CN102246337A - 非水电解质二次电池用集电体、电极、非水电解质二次电池及其制造方法 - Google Patents

非水电解质二次电池用集电体、电极、非水电解质二次电池及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种非水电解质二次电池用集电体，其构成是在金属箔上形成有多个贯通孔。其中，当将金属箔区分为距与外部端子连接的连接部位的距离较大的远距离区域，以及与远距离区域面积相等、且距连接部位的距离较小的近距离区域这2个区域时，金属箔的远距离区域的开口率大于近距离区域的开口率。由此，可以使近距离区域的电阻小于远距离区域的电阻。因此，可以抑制近距离区域的因通电而引起的发热。

Description

非水电解质二次电池用集电体、电极、非水电解质二次电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种以锂离子二次电池为代表的非水电解质二次电池，特别地涉及用于提高非水电解质二次电池的循环特性的集电体以及电极的改善。
背景技术
近年来，锂离子二次电池作为便携式电子设备以及便携式通信设备的电源得到了广泛的应用。锂离子二次电池的负极活性物质使用能够嵌入和脱嵌锂的材料、例如碳素材料。另外，正极活性物质使用LiCoO2(钴酸锂)等的过渡金属与锂的复合氧化物(含锂复合氧化物)。由此，在锂离子二次电池中，可以实现高电压以及高放电容量的电池特性。
然而，近年来，电子设备以及通信设备日益多功能化。随之要求进一步提高锂离子二次电池等二次电池的电池特性。特别地，希望进一步改善因充放电的反复进行而使电池性能(容量以及电压)降低的性质(以下称为循环特性)。
下面，就锂离子二次电池的循环特性进行概括说明。
一般地说，作为锂离子二次电池的发电单元的电极(正极和负极)如以下那样地进行制作。
将正极活性物质或负极活性物质、粘结材料、以及根据需要添加的导电材料分散于分散介质中，从而调配出合剂涂料。将调配的合剂涂料涂布于集电体的单面或两面并使其干燥，从而形成活性物质层。将形成有活性物质层的集电体进行压力加工，以便使整个厚度达到规定厚度。
使用由以上的工序制作的电极所制造出的二次电池的电池性能随着使用而降低，作为其主要原因，可以列举出活性物质层和集电体之间的粘结力逐渐降低。由此，活性物质从集电体上脱落。活性物质层和集电体之间的粘结力的降低是由于随着充放电的反复进行、活性物质反复进行膨胀和收缩而引起的。
另外，非水电解质二次电池的电池性能随着使用而降低，作为其它的主要原因，可以列举出因通电而引起的集电体的发热。如果集电体发热，则促进其周围的活性物质的劣化，同时促进电解液的分解。由此，使电池性能下降。
与这一点相关联，专利文献1提出了如下的技术。
因通电而引起的集电体的发热在电流集中的引线设置部(集电部位)最大。因此，使集电体的厚度在接近集电部位的部分最大，而越是远离集电部位，集电体的厚度越小。
由此，专利文献1将在集电体上产生的电阻和发热设定为能够停留在最小限度的水平。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平9-199177号公报
发明内容
发明所要解决的课题
在锂离子二次电池中，作为集电体，往往使用厚度为5～15μm左右的金属箔(铜箔、铝箔等)。对这样厚度极小的金属箔进行加工从而使其厚度逐渐变化是非常困难的。因此，专利文献1的技术可以说即便理论上正确，也是实用化实际上非常困难的技术。
于是，本发明的目的在于：提供能够抑制因通电而引起的发热，从而提高非水电解质二次电池的循环特性，而且制造容易的非水电解质二次电池用集电体、使用这样的集电体所得到的电极、以及非水电解质二次电池及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明提供一种非水电解质二次电池用集电体，其中，
所述集电体包含具有多个贯通孔的金属箔，
所述金属箔具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位，
当将所述集电区域区分为以下2个区域时：
(i)距所述连接部位的距离较大的远距离区域，以及
(ii)与所述远距离区域面积相等、且距所述连接部位的距离较小的近距离区域，
对所述多个贯通孔进行分配，以便使所述远距离区域的开口率大于所述近距离区域的开口率。
另外，本发明还提供一种非水电解质二次电池用集电体的制造方法，其包括以下的工序：(a)准备具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位的金属箔的工序，以及
(b)在所述金属箔上形成多个贯通孔的工序；
所述工序(b)在将所述金属箔区分为以下2个区域时：
(i)距所述连接部位的距离较大的远距离区域，以及
(ii)与所述远距离区域面积相等、且距所述连接部位的距离较小的近距离区域，
对所述多个贯通孔进行分配，以便使所述远距离区域的开口率大于所述近距离区域的开口率。
发明的效果
根据本发明，金属箔的远距离区域的开口率大于近距离区域的开口率。由此，近距离区域的电阻小于远距离区域的电阻。其结果是，远距离区域以及近距离区域的电流密度的差异减少。因此，可以减少远距离区域以及近距离区域的发热量的差异，从而可以使集电体的各部分因通电而引起的发热量均匀化。
因此，在集电体的特定部分特别是在与外部端子连接的连接部位的附近区域，可以防止促进活性物质的劣化，同时防止促进电解液的分解。因此，可以提高非水电解质二次电池的循环特性。
附图说明
图1是表示本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池用集电体的概略构成的俯视图。
图2是表示本发明的另一个实施方式的非水电解质二次电池用集电体的概略构成的俯视图。
图3是表示本发明的又一个实施方式的非水电解质二次电池用集电体的概略构成的俯视图。
图4是表示本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池的概略构成的纵向剖视图。
具体实施方式
本发明的集电体为非水电解质二次电池用集电体，包含具有多个贯通孔的金属箔。该金属箔具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位。在此，当将集电区域区分为(i)距所述连接部位的距离较大的远距离区域，以及(ii)与远距离区域面积相等、且距所述连接部位的距离较小的近距离区域这2个区域时，对多个贯通孔进行分配，以便使远距离区域的开口率大于近距离区域的开口率。
二次电池放电时，在集电区域的各部分的电极活性物质的电动势的作用下，在集电体中流过电流。因此，对于电流的绝对量而言，近距离区域大于远距离区域。在此，通过使远距离区域的开口率大于近距离区域的开口率，则在从集电区域的各部分朝向连接部位的导电路径的有效截面积中，近距离区域大于远距离区域。因此，可以减少近距离区域的电流密度与远距离区域的电流密度的差异。二次电池充电时，基于同样的理由，也可以减少近距离区域的电流密度与远距离区域的电流密度的差异。
在本发明的一个实施方式的集电体中，其金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，连接部位沿着其长边端部的一方而设置。而且近距离区域和远距离区域的边界以成为与长边端部平行的直线的方式将集电区域区分为2个。所谓一对长边端部，是指沿着带状金属箔的一对长边的部分。所谓一对短边端部，是指沿着带状金属箔的一对短边的部分。
在本发明的另一个实施方式的集电体中，其金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，连接部位沿着其短边端部的一方而设置。而且近距离区域和远距离区域的边界以成为与短边端部平行的直线的方式将集电区域区分为2个。
在本发明的又一个实施方式的集电体中，其金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，连接部位被设置在从短边端部的一方以及另一方分别隔开规定距离的位置。而且近距离区域和远距离区域的边界以成为与短边方向平行的直线的方式将集电区域区分为2个。
在此，近距离区域的开口率A与远距离区域的开口率B之比A/B优选设定为0.1～0.8的范围。当A/B小于0.1时，远距离区域的开口率B往往过大，在此情况下，往往招致集电体强度的降低。另一方面，当A/B大于0.8时，则A与B之差过小，从而往往难于以充分的程度消除电流密度的差异。
再者，多个贯通孔的直径优选为0.01～5mm。当贯通孔的直径超过5mm时，则集电体的强度往往大大降低。相反，当贯通孔的直径低于0.01mm时，则为以充分的程度消除电流密度的差异所需要的贯通孔的数量膨胀。因此，形成贯通孔的工序中的作业量增大。
在本发明的又一个实施方式的集电体中，对金属箔的多个贯通孔进行分配，以便使其开口率与距连接部位的距离成正比地增大。通过设定金属箔中的贯通孔的分布，使其开口率如上述那样变化，便可以使集电体各部的电流密度更加均匀化。
再者，本发明还涉及一种非水电解质二次电池用电极，其包含上述的非水电解质二次电池用集电体以及附载于其单面或两面的电极活性物质。
在本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池用电极中，在金属箔的两面形成的电极活性物质层通过多个贯通孔而结合在一起。由此，可以抑制电极活性物质层从集电体上的脱落。
再者，本发明还涉及一种非水电解质二次电池，其包括由正极、负极和介于两电极之间的隔膜层叠或卷绕而成的电极组，非水电解质，收纳着电极组和非水电解质且具有开口部的电池壳体，以及对开口部进行封口的封口体。在本发明的非水电解质二次电池中，正极和负极的至少一方由上述非水电解质二次电池用电极构成。
再者，本发明还包括以下的工序：(a)准备具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位的金属箔的工序，以及(b)在金属箔上形成多个贯通孔的工序。在此，工序(b)包括：当将金属箔区分为(i)距连接部位的距离较大的远距离区域，以及(ii)与远距离区域面积相等、且距连接部位的距离较小的近距离区域这2个区域时，对多个贯通孔进行分配，以便使远距离区域的开口率大于近距离区域的开口率。
在此，贯通孔可以采用选自压力加工、侵蚀加工以及激光加工之中的至少1种来形成。
下面，参照附图就本发明的实施方式进行说明。
(实施方式1)
图1采用俯视图表示了本发明的实施方式1的非水电解质二次电池用集电体的概略构成。
图示例的集电体10由带状的金属箔11构成。金属箔11以规定的配置形成有多个贯通孔12。
集电体10在宽度方向的一端部13安装有未图示的电极引线。也就是说，集电体10在宽度方向的一端部(长边端部的一方)13成为电流集中的与外部端子连接的连接部位。集电体10的除此以外的部分成为附载活性物质的集电区域22。在此，所谓带状，是指具有一对长边端部和一对短边端部的形状。
关于贯通孔12的配置，优选在集电区域22形成贯通孔12，以便越接近作为与外部端子连接的连接部位的一端部13，开口率越是减少。在此，所谓开口率，是指在宽度方向将集电区域22等分而划分为规定个数的区域时，用各区域的贯通孔12的开口面积除以该整个区域的面积所得到的值。此时，各区域的边界线与金属箔11的长边端部平行。
也就是说，越是接近一端部13的区域，贯通孔12的总开口面积越是减少。例如，可以考虑在集电体10的宽度方向将集电区域22二等分所得到的2个区域。在此情况下，在集电区域22形成贯通孔12，以便使接近一端部13的区域的开口率小于远离一端部13的区域的开口率。此时，接近一端部13的区域的开口率A与远离一端部13的区域的开口率B之比A/B优选设定为0.1～0.8的范围。由此，上述2个区域的电流密度的差异得以减少，从而可以减少接近一端部13的区域中的因通电而引起的发热量。
在图1的实例中，在将集电区域22于集电体10的宽度方向四等分所得到的4个区域之间，越是接近一端部13，开口率越是减少。另外，即使在将集电区域22于宽度方向二等分所得到的2个区域之间，开口率也是接近一端部13的区域者减少。
如上所述，图示例的集电体10在集电区域22形成贯通孔12，以便越接近作为与外部端子连接的连接部位的宽度方向的一端部13，开口率越是减少。由此，在集电体22的连接部位附近的部分，电阻相对地减少。另一方面，在离开连接部位的部分，电阻相对地增大。
其结果是，在使用该集电体10而构成电极，并使用该电极而构成非水电解质二次电池的情况下，当进行该非水电解质二次电池的充电和放电时，可以减少集电区域22的各部分的电流密度之差。因此，可以减少集电体10的各部分的发热量之差。
此时，由于活性物质也可以填充于贯通孔12的内部，因而即使稍稍增大集电体10的整个厚度，也可以削减电池内部的活性物质的量。由此，不会使电池性能降低而可以抑制集电区域22的连接部位附近的部分的发热量。因此，可以避免连接部位附近的部分的活性物质以及电解质被强烈加热而促进活性物质的劣化或者使电解液发生分解。因此，可以抑制非水电解质二次电池的电池性能的降低，并使循环特性得以提高。
理想的情况是：以集电区域22的各部分的电流密度全部相等的方式形成贯通孔12。因此，最好以集电区域22的各部分的电阻值与距作为连接部位的一端部13的距离成正比的方式形成贯通孔12。通过这样地设定集电区域22的各部分的电阻值，可以遍及集电区域22的整个区域使因通电而引起的发热量更加均匀。其结果是，可以更加显著地提高非水电解质二次电池的循环特性。
在此，贯通孔12的直径、形状以及面积并没有特别的限制。另外，既可以使贯通孔12的直径、形状以及面积完全相等，也可以使每一个贯通孔12的直径、形状以及面积不同。例如，也可以使在集电区域22设置贯通孔12的密度一定，随着距连接部位的距离的增大，相应地增大集电区域22的贯通孔12的直径。
但是，考虑到形成大量贯通孔12时的加工的容易程度，贯通孔12优选设定为完全相同的直径、形状以及面积。由此，可以抑制制造成本的增大。
贯通孔12的形状并没有特别的限制，可以设定为三角形、正方形、长方形、菱形、除此以外的平行四边形、梯形以及五边形以上的多边形等任意的形状。然而，在集电区域22上形成大量贯通孔12时，为了使集电体10的强度尽可能降低，贯通孔12优选设定为圆形或椭圆形。最优选的是圆形，由此，可以抑制集电区域22的强度的降低。
另外，贯通孔12的直径(最大直径)优选设定为0.01～5mm。当贯通孔12的直径超过5mm时，则集电体10的强度大大降低。相反，当贯通孔12的直径低于0.01mm时，则为获得希望的效果所需要的贯通孔12的数量膨胀。因此，形成贯通孔12的工序中的作业量增大。其结果是，制造成本增大。因此，通过将贯通孔12的直径设定为0.01～5mm，可以抑制集电体10的制造成本的增大，同时可以抑制强度的降低。
另外，为了抑制因设置贯通孔12引起的强度的降低，集电体10的厚度D0优选比不具有贯通孔12的集电体大。如果将不具有贯通孔12的集电体所需要的最低限度的厚度设定为D1，则集电体10的厚度D0优选设定为D1的120～600％。
这样一来，即便使集电体10的厚度比通常大，也能够在贯通孔12中保持活性物质，因而可以抑制电池性能的降低。
(实施方式2)
下面，就本发明的实施方式2进行说明。
图2采用俯视图表示了实施方式2的非水电解质二次电池用集电体的概略构成。在图2中，与图1同样的要素采用相同的符号来表示。
图示例的集电体10A也与图1的集电体10同样，由带状的金属箔11构成，在金属箔11上形成有多个贯通孔12。集电体10A与图1的集电体10的不同之点在于：在长边方向的一端部(短边方向的一方)13A上连接有未图示的电极引线。也就是说，集电体10A的长边方向的一端部13A成为与外部端子连接的连接部位。集电体10A的除此以外的部分成为附载活性物质的集电区域22A。
在集电体10A上，集电区域22的开口率也是越接近作为连接部位的一端部13A越小。也就是说，在考察将集电区域22A于集电体10A的长边方向等分所得到的规定个数(具有代表性的是2个)区域时，越是接近一端部13A的区域，开口率越小。此外，各区域的边界线与集电体10A的短边端部平行。
根据以上的构成，在连接部位形成于集电体的长边方向的一端部的情况下，也能够实现与实施方式1同样的效果。
(实施方式3)
下面，就本发明的实施方式3进行说明。
图3采用俯视图表示了实施方式3的非水电解质二次电池用集电体的概略构成。在图3中，与图1同样的要素采用相同的符号来表示。
图示例的集电体10B也与图1的集电体10同样，由金属箔11构成，在金属箔11上形成有多个贯通孔12。集电体10B与图1的集电体10的不同之点在于：在长边方向的中间部13B上连接有未图示的电极引线。也就是说，集电体10B的长边方向的中间部13B成为与外部端子连接的连接部位。集电体10B的除此以外的部分成为附载活性物质的集电区域22B。此外，在集电体10B上，由中间部13B将集电区域22B二等分。
在集电体10B上，各集电区域22B的开口率也是越接近作为连接部位的中间部13B越小。也就是说，考察了对于将集电体10B于中央二等分所得到的各部分14A以及14B，将各自的集电区域22B于集电体10B的长边方向等分所得到的规定个数(具有代表性的是2个)的区域。这些区域也都越是接近作为连接部位的中间部13B的区域，开口率越小。此外，各区域的边界线与集电体10B的短边端部平行。
下面，就集电体上附载正极活性物质或负极活性物质而制作的非水电解质二次电池用电极进行说明。
当电极为正极时，作为正极集电体的基材，可以使用铝或铝合金制箔。其厚度可以设定为5μm～30μm。使用模涂布机，在正极集电体的单面或两面涂布正极合剂涂料并使其干燥，然后采用压力机进行压延，直至整个厚度达到规定厚度，从而制作出正极。正极合剂涂料是采用行星式搅拌机等分散机将正极活性物质、正极导电材料以及正极粘结材料混合并分散于分散介质中而调配的。
作为正极活性物质，例如可以使用钴酸锂及其改性体(在钴酸锂中固溶有铝或镁的材料等)、镍酸锂及其改性体(将镍的一部分置换成钴的材料等)、锰酸锂及其改性体等含锂过渡金属氧化物。
作为正极导电材料，例如可以单独或者组合使用乙炔黑、科琴碳黑、槽法碳黑、炉法碳黑、灯黑、热裂碳黑等碳黑以及各种石墨。
作为正极粘结材料，例如可以使用聚偏氟乙烯(PVdF)、聚偏氟乙烯改性体、聚四氟乙烯(PTFE)以及具有丙烯酸酯单元的橡胶粒子。此时，也可以在粘结材料中混入导入了反应性官能团的丙烯酸酯单体或者丙烯酸酯低聚物。
当电极为负极时，作为负极集电体的基材，可以使用压延铜箔以及电解铜箔等。其厚度可以设定为5μm～30μm。使用模涂布机，在负极集电体的单面或两面涂布负极合剂涂料并使其干燥，然后采用压力机进行压延，直至整个厚度达到规定厚度，从而得到负极。负极合剂涂料是采用行星式搅拌机等分散机将负极活性物质、负极粘结材料以及根据需要添加的负极导电材料和增稠剂混合并分散于分散介质中而调配的。
作为负极活性物质，优选使用石墨等碳素材料以及合金系材料等。作为合金系材料，可以使用硅氧化物、硅、硅合金、锡氧化物、锡、锡合金等。其中，特别优选的是硅氧化物。硅氧化物优选具有用通式SiOx表示、且满足0＜x＜2、优选满足0.01≤x≤1的组成。硅合金中的除硅以外的金属元素优选为不会与锂形成合金的金属元素，例如钛、铜、镍。
作为负极粘结材料，可以使用以PVdF及其改性体为代表的各种粘结剂。从提高锂离子接受性的角度考虑，也可以使用苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶粒子(SBR)。
作为增稠剂，可以使用在形成聚环氧乙烷(PEO)以及聚乙烯醇(PVA)等水溶液时具有粘性的材料，并没有特别的限制。然而，从合剂涂料的分散性以及增稠性的角度考虑，优选使用以羧甲基纤维素(CMC)为代表的纤维素系树脂及其改性体。
活性物质的厚度也根据要制作的非水电解质二次电池的要求特性的不同而不同，但优选为5～150μm的范围，更优选为10～120μm的范围。
另外，在将活性物质层形成于集电体的两面的情况下，集电体的一面的活性物质层和另一面的活性物质层优选通过贯通孔12而结合。由此，可以增大活性物质层和集电体之间的结合强度。由此，可以抑制活性物质从集电体上的脱落。因此，可以提高非水电解质二次电池的循环特性。
另外，优选在贯通孔12中填充活性物质。由此，可以增大在规定容积的电池壳体中可以收纳的活性物质的量。因此，可以提高非水电解质二次电池的电池性能。此外，如果在集电体中开有贯通孔12，则在对电极进行压力加工而得到规定厚度的工序中，自然可以在贯通孔12中填充活性物质。因此，尤其不会增加工序数而可以提高电池性能。
下面，就使用上述实施方式1～3的非水电解质二次电池用集电体而构成的非水电解质二次电池进行说明。
图4表示这样的非水电解质二次电池的一个例子。图示例的二次电池70包括在正极集电体上形成有正极活性物质层的正极75和在负极集电体上形成有负极活性物质层的负极76。正极75和负极76使隔膜77介于其间，并将其卷绕成螺旋状，从而构成电极组80。另外，在正极75上接合有正极引线75a，在负极76上接合有负极引线76a。
电极组80在其上下配置有绝缘板78A以及78B的状态下，被收纳在有底圆筒形的电池壳体71的内部。从电极组80的下部导出的负极引线76a与电池壳体71的底部连接在一起。另一方面，从电极组80的上部导出的正极引线75a与用于对电池壳体71的开口部进行封口的封口体72连接在一起。另外，往电池壳体71中注入规定量的非水电解液(未图示)。非水电解液在将电极组80收纳于电池壳体71中之后注入。在非水电解液的注入结束后，往电池壳体71的开口部插入在周边安装有封口垫圈73的封口体72，进行敛缝以便使电池壳体71的开口部向内方向折弯，从而构成锂离子二次电池70。
在此，隔膜77只要是能够耐受作为非水电解质二次电池用隔膜的使用的组成，就没有特别的限制。优选的是，隔膜77可以单一或复合地使用聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃系树脂的微多贯通孔薄膜。隔膜77的厚度并没有特别的限制。优选的隔膜77的厚度为10～30μm。
非水电解液可以使用LiPF6以及LiBF4等各种锂化合物作为电解质盐。另外，作为溶剂，可以单独或者组合使用碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)以及碳酸甲乙酯(MEC)。另外，为了在正极75或负极76的表面形成良好的保护膜、或者保证过充电时的稳定性，也优选在非水电解液中添加碳酸亚乙烯酯(VC)、或环已基苯(CHB)及其改性体。
下面，就与上述实施方式1～3有关的实施例进行说明。本发明并不局限于这些实施例。
(实施例1)
采用以下的方法制作了锂离子二次电池。
(正极的制作)
作为正极集电体的基材，准备厚度为20μm、宽度为50mm、长度为600mm的铝箔。将该正极集电体的中间部设定为与外部端子连接的连接部位，以图3所示的方式在正极集电体上形成有多个贯通孔。贯通孔的形状设定为圆形，直径设定为2mm。
在将从上述中间部到正极集电体的长边方向的一端部(例如图的右端部)的部分6等分所得到的区域中，以开口率越是接近上述中间部的区域越小的方式，在正极集电体上形成有贯通孔。也就是说，将与上述中间部邻接的最接近的区域的开口率设定为10％，将与上述一端部邻接的最远离的区域的开口率设定为60％。而且将它们之间的4个区域的开口率从接近上述中间部的区域开始分别依次设定为20％、30％、40％以及50％。另外，如果考察将从中间部到上述一端部的部分于集电体的长边方向2等分所得到的2个区域，则其开口率之比为0.375。
同样，在将从上述中间部到正极集电体的长边方向的另一端部(例如图的左端部)的部分6等分所得到的区域中，以开口率越是接近上述中间部的区域越小的方式，在正极集电体上形成有贯通孔。也就是说，将与上述中间部邻接的最接近的区域的开口率设定为10％，将与上述一端部邻接的最远离的区域的开口率设定为60％。而且将它们之间的4个区域的开口率从接近上述中间部的区域开始分别依次设定为20％、30％、40％以及50％。另外，如果考察将从中间部到上述一端部的部分于集电体的长边方向2等分所得到的2个区域，则其开口率之比为0.375。
使用如以上加工得到的正极集电体，制作出正极。
作为正极活性物质，使用平均粒径为0.8μm、且以LiNi0.85Co0.12Al0.03O2的组成表示的含锂复合氧化物。相对于作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)100质量份，添加正极活性物质5质量份，充分地进行搅拌和混合而使其分散，由此调配出正极活性物质油墨。
作为正极粘结剂，使用吴羽化学(株)生产的PVDF“#1320(商品名)”(含有12质量％PVDF的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶液)。相对于NMP100质量份，添加PVDF 5质量份(固体成分)，充分地进行搅拌和混合而使其溶解，由此调配出正极粘结剂油墨。
作为导电材料，使用平均粒径为50nm的乙炔黑。在100质量份的NMP中，将5质量份的乙炔黑充分地进行搅拌和混合而使之分散，从而调配出导电材料油墨。
然后，采用油墨喷涂装置将得到的正极活性物质油墨、正极粘结剂油墨以及导电材料油墨涂布在除上述中间部以外的正极集电体的表面上。此外，为了形成规定厚度的合剂层，将涂布反复进行多次。然后，在100℃、1小时的条件下，对形成的涂膜进行干燥。然后，使用辊压机对干燥过的涂膜进行压延处理，从而除上述中间部以外，形成了厚度为40μm的正极合剂层。同样地，在另一面也形成了正极合剂层。此外，另一面是在整个面上形成正极合剂层。然后，在使集电体露出的上述中间部安装电极引线。
(负极的制作)
作为负极集电体的基材，准备厚度为15μm、宽度为60mm、长度为700mm的铜箔。将该负极集电体的长边方向的一端部设定为连接部位，以图2所示的方式在负极集电体上形成有多个贯通孔。贯通孔的形状设定为圆形，直径设定为2mm。
在将负、正极集电体的集电区域沿长边方向6等分的各区域中，以开口率越是接近上述一端部的区域越小的方式，在负极集电体上形成有贯通孔。也就是说，将与负极集电体的上述一端部邻接的最接近的区域的开口率设定为10％，将与负极集电体的另一端部邻接的最远离的区域的开口率设定为60％。而且将它们之间的4个区域的开口率从接近上述一端部的区域开始分别依次设定为20％、30％、40％以及50％。另外，如果考察将集电体于长边方向2等分所得到的2个区域，则其开口率之比为0.375。
使用如以上加工得到的负极集电体，制作出负极。
作为负极活性物质，使用平均粒径为1μm的人造石墨。相对于作为分散介质的去离子水100质量份，添加人造石墨5质量份，充分地进行搅拌和混合而使其分散。然后，适量添加羧甲基纤维素(CMC)的1质量％的水溶液，从而调配出负极活性物质油墨。
作为负极粘结剂，使用JSR(株)生产的丁苯橡胶(SBR)(固体成分为40质量％的水性分散液)。相对于去离子水100质量份，添加SBR 1质量份，充分地进行搅拌和混合而使其分散。然后，适量添加羧甲基纤维素(CMC)的1质量％的水溶液，从而调配出负极粘结剂油墨。
然后，采用油墨喷涂装置20将得到的负极活性物质油墨以及负极粘结剂油墨涂布在除上述一端部以外的负极集电体的表面上。此外，为了形成规定厚度的合剂层，将涂布反复进行多次。然后，在100℃、1小时的条件下，对形成的涂膜进行干燥。然后，使用辊压机对干燥过的涂膜进行压延处理，从而除上述一端部以外，形成了厚度为50μm的负极合剂层。同样地，在另一面也形成了负极合剂层。此外，另一面是在整个面上形成负极合剂层。然后，在使集电体露出的上述一端部安装电极引线。
(电解液的调配)
在以1∶3的体积比含有碳酸亚乙酯和碳酸甲乙酯的混合溶剂中，以1mol/L的浓度溶解六氟化磷酸锂(LiPF6)，从而调配出非水电解液。
接着，正极和负极使隔膜介于其间，并将其卷绕成螺旋状，从而制作出电极组。使用制作的电极组和上述调配的电解液，制作100个如图4所示的锂离子二次电池。
(比较例1)
在正极集电体和负极集电体上没有形成贯通孔，除此以外，与实施例1同样地制作100个锂离子二次电池。
对于实施例1和比较例1各自的100个锂离子二次电池，进行了300个循环的充放电。此时，在20℃的环境下，以0.7C恒流充电至4.2V，然后恒压充电至终止电流为0.05C，再以0.2C恒流放电至2.5V。将此时的放电容量设定为初次放电容量。然后，在放电时的电流值设定为1C、且反复进行充放电循环的条件下进行充放电。
其结果是，在实施例1中，容量维持率的平均值为93％，与此相对照，在比较例1中，容量维持率的平均值为81％。由此，通过适用本发明，可以确认循环特性得以显著提高。
产业上的可利用性
对于本发明的非水电解质二次电池用集电体，在距与外部端子连接的连接部位的距离较小的部分和较大的部分之间，因通电而引起的发热量的差异减少。因此，特别在连接部位的附近，能够抑制因加热而引起的活性物质的劣化以及电解液的分解。因此，本发明优选适用于作为便携式设备用电源希望具有良好的循环特性的非水电解质二次电池。
符号说明：
10集电体
11金属箔
12贯通孔
70二次电池

Claims (12)

1.一种非水电解质二次电池用集电体，其中，
所述集电体包含具有多个贯通孔的金属箔，
所述金属箔具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位，
当将所述集电区域区分为以下2个区域时：
(i)距所述连接部位的距离较大的远距离区域，以及
(ii)与所述远距离区域面积相等、且距所述连接部位的距离较小的近距离区域，
对所述多个贯通孔进行分配，以便使所述远距离区域的开口率大于所述近距离区域的开口率。
2.根据权利要求1所述的集电体，其中，所述金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，
所述连接部位沿着所述长边端部的一方而设置，
而且所述近距离区域和所述远距离区域的边界以成为与所述长边端部平行的直线的方式将所述集电区域区分为2个。
3.根据权利要求1所述的集电体，其中，所述金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，
所述连接部位沿着所述短边端部的一方而设置，
而且所述近距离区域和所述远距离区域的边界以成为与所述短边端部平行的直线的方式将所述集电区域区分为2个。
4.根据权利要求1所述的集电体，其中，所述金属箔为具有一对长边端部和一对短边端部的带状，
所述连接部位被设置在从所述短边端部的一方以及另一方分别隔开规定距离的位置，
而且所述近距离区域和所述远距离区域的边界以成为与所述短边方向平行的直线的方式将所述集电区域区分为2个。
5.根据权利要求1～4的任一项所述的集电体，其中，所述近距离区域的开口率A与所述远距离区域的开口率B之比A/B在0.1～0.8的范围。
6.根据权利要求1～5的任一项所述的集电体，其中，所述多个贯通孔的直径为0.01～5mm。
7.根据权利要求1～6的任一项所述的集电体，其中，对所述金属箔的所述多个贯通孔进行分配，以便使其开口率与距所述连接部位的距离成正比地增大。
8.一种非水电解质二次电池用电极，其包含权利要求1～7的任一项所述的非水电解质二次电池用集电体以及附载于其单面或两面的电极活性物质。
9.根据权利要求8所述的非水电解质二次电池用电极，其中，在所述金属箔的两面形成的电极活性物质层通过所述多个贯通孔而结合在一起。
10.一种非水电解质二次电池，其包括：由正极、负极和介于两电极之间的隔膜层叠或卷绕而成的电极组，
非水电解质，
收纳着所述电极组和非水电解质且具有开口部的电池壳体，以及
对所述开口部进行封口的封口体；
所述正极和负极的至少一方由权利要求8或9所述的非水电解质二次电池用电极构成。
11.一种非水电解质二次电池用集电体的制造方法，其包括以下的工序：(a)准备具有附载电极活性物质的集电区域和与外部端子连接的连接部位的金属箔的工序，以及
(b)在所述金属箔上形成多个贯通孔的工序；
所述工序(b)在将所述金属箔区分为以下2个区域时：
(i)距所述连接部位的距离较大的远距离区域，以及
(ii)与所述远距离区域面积相等、且距所述连接部位的距离较小的近距离区域，
对所述多个贯通孔进行分配，以便使所述远距离区域的开口率大于所述近距离区域的开口率。
12.根据权利要求11所述的非水电解质二次电池用集电体的制造方法，其中，所述贯通孔采用选自压力加工、侵蚀加工以及激光加工之中的至少1种来形成。
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