CN101944402B - 氧化锌基导体 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了氧化锌基导体，包括共掺杂有镓和锰的ZnO。优选地，镓的掺杂浓度为0.01原子％～10原子％，且锰的掺杂浓度为0.01原子％～5原子％。更优选地，镓的掺杂浓度为2原子％～8原子％，且锰的掺杂浓度为0.1原子％～2原子％。进一步更优选地，镓的掺杂浓度为4原子％～6原子％，且锰的掺杂浓度为0.2原子％～1.5原子％。所述氧化锌基导体为用作太阳能电池或液晶显示器中电极的透明导体。

Description

氧化锌基导体
相关申请的交叉引用
本申请要求在2009年7月1日递交的韩国专利申请第10-2009-0059648号的优先权，此申请的全部内容通过引用并入本文以用于所有目的。
技术领域
本发明涉及氧化锌基导体，且更具体地，涉及这样的氧化锌基导体，其中氧化锌(ZnO)共掺杂镓(Ga)和锰(Mn)以获得改进的电导率。
背景技术
最近，为了应对能源短缺和环境污染，正在大规模开发高效太阳能电池。太阳能电池被用在诸如电气和电子产品、房屋，和建筑和工业发电机用电源等多种应用中。认为设计太阳能电池装置所基于的技术已达到理论极限，因此需面对进一步开发的障碍。因此，通过改进形成太阳能电池电极的透明导电氧化物(TCO)的性能来改进太阳能电池的效率正在得到更多关注。
含少量锡杂质的氧化铟(In2O3)被广泛地用作TCO。含少量锡杂质的氧化铟膜，即In2O3-SnO2类膜也称为氧化铟锡(ITO)膜。此膜因易获得低电阻膜而被广泛地使用。ITO膜令人满意地实现了高效太阳能电池所需的80％或更高的高透明度，和10-4Ωcm的优异电导率。
广泛的研究表明ITO作为TCO有很多优点。然而，ITO的供给不稳定，因为氧化铟是稀有金属，在提炼氧化锌的方法中作为杂质获得，且非常昂贵。此外，当使用聚合物等基板时，TCO应在低温下形成，以避免对显示器装置或基板产生有害的热效应。然而，在低温下形成的ITO膜具有极低的透明度。此外，由于低耐热性，太阳能电池的效率在400℃或更高温度下急剧降低。此外，在氢等离子体方法中，In的高还原性引起化学不稳定性。因此，迫切需要开发可替代ITO的高性能透明导体，且高性能透明导体的开发正在变成最近研究的热点。
作为替代材料开发的一部分，SnO2和ZnO作为ITO的最佳候选替代材料正在赢得关注。
虽然SnO2正在推行并用作可替代ITO的透明导电材料，但其在长波长范围内(即900nm或更长)具有低透光度且在氢等离子体方法中受损。此外，因为诸如低电导率、约70％的低透明度等材料特性，SnO2具有局限。
氧化锌(ZnO)是具有宽带隙(即约3.3eV)的半导体材料。已表明通过掺杂铝、镓等，氧化锌可呈现出优异的透明度(即80％或更高)。因为氧化锌相比于氧化铟极为便宜，所以其正在被积极地研究。因为氧化锌易于掺杂且具有窄的电导率带，所以易于使用掺杂剂来调节氧化锌的电学和光学性质。因为氧化锌适用于涂布大面积且在氢等离子体方法中稳定，所以氧化锌在透明导体应用方面是理想的材料。此外，因为适合通过形成浮凸结构来控制表面粗糙度，所以通过增加入射光的散射，氧化锌也可有利地实现具有高光阱能力的太阳能电池。
作为加入到氧化锌中的掺杂剂实例，通常使用镓(Ga)、铝(Al)等。在铝的情形下，缺点是铝原子可与氧成键，因此易丧失其作为载体的功能。
对透明导体的要求可包括优异的电导率，以及高透明度和光阱效率。为了从Ga掺杂的氧化锌获得高电导率，必须加入大量掺杂剂。然而，由于其有限的固溶度，所以不可能将其电导率提高至大于某一值。
本发明背景技术中所公开的信息仅用于增加对本发明背景的了解，且不应被认为此信息构成了本领域技术人员已知的现有技术。
发明内容
本发明的各个方面用于增加镓掺杂的氧化锌基导体的固溶度极限，并因此改进电子密度、电子迁移率和电导率。
在本发明的一个方面中，所述氧化锌基导体包括与ZnO共掺杂的镓和锰。优选地，镓的掺杂浓度为0.01原子％～10原子％，且锰的掺杂浓度为0.01原子％～5原子％。更优选地，镓的掺杂浓度为2原子％～8原子％，且锰的掺杂浓度为0.1原子％～2原子％。进一步更优选地，镓的掺杂浓度为4原子％～6原子％，且锰的掺杂浓度为0.2原子％～1.5原子％。在本发明的示例性实施方式中，所述氧化锌基导体可为用作太阳能电池或液晶显示器中电极的透明导体。
根据上述本发明的示例性实施方式，可通过共掺杂锰和镓降低应力来提高氧化锌中镓的固溶度极限。因此，也可改进GZO的电子密度和/或迁移率，由此改进电导率。
此外，上述本发明的示例性实施方式可改进稳定性，如抗潮湿性。
本发明的方法和装置具有的其它特征和优点可从并入本文的附图和本发明的以下详细说明中得出，或在附图和本发明的以下详细说明中更详细地说明，二者共同起到解释本发明某些原理的作用。
附图说明
图1是显示具有纤维锌矿结构的单元晶胞的图；
图2是列出配位数为4的离子的离子半径的表；
图3是显示当ZnO掺杂有Ga时晶格常数降低的曲线图；
图4是显示根据组成的电阻率、电子密度和电子迁移率的表；
图5和6是显示根据温度，氧化锌基导体的电阻率、电子密度和霍尔迁移率的图，所述氧化锌基导体通过使用分别加入0.2mol％和0.6mol％量MnO的靶获得；和
图7是显示将根据本发明示例性实施方式的透明导体用作太阳能电池用TCO的实例的图。
具体实施方式
现将对本发明的多个实施方式进行详细说明，其实例在附图中示出并描述如下。尽管本发明将结合示例性实施方式来描述，应理解本说明书不意在将本发明限于那些示例性实施方式。相反，本发明不仅意在涵盖这些示例性实施方式，而且还涵盖可包含在由所附权利要求限定的本发明精神和范围内的多种替换、修改、等价形式和其它实施方式。
如图1所示，氧化锌(ZnO)是具有纤维锌矿晶体结构的II-VI族化合物半导体。
锌离子位于由氧离子限定的四面体位点，且四个阴离子位于每个锌离子周围。Ga3+替代Zn2+位点，因此产生自由电子。根据镓(Ga)的掺杂程度，电子密度倾向于增加，但迁移率倾向于降低。
在GZO中，作为掺杂剂加入至ZnO的镓成为供体，这增加了电子密度，因此增加电导率。此时，决定氧化物中所加入掺杂剂固溶度极限的主要因素之一是主体离子和掺杂剂离子之间离子半径的差异。也就是说，当掺杂剂溶入主体离子位点时，两种离子之间离子半径的差异越大，引起的应力就越大。因为这种动力学上的不稳定性，所以镓即刻遇到固溶度极限，结果形成次级相。
图2是示出配位数为4的离子的离子半径的表。
预期配位数为4的离子的离子半径为0.06nm。当镓被离子化以被四个阴离子围绕时，预期其离子半径为0.047nm。当镓离子进入锌位点时，替代主体离子的镓离子比主体离子小约20％。这导致晶格常数的降低。随着镓替代锌，由两种离子间大小差导致的应力引起镓即刻遇到固溶度极限，这对电子密度和迁移率有影响。
锰离子以二价和四价离子形式存在。当二价锰离子的配位数为4时，其离子半径为0.066nm，因此比锌离子的离子半径大了约10％。此时，因为锰的离子半径大于锌的离子半径，可能使由于掺杂镓导致的应力降低一定程度。也就是说，因为掺杂锰可降低由掺杂镓引起的收缩所导致的应力，所以可提高ZnO中镓的固溶度极限，由此改进GZO的电子密度和迁移率，以及电导率。
图3是显示当ZnO掺杂有Ga时晶格常数降低的曲线图。
图3的曲线图显示了在空气中1,300℃的温度下烧结2小时的GZO样品的晶格常数。左侧纵轴表示沿“a”轴的晶格常数，且右侧纵轴表示沿“c”轴的晶格常数。如图中所示，可理解沿“c”轴的晶格常数随镓掺杂浓度增加而降低。如上所述，这是因为锌离子和镓离子之间离子半径的差异。
因此，在本发明中，将锰作为第二添加剂加入GZO中以增加镓离子的固溶度极限，以此改进其电导率和稳定性，如抗潮湿性。因为其导电率和抗潮湿性比常规GZO的导电率和抗潮湿性更好，所以本发明导体可用作液晶显示器(LCD)和太阳能电池中用的透明导体的溅射靶。
图4是显示根据组成的电阻率、电子密度和电子迁移率的表。
在250℃基板温度的条件下，通过溅射氧化锌基靶在基板上沉积薄膜，并分别测定所沉积的薄膜氧化锌导体的电阻率、载流子密度和迁移率。
与常规GZO(即通过仅用镓掺杂氧化锌制备的氧化锌导体)相比，可理解本发明的氧化锌基导体，即通过用镓和锰共掺杂氧化锌制备的导体，实现了电阻率显著降低，以及载流子密度和迁移率显著增加。因此，此导体具有适用于电极，如太阳能电池用TCO，或其它导体的特性。
优选地，如果镓的掺杂浓度为0.01原子％～10原子％，且锰的掺杂浓度为0.01原子％～5原子％，则氧化锌基导体具有优异的特性。更优选地，镓的掺杂浓度为2原子％～8原子％，且锰的掺杂浓度为0.1原子％～2原子％。进一步更优选地，镓的掺杂浓度为4原子％～6原子％，且锰的掺杂浓度为0.2原子％～1.5原子％。
图5和6是显示根据温度，氧化锌基导体的电阻率、电子密度和霍尔迁移率的图，所述氧化锌基导体通过使用分别加入0.2mol％和0.6mol％量MnO的靶获得。
在1Pa工艺压力和30mm靶-物质距离下，将分别加入0.2mol％和0.6mol％量氧化锰(MnO)的靶在DC 80W下进行溅射。随后，测量由此制备的膜导体的电阻率、载流子密度和迁移率。
如图中所示，可理解与在0℃、150℃和200℃基板温度下形成的那些膜导体相比，在250℃基板温度下形成的膜导体具有更好的导体特性。
图7是显示将根据本发明示例性实施方式的透明导体用作太阳能电池用TCO的实例的图。
太阳能电池通常可分为硅太阳能电池、化合物太阳能电池、染料敏化太阳能电池和有机太阳能电池。在图7中，说明了硅太阳能电池种类中的一种，无定形硅薄膜太阳能电池。
由于物质本身的特性，与单晶(或多晶)硅基板的载流子扩散长度相比，a-Si:H薄膜具有极短的载流子扩散长度。因此，如果a-Si:H薄膜以np结构的形式制备，则光产生的电子-空穴对的收集效率很低。因此，如图所示，使用销(pin)结构，其中将未加入杂质的固有a-Si:H光吸收层50插入p-型a-Si:H层40和n-型a-Si:H层60之间。
在此结构中，由于具有高掺杂浓度的上p-型层40和下n-型层60，损耗发生在i a-Si:H光吸收层50中，且因此电场在i a-Si:H光吸收层50内部形成。因此，将在i a-Si:H层中由光产生的电子-空穴对通过内部电场导致的漂移(drift)，不是通过扩散，收集至n-型层和p-型层，由此产生电流。
太阳光通过玻璃基板10、TCO 20和p层40射入i a-Si:H光吸收层。此结构由入射光产生的电子和空穴间漂移迁移率的差异所产生。通常，因为空穴的漂移迁移率小于电子的漂移迁移率，所以需要在pi界面中形成最多的载流子，以最使空穴的移位最小，以此使由入射光形成的载流子的收集效率最大。出于这些原因，太阳光通过p-型层入射至光吸收层50。因此，除了具有高电导率外，也需要p型a-Si:H层40具有高光隙。
在上文未说明的附图标记中，30表示网格(grid)，且70表示背电极(rearelectrode)。
所述氧化锌基导体不仅可用作太阳能电池电极中的透明导体，还可用作诸如显示器装置如LCD等各种其它领域的电极中的透明导体。
已提供本发明具体示例性实施方式的前述说明用于说明和描述的目的。它们并非意在穷举或将本发明限制为所公开的具体形式，很明显，鉴于上述教导可作出许多修改和变化。选择并描述示例性实施方式以解释本发明的某些原理和它们的实际应用，以使本领域技术人员能进行和利用本发明的各种示例性实施方式，以及它们的各种替换和修改形式。本发明的范围由所附权利要求书和它们的等价形式限定。

Claims (2)

1.一种氧化锌基导体，包括与ZnO共掺杂的镓和锰，其中所述镓的掺杂浓度为4原子％～6原子％，且所述锰的掺杂浓度为0.2原子％～1.5原子％。
2.如权利要求1所述的氧化锌基导体，所述氧化锌基导体为用于太阳能电池或液晶显示器电极的透明导体。
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