前端加工的突出部1d不会接触到箔搬送用的辊R1的辊表面的方式，在搬送辊R1中形成有凹槽6的形状。在集电箔两面存在前端加工的突出部1d的情况下，在搬送辊R1以及R2这双方中形成凹槽。
在本发明的锂二次电池的制造方法中，对于通过在根据上述方法制造了制造正极以及负极的电极之后隔着隔膜层叠或者回卷所得到的正极以及负极来形成电极群的工序、以及将电极群浸渍到电解液的工序，只要没有特别限制，则能够采用公知的方法。
通过本发明的连续式的箔加工·混合剂形成装置制造的电极由于不会引起加工箔的切削粉、脱落粉，所以能够消除内部短路所致的锂二次电池的不安全性。
实施例
实施例1
通过以下的方法制造锂二次电池的正极。
将二次粒子径是2～3μm的橄榄石型磷酸铁锂作为正极活性物质，在该活性物质84重量部中，作为导电剂，添加了8重量部的导电性碳以及导电性碳纤维体的混合体，作为粘接剂，添加了8重量部的聚偏二氟乙烯。在其中，作为分散溶剂，添加N-甲基吡咯烷酮并混匀，而制作出正极混合剂(正极浆料)。
准备20μm厚度、且150mm宽度的铝箔。以上卷到供给辊的状态供给该铝箔。
在图4所示的制造装置的集电箔加工装置3部分中，对从供给辊抽出的铝箔实施突起穿孔加工。以使图2所示的箔突起高度t1成为120μm的方式进行穿孔。之后，不使压辊装置4动作，而将穿孔了的铝箔导入到涂布装置5。在该加工铝箔的两面涂敷上述正极浆料并使其干燥。在穿孔以及涂布工序中，从供给辊连续供给铝箔，在穿孔工序后不上卷而连续导入到涂布工序。之后，进行加压、裁断而得到锂二次电池用的正极。在铝箔的两面涂敷正极浆料并使其干燥之后加压后的正极总厚度t0是160μm。
实施例2
通过以下的方法制造锂二次电池的负极。
作为石墨粉末94重量部以及导电剂，在1重量部的导电性碳以及导电性碳纤维体的混合体中，作为粘接剂，添加5重量部的聚偏二氟乙烯，并在其中作为分散溶剂，添加N-甲基吡咯烷酮并混匀，而制作负极混合剂(负极浆料)。
准备10μm厚度、且150mm宽度的铜箔。以上卷到供给辊的状态供给该铜箔。
在图4所示的制造装置的集电箔加工装置3部分中，对从供给辊抽出的铜箔实施突起穿孔加工。以使图2所示的箔突起高度t1成为90μm的方式进行穿孔。之后，不使压辊装置4动作，而将穿孔了的铜箔导入到涂布装置5。在该加工铜箔的两面涂敷上述负极浆料并使其干燥。在穿孔以及涂布工序中，从供给辊连续供给铜箔，在穿孔工序后不上卷而连续导入到涂布工序。之后，进行加压、裁断而得到锂二次电池用的负极。在铜箔的两面涂敷负极浆料并使其干燥之后加压后时的负极总厚度t0是120μm。
实施例3
使用所制作出的正、负极板来制作3.4V-10Ah的铝箔薄膜包装式锂离子电池。在电解液中，使用在EC、MEC体积比是30∶70混合的溶液中溶解1mol/l的六氟磷酸锂(LiPF6)而得到的液体。在正·负极板隔离绝缘体中，使用了PP树脂纤维制的厚度40μm的织布。
所得到的锂离子电池更有利于大电流充放电的特性，更有利于耐久性，并且得到安全性。
实施例4
在实施例1的制造方法中，在突起穿孔加工后，使压辊装置4动作，将按压辊子4b按压到辊子4a上的铝箔，从而使突出孔的前端向贯通孔的内侧或者外侧弯曲。图2所示的加工后的箔突起高度t1是150μm。除此以外，通过与实施例1相同的方法，得到正极总厚度t0是180μm的正极。
实施例5
在实施例2的制造方法中，在突起穿孔加工后，使压辊装置4动作，将按压辊子4b按压到辊子4a上的铜箔，从而使突出孔的前端向贯通孔的内侧或者外侧弯曲。图2所示的加工后的箔突起高度t1是120μm。除此以外，通过与实施例1相同的方法得到负极总厚度t0是140μm的负极。
实施例6
使用所制作出的正、负极板来制作3.4V-10Ah的铝箔薄膜包装式锂离子电池。在电解液中，使用在EC、MEC体积比是30∶70混合的溶液中溶解1mol/l的六氟磷酸锂(LiPF6)而得到的液体。在正·负极板隔离绝缘体中，使用PP树脂纤维制的厚度40μm的织布。
所得到的锂离子电池相比于实施例3的电池更有利于大电流充放电的特性，更有利于耐久性，并且得到安全性。
比较例1
在实施例1以及实施例2的制造方法中，在突起穿孔加工后，将集电箔分别上卷到辊。之后，将该上卷的辊用作箔供给辊，通过与实施例1以及实施例2相同的方法，分别制造正极板以及负极板。
接下来，通过与实施例3相同的方法得到锂离子电池。
所得到的锂离子电池具有初始的充放电更有利于大电流充放电的特性，但由于循环时的内部短路等而使耐久性以及安全性劣化。
产业上的可利用性
本发明的锂二次电池的制造方法是在高容量、且能够反复大电流充放电的锂二次电池中，不会产生内部短路等不安全性事象的电极的制造方法，所以能够应用于今后的众多用途的锂二次电池制造。
Claims (8)
1.一种锂二次电池的制造方法，具备：
电极制造工序，制造正极以及负极；
通过隔着隔膜层叠或者回卷所述正极以及负极而形成电极群的工序；以及
将所述电极群浸渍到电解液的工序，
所述锂二次电池的制造方法的特征在于：
所述电极制造工序具备：
穿孔工序，形成贯通集电箔、并且具有向至少一方的集电箔面侧突出的突出部的多个贯通孔；以及
混合剂形成工序，在该被穿孔后的集电箔上形成混合剂层，
所述穿孔工序是穿破所述集电箔而形成贯通孔的工序，该工序是使用由形成于上模以及下模的一方的合模面的冲头、和在所述上模以及下模的另一方的合模面形成具有比该冲头突出部的长度更长的深度的凹部的冲模构成的集电箔加工装置，通过所述上模以及下模夹着所述集电箔而所述冲头和所述冲模相互合模而设置贯通孔的工序，
在所述集电箔加工装置中具有将由所述穿孔工序发生的断续搬送恢复到连续搬送的搬送用辊，
在所述穿孔工序后不使被穿孔后的所述集电箔上卷而连续进行所述混合剂形成工序。
2.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：所述多个贯通孔是直径为50～150μm的圆孔，所述突出部的高度是50～400μm，与邻接的贯通孔的距离是300～2000μm。
3.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：所述集电箔的宽度方向的两侧部分未形成所述多个贯通孔而是平坦的箔部分。
4.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：所述集电箔是铝箔或者铜箔。
5.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：在所述穿孔工序后不使所述突出部与集电箔搬送用的机器部接触地搬送集电箔。
6.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：具有在所述穿孔工序后将所述突出部的前端加工为向贯通孔的内侧或者外侧弯曲那样的形状的工序。
7.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于：
所述混合剂形成工序具备：
在形成了突出孔的集电箔上的两侧的表面形成正或者负极混合剂层的工序；以及
在干燥炉中干燥的干燥工序。
8.一种锂二次电池用集电箔的制造方法，具备形成贯通金属箔的主面、并且具有向至少一方的主面侧突出的突出部的多个贯通孔的穿孔工序，所述锂二次电池用集电箔的制造方法的特征在于：
所述贯通孔是穿破所述集电箔而形成的贯通孔，
形成所述贯通孔的工序是如下工序：使用由形成于上模以及下模的一方的合模面的冲头、和在所述上模以及下模的另一方的合模面形成具有比该冲头突出部的长度更长的深度的凹部的冲模构成的集电箔加工装置，通过所述上模以及下模夹着所述集电箔而所述冲头和所述冲模相互合模而设置贯通孔，
在所述集电箔加工装置中具有将由设置该贯通孔的工序发生的断续搬送恢复到连续搬送的搬送用辊。
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