KR101300560B1 - 산화아연계 전도체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 ZnO에 Ga과 함께 Mn이 코도핑된 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체를 제공한다. ZnO에 Ga과 함께 Mn을 코도핑하여 스트레스를 완화시킴으로써 ZnO 내에서 갈륨의 고용한계를 증가시키고, 이를 통하여 GZO의 전자농도/이동도 및 전기전도도를 향상시키고, 내습성 등의 안정성(stability)을 향상시킬 수 있다. 바람직하게, 상기 Ga은 0.01~10at%, 상기 Mn은 0.01~5at%의 농도로 도핑된다. 더욱 바람직하게는, 상기 Ga은 2~8at%, 상기 Mn은 0.1~2at%의 농도로 도핑된다. 더더욱 바람직하게는, 상기 Ga은 4~6at%, 상기 Mn은 0.2~1.5at%의 농도로 도핑된다. 상기 산화아연계 전도체는, 태양전지의 전극, LCD와 같은 디스플레이 장치의 전극, 등으로 사용되는 투명 전도체일 수 있다.

Description

산화아연계 전도체{ZnO-based conductor}
본 발명은 산화아연계 전도체에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 ZnO에 Ga과 함께 Mn이 코도핑되어 우수한 전기전도도를 갖는 산화아연계 전도체에 관한 것이다.
최근 에너지 자원 부존과 환경오염의 대책으로 고효율 태양전지 개발이 대규모로 이루어지고 있다. 태양전지는 현재 전기, 전자제품, 주택이나 건물의 전기 공급 그리고 산업 발전에 이르기까지 다양한 분야에 적용되고 있다. 태양전지의 소자 구성 기술은 이미 이론적으로 정점에 이르러 한계에 도달한 만큼, 태양전지의 전극이 되는 투명 전도체(TCO: Transparent Conductive Oxide)의 성능 개선을 통한 효율 개선이 점점 부각되어지고 있다.
투명 전도체에는 주석을 소량의 불순물로 함유하는 산화인듐(In2O3)이 광범위하게 이용되어지고 있다. 주석을 소량의 불순물로 함유하는 산화인듐의 막, 즉 In2O3-SnO2계의 막은 ITO(Indium tin oxide)막으로 알려져 있으며, 저저항의 막을 쉽게 얻을 수 있어 현재까지 많이 쓰여지고 있다. ITO는 고효율태양전지에서 요구 되어지는 80%이상의 높은 투과율과 10-4 Ωcm의 우수한 전기전도도를 충족시킨다.
ITO는 현재까지 많은 연구를 통해 투명 전도체로써 많은 장점을 가지고 있지만, 산화인듐이 산화아연의 정제과정에서 불순물로 정제되는 희귀금속이어서, 그 수급이 불안정하고, 매우 고가의 재료이다. 또한 폴리머와 같은 기판을 사용할 경우, 표시소자 및 기판에 열적영향을 미치지 않기 위해서 낮은 온도에서 투명 전도체를 형성하여야 하는데 낮은 온도에서 성막된 ITO 투명 전도체는 광 투과율이 현저히 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 또한, 내열성이 약하여 400℃ 이상에서 태양전지의 효율이 급격하게 저하되는 단점이 보고되고 있다. 또한, 수소 플라즈마 공정에서 인듐(In)의 높은 환원성과 그에 따라 수반되는 화학적 불안전성 등의 문제점을 가지고 있다. 따라서 ITO를 대체할 수 있는 고기능 투명 전도체의 재료개발이 시급하고 실제로 최근의 연구 이슈가 되고 있다.
이러한 대체소재 개발의 일환으로, SnO2와 ZnO가 ITO를 대체할 수 있는 가장 이상적인 물질로 주목을 받고있다.
SnO2는 ITO의 대체 투명 전도체로 제품화 되어 활용되어지고 있으나, 장파장 영역(900nm 이상의)에서 광 투과율이 낮고, 또한 수소 플라즈마 공정에서 열화현상이 발생한다. 또한, 낮은 전기전도도 및 70%정도의 낮은 투과율, 등의 재료특성상의 한계가 있다.
산화아연(ZnO)의 경우 넓은 밴드갭(~3.3ev)을 가지는 반도체 물질로서, 알루미늄이나 갈륨, 등의 도핑을 통해 우수한 투과도(80% 이상)와 낮은 비저항을 가질 수 있다는 것이 이미 입증되었고 산화아연이 산화인듐에 비해 매우 저가의 재료이기 때문에 이에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 산화아연(ZnO)은 도핑이 용이하고 좁은 전도대역을 가지기 때문에 도펀트에 따라 전기 광학적 성질의 조절이 용이하다. 산화아연(ZnO)은, 대면적 코팅의 가능성으로 투명 전도체의 응용면에서 이상적인 재료가 될수 있고, 수소 플라즈마 공정에서 안정적이다. 또한, 산화아연(ZnO)은, 텍스춰링에 의한 표면 거칠기 제어가 용이하여 입사광의 산란을 증가시켜 높은 광 포획양을 갖는 태양전지를 제공할 수 있는 이점이 있다.
ZnO에 첨가되는 도펀트로는 현재 Ga, Al, 등이 많이 사용되어지고 있다. Al의 경우, 산소와 결합하여 전하로서의 역할을 잃기 쉽다는 단점이 있다.
투명 전도체의 요구 조건으로는 높은 투과도 및 광 포획도(light trapping)와 함께 우수한 전기전도도를 들 수 있다. Ga이 도핑된 ZnO에서 높은 전기전도를 얻기 위해서는 많은 도펀트를 도핑하여야 되나, 고용한계로 인하여 전기전도도 향상에 한계가 있다.
본 발명은 상기한 배경에서 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 갈륨이 도핑된 산화아연계 전도체의 고용한계를 증가시키고, 이를 통하여 전자 농도/이동도 및 전기 전도도를 향상시키는데 있다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 ZnO에 Ga과 함께 Mn이 코도핑된 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체를 제공한다. 바람직하게, 상기 Ga은 0.01~10at%, 상기 Mn은 0.01~5at%의 농도로 도핑된다. 더욱 바람직하게는, 상기 Ga은 2~8at%, 상기 Mn은 0.1~2at%의 농도로 도핑된다. 더더욱 바람직하게는, 상기 Ga은 4~6at%, 상기 Mn은 0.2~1.5at%의 농도로 도핑된다. 상기 산화아연계 전도체는, 태양전지의 전극, LCD와 같은 디스플레이 장치의 전극, 등으로 사용되는 투명 전도체일 수 있다.
상기한 구성에 따르면, 본 발명은 Ga과 함께 Mn을 코도핑하여 스트레스를 완화시킴으로써 갈륨의 ZnO 내에서의 고용한계를 증가시키고, 이를 통하여 GZO의 전자농도 및/또는 이동도를 향상시켜 전기전도도를 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명은, 내습성 등의 안정성(stability)을 향상시킬 수 있다.
이하, 첨부 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명한다.
ZnO는 도 1에 도시한 바와 같이, 우르차이트(wurtzite) 결정계를 가지는 II-VI족 화합물반도체이다.
아연 이온이 산소 이온들이 형성하는 테트라헤드랄 사이트(tetrahedral site)에 위치하여, 주위에 4개의 음이온이 놓이게 된다. Ga3+이 Zn2+ 사이트에 치환되어 자유전자가 발생한다. 갈륨의 도펀트 레벨에 따라 전자농도는 증가하고 이동도는 감소하는 경향을 보인다.
ZnO에 Ga이 도펀트로 들어가면 GZO 도너가 되어 전자 농도를 증가시켜 전기 전도도가 증가하게 된다. 이때, 산화물에 들어가는 도펀트의 고용한계를 결정하는 주 요인 중의 하나가 호스트 이온과 도펀트 이온의 이온반경의 차이다. 즉, 두 이온간의 이온반경 차이가 클 수록 도펀트가 호스트 이온 사이트에 고용될 때, 스트레스를 유발하며, 이는 열역학적으로 불안정하기 때문에 고용한계에 이르며, 결국 이차상이 생성된다.
도 2는 배위수 4의 이온들의 이온반경을 보여주는 도면이다.
4배위를 갖는 아연 이온의 이온반경은 0.06nm로 예상되며, 갈륨 이온이 이온화되어 주위에 4개의 음이온이 놓일 때, 이온반경은 0.047nm로 예상된다. 갈륨 이온이 아연 사이트에 들어갈 때 호스트 이온보다 약 20% 작은 갈륨 이온이 대체하게 되며, 이는 격자상수의 수축을 가져온다. 갈륨이 아연을 대체하면서 두 이온간의 크기에 의한 스트레스로 인하여 갈륨은 고용한계에 이르고 이것이 전자농도를 결정하게 되고 이동도에 영향을 미치는 것이다.
망간 이온은 2가와 4가의 이온으로 존재하며, 2가일 때 4배위에서 이온반경은 0.066nm로 아연 이온보다 약 10% 크다. 이때 망간의 이온반경이 아연의 이온반경보다 크므로 갈륨 도핑에서 오는 수축을 어느 정도 완화할 수 있다. 즉 Ga 도핑으로 인한 수축을 망간 도핑으로 스트레스를 완화시켜 갈륨의 ZnO 내에서의 고용한계를 증가시키고, 이를 통하여 GZO의 전자농도/이동도 및 전기전도도를 향상시킬 수 있다.
도 3은 ZnO에 Ga 도핑시 격자상수의 수축을 보여주는 도면이다.
공기 중에서 2시간 동안 1300℃의 온도에서 소결하여 얻어진 GZO의 격자상수를 나타내었다. 왼편 종축은 a축에 따른 격자상수를, 오른편 종축은 c축에 따른 격자상수를 보여준다. 도시한 바와 같이, Ga의 도핑 농도가 증가할수록, c축에 따른 격자상수가 감소함을 알 수 있다. 이는 전술한 바와 같이, 아연 이온과 갈륨 이온의 이온반경의 차이로 인한 결과이다.
따라서, 본 발명에서는 GZO에 제2첨가제로 Mn을 첨가하여, Ga 이온의 고용한계를 증가시켜 전기 전도도를 향상시키고 내습성 등의 안정성(stability)을 향상시킨다. 기존의 GZO 대비 전도도 및 내습성 향상으로 LCD 및 태양전지에 사용되는 투명 전도체의 스퍼터링 타겟으로 사용 가능하다.
도 4는 조성에 따른 비저항, 전자농도 및 이동도를 보여주는 도면이다.
산화아연계 타겟을 기판온도가 250℃인 조건 하에서 스퍼터링 하여 기판에 박막을 증착하고, 성막된 박막 산화아연계 전도체의 비저항, 캐리어농도 및 이동도를 측정하였다.
기존의 GZO, 즉 ZnO에 Ga만을 도핑한 산화아연계 전도체와 비교할 때, 본 발명의 산화아연계 전도체, 즉 ZnO에 Ga과 함께 Mn을 코도핑한 전도체의 비저항이 큰 폭으로 감소하고, 캐리어농도 및 이동도가 큰 폭으로 증가함을 알 수 있다. 따라서, 태양전지의 TCO와 같은 전극이나 기타 전도체로서 적합한 특성을 갖게 된다.
바람직하게는, Ga이 0.01~10at%, Mn이 0.01~5at%의 농도로 도핑된 산화아연계 전도체가 전도체로서 우수한 특성을 갖는다. 더욱 바람직하게는, Ga은 2~8at%, Mn은 0.1~2at%의 농도로 도핑된다. 더더욱 바람직하게는, Ga은 4~6at%, Mn은 0.2~1.5at%의 농도로 도핑된다.
도 5는 Mn0가 0.2몰% 포함된 산화아연계 전도체에서 온도에 따른 비저항, 전자농도 및 이동도 변화를 보여주는 도면이다.
MnO가 0.2몰% 첨가된 타겟을 공정압력 1Pa, 타겟-기판 간 거리 30mm의 조건 하에서 DC 80W로 스퍼터링하고, 성막된 전도체의 비저항, 캐리어농도 및 이동도를 측정하였다.
도시한 바와 같이, 기판온도 0℃, 150℃ 및 200℃에 비하여 기판온도 250℃의 조건에서 성막된 전도체가 전도체로서의 우수한 특성을 가짐을 알 수 있다.
도 6은 본 발명의 투명 전도체가 태양 전지용 TCO로 사용되는 예를 보여주는 도면이다.
태양전지는 구성 재료에 따라, 크게 실리콘 태양전지, 화합물 태양전지, 염료감응형 태양전지 및 유기물 태양전지로 나눌 수 있으나, 도 6에서는 실리콘 태양전지의 하나인 비정질 실리콘 박막 태양전지를 예로 든다.
a-Si:H 박막은 물질 자체의 특성으로 인해 캐리어의 확산거리(diffusion length)가 단결정(또는 다결정) 실리콘 기판에 비해 매우 낮아 np 구조로 제조될 경우 빛에 의해 생성된 전자-정공 쌍(electron-hole pairs)의 수집 효율이 매우 낮다. 따라서, 도시한 바와 같이, 불순물이 첨가되지 않은 무첨가(Intrinsic) a-Si:H 광 흡수층(50)을 높은 도핑 농도를 갖는 p형 a-Si:H층(40)과 n형 a-Si:H층(60) 사이에 삽입한 pin 구조를 가지게 된다.
이러한 구조에서 i a-Si:H 광 흡수층(50)은 상하의 높은 도핑 농도를 갖는 p층(40)과 n층(60)에 의해 공핍(depletion)이 되며, 내부에 전기장이 발생하게 된다. 따라서 i a-Si:H층에서 입사광에 의해 생성된 전자-정공쌍은 확산(diffusion)이 아닌 내부 전기장에 의한 드리프트(drift)에 의해 n층과 p층으로 수집되어 전류를 발생하게 된다.
태양광은 유기 기판(10), TCO(20) 및 p층(40)를 통하여 i a-Si:H 광 흡수층으로 입사되는데, 이는 입사광에 의해 생성된 전자와 전공의 드리프트 이동도(drift mobility) 차이에 의한 것이다. 일반적으로 정공의 드리프트 이동도가 전자에 비해 낮기 때문에 입사광에 의한 캐리어의 수집 효율을 극대화하기 위하여 대부분의 캐리어들이 pi 계면에서 생성되도록 하여 정공의 이동거리를 최소화하여야 한다. 이러한 이유로 태양광을 p층을 통하여 광 흡수층(50)으로 입사시킨다. 따라서, p a-Si:H층(40)은 높은 전기전도도 외에도 높은 광학적 갭을 갖추어야 한다.
미설명 도면 부호 30은 그리드, 70은 후면 전극을 나타낸다.
상기 산화아연계 전도체는, 상기 태양전지의 전극뿐 아니라, LCD와 같은 디스플레 이 장치의 전극, 등 기타 다양한 분야에서 투명 전도체로 사용될 수 있다.
도 1은 우르차이트 구조의 단위 셀을 보여주는 도면이다.
도 2는 배위수 4의 이온들의 이온반경을 보여주는 도면이다.
도 3은 ZnO에 Ga 도핑시 격자상수의 수축을 보여주는 도면이다.
도 4는 조성에 따른 비저항, 전자농도 및 이동도를 보여주는 도면이다.
도 5는 Mn0가 0.2몰% 포함된 산화아연계 전도체에서 온도에 따른 비저항, 전자농도 및 이동도 변화를 보여주는 도면이다.
도 6은 본 발명의 투명 전도체가 태양 전지용 TCO로 사용되는 예를 보여주는 도면이다.

Claims (5)

  1. ZnO에 Ga과 함께 Mn이 코도핑되되,
    상기 Ga은 0.01~10at%, 상기 Mn은 0.01~5at%의 농도로 도핑된 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 Ga은 2~8at%, 상기 Mn은 0.1~2at%의 농도로 도핑된 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 Ga은 4~6at%, 상기 Mn은 0.2~1.5at%의 농도로 도핑된 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체.
  5. 제1항, 제3항 및 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    태양전지의 전극 또는 액정표시장치의 전극으로 사용되는 투명 전도체인 것을 특징으로 하는 산화아연계 전도체.
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