CN102414888A - 膜-催化剂层接合体的制造方法及装置 - Google Patents

膜-催化剂层接合体的制造方法及装置 Download PDF

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Abstract

为了进一步抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔，在本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法中包括如下工序：自高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆在高分子电解质膜的一个表面上的催化剂油墨进行加热以对其进行预干燥，由此使高分子电解质膜的溶胀复原，并且在该预干燥后，自高分子电解质膜的一个表面侧进行加热以对其进行正式干燥。

Description

膜-催化剂层接合体的制造方法及装置
技术领域
本发明涉及例如便携式电子器件、机动车等移动体、分散发电系统及家庭用废热发电系统等的作为驱动电源而使用的燃料电池所具有的膜-催化剂层接合体的制造方法及装置。
背景技术
燃料电池(例如，高分子电解质型燃料电池)是如下的装置：通过使含有氢的燃料气体和含有空气等氧的氧化剂气体进行电化学反应，从而同时产生电力、热和水的装置。
燃料电池通常通过层叠多个电池单元并利用螺栓或连接带等紧固部件将其进行加压紧固而构成。一个电池单元通过一对板状的导电性隔板夹着膜电极接合体(以下称为MEA：Membrane-Electrode-Assembly)而构成。
MEA由高分子电解质膜和配置于该高分子电解质膜的两表面的一对电极层构成。一对电极层中的一个是阳极电极，另一个是阴极电极。一对电极层分别由以担载有金属催化剂的碳粉末为主成分的催化剂层和配置于该催化剂层之上且属于多孔質并具有导电性的气体扩散层构成。在此，将高分子电解质膜和催化剂层的接合体称为膜-催化剂层接合体(CCM：Catalyst-coatedmembrane(催化剂涂覆膜))。通过使燃料气体与所述阳极电极接触并使氧化剂气体与所述阴极电极接触而产生电化学反应，从而产生电力、热和水。
在如上所述构成的燃料电池中，膜-催化剂层接合体例如可以如下进行制造。
首先，在高分子电解质膜的一个表面贴附第一形状保持膜。接下来，在高分子电解质膜的另一个表面形成第一催化剂层。进而，在该第一催化剂层上贴附第二形状保持膜。接下来，将贴附在高分子电解质膜的一个表面的第一形状保持膜除去，在上述一个表面形成第二催化剂层。在形成第一催化剂层及第二催化剂层时，将包含催化剂和溶剂的催化剂油墨印刷或涂覆在高分子电解质膜上，在室温下放置以使其干燥(例如，参照专利文献1)。
如上所述在高分子电解质膜上直接印刷或涂覆催化剂油墨以制造膜-催化剂层接合体的技术，由于可以使高分子电解质膜和催化剂层的界面电阻极其低，因此作为理想的膜-催化剂层接合体的制造方法而受到关注。
但是，在上述现有的制造方法中，由于高分子电解质膜通常是非常薄(例如20μm～50μm)且即便是很少的湿气也易于变形的部件，因此，高分子电解质膜因催化剂油墨所含有的溶剂而溶胀，故存在因该溶胀而导致高分子电解质膜产生折皱或针孔这样的课题。这样的折皱或针孔成为燃料电池的发电性能降低的主要原因。
专利文献1的目的在于通过在高分子电解质膜的与涂覆催化剂油墨的面相反一侧的面上预先贴附形状保持膜来抑制产生折皱或针孔。
专利文献2的目的在于通过使用罩防止漏吸来提高辊对高分子电解质膜吸附的吸附力，从而抑制电解质/电极接合体的溶胀。
在专利文献3中公开有如下技术：利用来自送风装置的空气气流，使溶剂自涂覆膜的液体蒸发以促进干燥的技术。另外，例如公开有在循环移动体加热的同时使用送风装置促进液体干燥的技术。
专利文献1：日本特开2002-289207号公报
专利文献2：日本特开2008-27738号公报
专利文献3：日本特开2007-196092号公报
但是，在上述现有的技术中，从抑制高分子电解质膜的折皱或针孔的观点来看，还存在改善的余地。
在专利文献1的技术中，将包含催化剂和溶剂的催化剂油墨印刷或涂覆在高分子电解质膜上，在室温下放置以使其干燥。特别是，在高分子电解质膜的一个表面形成第二催化剂层时，容易在高分子电解质膜产生折皱或针孔，从而导致抑制折皱或针孔的效果不充分。
在专利文献2的技术中，由于仅利用辊通过隔着高分子电解质膜的间接加热对催化剂油墨进行干燥，因此，难以充分进行催化剂油墨的干燥。即便能够完全干燥催化剂油墨，也能够预想到上述干燥会花费数小时以上。因此，若考虑生产力，则使催化剂油墨完全干燥这种情况实际上是不可能的，从而不能充分抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔。
另外，成为产生折皱或针孔的主要原因的高分子电解质膜的溶胀，尤其是在将催化剂油墨刚涂覆到高分子电解质膜之后产生。因此，在自催化剂油墨的涂覆面侧吹风以使刚涂覆后的催化剂油墨干燥的专利文献3的技术中，以在高分子电解质膜已产生溶胀的状态促进催化剂油墨的固化。因此，在专利文献3的技术中，不能充分抑制折皱或针孔的产生。
发明内容
因此，本发明的目的在于解决上述问题，为此，本发明提供一种能够进一步抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔的膜电极接合体的制造方法及装置。
本发明的发明人为了解决上述现有技术的课题而反复进行了专心研究，结果发现了如下情况。
即，本发明的发明人发现：若自高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆在高分子电解质膜的一个表面的催化剂油墨进行加热(隔着高分子电解质膜间接地进行加热)以使其干燥，则可以使产生于高分子电解质膜的溶胀充分复原。即，若在高分子电解质膜的一个表面涂覆催化剂油墨，则自高分子电解质膜的一个表面朝向内部因溶胀而产生尺寸变化。此时，若自高分子电解质膜的另一个表面侧进行加热以使催化剂油墨干燥，则热量自高分子电解质膜的另一个表面朝向内部传递，从而可以缓和高分子电解质膜因溶胀而产生的尺寸变化。另外，本发明的发明人发现：在已使上述溶胀充分复原的状态下，若自高分子电解质膜的一个表面侧进一步加热催化剂层油墨，则可以得到几乎不存在高分子电解质膜的折皱及针孔的膜-催化剂层接合体。基于上述见解，本发明的发明人想到了本发明。
为了实现上述目的，本发明如下构成。
根据本发明的第一方案，提供一种膜-催化剂层接合体的制造方法，其为燃料电池用的膜-催化剂层接合体的制造方法，所述制造方法的特征在于，包括如下工序：
在高分子电解质膜的一个表面上涂覆催化剂油墨的催化剂涂覆工序；
自所述电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥的第一干燥工序；
在所述第一干燥工序后，自该高分子电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层的第二干燥工序。
根据本发明的第二方案，在第一方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，所述第二干燥工序是如下的工序：除自该高分子电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热之外，也自另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层的工序。
根据本发明的第三方案，在第一方案或第二方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，还包括在所述催化剂涂覆工序之前在所述电解质膜的另一个表面贴附形状保持膜的膜贴附工序。
根据本发明的第四方案，在第一方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，还具有如下工序：
在所述第二干燥工序后，在所述电解质膜的另一个表面涂覆第二催化剂油墨的第二催化剂涂覆工序；
自所述电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥的第三干燥工序；
在所述第三干燥工序后，自该高分子电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的另一个表面形成第二催化剂层的第四干燥工序。
根据本发明的第五方案，在第四方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，所述第四干燥工序是如下的工序：除自该高分子电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热之外，也自一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的另一个表面形成第二催化剂层的工序。
根据本发明的第六方案，在第四方案或第五方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，还包括如下工序：
在所述第一催化剂涂覆工序之前，在所述电解质膜的另一个表面贴附第一形状保持膜的第一膜贴附工序；
在所述第二催化剂涂覆工序之前，在所述电解质膜的一个表面贴附第二形状保持膜的第二膜贴附工序；
在所述第二膜贴附工序之后且在所述第二催化剂涂覆工序之前，自所述电解质膜的另一个表面剥离所述第一形状保持膜的第一膜剥离工序。
根据本发明的第七方案，在第一方案～第六方案中任一方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，在所述第二干燥工序中提供给所述电解质膜的热量，比在所述第一干燥工序中提供给所述电解质膜的热量大。
根据本发明的第八方案，在第一方案～第六方案中任一方案所述的膜-催化剂层接合体的制造方法的基础上，所述第二干燥工序中对所述电解质膜进行加热的加热温度，比所述第一干燥工序中对所述电解质膜进行加热的加热温度高。
根据本发明的第九方案，提供一种膜-催化剂层接合体的制造装置，其是燃料电池用的膜-催化剂层接合体的制造装置，所述制造装置的特征在于，具有：
沿搬送方向搬送高分子电解质膜的搬送装置；
在高分子电解质膜的一个表面涂覆催化剂油墨的催化剂涂覆装置；
配置于所述催化剂涂覆装置的所述搬送方向的下游侧的第一干燥装置，该第一干燥装置通过自该高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆有所述催化剂油墨的所述电解质膜进行加热而使所述催化剂油墨干燥；
配置于所述第一干燥装置的所述搬送方向的下游侧的第二干燥装置，该第二干燥装置通过自该高分子电解质膜的一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热而使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层。
根据本发明的第十方案，在第九方案所述的膜-催化剂层接合体的制造装置的基础上，所述第二干燥装置自该高分子电解质膜的一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热，同时也自另一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥。
根据本发明的第十一方案，在第九方案或第十方案所述的膜-催化剂层接合体的制造装置的基础上，所述第二干燥装置提供给所述电解质膜的热量，比所述第一干燥装置提供给所述电解质膜的热量大。
根据本发明的第十二方案，在第九方案或第十方案所述的膜-催化剂层接合体的制造装置的基础上，所述第二干燥装置的加热温度比所述第一干燥装置的加热温度高。
发明效果
根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法，由于自高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆在高分子电解质膜的一个表面上的催化剂油墨进行加热以使其干燥，因此，可以使产生于高分子电解质膜的溶胀充分复原。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法，由于在第一干燥工序后，自高分子电解质膜的一个表面侧进行加热以使催化剂油墨干燥，因此，可以得到抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔的膜-催化剂层接合体。
根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造装置，由于第一干燥装置相比催化剂涂覆装置而配置在搬送方向的下游侧，因此，可以自高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆在高分子电解质膜的一个表面上的催化剂油墨进行加热以使其干燥，从而使产生于高分子电解质膜的溶胀充分复原。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造装置，由于第二干燥装置相比第一干燥装置而配置于所述搬送方向的下游侧，因此，可以在使产生于高分子电解质膜的溶胀复原的状态下自高分子电解质膜的一个表面侧对催化剂油墨进行加热以使其干燥。由此，可以得到抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔的膜-催化剂层接合体。
附图说明
本发明的上述目的及特征以及其他目的和特征根据关联到与附图相关的优选实施方式的接下来的记述可以明了。在该附图中：
图1是本发明的实施方式的膜-催化剂层接合体的制造装置的简略说明图。
图2是表示具有将第一形状保持膜贴附于高分子电解质膜的第二面的结构的高分子膜的剖面图。
图3是表示具有自图2的状态进一步将第一催化剂层形成于高分子电解质膜的第一面的结构的高分子膜的剖面图。
图4是表示具有自图3的状态进一步将第二形状保持膜贴附于形成有第一催化剂层的高分子电解质膜的第一面的结构的高分子膜的剖面图。
图5是表示具有自图4的状态将第二形状保持膜剥离后的结构的高分子膜的剖面图。
图6是表示具有自图5的状态进一步将第二催化剂层形成于高分子电解质膜的第二面的结构的高分子膜的剖面图。
具体实施方式
在继续进行本发明的记述之前，需要说明的是，在附图中对于相同部件，标注相同的参照附图标记。
以下，参照附图说明本发明的实施方式。
《实施方式》
图1是表示本发明的实施方式的膜-催化剂层接合体的制造装置的简略构成的图。本实施方式的膜-催化剂层接合体例如用于作为机动车等移动体、分散发电系统、家庭用废热发电系统等的驱动源而使用的燃料电池。
在图1中，本实施方式的膜-催化剂层接合体的制造装置具有：供给辊11、支承辊12、模具13、作为第一干燥装置的一例的预干燥装置14、作为第二干燥装置的一例的正式干燥装置15、卷绕辊16。
在供给辊11上卷绕有高分子膜10。在本实施方式中，高分子膜10指的是具有图2～图6中任一图所示结构的高分子膜10a～10e。如图3所示，当在高分子电解质膜1的第一面(一个表面)形成催化剂层4a时，在供给辊11上卷绕具有图2所示结构的高分子膜10a。即，在供给辊11上卷绕具有将第一形状保持膜2贴附于片状的高分子电解质膜1的第二面(另一个表面)的结构的高分子膜10a。另外，如图6所示，当在高分子电解质膜1的第二面(一个表面)形成催化剂层4b时，在供给辊11上卷绕具有图5所示结构的高分子膜10d。即，在供给辊11上卷绕具有以覆盖催化剂层4a的方式将第二形状保持膜3贴附于片状高分子电解质膜1的第一面(另一个表面)的结构的高分子膜10d。
作为高分子电解质膜1未特别限定，例如可以使用由全氟化碳磺酸制成的高分子电解质膜(例如，美国DuPont公司制的Nafion(注册商标)、旭硝子(株式会社)制的Flemion(注册商标)、旭化成(株式会社)制的Aciplex(注册商标)等)。高分子电解质膜1通常是非常薄且即便是很少的湿气也易于变形的部件。因此，在本实施方式中，为了提高操作性并进一步抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔，在高分子电解质膜1的第一面或第二面贴附形状保持膜2或3。需要说明的是，本发明并不限于此，不一定非要设置形状保持膜2或3。
作为第一及第二形状保持膜2、3，例如可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚丙烯、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、含氟树脂等。第一及第二形状保持膜2、3只要是具有在层压加工时不产生热变形这种耐热性的膜即可。
自供给辊11被拉出的高分子膜10悬挂于支承辊12，进而卷绕于卷绕辊16。卷绕辊16具有未图示的马达，并利用该马达的驱动力连续旋转，从而连续卷绕高分子膜10。在本实施方式中，如后所述，在高分子膜10自供给辊11被拉出并卷绕于卷绕辊16之前的期间内，在高分子电解质膜1的第一面(或第二面)形成催化剂层4a(或4b)，因此，能够进行膜-催化剂层接合体的批量生产。需要说明的是，在本实施方式中，利用供给辊11和卷绕辊16，构成了将高分子电解质膜1沿搬送方向X搬送的搬送装置的一例。
支承辊12例如是直径被设定为300mm的圆柱形部件。需要说明的是，由于在高分子电解质膜1贴附形状保持膜2或3，因此，不需要在支承辊12上设置吸引功能。
模具13隔着高分子膜10配置在与支承辊12对置的位置。供给泵P与模具13连接。模具13构成为，能够将自供给泵P供给的用于形成催化剂层的催化剂油墨朝向高分子膜10的与支承辊12接触的部分喷出(涂覆)。在本实施方式中，利用模具13和供给泵P，构成在高分子电解质膜1的第一面或第二面涂覆催化剂油墨的催化剂涂覆装置的一例。
催化剂油墨是用溶剂对担载有铂系金属催化剂的碳微粒进行混合而得到的墨。作为金属催化剂，例如可以使用铂、钌、铑及铱等。作为碳粉末，可以使用碳黑、科琴黑及乙炔黑等。作为溶剂，可以使用水、乙醇、n-丙醇及n-丁醇等乙醇系、以及醚系、酯系及氟系等有机溶剂。通过干燥铂类金属催化剂油墨的溶剂，可以形成以担载有金属催化剂的碳粉末为主成分的第一及第二催化剂层4a、4b。
预干燥装置14以与高分子膜10的第二面(或第一面)对置的方式配置在支承辊12的搬送方向X的下游侧。预干燥装置14是如下的装置：自高分子电解质膜1的第二面(或第一面)侧对自模具13朝向高分子电解质膜1的第一面(或第二面)喷出的催化剂油墨进行加热以使其干燥的装置。通过利用该预干燥装置14进行干燥，可以使产生于高分子电解质膜1的溶胀充分复原。作为预干燥装置14，例如可以使用感应加热方式或电磁波加热方式的加热装置、加热板、远红外线加热器等。
利用预干燥装置14进行加热的加热温度若过低，则不能充分干燥，若过高，则有可能损伤高分子电解质膜1，因此，优选设定在例如50℃～140℃的范围内。
利用预干燥装置14进行加热的加热时间，从使产生于高分子电解质膜1的溶胀充分复原的观点来看，优选越长越好，例如优选30秒以上。但是，在并非断续输送而是连续输送高分子膜10的情况下，为了延长预干燥装置14的加热时间，则需要增长预干燥装置14的长度。在该情况下，将导致制造装置大型化。另外，通过放缓高分子膜10的输送速度，也可以延长预干燥装置14的加热时间。但是，在该情况下，将会降低膜-催化剂层接合体的生产能力。因此，留意到上述方面而优选适当地设定预干燥装置14的加热时间。
正式干燥装置15以包围高分子膜10的方式配置在预干燥装置14的搬送方向X的下游侧。正式干燥装置15是如下的装置：自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面对利用预干燥装置14进行干燥后的催化剂油墨进行加热以使其干燥的装置。通过利用该正式干燥装置15进行干燥，催化剂油墨的溶剂完全干燥而形成催化剂层4a(或4b)。作为正式干燥装置15，例如可以使用对流式热风干燥装置。
利用正式干燥装置15进行加热的加热温度优选与利用预干燥装置14进行加热的加热温度相同或比其高。由此，即便利用预干燥装置14的加热不能充分干燥催化剂油墨的溶剂，也可以通过利用正式干燥装置15进行加热来促进催化剂油墨的溶剂的干燥。由此，可以进一步抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔。另外，可以缩短制造工序所花费的时间，从而可以提高膜-催化剂层接合体的生产效率。
利用正式干燥装置15进行加热的加热温度与利用预干燥装置14进行加热的加热温度的比优选为1.0～2.0。例如，利用预干燥装置14进行加热的加热温度优选为50℃～70℃，利用正式干燥装置15进行加热的加热温度优选为50℃～140℃。
另外，由于正式干燥装置15直接干燥催化剂油墨，因此，相比隔着高分子电解质膜1等间接加热催化剂油墨的预干燥装置14，干燥能力更优越。因此，在利用正式干燥装置15进行加热的加热温度和利用预干燥装置14进行加热的加热温度相同或前者更高时，利用正式干燥装置15进行加热的加热时间优选为与利用预干燥装置14进行加热的加热时间相同或比其长。即，正式干燥装置15的热量优选与预干燥装置14的热量相同或比其大。
正式干燥装置15的热量与预干燥装置14的热量的比优选为1.0～25.5。另外，正式干燥装置15的热量与预干燥装置14的热量的比更优选为1.0～12.0，进一步优选为1.0～5.3。
接着，说明本实施方式的膜-催化剂层接合体的制造方法。
首先，在高分子电解质膜1的第二面贴附第一形状保持膜2，制成图2所示的高分子膜10a(第一膜贴附工序)。
接下来，将图2所示的高分子膜10a卷绕于供给辊11，如图1所示，以悬挂于支承辊12并卷绕于卷绕辊16的方式设置高分子膜10a。
接下来，驱动卷绕辊16的马达(未图示)，将高分子膜10a自供给辊11朝向卷绕辊16连续输送。
接下来，自供给泵P通过模具13将催化剂油墨喷出到利用上述输送动作而位于支承辊12上的高分子膜10a。由此，在高分子电解质膜1的第一面涂覆催化剂油墨(催化剂涂覆工序)。
接下来，利用预干燥装置14对利用上述输送动作输送到预干燥装置14上方的已涂覆催化剂油墨的高分子膜10a进行加热。由此，自高分子电解质膜1的第二面侧加热高分子电解质膜1以使催化剂油墨干燥，从而使高分子电解质膜1的溶胀复原(第一干燥工序)。
接下来，利用正式干燥装置15对利用上述输送动作输送到正式干燥装置15内的已涂覆催化剂油墨的高分子膜10a进行加热。由此，自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面对高分子电解质膜1进行加热以使催化剂油墨干燥，从而如图3所示形成催化剂层4a(第二干燥工序)。此后，继续进行上述输送动作，从而将图3所示的高分子膜10b卷绕于卷绕辊16。
接下来，在卷绕于卷绕辊16的图3所示的高分子膜10b的第二面，如图4所示贴附第二形状保持膜3(第二膜贴附工序)。
接下来，自图4所示的高分子膜10c剥离第一形状保持膜2，制成图5所示的高分子膜10d(第一膜剥离工序)。
接下来，将图5所示的高分子膜10d卷绕于供给辊11，如图1所示，以悬挂于支承辊12并卷绕于卷绕辊16的方式设置高分子膜10d。此时，以使高分子电解质膜1相对于模具13露出的方式设置高分子膜10d。即，以使高分子膜10d的第二面与模具13对置且高分子膜10d的第一面与预干燥装置14对置的方式设置高分子膜10。
接下来，驱动卷绕辊16的马达(未图示)，将高分子膜10d自供给辊11朝向卷绕辊16连续输送。
接下来，自供给泵P通过模具13将催化剂油墨喷出到利用上述输送动作而位于支承辊12上的高分子膜10d。由此，在高分子电解质膜1的第二面涂覆催化剂油墨(第二催化剂涂覆工序)。
接下来，利用预干燥装置14对利用上述输送动作输送到预干燥装置14上方的已涂覆催化剂油墨的高分子膜10d进行加热。由此，自高分子电解质膜1的第二面侧加热高分子电解质膜1以使催化剂油墨干燥，从而使高分子电解质膜1的溶胀复原(第三干燥工序)。
接下来，利用正式干燥装置15对利用上述输送动作输送到正式干燥装置15内的已涂覆催化剂油墨的高分子膜10d进行加热。由此，自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面对高分子电解质膜1进行加热以使催化剂油墨干燥，从而如图6所示形成催化剂层4b(第四干燥工序)。此后，通过继续进行上述输送动作，从而将图6所示的高分子膜10e卷绕于卷绕辊16。
接下来，自图6所示的高分子膜10e剥离第二形状保持膜3，从而可以制造本实施方式的膜-催化剂层接合体。
根据本实施方式的膜-催化剂层接合体的制造方法，由于自高分子电解质膜1的第二面侧对涂覆于高分子电解质膜1的第一面的催化剂油墨进行加热以使其干燥，因此，可以使产生于高分子电解质膜1的溶胀充分复原。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法，在第一干燥工序后，自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面进行加热以使催化剂油墨干燥，因此，可以得到抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔的膜-催化剂层接合体。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法，如图2～图6所示，在第一形状保持膜2或第二形状保持膜3的至少任一方保持有高分子电解质膜1，因此，可以更有效地抑制高分子电解质膜1产生折皱或针孔。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造装置，预干燥装置14相比喷出催化剂油墨的模具13而配置于搬送方向X的下游侧，因此，可以自高分子电解质膜1的第二面侧对涂覆于高分子电解质膜1的第一面的催化剂油墨进行加热以使其干燥，从而使产生于高分子电解质膜1的溶胀充分复原。
另外，根据本发明的膜-催化剂层接合体的制造装置，正式干燥装置15相比预干燥装置14而配置于搬送方向X的下游侧，因此，可以在使产生于高分子电解质膜1的溶胀复原的状态下自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面对催化剂油墨进行加热以使其干燥。由此，可以得到抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔的膜-催化剂层接合体。
需要说明的是，本发明并不限于上述实施方式，也能够以其他各种形态进行实施。例如，在上述实施方式中，作为正式干燥装置15，使用了自高分子电解质膜1的第一面及第二面这两个表面进行加热以使其干燥的装置，但本发明并不限于此。例如，作为正式干燥装置15，也可以使用仅对与预干燥装置14进行干燥的高分子电解质膜1的面相反一侧的面进行干燥的装置。例如，正式干燥装置15也可以是感应加热方式或电磁波加热方式的加热装置、加热板、远红外线加热器等。即使是如上所述的装置，由于可以直接干燥催化剂油墨，因此，相比隔着高分子电解质膜1等间接加热催化剂油墨的预干燥装置14，也具有更优越的干燥能力。
另外，在上述实施方式中，另行设置预干燥装置14，但也可以使支承辊12具有预干燥装置14的功能。在该情况下，可以不需要设置预干燥装置14。另外，在使支承辊12具有加热功能且设置有预干燥装置14的情况下，可以使高分子电解质膜1的溶胀更快地复原，并且可以谋求制造装置的小型化。
接下来，说明对利用本实施方式的膜-催化剂层接合体的制造方法制造的高分子电解质膜的折皱或针孔的抑制效果进行验证的结果。下述表1示出了改变预干燥工序和正式干燥工序所花费的时间而形成的各催化剂层的厚度偏差。
[表1]
Figure BDA0000102337340000121
在此，作为预干燥装置14而使用加热板，作为正式干燥装置15而使用对流式热风干燥。预干燥装置14的加热温度设为60℃，正式干燥装置15的加热温度设为90℃。预干燥装置14及正式干燥装置15的加热时间的合计值设为180秒。
另外，作为形成高分子电解质膜1的第一面的催化剂层4a的催化剂油墨，使用如下的油墨。即，使用通过如下方式制成的催化剂油墨：向担载有50重量％的平均粒径为3nm的铂的平均粒径为50～60nm的5g碳黑中，添加10g离子交换水后，添加10g包含91重量％的全氟化碳磺酸的乙醇溶液，施加超声波振动的同时进行混合而制成的催化剂油墨。
另外，作为形成高分子电解质膜1的第二面的催化剂层4b的催化剂油墨，使用如下的油墨。即，使用通过如下方式制成的催化剂油墨：向担载有50重量％的平均粒径为2～3nm的铂和钌的合金的平均粒径为50～60nm的5g碳黑中，添加15g离子交换水后，添加10g包含91重量％的全氟化碳磺酸的乙醇溶液，施加超声波振动的同时进行混合而制成的催化剂油墨。
另外，催化剂层4a或4b的厚度偏差通过对在宽度方向上设置的3点、在长度方向上设置的10点合计30点(＝3×10)进行计测而得到。
根据表1可知，关于高分子电解质膜1的第一面的催化剂层4a，无论是否进行预干燥工序，催化剂层4a的厚度偏差都大致相同。这种情况可认为是因为通过在高分子电解质膜1的第二面贴附第一形状保持膜2而抑制了高分子电解质膜产生折皱或针孔。
另外，根据表1可知，关于高分子电解质膜1的第二面的催化剂层4b，预干燥工序的时间越长，则越能够抑制催化剂层4b的厚度偏差。特别是，在进行了30秒以上的预干燥工序的情况下，催化剂层4b的厚度偏差的抑制效果明显。
虽然参照附图并与优选实施方式相关联地对本发明进行了充分记载，但对于本领域技术人员来说，毫无疑义能够进行各种变形或修正。这种变形或修正只要不脱离本发明的权利要求保护的范围，则应理解为包括在本发明的权利要求保护的范围内。
作为整体而参照2010年2月10日提出的日本特许申请No.2010-027554号的说明书、附图及权利要求书的公开内容并将其收入本说明书中。
工业实用性
本发明的膜-催化剂层接合体的制造方法及装置能够进一步抑制高分子电解质膜产生折皱或针孔，因此，例如作为机动车等移动体、分散发电系统、家庭用废热发电系统等的驱动源而使用的燃料电池所具有的膜-催化剂层接合体的制造方法及装置是有用的。
附图标记说明
1高分子电解质膜
2第一形状保持膜
3第二形状保持膜
4a、4b催化剂层
10高分子膜
11供给辊
12支承辊
13模具
14预干燥装置(第一干燥装置)
15正式干燥装置(第二干燥装置)
16卷绕辊
P供给泵

Claims (12)

1.一种膜-催化剂层接合体的制造方法，其为燃料电池用的膜-催化剂层接合体的制造方法，所述制造方法的特征在于，包括如下工序：
在高分子电解质膜的一个表面上涂覆催化剂油墨的催化剂涂覆工序；
自所述电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥的第一干燥工序；
在所述第一干燥工序后，自该高分子电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层的第二干燥工序。
2.如权利要求1所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，
所述第二干燥工序是如下的工序：除自该高分子电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热之外，也自另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层的工序。
3.如权利要求1或2所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，
还包括在所述催化剂涂覆工序之前在所述电解质膜的另一个表面贴附形状保持膜的膜贴附工序。
4.如权利要求1所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，还具有如下工序：
在所述第二干燥工序后，在所述电解质膜的另一个表面涂覆第二催化剂油墨的第二催化剂涂覆工序；
自所述电解质膜的一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥的第三干燥工序；
在所述第三干燥工序后，自该高分子电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的另一个表面形成第二催化剂层的第四干燥工序。
5.如权利要求4所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，
所述第四干燥工序是如下的工序：除自该高分子电解质膜的另一个表面侧对所述电解质膜进行加热之外，也自一个表面侧对所述电解质膜进行加热以使所述第二催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的另一个表面形成第二催化剂层的工序。
6.如权利要求4或5所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，还包括如下工序：
在所述第一催化剂涂覆工序之前，在所述电解质膜的另一个表面贴附第一形状保持膜的第一膜贴附工序；
在所述第二催化剂涂覆工序之前，在所述电解质膜的一个表面贴附第二形状保持膜的第二膜贴附工序；
在所述第二膜贴附工序之后且在所述第二催化剂涂覆工序之前，自所述电解质膜的另一个表面剥离所述第一形状保持膜的第一膜剥离工序。
7.如权利要求1～6中任一项所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，
在所述第二干燥工序中提供给所述电解质膜的热量，比在所述第一干燥工序中提供给所述电解质膜的热量大。
8.如权利要求1～6中任一项所述的膜-催化剂层接合体的制造方法，其特征在于，
所述第二干燥工序中对所述电解质膜进行加热的加热温度，比所述第一干燥工序中对所述电解质膜进行加热的加热温度高。
9.一种膜-催化剂层接合体的制造装置，其是燃料电池用的膜-催化剂层接合体的制造装置，所述制造装置的特征在于，具有：
沿搬送方向搬送高分子电解质膜的搬送装置；
在高分子电解质膜的一个表面涂覆催化剂油墨的催化剂涂覆装置；
配置于所述催化剂涂覆装置的所述搬送方向的下游侧的第一干燥装置，该第一干燥装置通过自该高分子电解质膜的另一个表面侧对涂覆有所述催化剂油墨的所述电解质膜进行加热而使所述催化剂油墨干燥；
配置于所述第一干燥装置的所述搬送方向的下游侧的第二干燥装置，该第二干燥装置通过自该高分子电解质膜的一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热而使所述催化剂油墨干燥，从而在所述电解质膜的一个表面形成催化剂层。
10.如权利要求9所述的膜-催化剂层接合体的制造装置，其特征在于，
所述第二干燥装置自该高分子电解质膜的一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热，同时也自另一个表面侧对通过了所述第一干燥装置的所述电解质膜进行加热以使所述催化剂油墨干燥。
11.如权利要求9或10所述的膜-催化剂层接合体的制造装置，其特征在于，
所述第二干燥装置提供给所述电解质膜的热量，比所述第一干燥装置提供给所述电解质膜的热量大。
12.如权利要求9或10所述的膜-催化剂层接合体的制造装置，其特征在于，
所述第二干燥装置的加热温度比所述第一干燥装置的加热温度高。
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