CN102403430A - 石墨烯发光装置及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

提供了一种石墨烯发光装置及其制造方法。石墨烯发光装置包括：掺杂有p型掺杂剂的p型石墨烯；掺杂有n型掺杂剂的n型石墨烯；以及布置于p型石墨烯和n型石墨烯之间并发光的活性石墨烯，其中，p型石墨烯、n型石墨烯和活性石墨烯水平放置。

Description

石墨烯发光装置及其制造方法
相关申请的交叉引用
本申请要求2010年9月16日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2010-0091259的权益，其公开内容通过引用方式整体结合于此。
技术领域
本公开涉及发光装置及其制造方法，更具体地，涉及使用石墨烯的发光装置及其制造方法。
背景技术
石墨烯指的是具有由一个碳厚度的单层组成的蜂箱形状结构的二维(2D)薄膜。用sp2杂化轨道将碳原子彼此化学地结合，以形成2D碳六边形网格平面。具有平面结构的碳原子的集合是石墨烯，并且，其厚度小到0.3nm，和一个碳原子相等。
可使用机械剥离、化学剥离、SiC的热处理、化学蒸汽沉积、外延合成、有机合成等，作为制备石墨烯的方法。此外，还可将光刻法用于微型图案的石墨烯。
由于来自现有材料的石墨烯具有非常不同的特征的原因，正积极地进行将石墨烯应用在电子装置中的研究。
发明内容
半导体发光装置，例如，发光二极管(LED)或激光二极管(LD)，在电致发光现象的基础上操作，其中，通过施加电流或电压而从材料(半导体)发光，并且，以化合物半导体为基础形成此半导体发光装置。本发明的一个或多个实施方式提供了一种使用石墨烯的发光装置，作为以化合物半导体为基础的发光装置的替代品，并且，所述实施方式提供了一种制造该发光装置的方法。
将在以下描述中部分地阐述其它方面，其从描述中将部分地显而易见，或可通过所提出的实施方式的实践而习得。
根据本发明的一个方面，石墨烯发光装置包括：掺杂有p型掺杂剂的p型石墨烯；掺杂有n型掺杂剂的n型石墨烯；以及布置于p型石墨烯和n型石墨烯之间并发光的活性石墨烯，其中，水平地布置p型石墨烯、n型石墨烯和活性石墨烯。
活性石墨烯可包括石墨烯超晶格。石墨烯超晶格可具有多量子势阱电势。
石墨烯超晶格可包括带状的至少一个石墨烯纳米带，所述石墨烯纳米带将所述p型石墨烯与所述n型石墨烯连接。所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘可具有锯齿形形状。在此情况中，所述至少一个石墨烯纳米带中的每个石墨烯纳米带的宽度在大约3nm至大约20nm的范围内周期性地变化。而且，所述至少一个石墨烯纳米带的相邻纳米带之间的间隔在大约2nm至大约15nm的范围内。
所述石墨烯超晶格可包括平行于所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的边界而延伸的至少一个石墨烯纳米带，所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的所述边界位于所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间。所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
石墨烯超晶格可具有周期性设置的量子点图案(dot patterns)。
活性石墨烯可进一步包括分散在p型石墨烯和n型石墨烯之间的多个石墨烯量子点。在此情况中，布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域可以不重叠。布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域可以交替地布置。布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域可以重叠。
所述活性石墨烯可包括分散在所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间的多个石墨烯量子点。
石墨烯量子点可具有基本上相同的尺寸。替代地，石墨烯量子点可具有至少两个不同的尺寸。在此情况中，石墨烯量子点可具有三个不同的尺寸，其分别与红色光致发光、绿色光致发光和蓝色光致发光相应。
石墨烯量子点可具有基本上相同的形状。替代地，石墨烯量子点可具有至少两个不同的形状。
可通过将一个官能团附接至石墨烯的表面或边缘，来使活性石墨烯起作用。在此情况中，官能团可以是烷基胺、苯胺、亚甲蓝、基于胺的聚合物，或任何已知的官能团。
可用基质支撑p型石墨烯、n型石墨烯和活性石墨烯。
p型掺杂剂可以是选自以下组成的组中的至少一个元素：氧(O)、金(Au)和铋(Bi)；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl和AuCl3；或其混合物。在这点上，可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂p型掺杂剂。
n型掺杂剂可以是选自以下组成的组中的至少一个元素：氮(N)、氟(F)和锰(Mn)；或者是NH3；或其混合物。可将p型石墨烯和n型石墨烯水平地隔开。在这点上，可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂n型掺杂剂。
可将p型石墨烯和n型石墨烯彼此水平地间隔恒定距离。
根据本发明的另一方面，制造石墨烯发光装置的方法包括：制备石墨烯；在石墨烯的第一区域上掺杂p型掺杂剂以形成p型石墨烯；在石墨烯的与第一区域隔开的第二区域上掺杂n型掺杂剂以形成n型石墨烯；并在石墨烯的p型石墨烯和n型石墨烯之间的区域中形成活性石墨烯。可将p型石墨烯的形成、n型石墨烯的形成，以及活性石墨烯的形成交换。
活性石墨烯的形成可包括，图案化石墨烯以形成石墨烯超晶格。例如，活性石墨烯的形成可包括，图案化所述石墨烯以形成带状的至少一个石墨烯纳米带，所述石墨烯纳米带将所述p型石墨烯连接至所述n型石墨烯。所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘的至少一个边缘可具有锯齿形形状。在此情况中，所述至少一个石墨烯纳米带中的每个石墨烯纳米带的宽度在大约3nm至大约20nm的范围内周期性地变化。而且，所述至少一个石墨烯纳米带的相邻纳米带之间的间隔可以在大约2nm至大约15nm的范围内。替代地，活性石墨烯的形成可包括，图案化石墨烯以形成平行于所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的边界而延伸的至少一个石墨烯纳米带，所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的所述边界位于所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间。在这点上，所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
活性石墨烯的形成可包括，图案化石墨烯以形成周期性布置的量子点图案。
活性石墨烯的形成可进一步包括，施加石墨烯量子点。
活性石墨烯的形成可进一步包括，施加石墨烯量子点，不形成石墨烯超晶格。
石墨烯量子点可具有基本上相同的尺寸。替代地，石墨烯量子点可具有至少两个不同的尺寸。在后一种情况中，石墨烯量子点可包括三个不同的尺寸，其分别与红色光致发光、绿色光致发光和蓝色光致发光相对应。
石墨烯量子点可具有基本上相同的形状。替代地，石墨烯量子点可具有至少两个不同的形状。
活性石墨烯的形成可进一步包括，将一个官能团附接至活性石墨烯的表面或边缘。在这点上，官能团可以是烷基胺、苯胺、亚甲蓝、基于胺的聚合物，或任何其它已知的官能团。
将官能团附接至活性石墨烯可包括：氧化活性石墨烯；使活性石墨烯氧化物的羧基和官能团的胺基起反应，以将官能团附接至活性石墨烯氧化物；并还原附接有官能团的活性石墨烯氧化物。
p型掺杂剂可以是选自以下组成的组中的至少一个元素：氧(O)、金(Au)和铋(Bi)；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl和AuCl3；或其混合物，而n型掺杂剂可以是选自以下组成的组中的至少一个元素：氮(N)、氟(F)和锰(Mn)；是NH3；或其混合物。
附图说明
结合附图，从实施方式的以下描述中，这些和/或其它方面将变得显而易见且更容易理解，其中：
图1是根据本发明的一个实施方式的石墨烯发光装置的侧视图；
图2是图1的石墨烯发光装置的平面图；
图3是图2的区域A的放大图，作为活性石墨烯的石墨烯超晶格的一个实例；
图4至图6示出了活性石墨烯的石墨烯超晶格的其它实例；
图7A至图7D是用于说明根据本发明的一个实施方式的制造石墨烯发光装置的方法的视图；
图8是被制造为识别石墨烯发光装置中的p型石墨烯和n型石墨烯的电特性的石墨烯场效应晶体管(FET)的示意图；
图9和图10示出了p型石墨烯和n型石墨烯的电特性；
图11示出了石墨烯发光装置的光致发光特性；
图12是根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置的侧视图；
图13是图8的石墨烯发光装置的平面图；
图14是图13的区域B的放大图，作为活性石墨烯的石墨烯量子点的一个实例；
图15示出了活性石墨烯的石墨烯量子点的另一实例；
图16A至图16C示出了石墨烯量子点的实例；
图17示出了根据石墨烯量子点的尺寸和形状的波长吸收特性；
图18示出了附接有官能团的石墨烯氧化物的一个实例；
图19示出了附接有苯胺的石墨烯量子点的光致发光特性；
图20示出了附接有聚乙二醇(PEG)的石墨烯量子点的光致发光特性；
图21A和图21B是用于说明根据本发明的另一实施方式的制造石墨烯发光装置的方法的视图；
图22示出了附接有苯胺的石墨烯量子点的傅里叶变换红外(infrared)(FT-IR)特性；
图23是根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置的侧视图；
图24是图23的石墨烯发光装置的平面图；
图25是图24的区域C的放大图，作为活性石墨烯的一个实例；
图26和图27示出了活性石墨烯的其它实例。
具体实施方式
现在详细地介绍实施方式，在附图中示出了其实例，其中，在整个说明书中，相似的附图标记表示相似的元件，并且为了清楚起见，可能放大相应元件的尺寸或厚度。在这点上，本实施方式可具有不同的形状，并且，不应将其解释为限制于这里阐述的描述。因此，仅在下面通过参考附图描述实施方式，以说明本公开的各个方面。
这里使用的术语“石墨烯”指的是由具有二维碳六边形网格平面的多环芳香族分子形成的二维薄膜(即，通过共价结合多个碳原子而形成的蜂箱结构)，并且，共价结合的碳原子可形成6个成员的环，作为重复单元。然而，可进一步包括5个成员的环和/或7个成员的环。因此，将石墨烯看作是单层共价结合的碳原子(sp2杂化)。根据包括在石墨烯中的5个成员的环和/或7个成员的环的量，石墨烯可具有各种结构。石墨烯可仅由单层组成。然而，在本说明书中，石墨烯还可由多个堆叠于彼此之上的石墨烯单层组成。
图1是根据本发明的一个实施方式的石墨烯发光装置10的侧视图，图2是图1的石墨烯发光装置10的平面图，图3是图2的区域A的放大图，作为活性石墨烯15的石墨烯超晶格的一个实例。
参考图1和图2，石墨烯发光装置10包括p型石墨烯13、活性石墨烯15和n型石墨烯17，其彼此平齐并水平地布置于基质11上。
基质11可支撑p型石墨烯13、活性石墨烯15和n型石墨烯17，并可由不导电材料形成。已知石墨烯是一种具有1100GPa的物理强度的材料，该强度是钢的强度的200倍或更大。因此，在本实施方式中，p型石墨烯13、活性石墨烯15和n型石墨烯17足以支撑其结构。在这方面，基质11是可去除的。
p型石墨烯13是掺杂有p型掺杂剂的石墨烯。p型掺杂剂可包括：选自以下组成的组中的至少一个元素：氧(O)、金(Au)和铋(Bi)；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl和AuCl3；或其混合物。在此情况中，可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂p型掺杂剂。
n型石墨烯17是掺杂有n型掺杂剂的石墨烯。n型掺杂剂可包括：选自以下组成的组中的至少一个元素：氮(N)、氟(F)和锰(Mn)；是NH3；或其混合物。可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂n型掺杂剂。
未掺杂的石墨烯不具有由于导带(conduction band)和价带(valenceband)的原因而产生的能带隙。然而，当在石墨烯上掺杂p型掺杂剂或n型掺杂剂时，出现能带隙。可根据p型掺杂剂或n型掺杂剂的类型、掺杂浓度等，控制能带隙。
将p型石墨烯13和n型石墨烯17水平地布置，彼此间隔。术语“水平地布置”表示，将p型石墨烯13和n型石墨烯17基本上设置在相同的平面。
在图1中，p型石墨烯13和n型石墨烯17均具有矩形形状。然而，p型石墨烯13和n型石墨烯17中的每个的计划形状都可改变。可对p型石墨烯13和n型石墨烯17中的每个提供互连线(未示出)。例如，可在p型石墨烯13和n型石墨烯17中的每个上设置电极焊盘，或者，可将电极附接至p型石墨烯13和n型石墨烯17中的每个的端部。
活性石墨烯15可包括多量子势阱结构的具有电势的石墨烯超晶格。
图3是图2的区域A的放大图，作为活性石墨烯15的石墨烯超晶格的一个实例。
参考图3，活性石墨烯15包括至少一个石墨烯纳米带15a，其将p型石墨烯13与n型石墨烯17连接并具有带状。
石墨烯纳米带15a可具有这样的带状，其中，在其纵向方向上，截面d1具有宽度w1，截面d2具有宽度w2。也就是说，如图3所示，石墨烯纳米带15a的相对边缘均可具有锯齿形形状。同样地，因为石墨烯纳米带15a沿纵向方向具有周期性变化的宽度，所以，石墨烯纳米带15a的能势可具有周期性的多量子势阱结构。在这方面，石墨烯纳米带15a形成石墨烯超晶格，类似组成典型的发光二极管中的活性层的多量子势阱结构的超晶格。
现在将详细地描述根据本实施方式的石墨烯发光装置10的操作。当沿正向对p型石墨烯13和n型石墨烯17施加电压时，p型石墨烯13中的空穴和n型石墨烯17中的电子朝着活性石墨烯15移动。如上所述，通过掺杂相应的掺杂剂，p型石墨烯13和n型石墨烯17均具有能带隙。因此，将喷入活性石墨烯15中的电子和空穴在活性石墨烯15中彼此重组，从而发出光子，即，与能带隙相应的光。在此情况中，由于活性石墨烯15的超晶格结构的原因，多量子势阱电势可导致捕获活性石墨烯15中的空穴和电子，从而增加空穴和电子的重组效率。而且，因为石墨烯具有非常高的载流子迁移率，所以，可提供高等级的电流，以导致高亮度发射。
相反，活性石墨烯15的石墨烯超晶格可具有各种其它结构。图4至图6是图2的区域A的放大图，作为活性石墨烯15的石墨烯超晶格的其它实例。
参考图4，根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置10’的活性石墨烯15’具有这样的带状，使得至少一个石墨烯纳米带15’a将p型石墨烯13与n型石墨烯17连接。石墨烯纳米带15’a的边缘可具有锯齿形形状。由于边缘的锯齿形形状的原因，石墨烯纳米带15’a的能势具有周期性的多量子势阱结构，因此，可能出现的是，石墨烯纳米带15’a具有石墨烯超晶格。
参考图5，根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置10”的活性石墨烯15”具有这样的带状，使得至少一个石墨烯纳米带15”a与p型石墨烯13和n型石墨烯17的边界平行地延伸。石墨烯纳米带15”a的相对边缘的至少一个边缘可具有锯齿形形状。由于边缘的锯齿形形状的原因，石墨烯纳米带15”a的能势具有周期性的多量子势阱结构，因此，可能出现的是，石墨烯纳米带15”a具有石墨烯超晶格。在本实施方式中，不省略基质(见图1的11)的形成，因为石墨烯纳米带15”a与p型石墨烯13和n型石墨烯17隔开。
参考图6，根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置10”’的活性石墨烯15”’包括规则地布置于p型石墨烯13和n型石墨烯17之间的区域中的纳米尺寸的石墨烯量子点15”’a。因为规则布置的石墨烯量子点15”’a具有周期性的多量子势阱结构，所以，可能出现的是，石墨烯纳米带15”’a具有石墨烯超晶格。而且，在本实施方式中，不省略基质(见图1的11)的形成，因为石墨烯纳米带15”’a与p型石墨烯13和n型石墨烯17隔开，并且，基质11支撑石墨烯量子点15”’a。在这点上，术语“纳米尺寸的”指的是等于或大于大约0.1nm且等于或小于大约100nm的尺寸。石墨烯量子点15”’a可具有基本上相同的尺寸。在之前的实施方式中，已用纯石墨烯作为实例来描述均具有超晶格结构的活性石墨烯15，15’，15”和15”’。然而，活性石墨烯15，15’，15”和15”’不限于此。例如，可将官能团附接至每个活性石墨烯15，15’，15”和15”’的表面或边缘，以控制石墨烯发光装置的电特性或光致发光特性。如后面描述的，当将官能团附接至石墨烯时，改变石墨烯的掺杂特性或带隙。因此，可通过将官能团附接至活性石墨烯15，15’，15”和15”’，来控制石墨烯发光装置10，10’和10”的光致发光波长或光致发光特性(半宽度full width at half maxium)。
图7A至图7D是用于说明根据本发明的一个实施方式的制造石墨烯发光装置的方法的视图。
参考图7A，首先，制备石墨烯板20。可用任何已知的制备方法来制备石墨烯板20，例如，机械剥离、化学剥离、SiC的热处理、化学蒸汽沉积、外延合成，或有机合成。在图7A中，附图标记21表示组成共价结合的碳原子的重复单元的6个成员的环。
参考图7B，例如，用PDMS选择性地覆盖除了第一区域20a以外的石墨烯板20的一部分，并且，用p型掺杂剂掺杂石墨烯板20的第一区域20a，以形成p型石墨烯。p型掺杂剂可包括：选自以下组成的组中的至少一个元素：氧(O)、金(Au)和铋(Bi)；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl和AuCl3；或其混合物。可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂p型掺杂剂。例如，可用热离解来执行用p型掺杂剂的掺杂。
参考图7C，例如，用PDMS选择性地覆盖除了第二区域20b以外的石墨烯板20的一个区域，并且，例如，通过热离解，用n型掺杂剂掺杂石墨烯板20的第二区域20b，以形成n型石墨烯。第二区域20b与第一区域20a隔开。n型掺杂剂可包括：选自以下组成的组中的至少一个元素：氮(N)、氟(F)和锰(Mn)；是NH3；或其混合物。在此情况中，可以以大约1×10-20cm-2至大约1×10-5cm-2的浓度掺杂n型掺杂剂。
参考图7D，石墨烯超晶格结构可形成于石墨烯板20的第一区域20a和第二区域20b之间的第三区域20c中。例如，将光致抗蚀剂旋涂在石墨烯板20上，并且，用电子束光刻法来图案化施加于石墨烯板20的第三区域20c上的光致抗蚀剂，以形成均具有锯齿形形状的边缘的纳米带。然后，用反应离子蚀刻(RIE)在其上执行氧等离子体处理，以去除暴露的石墨烯。然后，用丙酮去除剩余的光致抗蚀剂，从而完成石墨烯纳米带的形成。然后，将金属沉积在石墨烯板20的第一区域20a和第二区域20b的每个上，以形成电极，从而完成石墨烯发光装置的制造。
图8是被制造为识别石墨烯发光装置中的p型石墨烯和n型石墨烯的电特性的石墨烯场效应晶体管(FET)的示意图，用参考图7A至图7D所描述的方法来制造所述石墨烯发光装置，并且，图9和图10示出了p型石墨烯和n型石墨烯的电特性。
参考图8，将石墨烯G放在典型的FET中的源极S和漏极D之间，并且，对源极S和漏极D施加预定电压，对栅电极Gate施加偏压。在此情况中，如果对栅电极Gate施加的偏压是正(+)电压，那么，在石墨烯G中产生电子，因此，电流在源极S和漏极D之间流动。因此，如果施加至栅电极Gate(处于预定电压被施加至源极S和漏极D的状态中)的正(+)偏压的强度增加，那么在石墨烯G中产生更多电子，并且，更高的电流可以流动。
图9示出了相对于石墨烯FET中的石墨烯电导率的电特性，图10是用于说明相对于图9所示的石墨烯电导率的电特性的图表。在图9中，实线表示n掺杂的石墨烯中的漏极电流的曲线，虚线表示p掺杂的石墨烯中的漏极电流的曲线。
在上述石墨烯FET中，如果用n型掺杂剂掺杂石墨烯G，那么，电子的数量相对较高。因此，在对栅电极Gate施加正(+)偏压时，当用n型掺杂剂掺杂石墨烯G时产生的电子多于当不对石墨烯G进行掺杂时产生的电子。因此，为了使得在n型掺杂剂掺杂的石墨烯G中流动的电流的强度与在未掺杂的石墨烯G中流动的电流的强度匹配，在n型掺杂剂掺杂的石墨烯G的情况中施加的偏压可低于在未掺杂的石墨烯G的情况中施加的偏压。也就是说，参考图9和图10，相对于未掺杂的石墨烯G的迪拉克点(dirac point)，n型掺杂剂掺杂的石墨烯G的迪拉克点在负(-)方向上移动大约50V。从此结果中可以确认，n型掺杂剂掺杂的石墨烯G具有n型电导率。
同样地，如果在石墨烯FET中，用p型掺杂剂掺杂石墨烯G，那么，空穴的数量可能相对较高。因此，通过对栅电极Gate施加正(+)偏压而在石墨烯G中产生的电子，可能相对于由于p型掺杂剂而产生的空穴进行偏移。因此，为了将在p型掺杂剂掺杂的石墨烯G中流动的电流的强度与在未掺杂的石墨烯G中流动的电流的强度匹配，在p型掺杂剂掺杂的石墨烯G的情况中施加的偏压可高于在未掺杂的石墨烯G的情况中施加的偏压。也就是说，参考图9和图10，相对于未掺杂的石墨烯G的迪拉克点，p型掺杂剂掺杂的石墨烯G的迪拉克点可在正(+)方向上移动大约130V。从此结果中可以确认，p型掺杂剂掺杂的石墨烯G具有p型电导率。
图11示出了用参考图7A至图7D所描述的方法制造的石墨烯发光装置的光致发光特性。在图11中，由白点组成的曲线与当辐射激光束时出现的光致发光(PL)相关，由黑点组成的曲线与当施加电压时出现的电致发光(EL)相关。图11的PL曲线和EL曲线示出，当将激光束辐射至根据本实施方式的活性石墨烯(图1的15)时以及当对活性石墨烯施加电压时所发出的光。从这些结果中可以确认，石墨烯发光装置用作发光装置。而且，参考图11，PL曲线和EL曲线几乎彼此匹配。这意味着，根据本实施方式的石墨烯发光装置具有非常好的光致发光效率。
由于石墨烯的机械特性的原因，可将根据以上实施方式的石墨烯发光装置形成为柔性装置，并且，通过用例如蚀刻来切割石墨烯，可以获得各种设计。
与需要昂贵的金属-有机化学蒸汽沉积(MOCVD)设备的化合物半导体不同，用传统的化学蒸汽沉积(CVD)设备制备石墨烯，与传统的化合物半导体发光装置相比，可降低制造成本并缩短处理时间。
图12是根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置30的侧视图，图13是图12的石墨烯发光装置30的平面图；图14是图13的区域B的放大图，作为活性石墨烯35的石墨烯量子点的一个实例。
参考图12和图13，根据本实施方式的石墨烯发光装置30包括p型石墨烯13、活性石墨烯35和n型石墨烯17，其彼此平齐并水平地设置于基质11上。基质11、p型石墨烯13和n型石墨烯17与在之前的实施方式中描述的相应元件基本上相同，因此，将不再详细地描述。活性石墨烯35包括分散于p型石墨烯13和n型石墨烯17之间的区域中的多个石墨烯量子点。
图14是图13的区域B的放大图，作为活性石墨烯35的石墨烯量子点的一个实例。参考图14，石墨烯量子点35a可具有基本上相同的直径d，并可分散在p型石墨烯13和n型石墨烯17之间。石墨烯量子点35a的尺寸(即，直径d)可在大约1nm至大约100nm的范围内。如后面描述的，石墨烯量子点35a的尺寸与光致发光波长直接相关，并且，更大的石墨烯量子点35a具有更长的光致发光波长。因此，通过将石墨烯量子点35a的尺寸控制为是基本上相同的，石墨烯发光装置30具有单色光致发光特性。而且，通过适当地选择石墨烯量子点35a的尺寸，可确定与由石墨烯发光装置30发出的光相应的波长范围。在使用传统的化合物半导体的发光二极管的情况中，通过改变化合物半导体的成分来控制光致发光波长。然而，在根据本实施方式的发光装置30的情况中，可通过改变由相同材料形成的石墨烯量子点35a的尺寸，来轻松地控制光致发光波长。
而且，可将官能团附接至石墨烯量子点35a，以使石墨烯量子点35a起作用。如以下描述的，当将官能团附接至石墨烯量子点35a时，改变掺杂特性或带隙。因此，通过这样做，可以控制石墨烯发光装置30的光致发光波长或光致发光特性(半宽度)。
然后，现在将详细地描述石墨烯发光装置30的操作。当在正向上对p型石墨烯13和n型石墨烯17施加电压时，p型石墨烯13中的空穴和n型石墨烯17中的电子朝着活性石墨烯35移动。如上所述，通过掺杂相应的掺杂剂，p型石墨烯13和n型石墨烯17均具有能带隙。因此，将喷入活性石墨烯35中的电子和空穴在活性石墨烯35中彼此重组，从而发出光子，即，与能带隙相应的光。在此情况中，由活性石墨烯35的石墨烯量子点35a导致的光致发光可使得由于空穴和电子的重组而产生的光被放大，从而增加空穴和电子的重组效率。而且，因为石墨烯具有非常高的载流子迁移率，所以，可提供高等级的电流，以产生高亮度发射。
参考图14，石墨烯量子点35a具有基本上相同的直径d。然而，石墨烯量子点35a的结构不限于此。例如，石墨烯量子点35a可具有不同的尺寸。
图15是图13的区域B的放大图，作为活性石墨烯35’的石墨烯量子点的另一实例。参考图15，石墨烯量子点35’a，35’b和35’c可具有不同的直径d1，d2和d3。因为更大的石墨烯量子点35’a，35’b和35’c具有更长的光致发光波长，所以，通过适当地控制石墨烯量子点35’a，35’b和35’c的直径d1，d2和d3，石墨烯量子点35’a，35’b和35’c可分别具有红色、绿色和蓝色光致发光特性，从而允许石墨烯发光装置30’用作白光源。
在此情况中，通过将官能团附接至石墨烯量子点35’a，可控制石墨烯发光装置30的光致发光波长或光致发光特性(半宽度)。
活性石墨烯35和35’的石墨烯量子点35a，35’a，35’b和35’c的形状不限制本发明的实施方式。图16A至图16C示出了石墨烯量子点35a，35’a，35’b和35’c的各种形状，相反，石墨烯量子点35a，35’a，35’b和35’c可具有其它形状。
当将激光辐射至石墨烯量子点时，已知的是，通过激励来放大光。石墨烯量子点表现出6.2eV的最大pi状态密度，并根据其尺寸而表现出200nm至416nm的光吸收特性。图17示出了石墨烯量子点的图像，从中可以确认，光致发光波长根据尺寸和形状而改变。参考图17，例如，具有2.3nm的尺寸的圆形石墨烯量子点表现出蓝色光致发光特性，具有7.8nm的尺寸的圆形石墨烯量子点表现出蓝绿色光致发光特性，具有14nm的尺寸的圆形石墨烯量子点表现出绿色光致发光特性，具有17.4nm的尺寸的椭圆形石墨烯量子点表现出黄绿色光致发光特性，并且，具有23nm的尺寸的六角形石墨烯量子点表现出红黄色光致发光特性。而且，具有大约5nm至10nm的尺寸的圆形石墨烯量子点表现出基于蓝色的光致发光特性，具有大约15nm的尺寸的椭圆形石墨烯量子点表现出基于绿色的光致发光特性，具有大约20nm的尺寸的六角形石墨烯量子点表现出黄色至基于红黄色的光致发光特性，具有25nm至35nm的尺寸的矩形类型的石墨烯量子点表现出基于红色的光致发光特性。同样地，因为光致发光波长根据石墨烯量子点的尺寸和形状而改变，所以，可通过选择具有适当的尺寸和形状的石墨烯量子点来确定石墨烯发光装置的光致发光波长。
然后，通过参考图18至图20，现在将详细地描述根据官能团与石墨烯的附接的光致发光特性。
可将官能团附接至石墨烯的表面或边缘。官能团的实例是烷基胺、苯胺、亚甲蓝、基于胺的聚合物，以及其它已知的官能团。将官能团附接至石墨烯的方法也是已知的。
例如，通过氧化石墨烯而形成的或在石墨烯制造过程中获得的石墨烯氧化物包括多个羧基(COOH)。因此，如以下反应图式1所示的，石墨烯氧化物的羧基(COOH)和官能团的胺基(NH2)通过脱水而形成肽键，从而将官能团附接至石墨烯氧化物。然后，通过使用例如肼，将石墨烯氧化物还原成石墨烯，从而完成附接有官能团的石墨烯的形成。
【反应图式1】
Figure BDA0000092005560000171
图18示出了这样一种情况：经由肽反应将烷基胺附接至石墨烯氧化物的羧基。参考图18，将烷基胺与石墨烯氧化物的表面或边缘结合。
而且，可通过根据附接至石墨烯的官能团的类型或附接位置而控制石墨烯的电特性或光致发光特性，来形成光致发光石墨烯、n掺杂石墨烯等。
图19是通过激励石墨烯量子点而获得的光致发光光谱，通过对其辐射具有325nm的波长的激光而将作为芳族胺的苯胺附接至该石墨烯量子点，图20是通过激励石墨烯量子点而获得的光致发光光谱，通过对其辐射具有325nm的波长的激光而将聚乙二醇(PEG)附接至该石墨烯量子点。在此情况中，可如下所述地制备附接有苯胺的石墨烯量子点：氧化石墨烯量子点以形成石墨烯氧化物量子点，然后，经由肽反应将石墨烯氧化物量子点的羧基与作为芳族胺的苯胺结合，并还原所产生的产物。可如下所述地制备附接有PEG的石墨烯量子点：经由肽反应而将石墨烯氧化物量子点的羧基与作为基于胺的聚合物的PEG的胺基结合，从而将PEG附接至石墨烯氧化物量子点，并还原所产生的产物。参考图19和图20，可以确认，光致发光波长根据附接至石墨烯量子点的官能团而改变，此外，光致发光光谱的半宽度也改变。
图21A和图21B是用于说明根据本发明的另一实施方式的制造石墨烯发光装置的方法的视图。
参考图21A，石墨烯板40包括彼此隔开的p型掺杂的区域40a和n型掺杂的区域40b。去除p型掺杂的区域40a和n型掺杂的区域40b之间的区域40c。可通过去除第三区域20c(而非在第三区域20c中形成石墨烯超晶格结构)，来形成石墨烯板40，这在参考图7A至图7D描述方法中已经提到过，并且，这里将不再给出其相关的重复描述。
然后，参考图21B，在p型掺杂的区域40a和n型掺杂的区域40b之间的区域40c中施加具有预定尺寸的石墨烯量子点41。
例如，可通过控制石墨烯尺寸(通过加热并还原石墨烯氧化物来切割被还原的部分)来形成石墨烯量子点41。例如，当氧化石墨烯并通过使用改进的Hummers法将其分散时，层之间的范德华(van der Walls)吸引力减小并且粒度减小，从而形成石墨烯氧化物。然后，在其上执行使用热量的还原方法，例如，干法或化学还原方法(例如，还原的石墨烯氧化物方法)，以还原石墨烯氧化物，从而制造石墨烯板，然后将其氧化。同样地，通过经历氧化过程，石墨烯颗粒的尺寸减小，并且，其中间层的范德华吸引力减小，从而使得易于分散。通过在200℃的范围内进行10小时的热处理，来还原氧化的石墨烯板，通过超声破碎将其分散，并经由透析膜将其透析，以仅过滤预定尺寸的石墨烯。在此情况中，因为石墨烯尺寸在几nm至几十nm的范围内，所以，所制备的石墨烯可与石墨烯量子点等同。如上所述，通过氧化或还原石墨烯或石墨两次，可制备纳米尺寸的石墨烯量子点41。
而且，可以将官能团附接至石墨烯量子点41。
例如，现在将详细地描述将苯胺附接至石墨烯量子点的过程。首先，如以下反应图式2所示的，用硝酸处理石墨烯量子点以进行氧化，从而形成具有羧基(COOH)的石墨烯氧化物量子点。
【反应图式2】
在反应图式2中，GQD表示石墨烯量子点。
然后，如以下反应图式3所示的，石墨烯氧化物量子点在60℃的温度下受到24小时的亚硫酰二氯反应。通过蒸馏和净化来提取合成的GQD-COCl。
【反应图式3】
GQD-COOH+SOCl2→GQD-COCl+SO2+HCl
然后，如反应图式4所示的，在100℃的温度下继续进行5天的苯胺反应，从而将苯胺附接至合成的GQD-COCl。
【反应图式4】
Figure BDA0000092005560000201
然后，通过过滤来去除苯胺或盐，从而完成附接有苯胺的石墨烯氧化物量子点的制备。例如，可用肼将附接有苯胺的石墨烯氧化物量子点还原成附接有苯胺的石墨烯量子点。
除了苯胺以外，之前描述的实例还可应用于具有胺基的烷基胺、亚甲蓝，或基于胺的聚合物。
图22示出了附接有苯胺的石墨烯量子点的傅里叶变换红外(FT-IR)特性，用上述方法制造所述石墨烯量子点。参考图22，可以确认，通过与1302cm-1的波长区域相对应的C-N键、与1681cm-1的波长区域相对应的C＝O键、以及与1542cm-1的波长区域相应的N-H键的独特的红外光谱，将胺基附接至石墨烯量子点。
图23是根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置50的侧视图，图24是图23的石墨烯发光装置50的平面图，图25是图24的区域C的放大图，作为活性石墨烯55的一个实例。
参考图23和图24，根据本实施方式的石墨烯发光装置50包括p型石墨烯13、活性石墨烯55和n型石墨烯17，它们彼此平齐并水平地布置于基质11上。基质11、p型石墨烯13和n型石墨烯17与在之前实施方式中描述的各自的相应元件基本上相同，因此，将不再详细地描述。活性石墨烯55具有复合结构，位于p型石墨烯13和n型石墨烯17之间的区域中石墨烯超晶格和石墨烯量子点。
图25是图24的区域C的放大图，作为活性石墨烯55的一个实例。参考图25，活性石墨烯55可包括分散于相邻的石墨烯超晶格55a之间的空间中的多个石墨烯量子点55b。也就是说，可交替地布置石墨烯超晶格55a和石墨烯量子点55b。在本实施方式中，石墨烯超晶格55a和石墨烯量子点55b的交替方向垂直于p型石墨烯13与n型石墨烯17间隔的方向。然而，相反，石墨烯超晶格55a和石墨烯量子点55b的交替方向可以平行于p型石墨烯13和n型石墨烯17的间隔方向。
石墨烯超晶格55a可与已经参考图3至图6描述的活性石墨烯15，15’，15”和15”’的石墨烯超晶格基本上相同。石墨烯量子点55b可与已经参考图10和图18描述的活性石墨烯35和35’的石墨烯量子点35a，35a’，35b’和35c’基本上相同。在本实施方式中，可通过将由于石墨烯超晶格55a的多量子势阱电势而产生的量子效率增加与石墨烯量子点55b的光放大效应结合，来增加活性石墨烯55的光致发光效率。
活性石墨烯55的复合结构可具有各种其它形状。图26和图27是图24的区域C的放大图像，作为活性石墨烯55的其它实例。
参考图26，石墨烯发光装置50’的活性石墨烯55’包括石墨烯超晶格55’a形成所在的区域以及分散有石墨烯量子点55’b的区域。参考图27，根据本发明的另一实施方式的石墨烯发光装置50”的活性石墨烯55”包括石墨烯超晶格55”a和分散于石墨烯超晶格55”a上的石墨烯量子点55”b，其中，石墨烯超晶格55”a和石墨烯量子点55”b重叠。
由于石墨烯的机械特性的原因，可将根据以上实施方式的石墨烯发光装置形成为柔性装置，并且，通过用例如蚀刻来切割石墨烯，可以获得各种设计。
与需要昂贵的MOCVD设备的化合物半导体不同，用传统的CVD设备制备石墨烯，与传统的化合物半导体发光装置相比，可降低制造成本并缩短处理时间。
已经参考附图描述了根据本发明的以上实施方式的石墨烯发光装置及其制造方法。然而，应理解，应该仅将这里描述的示例性实施方式理解为是描述性的意义，而不是为了限制的目的。典型地，应将每个实施方式内的特征或方面的描述认为是可用于其它实施方式中的其它相似的特征或方面。

Claims (45)

1.一种石墨烯发光装置，包括：
p型石墨烯，掺杂有p型掺杂剂；
n型石墨烯，掺杂有n型掺杂剂；以及
活性石墨烯，布置于所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间，并发光，
其中，所述p型石墨烯、所述n型石墨烯、和所述活性石墨烯水平地布置。
2.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述活性石墨烯包括石墨烯超晶格。
3.根据权利要求2所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯超晶格具有多量子势阱电势。
4.根据权利要求2所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯超晶格包括带状的至少一个石墨烯纳米带，所述石墨烯纳米带将所述p型石墨烯连接至所述n型石墨烯。
5.根据权利要求4所述的石墨烯发光装置，其中，所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
6.根据权利要求5所述的石墨烯发光装置，其中，所述至少一个石墨烯纳米带中的每个石墨烯纳米带的宽度在3nm至20nm的范围内周期性地变化。
7.根据权利要求4所述的石墨烯发光装置，其中，所述至少一个石墨烯纳米带的相邻石墨烯纳米带之间的间隔在2nm至19nm的范围内。
8.根据权利要求2所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯超晶格包括平行于所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的边界而延伸的至少一个石墨烯纳米带，所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的所述边界位于所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间。
9.根据权利要求8所述的石墨烯发光装置，其中，所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
10.根据权利要求2所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯超晶格具有周期性设置的量子点图案。
11.根据权利要求2所述的石墨烯发光装置，其中，所述活性石墨烯进一步包括分散在所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间的多个石墨烯量子点。
12.根据权利要求11所述的石墨烯发光装置，其中，布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域不重叠。
13.根据权利要求11所述的石墨烯发光装置，其中，布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域交替地布置。
14.根据权利要求11所述的石墨烯发光装置，其中，布置有所述石墨烯超晶格的第一区域和布置有多个石墨烯量子点的第二区域重叠。
15.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述活性石墨烯包括分散在所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间的多个石墨烯量子点。
16.根据权利要求11所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯量子点具有基本上相同的尺寸。
17.根据权利要求11所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯量子点具有至少两个不同的尺寸。
18.根据权利要求17所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯量子点包括三个不同的尺寸，所述三个不同的尺寸分别与红色光致发光、绿色光致发光、和蓝色光致发光相对应。
19.根据权利要求15所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯量子点具有基本上相同的形状。
20.根据权利要求15所述的石墨烯发光装置，其中，所述石墨烯量子点具有至少两个不同的形状。
21.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述活性石墨烯是这样一种石墨烯，通过将一个官能团附接至所述石墨烯的表面或边缘而使得所述石墨烯起作用。
22.根据权利要求21所述的石墨烯发光装置，其中，所述官能团是烷基胺、苯胺、亚甲蓝，或基于胺的聚合物。
23.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述p型石墨烯、所述n型石墨烯、和所述活性石墨烯被基质支撑。
24.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述p型掺杂剂是选自以下组成的组中的至少一个元素：氧、金、和铋；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl、和AuCl3；或其混合物。
25.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述n型掺杂剂是选自以下组成的组中的至少一个元素：氮、氟、和锰；NH3；或其混合物。
26.根据权利要求1所述的石墨烯发光装置，其中，所述p型石墨烯与所述n型石墨烯水平地隔开。
27.一种制造石墨烯发光装置的方法，所述方法包括：
制备石墨烯；
在所述石墨烯的第一区域上掺杂p型掺杂剂，以形成p型石墨烯；
在所述石墨烯的与所述第一区域隔开的第二区域上掺杂n型掺杂剂，以形成n型石墨烯；以及
在石墨烯的p型石墨烯与n型石墨烯之间的区域中形成活性石墨烯。
28.根据权利要求27所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成包括，图案化所述石墨烯以形成石墨烯超晶格。
29.根据权利要求28所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成包括，图案化所述石墨烯以形成带状的至少一个石墨烯纳米带，所述石墨烯纳米带将所述p型石墨烯连接至所述n型石墨烯。
30.根据权利要求29所述的方法，其中，所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
31.根据权利要求28所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成包括，图案化所述石墨烯以形成平行于所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的边界而延伸的至少一个石墨烯纳米带，所述p型石墨烯和所述n型石墨烯的所述边界位于所述p型石墨烯与所述n型石墨烯之间。
32.根据权利要求31所述的方法，其中，所述至少一个石墨烯纳米带的相对边缘中的至少一个边缘具有锯齿形形状。
33.根据权利要求28所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成包括，图案化所述石墨烯以形成周期性设置的量子点图案。
34.根据权利要求28所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成进一步包括，施加石墨烯量子点。
35.根据权利要求27所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成进一步包括，施加石墨烯量子点。
36.根据权利要求35所述的方法，其中，所述石墨烯量子点具有基本上相同的尺寸。
37.根据权利要求35所述的方法，其中，所述石墨烯量子点具有至少两个不同的尺寸。
38.根据权利要求37所述的方法，其中，所述石墨烯量子点包括三个不同的尺寸，所述三个不同的尺寸分别与红色光致发光、绿色光致发光、和蓝色光致发光相对应。
39.根据权利要求34所述的方法，其中，所述石墨烯量子点具有基本上相同的形状。
40.根据权利要求34所述的方法，其中，所述石墨烯量子点具有至少两个不同的形状。
41.根据权利要求27所述的方法，其中，所述活性石墨烯的形成进一步包括，将一个官能团附接至所述活性石墨烯的表面或边缘。
42.根据权利要求41所述的方法，其中，所述官能团是烷基胺、苯胺、亚甲蓝，或基于胺的聚合物。
43.根据权利要求42所述的方法，其中，将所述官能团附接至所述活性石墨烯包括：
氧化所述活性石墨烯；
使所述活性石墨烯氧化物的羧基与所述官能团的胺基起反应，以将所述官能团附接至所述活性石墨烯氧化物；以及
还原附接有所述官能团的活性石墨烯氧化物。
44.根据权利要求27所述的方法，其中，所述p型掺杂剂是选自以下组成的组中的至少一个元素：氧、金、和铋；选自以下组成的组中的至少一个化合物：CH3NO2、HNO3、HAuCl4、H2SO4、HCl、和AuCl3；或其混合物。
45.根据权利要求27所述的方法，其中，所述n型掺杂剂是选自以下组成的组中的至少一个元素：氮、氟、和锰；NH3；或其混合物。
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