CN102558769A - 用于封装半导体器件的环氧树脂组合物以及由该环氧树脂组合物封装的半导体器件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种用于封装半导体器件的环氧树脂组合物，以及利用该树脂组合物封装的半导体器件。该环氧树脂组合物包含环氧树脂、固化剂、固化促进剂、无机填料、以及添加剂，其中该环氧树脂包含由化学式1表示的芳烃-甲醛树脂改性的线型酚醛环氧树脂，其中，R1和R2各自独立地代表氢或C1至C4线型或支化烷基，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。该环氧树脂组合物无需使用阻燃剂即可提供优异的阻燃性，从而表现出环保性、良好的流动性、粘附性、以及可靠性。[化学式1]

Description

用于封装半导体器件的环氧树脂组合物以及由该环氧树脂组合物封装的半导体器件
技术领域
本发明涉及一种用于封装半导体器件的环氧树脂组合物以及由该环氧树脂组合物封装的半导体器件。更具体地，本发明涉及一种用于封装半导体器件的包括具有特定结构的环氧树脂的环氧树脂组合物，以及由该环氧树脂组合物封装的半导体器件。 
背景技术
在半导体领域，通常要求用于封装半导体器件的环氧树脂组合物具有约为UL94 V0的阻燃性水平。为了获得这种程度阻燃性，利用卤素和无机阻燃剂来制备用于封装半导体器件的环氧树脂组合物。尤其是，通常利用溴化环氧树脂和三氧化锑来制备用于封装半导体器件的环氧树脂组合物以确保阻燃性。 
然而，利用含卤阻燃剂来确保阻燃性的环氧树脂组合物在燃烧时会产生有毒致癌物，如二噁英或二呋喃。而且，在燃烧时，该含卤阻燃剂会产生对人体有毒且腐蚀半导体芯片或电线以及引线框架的气体，如HBr和HCl。 
为了解决这些问题，已经提出了无卤有机阻燃剂和无卤无机阻燃剂。对于有机阻燃剂，已研究了包括含磷阻燃剂(如磷腈和磷酸酯)和含氮树脂的新型阻燃剂。然而，由于含氮树脂表现出的阻燃性不充足，必须使用超量的树脂。有机含磷阻燃剂具有优异的阻燃性和良好的热性能，因此能够适合于应用到封装半导体器件的环氧树脂组合物中。而且，有机含磷阻 燃剂不会产生磷酸和多磷酸。然而，由于无机含磷阻燃剂与水发生反应会形成磷酸和多磷酸并从而使可靠性变差的问题，在半导体工业中限制使用有机含磷阻燃剂。 
另外，虽然已研究了新型无机阻燃剂，如氢氧化镁或硼酸锌，但使用这种无机阻燃剂会使环氧树脂组合物的固化特性变差，并进而又会使成型性变差。 
而且，半导体器件不仅使用由金属(如铜和铁)构成的引线框架，而且还使用通过预镀选自由镍、钯、银和金中的至少一种材料得到的金属引线框架，对于与这样的引线框架具有良好粘附性并具有良好可靠性的环氧树脂组合物的需求日益增加。 
因此，要求用于封装半导体器件的环氧树脂组合物在不使用阻燃剂时也能够确保优异的阻燃性，同时还要求其表现出适合的流动性以及与各种引线框架的良好粘附性和可靠性。 
发明内容
本发明的一个方面提供了一种用于封装半导体器件的环氧树脂组合物，该组合物包括环氧树脂、固化剂、固化促进剂、无机填料、以及填料，其中，该环氧树脂包括由化学式1表示的芳烃-甲醛树脂(aromatic hydrocarbon-formaldehyde resin)改性的线型酚醛环氧树脂： 
Figure BDA0000123311110000021
其中，R1和R2各自独立地代表氢或C1至C4线型或支化烷基，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。 
在一种实施方式中，环氧树脂组合物中存在的由化学式1表示的环氧树脂的量可以为1wt％至13wt％。 
在另一种实施方式中，环氧树脂中存在的由化学式1表示的环氧树脂的量可以为40wt％或更多。 
在一种实施方式中，环氧树脂组合物可包含2wt％至15wt％的环氧树脂、0.5wt％至12wt％的固化剂、0.01wt％至2wt％的固化促进剂、70wt％至95wt％的无机填料、以及0.1wt％至5wt％的添加剂。 
本发明另一方面提供了一种用封装半导体器件的环氧树脂组合物封装的半导体器件。 
具体实施方式
环氧树脂
根据本发明一个方面的用于封装半导体器件的环氧树脂组合物包括环氧树脂、固化剂、固化催化剂、无机填料、以及添加剂，其中，环氧树脂包括由化学式1表示的芳烃-甲醛树脂改性的线型酚醛环氧树脂： 
Figure BDA0000123311110000031
其中，R1和R2各自独立地代表氢或C1至C4线型或支化烷基，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。 
特别是，在化学式1中，R1和R2代表甲基，该环氧树脂则具有由化学式2表示的结构： 
[化学式2] 
Figure BDA0000123311110000041
其中，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。 
在化学式1的环氧树脂中，R1和R2可位于邻位、间位或对位。尤其是，化学式1的环氧树脂可具有由化学式3表示的结构： 
[化学式3] 
Figure BDA0000123311110000042
其中，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。 
该环氧树脂具有优异的吸湿性能、韧性、抗氧化性能和抗裂性以及较低的交联密度，并通过在高温下燃烧时形成的焦炭层来提供阻燃性。 
该环氧树脂的环氧当量为100至350g/eq。在该范围内，环氧树脂组合物在固化性能、阻燃性和流动性之间能够达到优异平衡。尤其是，该环氧当量可以是200至300g/eq。 
该环氧树脂的软化点为40至120℃，在150℃的熔体粘度为0.1至3.0泊。在该范围内，熔融时的流动性不会变差并且环氧树脂组合物的成型性也不会变差。 
可以通过常规方法合成该环氧树脂，也可以由可商购的成品获得。例如，可以使用YL-7683(Mitsubishi Chemical)，但不限于此。 
环氧树脂组合物中存在的环氧树脂的量可以为1wt％至13wt％。在该范围内，环氧树脂组合物能够具有良好的流动性、阻燃性、粘附性、以及可靠性。尤其是，环氧树脂组合物中存在的环氧树脂的量为2wt％至9wt％。 
环氧树脂组合物可包括通常用于生产环氧树脂组合物的环氧树脂，以及由化学式1表示的环氧树脂。例如，如无特别限制，这样的环氧树脂可为具有至少两个环氧基的任何环氧树脂，但不限于此，并且可以包括选自由单体、低聚物和聚合物组成的组中的至少一种。 
尤其是，该环氧树脂可包括选自以下的至少一种，但不限于此：通过酚类或烷基酚类与羟基苯甲醛的缩合物的环氧化反应得到的环氧树脂、酚线型酚醛型环氧树脂(phenol novolac type epoxy resin)、甲酚线型酚醛型环氧树脂、多官能基环氧树脂、萘酚线型酚醛型环氧树脂、双酚A/双酚F/双酚AD线型酚醛型环氧树脂、双酚A/双酚F/双酚AD缩水甘油醚、二羟基联苯基环氧树脂、二环戊二烯环氧树脂、联苯型环氧树脂、多环芳烃改性的环氧树脂、双酚A环氧树脂、邻甲酚线型酚醛型环氧树脂、酚芳烷基型环氧树脂(phenol aralkyl type epoxy resin)、以及萘环氧树脂。 
尤其是，可以使用包括由化学式4表示的联苯衍生物的酚芳烷基线型酚醛环氧树脂、由化学式5表示的联苯环氧树脂、或由化学式6表示的xyloc环氧树脂： 
[化学式4] 
Figure BDA0000123311110000051
其中，n的平均值范围为1至7； 
[化学式5] 
Figure BDA0000123311110000061
其中，n的平均值范围为0至7；以及 
[化学式6] 
Figure BDA0000123311110000062
其中，n的平均值范围为1至9。 
该环氧树脂可包括通过使这些环氧树脂与其他添加剂的预反应得到的加合物，如熔体母料(MMB)，所述添加剂如固化剂、固化促进剂、脱模剂、偶联剂等。 
如果环氧树脂组合物同时包括由化学式1表示的环氧树脂和前面提及的其他环氧树脂，则基于环氧树脂的总量，存在的由化学式1表示的环氧树脂的量可以为40wt％或更多。在这个范围内，能够确保环氧树脂组合物的阻燃性，并且具有良好的粘附性、可靠性、以及流动性。尤其是，含量可以为50wt％或更多，优选60至100wt％。 
环氧树脂组合物中存在的化学式1的环氧树脂本身或其混合物的量可以为2至15wt％。 
固化剂
固化剂可包括通常用于半导体封装并含有至少两个酚羟基的任何固化剂。该固化剂可选自由单体、低聚物和聚合物组成的组。 
固化剂的实例可包括，但不限于，酚芳烷基型酚醛树脂，酚线型酚醛型酚醛树脂(phenol novolac type phenolic resin)，xyloc型酚醛树脂，甲酚 线型酚醛型酚醛树脂，萘酚型酚醛树脂，萜烯型酚醛树脂，多官能基酚醛树脂，多环芳烃型酚醛树脂，二环戊二烯酚醛树脂，萜烯改性的酚醛树脂，二环戊二烯改性的酚醛树脂，由双酚A与可溶性酚醛树脂(resol)合成的线型酚醛型酚醛树脂，包括三(羟苯基)甲烷、二羟基联苯基的多羟基酚醛化合物，包括马来酸酐和邻苯二甲酸酐的酸酐，以及包括间-苯二胺、二氨基二苯基甲烷和二氨基氨苯砜的芳香胺。 
尤其是，可使用由化学式7表示的含有联苯衍生物的线型酚醛结构的酚芳烷基型酚醛树脂或由化学式8表示的xyloc型酚醛树脂作为固化剂： 
[化学式7] 
Figure BDA0000123311110000071
其中，n的平均值范围为1至7；以及 
[化学式8] 
Figure BDA0000123311110000072
其中，n的平均值范围为1至7。 
这些固化剂可单独使用或以组合物的形式使用。而且，该固化剂也可以是加合物，例如通过使这些固化剂与环氧树脂、固化促进剂、以及其他添加剂发生预反应得到的MMB。 
基于环氧树脂与固化剂之间的比率，环氧树脂中的环氧基的环氧基当量与固化剂中的酚羟基的当量的比率为0.5∶1至2∶1。在这个范围内，能够确保树脂组合物的流动性并且不会延迟固化过程。尤其是，该当量比可以是0.8∶1至1.6∶1。 
环氧树脂组合物中存在的固化剂的量为0.5wt％至12wt％。尤其是，环氧树脂组合物中存在的固化剂的量为1wt％至10wt％。 
固化促进剂
固化促进剂是一种能够促进环氧树脂与固化剂之间反应的物质。所述固化促进剂可包括至少一种本领域已知的固化促进剂。例如，固化促进剂可包括叔胺、有机金属化合物、有机磷化合物、咪唑化合物、硼化合物等。 
尤其是，叔胺的实例可包括苄基二甲胺、三羟乙基胺、三亚乙基二胺、二甲氨基乙醇、三(二甲氨基甲基)苯酚、2，2-(二甲氨基甲基)苯酚、2，4，6-三(二氨基甲基)苯酚、以及三-2-乙基己酸的盐，但不限于此。有机金属化合物实例可包括乙酰丙酮铬、乙酰丙酮锌、以及乙酰丙酮镍，但不限于此。有机磷化合物实例可包括三-4-甲氧基膦、四丁基溴化鏻、丁基三苯基溴化鏻、苯基膦、二苯基膦、三苯基膦、三苯基膦三苯基硼、以及三苯基-膦-1，4-苯醌加合物，但不限于此。咪唑化合物实例可包括2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-氨基咪唑、2-甲基-1-乙烯基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、以及2-十七基咪唑，但不限于此。硼化合物实例可包括四苯基鏻-四苯基硼酸酯/盐、三苯基膦三苯基硼酸酯/盐、四苯硼盐、三氟硼烷-正己胺、三氟硼烷单乙胺、四氟硼烷三乙胺、以及四氟硼烷胺，但不限于此。另外，可以使用1，5-二氮杂二环[4.3.0]壬-5-烯(DBN)、1，8-二氮杂二环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)以及酚线型酚醛树脂盐。 
此外，该固化促进剂还可以为通过与环氧树脂或固化剂发生预反应得到的加合物。
环氧树脂组合物中存在的固化促进剂的量为0.01wt％至2wt％。尤其是，环氧树脂组合物中存在的固化促进剂的量为0.02wt％至1.5wt％。 
无机填料
无机填料常用于改善环氧树脂组合物的机械性能并同时减小应力。无机填料的实例可包括熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、碳酸钙、碳酸镁、氧化铝、氧化镁、粘土、滑石、硅酸钙、氧化钛、氧化锑、以及玻璃纤维，但不限于此。尤其是，可以使用具有低线膨胀系数的熔融二氧化硅以减小应力。 
尤其是，熔融二氧化硅是指具有比重为约2.3或更小的无定形二氧化硅(amorphous silica)，其可通过熔化结晶二氧化硅或通过由各种原料合成来制备。 
在使用中，可用选自由环氧硅烷、氨基硅烷、巯基硅烷、烷基硅烷以及烷氧基硅烷组成的组中的至少一种偶联剂对无机填料进行表面处理。 
尽管对于无机填料的形状和粒径没有特别限制，可以使用熔融二氧化硅、平均粒径约为0.001μm至30μm的球形熔融二氧化硅。无机填料也可以是具有不同粒径的球形熔融二氧化硅的混合物。在这种情况下，熔融二氧化硅混合物包括约50wt％至99wt％的平均粒径为约5μm至30μm的球形熔融二氧化硅以及约1wt％至50wt％的平均粒径为约0.001μm至1μm的球形熔融二氧化硅。 
而且，可将无机填料的粒径调整为45μm、55μm和75μm中之一的最大值，这取决于树脂组合物的应用和引线框架的组成。 
考虑到物理性质，如环氧树脂组合物的成型性、应力以及耐温性，可以合适的比率添加无机填料。例如，环氧树脂组合物中存在的无机填料的量可以为70wt％至95wt％。尤其是，环氧树脂组合物中存在的无机填料的量可以为75wt％至92wt％。 
添加剂
环氧树脂组合物可进一步包括添加剂，如着色剂、偶联剂、应力减小剂、阻燃剂、交联促进剂、阻燃助剂、流平剂(leveling agent)、以及脱模剂。 
着色剂的实例可包括炭黑、有机染料、或无机染料，但不限于此。偶联剂的实例可包括选自由环氧硅烷、氨基硅烷、巯基硅烷、烷基硅烷、以及烷氧基硅烷组成的组中的至少一种，但不限于此。应力减小剂可包括选自由改性硅油、硅酮弹性体、硅酮滑石粉以及有机硅树脂组成的组中的至少一种，但不限于此。这里，改性硅油，即具有优异耐热性的硅酮聚合物是适合的，并且其可与具有环氧基的硅油、具有胺基的硅油、以及具有羧基的硅油中的至少一种混合，但不限于此。环氧树脂组合物中存在的应力减小剂的量为0.01wt％至2wt％。阻燃剂实例可包括有机和无机阻燃剂，如含溴或含磷阻燃剂、磷酸原(phosphagen)、硼酸锌、氢氧化铝、以及氢氧化镁。脱模剂实例可包括高级脂肪酸、高级脂肪酸金属盐、以及酯蜡。 
环氧树脂组合物中存在的添加剂的量可以为0.1wt％至5wt％。 
对于制备环氧树脂组合物的方法没有特别限制，环氧树脂组合物可以通过使用Henschel或Redige混合器将该组合物组分均匀混合，利用辊式研磨机或捏合机在90℃至110℃下熔融捏合，以及冷却并研磨该混合物来制备。对于利用环氧树脂组合物封装半导体器件的方法，可以采用低压传递成型。另外，也可以使用注射模塑成型或浇铸成型。利用这些方法，可以制造具有铜引线框架，铁引线框架，通过用选自由镍、铜和钯组成的组中的至少一种预镀而得到的引线框架，或有机层压框架的半导体器件。 
本发明的另一方面提供了一种利用环氧树脂组合物封装的半导体器件。利用该组合物封装半导体的方法是公知的。 
接下来，将参照以下实施例对本发明的构成和功能作更为详尽地阐述。所提供的这些实施例仅以说明为目的，在任何情况下都不能认为是对本发明的限制。 
本文中省略了对本领域技术人员而言是显而易见的细节的描述。 
实施例1至3和比较例1至3中使用的组分的详细情况描述如下。 
(A)环氧树脂 
(a1)芳烃-甲醛(树脂)改性的线型酚醛环氧树脂，YL-7683(Mitsubishi Chemical) 
(a2)酚芳烷基环氧树脂，NC-3000(Nippon Kayaku) 
(a3)联苯环氧树脂，YH-4000H(Mitsubishi Chemical) 
(a4)Xyloc环氧树脂，NC-2000-1(Nippon Kayaku) 
(B)固化剂 
(b1)酚芳烷基酚醛树脂，MEH-7851SS(Meiwa Kasei) 
(b2)Xyloc酚醛树脂，MEH-7800SS(Meiwa Kasei) 
(C)无机填料：平均粒径为18μm的球形熔融二氧化硅和平均粒径为0.5μm的球形熔融二氧化硅以9∶1的重量比混合。 
(D)固化促进剂：三苯基膦(Hokko) 
(E)偶联剂 
(e1)巯基硅烷，KBM-803(Shinetsu) 
(e2)烷氧基硅烷，SZ-6070(Dow Corning chemical) 
(F)脱模剂：巴西棕榈蜡 
(G)着色剂：炭黑，MA-600(Matsushita Chemical) 
实施例1至3 
根据表1列出组成加入环氧树脂、固化剂、固化促进剂、无机填料、偶联剂、着色剂、以及脱模剂，并利用Henschel混合器将其混合均匀。在95℃至110℃下利用连续捏合机将该混合物熔融捏合，然后冷却并研磨，由此得到用于封装半导体器件的环氧树脂组合物。 
比较例1至3 
除了根据在表1中列出的组成使用的环氧树脂、固化剂、固化促进剂、无机填料、偶联剂、着色剂、以及脱模剂之外，利用与实施例相同的方式制备用于封装半导体器件的环氧树脂组合物。在表1中，单位是wt％。 
表1 
Figure BDA0000123311110000121
试验：环氧树脂组合物的物理性能的评价 
根据表2中列出的以下特性对实施例和比较例中制备的每一种环氧树脂组合物进行评价，其结果示于表2中。 
<评价方法> 
1.流动性 
依据EMMI-1-66，利用测量模具和传递模压机在175℃和70kgf/cm2测量出每一种组合物的流长(flow length)。 
2.阻燃性 
依据UL94V-0，利用厚度为1/8英寸的试样对阻燃性进行评价。 
3.粘合强度 
制备具有适合于用来测量粘合强度的模具的尺寸的铜基板，并通过用镍-钯-金和镍-钯-金/银预镀该铜样品而制备成试样。在170至180℃的成型温度、1000psi的传递压力、以及0.5至1cm/s的传递速率下，将实施例和比较例中制备的每一种树脂组合物与每一试样一起固化120秒成型，从而得到固化样品。将此样品放入170至180℃的烘箱中，使其经历后成型固化(PMC)4h，然后立刻进行预调节(pre-conditioning)，即使该样品在260℃下在30秒内通过一次IR回流焊(IR reflow)，随后测量粘合强度。另外，在PMC之后，将样品在60℃和60％RH下放置120小时，然后以同样的方式进行预调节，随后测量粘合强度。此处，环氧树脂组合物与样品接触的面积为40±1mm2，通过万能试验机(UTM)测得每一过程的12个样品并计算它们的平均值得到粘合强度。 
4.可靠性 
在175℃，利用多柱塞系统(MPS)将实施例和比较例中制备的环氧树脂组合物进行传递成型60秒，从而分别制备包括铜基板的256薄型方型扁平式封装(LQFP，28mm×28mm×1.4mm)和包括其中铜基板用镍-钯-金或镍-钯-金/银进行预镀的引线框架的256LQFP(28mm×28mm×1.4mm)。该封装在175℃经历PMC持续4小时，并在25℃冷却。然后，在125℃干燥该封装24小时，接着经历5次热冲击试验循环(1次循环意味着将该封装在-65℃放置10分钟，在25℃放置10分钟以及在150℃放置10分钟)。随后，对该封装进行预调节，也就是说，将该封装在60℃和60％RH下放置120小时，再完成三次在260℃持续30秒的IR回流焊，接着用光学显微镜观察该封装以鉴别是否出现裂纹。使用非破坏性试验机，如扫描声学显微镜(SAM)，对环氧树脂组合物与引线框架发生剥离的情况进行评价。 
表2 
Figure BDA0000123311110000141
如表2所示，根据本发明的包括环氧树脂的组合物与各种引线框架具有良好的粘附性，并且与不包括根据本发明的环氧树脂的组合物相比具有良好的阻燃性。而且，与包括根据比较例3的具有与化学式1相似结构的xyloc环氧树脂的组合物相比，包括依据本发明的环氧树脂的组合物能够保证V-0阻燃性。由于具有适合的抗剥离性，这些组合物还具有良好的可靠性。 
尽管本发明披露了一些实施方式，但应该理解，提供这些实施方式仅仅是以说明为目的，在不背离本发明的精神和范围的前提下，可进行各种修改、改变、以及变化。因此，本发明的范围仅由所附权利要求及其等同替代限定。 

Claims (8)

1.一种用于封装半导体器件的环氧树脂组合物，包含环氧树脂、固化剂、固化促进剂、无机填料、以及添加剂，其中，所述环氧树脂包含由化学式1表示的芳烃-甲醛树脂改性的线型酚醛环氧树脂：
[化学式1]
其中，R1和R2各自独立地代表氢或C1至C4线型或支化烷基，
k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。
2.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，R1和R2代表甲基。
3.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂具有由化学式3表示的结构：
[化学式3]
Figure FDA0000123311100000012
其中，k的平均值范围为0至2，以及l的平均值范围为1至9。
4.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂组合物中存在的由化学式1表示的环氧树脂的量为1wt％至13wt％。
5.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂中存在的由化学式1表示的环氧树脂的量为40wt％或更多。
6.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂进一步包含选自由以下树脂组成的组中的至少一种：通过酚类或烷基酚类与羟基苯甲醛的缩合物的环氧化反应得到的环氧树脂、酚线型酚醛型环氧树脂、甲酚线型酚醛型环氧树脂、多官能基环氧树脂、萘酚线型酚醛型环氧树脂、双酚A/双酚F/双酚AD线型酚醛型环氧树脂、双酚A/双酚F/双酚AD缩水甘油醚、二羟基联苯基环氧树脂、二环戊二烯环氧树脂、联苯型环氧树脂、多环芳烃改性的环氧树脂、双酚A环氧树脂、邻甲酚线型酚醛型环氧树脂、酚芳烷基型环氧树脂、以及萘环氧树脂。
7.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂组合物包含2wt％至15wt％的环氧树脂、0.5wt％至12wt％的固化剂、0.01wt％至2wt％的固化促进剂、70wt％至95wt％的无机填料、以及0.1wt％至5wt％的添加剂。
8.一种利用根据权利要求1至7中任一项所述的用于封装半导体器件的环氧树脂组合物封装的半导体器件。
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