CN102580761A - 一种电喷scr柴油发动机尾气催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明公开的是一种电喷SCR柴油发动机尾气催化剂。本发明从柴油发动机性质上入手，结合柴油发动机排放尾气的各组成CO/HC/NOX/NH3气体的性质，对尾气排放中的有害气体进行催化净化，并采取了有针对性的措施，对载体分别涂覆了改性稀土氧化物催化剂涂层、催化剂活性组分涂层及催化剂活性组分溶液涂渍。本发明使用于柴油发动机的尾气催化时需要结合尿素水做还原剂，通过尿素热解，尿素水解，Nox还原，氨气氧化等一系列反应，才能最终将尾气催化净化。本发明通过实验证明，对柴油发动机的尾气催化净化效果，制备成本低廉、有效。
Description
技术领域
本发明涉及的是一种电喷SCR柴油发动机尾气催化剂，属于发动机尾气催化净化处理技术领域。
背景技术
Selective Catalytic Reduction(SCR)称为选择性催化还原，用这种方法对柴油发动机的尾气进行催化净化，是目前效果比较好的催化净化尾气的方法之一。柴油发动机的尾气所含成分主要是NH3(氨气)、CO(一氧化碳)、HC(碳氢化合物)、Nox(氮氧合物)，催化净化剂的技术要求与对汽油发动机所排尾气处理的催化净化剂的技术要求不一样。柴油发动机的尾气催化需要结合尿素水做还原剂，通过尿素热解，尿素水解，Nox还原，氨气氧化等一系列反应，才能最终将尾气催化净化。本发明提供的就是针对用尿素水做还原剂时的催化剂。目前，柴油发动机的催化净化剂，大多需要使用贵金属涂层，这就给催化剂增加了使用成本，同时催化剂在使用过程中因为没有考虑尿素的还原作用，所以催化效果不理想。因此，提供一种催化效果理想的，使用成本低廉的柴油发动机尾气催化剂是催化剂技术进步的需要。
发明内容
本发明的目的就是提供一种电喷SCR柴油发动机尾气催化剂，通过对改性稀土氧化物催化剂涂层、催化剂活性组分涂层的具体应用，使得本发明在使用过程中能与尿素水还原剂很好的结合，而产生有利于催化净化的化学反应，最终达到催化净化的理想效果。
上述发明目的，是通过以下技术方案来实现的，一种电喷SCR柴油发动机尾气催化剂，包括堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体，由下述方法制备：
(1)取原料纯度是90-99％的稀土元素锆(Zr)、铈(Ce)、镧(La)、钇(Y)、铝(Al)、镨(Pr)、钕(Nd)或钷(Pm)的氧化物，它们中的两种或两种以上的任意配比，按重量比1∶0.5-1加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨，并加入相当于稀土氧化物重量10-30％的1000-2000目超细γ-Al2O3一起研磨，期间加入相当稀土氧化物重量10-15％的，原料纯度是90-99％的过渡金属铁(Fe)、镍(Ni)、钴(Co)、铜(Cu)或锰(Mn)的硝酸盐，它们中的任意配比，一起研磨24-36小时，进行改性，得到改性稀土氧化物浆料备用；
(2)将上述改性稀土氧化物浆料涂覆在堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体上，涂覆量干重为载体重量的6～16％，涂覆过改性稀土催化剂浆料的载体在常温常压下静置4-8小时，然后装窑在50～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到改性稀土氧化物载体备用；
(3)取活性组分元素钛(Ti)、铁(Fe)或镍(Ni)中的任意两种或两种以上的任意配比，与1-2倍量超纯水一起加入到球磨机中研磨，并加入相当于活性组分元素重量30-50％的1000-2000目的超细γ-Al2O3一起研磨，期间加入相当活性组分元素重量的5-10％的硝酸铝一起研磨以增加浆料的流动性，将上述物料在球磨机中球磨8-12小时得到活性组分浆料备用；
(4)取干重为载体重量6～8％的活性组分浆料涂覆在改性稀土氧化物载体上，在常温常压下静置4-8小时，然后装窑在100～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到活性组分载体备用；
(5)取活性组分矾(V)、钨(W)、钴(Co)、铜(Cu)或锰(Mn)的任意两种或两种以上的任意配比，以活性组分与30～60％草酸的重量比是1∶1-0.5的比例混合均匀，加入95～120℃的超纯水稀释成浓度是90-99％的活性组分溶液备用；
(6)按照活性组分载体的饱和吸水量确定活性组分溶液的量，将活性组分溶液均匀地涂渍活性组分载体上，在常温常压下静置8-24小时，然后装窑在50～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到催化剂。
采取上述措施的本发明，从柴油发动机性质上入手，结合柴油发动机排放尾气的各组成CO/HC/NOX/NH3气体的性质，对尾气排放中的有害气体进行催化净化，并采取了有针对性的措施，对载体分别涂覆了改性稀土氧化物催化剂涂层、催化剂活性组分涂层及催化剂活性组分溶液涂渍。本发明在对柴油发动机尾气催化净化时，以尿素作为还原剂，发生了尿素热解、尿素水解反应，生成NH3，随后在载体内通过NH3还原NOX，多余NH3也被氧化，发生的化学反应如下：
尿素热解：(NH2)2CO→NH3+HNCO
尿素水解：HNCO+H2O→NH3+CO2
Nox还原：4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O
6NO2+8NH3→7N2+12H2O
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O
氨气氧化：4NH3+3O2→2N2+6H2O
通过上述化学反应，本发明能很好的达到了对柴油发动机尾气中的有害气体进行精确净化的目的。用本发明的2个载体，在11.59L SCR(尿素水做还原Nox)柴油发动机上进行试验，尾气转化参数如下表所示：
| 尾气成分 | 起然温度/℃ | 400℃时的转化率 |
| NOX | 251 | 90.5％ |
| CO | 232 | 100％ |
| HC | 259 | 86.8％ |
| NH3 | 80 | 93.6％ |
用本发明的3个载体在11.59L柴油发动机上进行试验，尾气净化参数如下表所示：
| 尾气成分 | 起然温度/℃ | 400℃时的转化率 |
| NOX | 254 | 95.6％ |
| CO | 262 | 100％ |
| HC | 230 | 92.3％ |
| NH3 | 80 | 98％ |
由上述实验数据可知本发明的实际使用效果。随着国家对汽车尾气排放标准的要求越来越高，对催化剂的技术进步要求也越来越高，本发明利用稀土氧化物及活性组分与载体的有机结合，有效地低成本地制备成有针对性的催化剂，对积极开拓SCR催化剂应用，对促进减少温室气体排放的技术发展起到了重要的促进作用。
具体实施方式
实施例1
(1)分别取原料纯度是90-99％的稀土元素锆(Zr)、铈(Ce)、镧(La)、钇(Y)和铝(Al)的氧化物，它们的百分重量比是锆(Zr)20％、铈(Ce)30％、镧(La)20％、钇(Y)10％和铝(Al)20％，混合均匀，并加入相当于稀土氧化物重量30％的1000-2000目超细γ-Al2O3，按重量比1∶0.5加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸铜，再球磨24小时制浆，进行改性，得到改性稀土氧化物浆料备用；
(2)将上述改性稀土氧化物浆料涂覆在堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体上，涂覆量干重为载体重量的5～10％，涂覆过改性稀土催化剂浆料的载体在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在580℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为4小时，冷却后得到改性稀土氧化物载体备用；
(3)取活性组分元素钛(Ti)、铁(Fe)和镍(Ni)，组分百分重量比为：钛(Ti)60％；铁(Fe)20％；镍(Ni)20％，并加入相当于活性组分元素重量30％的1000-2000目的超细γ-Al2O3，按重量比1∶0.5加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸铝，再球磨24小时制浆，得到活性组分浆料备用；
(4)取干重为载体重量8-12％的活性组分浆料涂覆在改性稀土氧化物载体上，在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在520℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为4小时，冷却后得到活性组分载体备用；
(5)取活性组分百分重量比是矾(V)30％、钨(W)30％、钴(Co)10％、铜(Cu)20％和锰(Mn)10％混合均匀，以活性组分与30～60％草酸的重量比是1∶1-0.5的比例混合均匀，加入95～120℃的超纯水稀释成浓度是90-99％的活性组分溶液备用；
(6)按照活性组分载体的饱和吸水量确定活性组分溶液的量，将活性组分溶液均匀地涂渍活性组分载体上，在常温常压下静置8小时，然后装窑在100℃下烘干，在520℃下焙烧，烘干2小时，焙烧4小时，冷却后得到催化剂。
实施例2
(1)分别取原料纯度是90-99％的稀土元素锆(Zr)、铈(Ce)、镧(La)、钇(Y)和铝(Al)的氧化物，它们的百分重量比是锆(Zr)30％、铈(Ce)30％、镧(La)20％、钇(Y)10％和铝(Al)10％，混合均匀，并加入相当于稀土氧化物重量30％的1000-2000目超细γ-Al2O3，按重量比1∶1加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸钴，再球磨24小时制浆，进行改性，得到改性稀土氧化物浆料备用；
(2)将上述改性稀土氧化物浆料涂覆在堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体上，涂覆量干重为载体重量的15～20％，涂覆过改性稀土催化剂浆料的载体在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在580℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为4小时，冷却后得到改性稀土氧化物载体备用；
(3)取活性组分元素钛(Ti)、铁(Fe)和镍(Ni)，组分百分重量比为：钛(Ti)40％；铁(Fe)30％；镍(Ni)30％，并加入相当于活性组分元素重量30％的1000-2000目的超细γ-Al2O3，按重量比1∶0.5加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸铝，再球磨24小时制浆，得到活性组分浆料备用；
(4)取干重为载体重量10-15％的活性组分浆料涂覆在改性稀土氧化物载体上，在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在520℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为4小时，冷却后得到活性组分载体备用；
(5)取活性组分百分重量比是矾(V)30％、钨(W)30％、钴(Co)10％、铜(Cu)10％和锰(Mn)20％混合均匀，以活性组分与30～60％草酸的重量比是1∶1-0.5的比例混合均匀，加入95～120℃的超纯水稀释成浓度是90-99％的活性组分溶液备用；
(6)按照活性组分载体的饱和吸水量确定活性组分溶液的量，将活性组分溶液均匀地涂渍活性组分载体上，在常温常压下静置8小时，然后装窑在100℃下烘干，在520℃下焙烧，烘干2小时，焙烧4小时，冷却后得到催化剂。
实施例3
(1)分别取原料纯度是90-99％的稀土元素锆(Zr)、铈(Ce)、镧(La)、钇(Y)和铝(Al)的氧化物，它们的百分重量比是锆(Zr)30％、铈(Ce)40％、镧(La)10％、钇(Y)10％和铝(Al)10％，混合均匀，并加入相当于稀土氧化物重量30％的1000-2000目超细γ-Al2O3，按重量比1∶0.6加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸钴，再球磨24小时制浆，进行改性，得到改性稀土氧化物浆料备用；
(2)将上述改性稀土氧化物浆料涂覆在堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体上，涂覆量干重为载体重量的6～10％，涂覆过改性稀土催化剂浆料的载体在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在580℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为3小时，冷却后得到改性稀土氧化物载体备用；
(3)取活性组分元素钛(Ti)、铁(Fe)和镍(Ni)，组分百分重量比为：钛(Ti)60％；铁(Fe)20％；镍(Ni)20％，并加入相当于活性组分元素重量30％的1000-2000目的超细γ-Al2O3，按重量比1∶0.6加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨12小时，再加入粉料重量的0.5％的硝酸铝，再球磨24小时制浆，得到活性组分浆料备用；
(4)取干重为载体重量8-12％的活性组分浆料涂覆在改性稀土氧化物载体上，在常温常压下静置4小时，然后装窑在100℃下烘干，在520℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为4小时，冷却后得到活性组分载体备用；
(5)取活性组分百分重量比是矾(V)50％、钨(W)30％、钴(Co)10％、铜(Cu)20％和锰(Mn)10％混合均匀，以活性组分与30～60％草酸的重量比是1∶1-0.5的比例混合均匀，加入95～120℃的超纯水稀释成浓度是90-99％的活性组分溶液备用；
(6)按照活性组分载体的饱和吸水量确定活性组分溶液的量，将活性组分溶液均匀地涂渍活性组分载体上，在常温常压下静置8小时，然后装窑在100℃下烘干，在580℃下焙烧，烘干2小时，焙烧4小时，冷却后得到催化剂。
Claims (1)
1.一种电喷SCR柴油发动机尾气催化剂，包括堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体，其特征是所述的催化剂由下述方法制备：
(1)取原料纯度是90-99％的稀土元素锆(Zr)、铈(Ce)、镧(La)、钇(Y)、铝(Al)、镨(Pr)、钕(Nd)或钷(Pm)的氧化物，它们中的两种或两种以上的任意配比，按重量比1∶0.5-1加入超纯水，一起加入到球磨机中研磨，并加入相当于稀土氧化物重量10-30％的1000-2000目超细γ-Al2O3一起研磨，期间加入相当稀土氧化物重量10-15％的，原料纯度是90-99％的过渡金属铁(Fe)、镍(Ni)、钴(Co)、铜(Cu)或锰(Mn)的硝酸盐，它们中的任意配比，一起研磨24-36小时，进行改性，得到改性稀土氧化物浆料备用；
(2)将上述改性稀土氧化物浆料涂覆在堇青石陶瓷载体或铁铬铝金属载体上，涂覆量干重为载体重量的6～16％，涂覆过改性稀土催化剂浆料的载体在常温常压下静置4-8小时，然后装窑在50～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到改性稀土氧化物载体备用；
(3)取活性组分元素钛(Ti)、铁(Fe)或镍(Ni)中的任意两种或两种以上的任意配比，与1-2倍量超纯水一起加入到球磨机中研磨，并加入相当于活性组分元素重量30-50％的1000-2000目的超细γ-Al2O3一起研磨，期间加入相当活性组分元素重量的5-10％的硝酸铝一起研磨以增加浆料的流动性，将上述物料在球磨机中球磨8-12小时得到活性组分浆料备用；
(4)取干重为载体重量6～8％的活性组分浆料涂覆在改性稀土氧化物载体上，在常温常压下静置4-8小时，然后装窑在100～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到活性组分载体备用；
(5)取活性组分矾(V)、钨(W)、钴(Co)、铜(Cu)或锰(Mn)的任意两种或两种以上的任意配比，以活性组分与30～60％草酸的重量比是1∶1-0.5的比例混合均匀，加入95～120℃的超纯水稀释成浓度是90-99％的活性组分溶液备用；
(6)按照活性组分载体的饱和吸水量确定活性组分溶液的量，将活性组分溶液均匀地涂渍活性组分载体上，在常温常压下静置8-24小时，然后装窑在50～150℃下烘干，在400～700℃下焙烧，烘干和焙烧时间均为2～6小时，冷却后得到催化剂。
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